JP2003252656A

JP2003252656A - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

Info

Publication number: JP2003252656A
Application number: JP2002052133A
Authority: JP
Inventors: Juichi Fukaya; 重一深谷; Tadahiko Yoshioka; 忠彦吉岡; Masatoshi Obata; 真稔小幡
Original assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Current assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Priority date: 2002-02-27
Filing date: 2002-02-27
Publication date: 2003-09-10

Abstract

(57)【要約】【課題】遮熱性、遮音性等が良好な合わせガラス用中
間膜を提供する。【解決手段】Ａ層とＢ層とからなり、前記Ａ層は、ポ
リビニルアセタール（ＰＶＡｃ）樹脂Ｐ及び可塑剤Ｗか
らなり、前記Ｂ層は、ＰＶＡｃ樹脂Ｑ、可塑剤Ｘ、ＩＴ
Ｏ粒子からなり、前記ＩＴＯ粒子は、平均粒子径８０ｎ
ｍ以下であり、粒子径１００ｎｍ以上の粒子が１個／μ
ｍ²以下であり、かつ、前記ＰＶＡｃ樹脂１００重量部
に対し０．０１〜３．０重量部含有され、前記ＰＶＡｃ
樹脂Ｑは、平均重合度１０００〜３０００のＰＶＡｃ樹
脂Ｒと、前記ＰＶＡｃ樹脂Ｒとの平均重合度差１５００
以上の平均重合度３０００〜５０００のＰＶＡｃ樹脂Ｓ
とからなり、かつ、アセタール化度が６０〜８５モル
％、アセチル基量が８〜３０モル％、その合計が７５モ
ル％以上であり、前記可塑剤Ｘ１００重量部に前記ＰＶ
Ａｃ樹脂Ｑ８重量部を溶解させた溶液の曇り点は５０℃
以下である合わせガラス用中間膜。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、遮熱性、遮音性、
電磁波透過性、耐貫通性、耐湿性、透明性、特にヘイズ
が良好であり、かつ、ガラスとの適当な接着力を有し、
安価に得ることができる合わせガラス用中間膜及び合わ
せガラスに関する。

【０００２】

【従来の技術】従来より、合わせガラスは、外部衝撃を
受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく
安全であるため、自動車のような車両、航空機、建築物
等の窓ガラス等に広く使用されている。

【０００３】上記合わせガラスとしては、例えば、可塑
剤の添加により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂
等のポリビニルアセタール樹脂からなる合わせガラス用
中間膜（以下、中間膜ともいう）を少なくとも一対のガ
ラス間に介在させ、一体化させたもの等が挙げられる。
上記可塑剤の添加により可塑化されたポリビニルブチラ
ール樹脂からなる中間膜は、ガラスとの優れた接着性、
強靱な引っ張り強度及び高い透明性を兼ね備えており、
かかる中間膜を用いることにより得られる合わせガラス
は、特に車両用窓ガラスとして好適である。

【０００４】近年、合わせガラスには、安全性に加えて
遮音性及び遮熱性が強く要望されている。遮音性は、例
えば、高速走行時の風切り音やエンジンの振動音等を生
じる自動車用の窓ガラス及び建築物用の窓ガラス等にお
いて必要とされる。

【０００５】遮音性は、一般に周波数毎に透過損失量と
して示され、ＪＩＳＡ４７０８では、図１中の実線で
示した５００Ｈｚ以上の周波数に対する透過損失量が一
定値ごとに遮音等級として規定されている。

【０００６】ガラス板の遮音性は、図１中に波線で示し
たように、２０００Ｈｚを中心とする周波数領域でコイ
ンシデンス効果により著しく低下するが、等ラウドネス
曲線に示されているように、人間の聴覚は１０００〜６
０００Ｈｚの周波数領域で非常に高い感度を示すので、
コインシデンス効果による遮音性の低下を解消すること
が防音において極めて重要である。なお、上記コインシ
デンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラ
ス板の剛性と慣性とによってガラス面上を横波が伝播し
て横波と入射した音波とが共鳴し、音の透過が起こる現
象をいい、例えば、図１中の波線の谷部がコインシデン
ス効果による遮音性の低下を示している。

【０００７】従来の合わせガラスは、破片の飛散防止に
おいて優れているが、ガラス板と同様に２０００Ｈｚを
中心とする周波数領域でコインシデンス効果により遮音
性が低下するという問題があった。そこで、合わせガラ
スの遮音性を向上するには、コインシデンス効果による
透過損失の極小値（以下、ＴＬ値ともいう。）を上昇さ
せることにより、コインシデンス効果を緩和する必要が
ある。

【０００８】上記ＴＬ値を上昇させる方法としては、従
来、合わせガラスの質量の増大、ガラスの複層化、ガラ
ス面積の細分化、ガラス板の支持方法の改善等の種々の
方法が提案されている。しかし、これらの方法ではいず
れも充分な効果が得られず、多くの費用がかかるという
問題があった。

【０００９】更に、合わせガラスは環境の変化等により
低温から高温まで幅広い温度の変化にさらされることが
あるので広い温度範囲で良好な遮音性が必要とされる
が、特に建築物用窓ガラス等に使用される合わせガラス
には室温付近での優れた遮音性、すなわち遮音性が最大
値を示す温度が室温付近であり、かつ、遮音性の最大値
が大きいことが必要とされる。なお、遮音性が最大値を
示す温度は、温度に対してＴＬ値をプロットすることに
より求められる。

【００１０】これに対して、例えば、可塑化ポリビニル
ブチラール樹脂からなる合わせガラス用中間膜を用いた
従来の合わせガラスは、遮音性が最大値を示す温度が室
温よりも高く、室温付近では遮音性がよくないという問
題点があった。また、遮音性を上げようとすると、中間
膜が柔らかくなり、合わせガラスにした際に板ずれや発
泡を生じるという問題があった。

【００１１】上記問題を解決するために、特開２００１
−３１６１４０には、特定の粘度平均重合度のポリビニ
ルアセタール樹脂を混合してなり、特定のアセタール化
度やアセチル基量を有するポリビニルアセタール樹脂の
混合物及び可塑剤からなる中間膜並びに合わせガラスが
開示されている。

【００１２】かかる中間膜及び合わせガラスは、透明
性、耐候性、衝撃エネルギー吸収性及びガラスとの接着
性等の合わせガラスに必要な基本性能、並びに、中間膜
の成形性及び取扱性を損なうことなく、コインシデンス
効果を緩和してＴＬ値の低下を防ぎ、かつ、広い温度領
域において優れた遮音性を長期安定的に発揮し、適度な
膜物性により合わせガラスとした際の板ずれや発泡を防
止することができるものであるが、遮熱性に劣るという
問題があった。

【００１３】光線のなかでも７８０ｎｍ以上の波長をも
つ赤外線は、紫外線と比較するとエネルギー量は約１０
％程度と小さいが、熱的作用が大きく、物質に吸収され
て温度上昇をもたらすことから、一般に熱線と呼ばれて
いる。したがって、例えば、自動車内部の温度上昇を抑
えるには、自動車のフロントガラスやサイドガラスの遮
熱性を高め、赤外線を遮断できるようにすればよい。赤
外線を遮断できるガラス板としては、例えば、熱線カッ
トガラス等が既に市販されている。

【００１４】上記熱線カットガラスは、金属蒸着やスパ
ッタリング加工等により、金属／金属酸化物の多層コー
ティング層をガラス板の表面に形成したものであるが、
上記コーティング層は外部からの擦傷に弱く、耐薬品性
も劣るので、例えば、可塑化ポリビニルブチラール樹脂
等からなる中間膜を積層して合わせガラスとされる。

【００１５】しかしながら、このような合わせガラスに
は、（ａ）高価である、（ｂ）多層コーティング層が厚
いため透明性（可視光透過率）が低い、（ｃ）多層コー
ティング層と中間膜との接着性が低下して中間膜の剥離
や白化を生じる、（ｄ）電磁波の透過を阻害し携帯電
話、カーナビ、ガレージオープナー、現金自動収受等の
通信機能に支障をきたす等の問題点があった。

【００１６】このような問題点を解決するために、例え
ば、特公昭６１−５２０９３号公報や特開昭６４−３６
４４２号公報等には、金属及び／又は金属酸化物を薄膜
コーティグ又は蒸着したポリエステルフィルムを、可塑
化ポリビニルブチラール樹脂シートの間に積層してなる
合わせガラスが提案されている。しかしながら、これら
の熱線反射合わせガラスは、可塑化ポリビニルブチラー
ル樹脂シートとポリエステルフィルムとの間の接着性が
充分でないためにその界面で剥離が起こるだけでなく、
通信波長領域における電磁波透過性、加工性、作業性、
生産性等も不充分である等の問題があった。

【００１７】これに対して、中間膜自身に断熱性を付与
する目的で、特開平８−２５９２７９号公報等において
は、断熱性無機物質の微粒子を中間膜に分散させた合わ
せガラスが提案されている。赤外線をこれらの微粒子に
て遮断して、断熱性を高めることによって車両や建築物
の温度上昇を抑えることが期待できる。

【００１８】しかしながら、金属及び／又は金属酸化物
等の断熱性無機物質の微粒子を中間膜に分散させた合わ
せガラスでは、ヘイズの悪化が問題となる。このヘイズ
の悪化は中間膜中での断熱性無機物質の粒子径に大きく
支配されており、粒子径が大きいとヘイズも大きくなっ
てしまう。

【００１９】そこで、特許第２７１５８５９号におい
て、一次粒子の粒子径を規定した技術が開示されている
が、一次粒子の粒子径や分散液中の粒子径を制御して
も、製膜時に熱をかけて樹脂と混練する際に粒子間で凝
集が起こり、一次粒子の粒子径や分散液中の粒子径より
も中間膜中の粒子径は大きくなってしまう。つまり、中
間膜の製造では、一次粒子や分散液中の粒子径を規定す
るだけでなく、直接ヘイズに影響する中間膜中での断熱
性無機物質の粒子径を規定することが必要となる。

【００２０】また、最近、自動車のフロントガラスのエ
ッジ部が露出される型が一般的になってきているが、合
わせガラスは高湿度下に曝されると、膜が白くなる吸湿
劣化（吸湿白化）を生じる。合わせガラスのエッジ断面
が露出されていると、直接人の目につくため美観上大き
な問題を起こす。従って、耐湿性を向上して吸湿白化を
抑える必要があるという問題があった。

【００２１】自動車用合わせガラスに代表される合わせ
ガラスでは耐貫通性も要求されるために、ヘイズだけよ
くても合わせガラスとしては不充分であり、ガラスとの
接着力を適当に調節することが必要とされる。断熱性無
機物質の微粒子を中間膜中に均一に分散させるには、分
散剤が必要とされるが、この分散剤がガラスと中間膜と
の間の接着力に影響を与え、必要な接着力が得られず、
剥離の発生や耐貫通性が低下したり、更には、分散剤の
ブリードにより、経時的に接着力が変化したりすること
がある等の問題があった。

【００２２】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、遮熱性、遮
音性、電磁波透過性、耐貫通性、耐湿性、透明性、特に
ヘイズが良好であり、かつ、ガラスとの適当な接着力を
有し、安価に得ることができる合わせガラス用中間膜及
び合わせガラスを提供することを目的とするものであ
る。

【００２３】

【発明を解決するための手段】本発明１は、少なくと
も、２層の（Ａ）層と前記（Ａ）層の間に挟着される
（Ｂ）層との３層からなる積層構造を有する合わせガラ
ス用中間膜であって、前記（Ａ）層は、ポリビニルアセ
タール樹脂（Ｐ）及び可塑剤（Ｗ）からなり、前記
（Ｂ）層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）、可塑剤
（Ｘ）及び錫ドープ酸化インジウム粒子からなり、前記
錫ドープ酸化インジウム粒子は、前記（Ｂ）層中におい
て、平均２次凝集粒子径が８０ｎｍ以下であり、２次凝
集粒子径１００ｎｍ以上の粒子が１個／μｍ²以下の密
度となるよう分散されており、かつ、合わせガラス用中
間膜全体に含有されるポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）
及びポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）１００重量部に対
して０．０１〜３．０重量部含有されており、前記ポリ
ビニルアセタール樹脂（Ｑ）は、粘度平均重合度が１０
００〜３０００のポリビニルアセタール樹脂（Ｒ）と、
前記ポリビニルアセタール樹脂（Ｒ）との粘度平均重合
度の差が１５００以上であって粘度平均重合度が３００
０〜５０００のポリビニルアセタール樹脂（Ｓ）とから
なるものであり、かつ、アセタール化度が６０〜８５モ
ル％、アセチル基量が８〜３０モル％、アセタール化度
とアセチル基量との合計が７５モル％以上であり、前記
可塑剤（Ｘ）１００重量部に前記ポリビニルアセタール
樹脂（Ｑ）８重量部を溶解させた溶液の曇り点は５０℃
以下である合わせガラス用中間膜である。

【００２４】本発明２は、少なくとも、２層の（Ａ）層
と前記（Ａ）層の間に挟着される（Ｃ）層との３層から
なる積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
前記（Ａ）層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）及び
可塑剤（Ｗ）からなり、前記（Ｃ）層は、ポリビニルア
セタール樹脂（Ｔ）、可塑剤（Ｙ）及び錫ドープ酸化イ
ンジウム粒子からなり、前記錫ドープ酸化インジウム粒
子は、前記（Ｃ）層中において、平均２次凝集粒子径が
８０ｎｍ以下であり、２次凝集粒子径１００ｎｍ以上の
粒子が１個／μｍ²以下の密度となるよう分散されてお
り、かつ、合わせガラス用中間膜全体に含有されるポリ
ビニルアセタール樹脂（Ｐ）及びポリビニルアセタール
樹脂（Ｔ）１００重量部に対して０．０１〜３．０重量
部含有されており、前記可塑剤（Ｙ）は、トリエチレン
グリコールジ−２−エチルヘキサノエート、テトラエチ
レングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエ
チレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、及び、テト
ラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエートからなる
群より選ばれる少なくとも１種であり、前記（Ｃ）層
は、動的粘弾性より得られる損失正接の温度依存性にお
いて、最も低温側の極大値が示す温度が３０℃以下であ
る合わせガラス用中間膜である。以下に本発明を詳述す
る。

【００２５】本発明１及び本発明２の合わせガラス用中
間膜（以下、中間膜ともいう）は、少なくとも、２層の
（Ａ）層と上記（Ａ）層の間に挟着される（Ｂ）層又は
（Ｃ）層との３層からなる積層構造を有するものであ
る。上記積層構造としては、具体的には、例えば、
（Ａ）層／（Ｂ）層／（Ａ）層、（Ａ）層／（Ｃ）層／
（Ａ）層、（Ａ）層／（Ｂ）層／（Ａ）層／（Ａ）層、
（Ａ）層／（Ｃ）層／（Ａ）層／（Ａ）層等が挙げられ
る。遮音性を有する層中に遮熱性を有する粒子を均一に
分散させ、更に、遮音性を有する層からなる積層構造と
することにより、強度の低下等による悪影響を抑えつ
つ、各層の遮音性における温度依存性を重なり合わせる
ことができ、広い温度範囲での良好な遮音性と遮熱性と
を兼ね備えた中間膜を安価かつ簡便に得ることができ
る。具体的には、例えば、中間膜の低温側の遮音性を良
好なものとするために、（Ｂ）層又は（Ｃ）層の可塑剤
の添加量を増やしてガラス転移温度（Ｔｇ）を低温側に
シフトさせることにより（Ｂ）層又は（Ｃ）層の遮音性
を低温側にシフトさせる方法等がとられる。

【００２６】本発明１及び本発明２の中間膜の膜厚とし
ては特に限定されないが、合わせガラスとして最小限必
要な耐貫通性や耐候性を考慮すると、好ましい下限は
０．３ｍｍ、上限は０．８ｍｍである。

【００２７】本発明１及び本発明２の中間膜における
（Ａ）層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）及び可塑
剤（Ｗ）からなるものである。上記ポリビニルアセター
ル樹脂（Ｐ）としては特に限定されないが、例えば、ポ
リビニルブチラール樹脂が好適に用いられる。ポリビニ
ルブチラール樹脂が用いられることにより、得られる中
間膜の透明性、耐候性、ガラスに対する接着性等が優れ
たものとなる。なお、上記ポリビニルアセタール樹脂
（Ｐ）は、必要な物性に応じて、適当な組み合わせにて
ブレンドされたものであってもよく、アセタール化時に
アルデヒドを組み合わせてアセタール化することにより
得られる共ポリビニルアセタール樹脂であってもよい。
上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）の分子量及び分子
量分布は特に限定されないが、アセタール化度は、一般
に４０〜８５％であり、その好ましい下限は６０％、上
限は７５％である。

【００２８】上記ポリビニルブチラール樹脂は、ポリビ
ニルアルコール樹脂をアルデヒドによりアセタール化す
ることにより得ることができる。上記ポリビニルアルコ
ール樹脂は、一般にポリ酢酸ビニルを鹸化することによ
り得られるものであり、鹸化度８０〜９９. ８モル％の
ポリビニルアルコール樹脂が一般的に用いられる。上記
ポリビニルアルコール樹脂の粘度平均重合度の好ましい
下限は２００、上限は３０００である。２００未満であ
ると、得られる合わせガラスの耐貫通性が低下する。３
０００を超えると、樹脂膜の成形性が悪くなり、しかも
樹脂膜の剛性が大きくなり過ぎ、加工性が悪くなる。よ
り好ましい下限は５００、上限は２０００である。な
お、ポリビニルアルコール樹脂の粘度平均重合度及び鹸
化度は、例えば、ＪＩＳＫ６７２６「ポリビニルアル
コール試験方法」に基づいて測定することができる。

【００２９】上記アルデヒドとしては特に限定されず、
例えば、炭素数が１〜１０のアルデヒド等が挙げられ、
より具体的には、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソ
ブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチル
ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オク
チルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルア
ルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベン
ズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルア
ルデヒド、ｎ‐ヘキシルアルデヒド、ｎ‐バレルアルデ
ヒド等が好ましい。より好ましくは、炭素数が４のブチ
ルアルデヒドである。

【００３０】上記可塑剤（Ｗ）としては特に限定され
ず、中間膜用の可塑剤として一般的に用いられている公
知の可塑剤が挙げられ、例えば、一塩基性有機酸エステ
ル、多塩基性有機酸エステル等の有機系可塑剤；有機リ
ン酸系、有機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤等が好適に
用いられる。これらの可塑剤は、単独で用いられてもよ
く、２種以上が併用されてもよく、ポリビニルアセター
ル樹脂（Ｐ）の種類に応じて相溶性等を考慮して使い分
けられる。

【００３１】上記一塩基性有機酸エステルとしては特に
限定されず、例えば、トリエチレングリコール、テトラ
エチレングリコール又はトリプロピレングリコール等の
グリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチ
ル酪酸、ヘプタン酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２
−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）又
はデシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られ
るグリコール系エステル等が挙げられる。なかでも、ト
リエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチ
レングリコールジ−２−エチル酪酸エステル、トリエチ
レングリコールジ−ｎ−オクチル酸エステル、トリエチ
レングリコールジ−２−エチルヘキシル酸エステル等の
トリエチレングリコールの一塩基性有機酸エステルが好
適に用いられる。

【００３２】上記多塩基性有機酸エステルとしては特に
限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸又はアゼ
ライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖状
又は分枝状アルコールとの反応によって得られるエステ
ル等が挙げられ、なかでも、ジブチルセバシン酸エステ
ル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビ
トールアジピン酸エステル等が好適に用いられる。

【００３３】有機リン酸系可塑剤としては特に限定され
ず、例えば、トリエチレングリコールジエチルブチラー
ト、トリエチレングリコールジエチルヘキソエート、ト
リエチレングリコールジブチルセバケート、トリブトキ
シエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェー
ト、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。な
かでも、トリエチレングリコールジエチルブチラート、
トリエチレングリコールジエチルヘキソエート、トリエ
チレングリコールジブチルセバケート等が好ましい。

【００３４】上記可塑剤（Ｗ）の配合量としては特に限
定されないが、ポリビニルアセタール樹脂(Ｐ)１００重
量部に対する配合量の好ましい下限は２０重量部、上限
は１００重量部である。２０重量部未満であると、ＩＴ
Ｏ粒子を充分に分散できず、耐貫通性が低下することが
ある。１００重量部を超えると、ブリードアウトを生
じ、（Ａ）層の透明性や接着性が低下し、得られる合わ
せガラスの光学歪みが大きくなることがある。より好ま
しい下限は３０重量部、上限は６０重量部である。

【００３５】上記（Ａ）層には、必要に応じて、接着力
調整剤が含有されていてもよい。上記接着力調整剤とし
ては、例えば、有機酸又は無機酸のアルカリ金属塩又は
アルカリ土類金属塩、変成シリコーンオイル等が挙げら
れる。上記有機酸としては特に限定されず、例えば、オ
クチル酸、ヘキシル酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン
酸等が挙げられる。上記無機酸としては特に限定され
ず、例えば、塩酸、硝酸等が挙げられる。上記アルカリ
金属塩及びアルカリ土類金属塩としては特に限定され
ず、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の
塩が挙げられる。

【００３６】上記有機酸又は無機酸のアルカリ金属塩又
はアルカリ土類金属塩のなかでも、炭素数２〜１６の有
機酸のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩が好まし
く、より好ましくは、炭素数２〜１６のカルボン酸のカ
リウム塩及びマグネシウム塩である。

【００３７】上記炭素数２〜１６のカルボン酸のカリウ
ム塩及びマグネシウム塩としては特に限定されないが、
例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン
酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチルブ
タン酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２
−エチルヘキサン酸マグネシウム、２−エチルヘキサン
酸カリウム等が好適である。これらは単独で用いられて
もよく、２種以上が併用されてもよい。

【００３８】上記有機酸又は無機酸のアルカリ金属塩又
はアルカリ土類金属塩の配合量の好ましい下限は、ポリ
ビニルアセタール樹脂（Ｐ）１００重量部に対して０．
００１重量部、上限は０．５重量部である。０．００１
重量部未満であると、高湿度雰囲気下で周辺部の接着力
が低下することがある。０．５重量部を超えると、接着
力が低くなりすぎるうえに膜の透明性が失われることが
ある。より好ましい下限は０．０１重量部、上限は０．
２重量部である。

【００３９】上記変成シリコーンオイルとしては特に限
定されず、例えば、エポキシ変成シリコーンオイル、エ
ーテル変性シリコーンオイル、エステル変性シリコーン
オイル、アミン変性シリコーンオイル、カルボキシル変
性シリコーンオイル等が挙げられる。これらは、単独で
用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。な
お、これらの変性シリコーンオイルは、一般にポリシロ
キサンに変性すべき化合物を反応させることにより得ら
れる。

【００４０】上記変性シリコーンオイルの分子量の好ま
しい下限は８００、上限は５０００である。８００未満
であると、表面への局在化が不充分なことがある。５０
００を超えると、樹脂との相溶性が低下し、膜表面にブ
リードアウトしてガラスとの接着力が低下することがあ
る。より好ましい下限は１５００、上限は４０００であ
る。

【００４１】上記変性シリコーンオイルの配合量の好ま
しい下限は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）１００重
量部に対して０．０１重量部、上限は０．２重量部であ
る。０．０１重量部未満であると、吸湿による白化を防
止する効果が不充分となることがある。０．２重量部を
超えると、樹脂との相溶性が低下し、膜表面にブリード
アウトして樹脂とガラスとの接着力が低下することがあ
る。より好ましい下限は０．０３重量部、上限は０．１
重量部である。

【００４２】上記（Ａ）層には、更に、必要に応じて、
押出機中での熱による変質を防止するための酸化防止
剤、耐候性や耐光性を改善するための紫外線吸収剤や光
安定剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、耐湿剤、熱
線反射剤、熱線吸収剤等の添加剤が添加されていてもよ
い。

【００４３】上記酸化防止剤としては特に限定されない
が、例えば、フェノール系のものが好ましく、具体的に
は、例えば、住友化学工業社製の商品名「スミライダー
ＢＨＴ」やチバガイギー社製の商品名「イルガノックス
１０１０」等が挙げられる。

【００４４】上記紫外線吸収剤としては特に限定されな
いが、例えば、ベンゾトリアゾール系のものが好まし
く、具体的には、例えば、チバガイギー社製の商品名
「チヌビンＰ」、「チヌビン３２０」、「チヌビン３２
６」、「チヌビン３２８」等が挙げられる。

【００４５】上記光安定剤としては特に限定されない
が、例えば、ヒンダードアミン系のものが好ましく、具
体的には、例えば、旭電化工業社製の商品名「アデカス
タブＬＡ−５７」等が挙げられる。

【００４６】上記界面活性剤としては特に限定されず、
例えば、ラウリル酸ナトリウム、アルキルベンゼンスル
ホン酸等が挙げられる。

【００４７】上記（Ａ）層は、一般に、可塑剤を含有さ
せた接着性樹脂を溶融混練した後、製膜する方法等によ
り形成することができる。

【００４８】本発明１の中間膜における（Ｂ）層は、２
枚の（Ａ）層の間に挟着されるものであり、本発明１の
中間膜に主に遮音性及び遮熱性を付与するものである。
上記（Ｂ）層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）、可
塑剤（Ｘ）及び錫ドープ酸化インジウム粒子（以下、Ｉ
ＴＯともいう）からなるものである。

【００４９】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）は、
２種の粘度平均重合度が異なるポリビニルアセタール樹
脂（Ｒ）とポリビニルアセタール樹脂（Ｓ）とからなる
ものである。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｒ）及び
ポリビニルアセタール樹脂（Ｓ）としては特に限定され
ないが、ポリビニルブチラール樹脂が好適に用いられ
る。ポリビニルブチラール樹脂が用いられることによ
り、得られる中間膜の透明性、耐候性、ガラスに対する
接着性等が優れたものとなる。なお、上記ポリビニルア
セタール樹脂（Ｒ）は、単独で用いられてもよく、２種
以上が併用されてもよく、ポリビニルアセタール樹脂
（Ｓ）も単独で用いられてもよく、２種以上が併用され
てもよい。

【００５０】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｒ）の粘
度平均重合度は１０００〜３０００である。粘度平均重
合度が１０００〜３０００であると、得られる中間膜
は、広い温度範囲、特に低温において良好な遮音性を示
すが、膜物性は柔らかくなるので、合わせガラスにした
際に板ずれ、発泡等が発生しやすくなる。一方、ポリビ
ニルアセタール樹脂（Ｓ）の粘度平均重合度は３０００
〜５０００である。３０００〜５０００であると、得ら
れる中間膜は、膜物性が硬くなり、合わせガラスにした
際の板ずれ、発泡を防止する効果が現れるが、高温での
粘性が高くなり樹脂の成形性が悪くなる。

【００５１】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）は、
粘度平均重合度の差が１５００以上であるポリビニルア
セタール樹脂（Ｒ）とポリビニルアセタール樹脂（Ｓ）
とが混合されてなるものである。１５００未満である
と、（Ｂ）層が充分な膜物性を有さないことがある。上
記ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）がポリビニルアセタ
ール樹脂（Ｒ）とポリビニルアセタール樹脂（Ｓ）との
組み合わせからなることにより、（Ｂ）層は、広い温度
領域において優れた遮音性を有するものとなり、かつ、
適度な膜物性を有するので合わせガラスとしたときの板
ずれ、発泡等を防止できる。

【００５２】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｒ）及び
ポリビニルアセタール樹脂（Ｓ）は、例えば、ポリビニ
ルアルコール樹脂を熱水に溶解した水溶液を所定温度に
保持した後、これにアルデヒドと触媒とを加えアセター
ル化反応を進行させ、その後、反応液を所定温度で高温
保持した後に中和、水洗、乾燥等の工程を経て樹脂粉末
にする方法等により得られる。

【００５３】上記ポリビニルアルコール樹脂としては特
に限定されないが、粘度平均重合度の好ましい下限は５
００、上限は５０００である。５００未満であると、得
られる中間膜の強度が弱すぎて、合わせガラスとしたと
きの耐貫通性や衝撃エネルギー吸収性が不充分となるこ
とがある。５０００を超えると、樹脂の成形が困難とな
ることがあり、また、得られる中間膜の強度が強くなり
すぎて、合わせガラスとしたときの耐貫通性や衝撃エネ
ルギー吸収性が不充分となることがある。より好ましい
下限は１０００である。

【００５４】上記アルデヒドとしては特に限定されず、
例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピ
オンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルア
ルデヒド、バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒ
ド、２−エチルブチルアルデヒド、ベンズアルデヒド、
シンナムアルデヒド等が挙げられる。これらは単独で用
いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【００５５】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｒ）とポ
リビニルアセタール樹脂（Ｓ）とを混合する方法として
は、例えば、粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコ
ールを所定量混合した後にアセタール化反応を行い混合
ポリビニルアセタール樹脂を得る方法、粘度平均重合度
の異なるポリビニルアルコールより得られたポリビニル
アセタール樹脂同士を所定量混合する方法等が挙げられ
る。

【００５６】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）は、
アセタール化度が６０〜８５モル％である。６０モル％
未満であると、可塑剤（Ｘ）との相溶性が悪くなるの
で、合わせガラスの耐貫通性の確保に必要な量の可塑剤
（Ｘ）を添加することが困難となり、特に低温域におい
て遮音性を発揮できないことがある。８５モル％を超え
ると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）を得るために長
時間の反応が必要となることがある。好ましい下限は６
３モル％、上限は７０モル％である。

【００５７】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）は、
アセチル基量が８〜３０モル％である。８モル％未満で
あると、可塑剤（Ｘ）との相溶性が悪くなり、また、得
られる樹脂のガラス転移温度が充分に低下せず、低温域
における遮音性が充分に得られない。３０モル％を超え
ると、ポリビニルアルコールとアルデヒドとの反応性が
著しく低下するので充分にポリビニルアセタール樹脂
（Ｑ）が得られないことがある。好ましい下限は１０モ
ル％、上限は２４モル％である。

【００５８】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）は、
アセタール化度とアセチル基量との合計が７５モル％以
上である。７５モル％未満であると、可塑剤（Ｘ）との
相溶性が不充分なことがあり、低温域での遮音性が充分
でないことがある。好ましくは、７７モル％以上であ
る。

【００５９】ポリビニルアセタール樹脂は、ビニルアセ
タール成分とビニルアルコール成分とから構成されるも
のであり、アセタール化度、アセチル基量等の成分量
は、例えば、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラー
ル試験方法」や赤外線吸収スペクトル（ＩＲ）に基づい
て測定することができる。なお、本明細書において、ア
セタール化度とは、アセタール基をアセタール化された
２つの水酸基として数えた場合のアセタール化度であ
る。また、ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度
は、例えば、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラー
ル試験方法」に基づいて測定することができる。

【００６０】上記可塑剤（Ｘ）としては特に限定され
ず、可塑剤（Ｗ）と同一であっても異なっていてもよ
く、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸
エステル等の有機系可塑剤；有機リン酸系、有機亜リン
酸系等のリン酸系可塑剤等が挙げられる。なかでも、例
えば、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレー
ト（３ＧＨ）、トリエチレングリコールジ−２−エチル
ヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラエチレングリコール
ジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、トリエチレ
ングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）、テト
ラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ
７）、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエ
チレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、テトラエチ
レングリコールジ−２−エチルブチレート、テトラエチ
レングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジヘキシルア
ジペート、ジベンジルフタレート等が好ましい。より好
ましくは、３ＧＯ、３ＧＨ、３Ｇ７等である。なお、上
記可塑剤は単独で用いられてもよく、２種以上が併用さ
れてもよい。

【００６１】上記可塑剤（Ｘ）の配合量の好ましい下限
は、ポリビニルアセタール樹脂(Ｑ)１００重量部に対し
て３０重量部、上限は７０重量部である。３０重量部未
満であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）の可塑化
が不充分となることがあり、（Ｂ）層の遮音性が不充分
となることがある。７０重量部を超えると、（Ｂ）層の
機械的強度が低下することにより耐衝撃性が低下し、
（Ｂ）層とガラスとの接着力が不充分となることがあ
る。

【００６２】上記可塑剤（Ｘ）１００重量部にポリビニ
ルアセタール樹脂（Ｑ）８重量部を溶解させた溶液の曇
り点は５０℃以下である。５０℃を超えると、ポリビニ
ルアセタール樹脂（Ｑ）と可塑剤（Ｘ）との相溶性が悪
いので、合わせガラスの耐貫通性確保に必要な量の可塑
剤（Ｘ）を添加することが困難となり、特に低温域にお
いて遮音性を発揮できないことがある。好ましくは３０
℃以下であり、より好ましくは２０℃以下である。

【００６３】なお、本明細書において、曇り点とは、Ｊ
ＩＳＫ２２６９「原油及び石油製品の流動点並びに石
油製品曇り点試験方法」に準拠して測定されるものであ
り、具体的には、可塑剤１００重量部に対しポリビニル
アセタール樹脂８重量部を溶解して得られる溶液を１５
０℃以上に加熱した後、１０〜３０℃の雰囲気下に放置
して温度を降下させたときに、この溶液の一部に曇りが
発生し始める温度を意味する。この曇り点が低いほど、
その樹脂と可塑剤との相溶性が大きいことを示す。

【００６４】上記曇り点の測定方法としては、例えば、
溶液の外観を目視で観察する方法、溶液のヘーズをヘー
ズメーターで測定する方法、予め作製した曇りに関する
複数段階の限度見本と溶液の外観とを対照して曇りを判
定する方法等が挙げられる。

【００６５】上記（Ｂ）層は、ＩＴＯ粒子を含有するこ
とにより、赤外線カット効果を有し、遮熱性を有する。
上記ＩＴＯ粒子は、上記（Ｂ）層中における平均２次凝
集粒子径が８０ｎｍ以下である。８０ｎｍを超えると、
ＩＴＯ粒子による可視光線の散乱が顕著になり、（Ｂ）
層の透明性が損なわれることがある。その結果、合わせ
ガラスとした時にヘイズ（曇価）が悪化して、例えば自
動車のフロントガラス等で要求されるような高度な透明
性が得られなくなる。

【００６６】上記ＩＴＯ粒子は、上記（Ｂ）層中に、２
次凝集粒子径１００ｎｍ以上の粒子が１個／μｍ²以下
の密度となるよう分散されているものである。すなわ
ち、透過型電子顕微鏡で（Ｂ）層を撮影、観察したとき
に、粒子径が１００μｍ以上のＩＴＯ粒子が観察されな
いか、又は、観察された場合には１μｍ²の枠の中心に
粒子径１００μｍ以上のＩＴＯ粒子を置くと、かかる１
μｍ²の枠内に粒子径１００μｍ以上のＩＴＯ粒子が他
に観察されない状態となるよう分散されているものであ
る。これにより、合わせガラスにしたときに、低ヘイズ
で透明性に優れ、遮熱性は（Ｂ）層全体に渡って高いも
のとなり、更に、ガラスと中間膜との接着力を調節可能
であることにより耐貫通性も優れたものになる。なお、
透過型電子顕微鏡による観察は、日立製作所社製Ｈ−７
１００ＦＡ型透過型電子顕微鏡を用いて、加速電圧１０
０ｋＶで撮影することにより行うことができる。

【００６７】上記ＩＴＯ粒子は、上記（Ｂ）層中に、本
発明１の中間膜全体に含有されるポリビニルアセタール
樹脂（Ｐ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）１００
重量部に対して０．０１〜３．０重量部含有される。
０．０１重量部未満であると、赤外線カット効果が不充
分なことがある。３．０重量部を超えると、可視光線へ
の透過性が低下することがあり、ヘイズも大きくなるこ
とがある。

【００６８】中間膜のような高い可視光透過率が必須で
ある透明樹脂に可視光波長と同等以上の大きさの添加剤
を添加すると、通常上記添加剤により可視光が強く散乱
されるため、可視光透過率の低下やヘイズの増加が懸念
される。上記ＩＴＯ粒子は、可視光波長よりもはるかに
小さいナノスケールの超微粒子の状態で均一に分散さ
れ、かつ、赤外吸収を有するので、（Ｂ）層内部に加え
られても、可視光に対し散乱を起こさずに透過性を保持
するのでヘイズは非常に小さく、赤外線を吸収する機能
を（Ｂ）層に付与する。また、通信波長帯においても反
射を起こさずに（Ｂ）層は電磁波透過性を有するので、
従来の蒸着やコーティングにより得られる熱線反射合わ
せガラスとは異なり、通信機能を阻害しない。

【００６９】上記（Ｂ）層には、（Ａ）層と同様に、必
要に応じて、例えば、接着力調整剤、酸化防止剤、紫外
線吸収剤、光安定剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止
剤、耐湿剤、熱線反射剤、熱線吸収剤等の添加剤が更に
添加されていてもよい。

【００７０】上記（Ｂ）層は、一般に、ＩＴＯ粒子を分
散剤により有機溶媒中に均一に分散させた分散液を、可
塑剤を含有させた接着性樹脂に添加し溶融混練した後、
製膜する方法等により形成される。上記分散に用いる主
分散媒としては特に限定されず、例えば、（Ｂ）層に使
用される可塑剤（Ｘ）と同種の可塑剤、一般に無機微粒
子の分散剤として用いられる有機及び無機界面活性剤等
の分散安定剤等が挙げられ、なかでも（Ｂ）層に使用さ
れる可塑剤（Ｘ）と同種の可塑剤が好ましい。上記分散
安定剤としては特に限定されず、例えば、具体的には、
硫酸系エステル化合物、リン酸系エステル化合物、ポリ
カルボン酸塩、多価アルコール型界面活性剤等が挙げら
れる。

【００７１】上記主分散媒の配合量の好ましい下限は、
（Ｂ）層中のＩＴＯ粒子１．０重量部に対して０．００
１重量部、上限は５重量部である。０．００１重量部未
満であると、効果が期待出来ないことがある。５重量部
を超えると、製膜時及び合わせガラス作製時に発泡を生
じたり、中間膜とガラスとの接着力が上がりすぎたりす
ることがある。より好ましい下限は０．０５重量部、上
限は１．０重量部である。

【００７２】上記溶融混練の際には、混練物中にキレー
ト剤及び／又は少なくとも１つ以上のカルボキシル基を
もつ化合物が添加されていることにより、ヘイズを更に
良化させることができる。上記キレート剤は、ＩＴＯ粒
子に配位してＩＴＯ粒子の凝集を防ぐ作用により、上記
１つ以上のカルボキシル基を有する化合物は、高い分散
能を有しＩＴＯ粒子を均一に分散する作用により、ヘイ
ズを良化させることができると考えられる。

【００７３】上記キレート剤としては特に限定されず、
例えば、ＥＤＴＡ類及びβ−ジケトン類等が挙げられ
る。なかでも、β−ジケトン類は、可塑剤や樹脂との相
溶性のよいことから好ましく、特にアセチルアセトンが
好適である。アセチルアセトン以外にもベンゾイルトリ
フルオロアセトンやジピバロイルメタン等を用いてもよ
い。

【００７４】上記キレート剤の配合量の好ましい下限
は、混練物中のＩＴＯ粒子１．０重量部に対して０．０
０１重量部、上限は２重量部である。０．００１重量部
未満であると、効果が期待できないことがある。２重量
部を超えると、製膜時及び合わせガラス作製時に発泡を
生じることがある。より好ましい下限は０．０１重量
部、上限は１重量部である。

【００７５】上記１つ以上のカルボキシル基をもつ化合
物としては特に限定されず、例えば、脂肪族カルボン
酸、脂肪族ジカルボン酸、芳香族カルボン酸、芳香族ジ
カルボン酸、ヒドロキシ酸等が挙げられ、より具体的に
は、安息香酸、フタル酸、サリチル酸、リシノール酸等
が挙げられる。なかでも、炭素数２〜１８の脂肪族カル
ボン酸が好ましく、より好ましくは炭素数２〜１０の脂
肪族カルボン酸である。具体的には、例えば、酢酸、プ
ロピオン酸、ｎ−酪酸、２エチル酪酸、ｎ−ヘキサン
酸、２エチルヘキサン酸、ｎ−オクタン酸等が挙げられ
る。

【００７６】上記１つ以上のカルボキシル基をもつ化合
物の配合量の好ましい下限は、混練物中のＩＴＯ粒子
１．０重量部に対して０．００１重量部、上限は２重量
部である。０．００１重量部未満であると、効果が期待
できないことがある。２重量部を超えると、（Ｂ）層が
黄変することがあり、また、ガラスと（Ｂ）層との接着
力を損なうことがある。より好ましい下限は０．０１重
量部、上限は１重量部である。

【００７７】上記（Ｂ）層は、膜中でのＩＴＯ含有量及
び分散状態を制御されていることにより、合わせガラス
としたときに優れた遮熱性及び透明性を有し、ガラスと
の接着力が調節可能であり耐貫通性にも優れ、電磁波透
過性を有するものである。更に、（Ｂ）層は、ＩＴＯ粒
子を可塑剤に分散させて用いていることにより通常の中
間膜と同様の製造方法から得ることができ、（Ｂ）層自
体が赤外線カット効果を有することにより、通常の合わ
せガラスと同様の製造方法から赤外線カット効果を有す
る合わせガラスを製造することができ、加工性、作業
性、生産性に優れている。

【００７８】本発明２の中間膜における（Ｃ）層は、２
枚の（Ａ）層の間に挟着されるものであり、本発明２の
中間膜に主に遮音性及び遮熱性を付与するものである。
上記（Ｃ）層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）、可
塑剤（Ｙ）及び錫ドープ酸化インジウム粒子からなるも
のである。

【００７９】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）とし
ては特に限定されないが、例えば、ポリビニルブチラー
ル樹脂が好適に用いられる。ポリビニルブチラール樹脂
が用いられることにより、得られる中間膜の透明性、耐
候性、ガラスに対する接着性等が優れたものとなる。な
お、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、必要な物
性に応じて、適当な組み合わせにてブレンドされたもの
であってもよく、アセタール化時にアルデヒドを組み合
わせてアセタール化することにより得られる共ポリビニ
ルアセタール樹脂であってもよい。

【００８０】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）とし
ては、ポリビニルアルコール樹脂（Ｇ）と、上記ポリビ
ニルアルコール樹脂（Ｇ）との粘度平均重合度の差が５
００以上であるポリビニルアルコール樹脂（Ｈ）とから
なるポリビニルアルコール樹脂（Ｉ）より得られるもの
が好適に用いられる。粘度平均重合度の差が５００未満
であると、混合の効果がみられないことがある。

【００８１】上記ポリビニルアルコール樹脂（Ｇ）、ポ
リビニルアルコール樹脂（Ｈ）、及び、ポリビニルアル
コール樹脂（Ｉ）としては特に限定されないが、ポリビ
ニルアルコール樹脂（Ｇ）の粘度平均重合度の好ましい
下限は５００、上限は３０００であり、ポリビニルアル
コール樹脂（Ｈ）の粘度平均重合度の好ましい下限は３
０００、上限は５０００である。なお、ポリビニルアル
コール樹脂の粘度平均重合度及び鹸化度は、例えば、Ｊ
ＩＳＫ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に
基づいて測定することができる。

【００８２】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）とし
ては、ポリビニルアセタール樹脂（Ｕ）と、上記ポリビ
ニルアセタール樹脂（Ｕ）との粘度平均重合度の差が５
００以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｖ）とから
なるものもまた好適に用いられる。粘度平均重合度の差
が５００未満であると、混合の効果がみられないことが
ある。

【００８３】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｕ）、ポ
リビニルアセタール樹脂（Ｖ）としては特に限定されな
いが、例えば、ポリビニルブチラール樹脂が好適に用い
られる。ポリビニルブチラール樹脂が用いられることに
より、得られる中間膜の透明性、耐候性、ガラスに対す
る接着性等が優れたものとなる。上記ポリビニルアセタ
ール樹脂（Ｕ）の粘度平均重合度の好ましい下限は５０
０、上限は３０００であり、ポリビニルアセタール樹脂
（Ｖ）の粘度平均重合度の好ましい下限は３０００、上
限は５０００である。

【００８４】粘度平均重合度の異なるポリビニルアルコ
ール樹脂を混合させたものを原料とすることにより、又
は、粘度平均重合度の異なるポリビニルアセタール樹脂
からなるものとすることにより、ポリビニルアセタール
樹脂（Ｔ）の遮音性の良好な温度範囲を広くすることが
できる。また、混合により、低重合度の樹脂は可塑剤の
ような働きを示すので、高重合度の樹脂の高温での流動
性を低下させて成形を容易にし、高重合度の樹脂は低重
合度の樹脂中に点在して架橋点のような働きを示すの
で、高温での流動性が高くなりすぎることなく効率的に
機械的強度を向上させる。

【００８５】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、
粘度平均重合度が１５００以上であることが好ましい。
１５００未満であると、遮音性が不充分なことがあり、
また、機械的強度が不充分なために合わせガラスとして
の耐衝撃性が劣ることがある。

【００８６】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、
アセタール化度が６０〜８５モル％であることが好まし
い。６０モル％未満であると、可塑剤（Ｙ）との相溶性
が悪くなり、合わせガラスの耐貫通性の確保に必要な量
の可塑剤（Ｙ）を添加することが困難となり、特に低温
域において遮音性を発揮できないことがある。８５モル
％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）を得る
ために長時間の反応が必要となることがある。好ましい
下限は６３モル％、上限は７０モル％である。

【００８７】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、
アセチル基量が８〜３０モル％であることが好ましい。
８モル％未満であると、可塑剤（Ｙ）との相溶性が悪く
なり、ガラス転移温度を充分に低下できず、低温域での
遮音性が充分に得られないことがある。３０モル％を超
えると、ポリビニルアルコールとアルデヒドとの反応性
が著しく低下するので充分にポリビニルアセタール樹脂
（Ｔ）が得られないことがある。好ましい下限は１０モ
ル％、上限は２４モル％である。

【００８８】上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、
アセタール化度とアセチル基量との合計が７５モル％以
上であることが好ましい。７５モル％未満であると、可
塑剤（Ｙ）との相溶性が不充分なことがあり、低温域で
の遮音性が充分でないことがある。好ましくは、７７モ
ル％以上である。

【００８９】上記可塑剤（Ｙ）は、トリエチレングリコ
ールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、テトラ
エチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（４
ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエー
ト（３Ｇ７）、及び、テトラエチレングリコールジ−ｎ
−ヘプタノエート（４Ｇ７）からなる群より選ばれる少
なくとも１種である。上記３ＧＯ、４ＧＯ、３Ｇ７及び
４Ｇ７を用いると、遮音性と耐熱性及び耐湿性との両立
が容易となる。

【００９０】上記可塑剤（Ｙ）１００重量部にポリビニ
ルアセタール樹脂（Ｔ）８重量部を溶解させた溶液の曇
り点は５０℃以下であることが好ましい。５０℃を超え
ると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）と可塑剤（Ｙ）
との相溶性が悪いので、合わせガラスの耐貫通性確保に
必要な量の可塑剤（Ｙ）を添加することが困難となり、
特に低温域において遮音性を発揮できないことがある。
好ましくは３０℃以下であり、より好ましくは２０℃以
下である。

【００９１】ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）１００重
量部に対する可塑剤（Ｙ）の配合量がポリビニルアセタ
ール樹脂（Ｐ）１００重量部に対する可塑剤（Ｗ）の配
合量よりも５重量部以上多いことが好ましい。配合量の
差が５重量部未満であると、ポリビニルアセタール樹脂
（Ｔ）の可塑化が不充分となることがあり、（Ｃ）層の
遮音性が不充分となることがある。

【００９２】上記（Ｃ）層は、動的粘弾性より得られる
損失正接の温度依存性において、最も低温側の極大値が
示す温度が３０℃以下であることが好ましい。３０℃を
超えると、（Ｃ）層は室温付近で充分な柔軟性を示さ
ず、（Ｃ）層を用いた合わせガラスは室温付近で充分な
遮音性を示さないことがある。

【００９３】上記動的粘弾性より得られる損失正接（ｔ
ａｎδ）とは、高分子材料の動的粘弾性測定により一般
に得られる貯蔵弾性率と損失弾性率との比を意味する。
一般に高分子材料について温度を変化させながら動的粘
弾性測定を行ったときに損失正接が最大値を示す温度は
Ｔｇ、すなわち軟化温度に相当する。上記最も低温側の
極大値を示す温度とは、温度を変化させながら動的粘弾
性測定を行ったときに損失正接が極大値を示す最も低い
温度であり、（Ｃ）層のＴｇに対応するものである。

【００９４】上記最も低温側の極大値を示す温度は、一
般に積層前にＴｇを測定することにより求められるが、
樹脂と可塑剤との組み合わせによっては積層された層間
で可塑剤の移行が生じて積層前に測定したＴｇが意味を
なさないことがあり、この場合には、例えば、動的歪み
にせん断を用いた動的粘弾性測定等により積層体の状態
でＴｇを測定する。

【００９５】上記動的歪みにせん断を用いた動的粘弾性
測定は、一般的に用いられる動的粘弾性測定装置を用い
て行うことができ、その測定原理は、微小振動を有する
歪みをせん断方法により試料に印加し、その応答である
応力を検出して弾性率を算出するものである。上記動的
歪みにせん断を用いた動的粘弾性測定では、積層体の各
層について損失弾性率及び貯蔵弾性率の挙動が得られ、
この挙動から損失正接を求めて損失正接が最大となる温
度をＴｇとすることにより各層のＴｇを見積ることがで
きる。なお、上記微小振動を有する歪みの周波数として
は特に限定されないが、例えば、測定の容易さ及び精度
から１０Ｈｚが好適に用いられる。

【００９６】上記（Ｃ）層は、（Ｂ）層と同様にＩＴＯ
粒子を含有することにより、赤外線カット効果を有し、
遮熱性を有する。上記ＩＴＯ粒子は、上記（Ｃ）層中に
おける平均２次凝集粒子径が８０ｎｍ以下である。８０
ｎｍを超えると、ＩＴＯ粒子による可視光線の散乱が顕
著になり、（Ｃ）層の透明性が損なわれることがある。
その結果、合わせガラスとした時にヘイズ（曇価）が悪
化して、例えば自動車のフロントガラス等で要求される
ような高度な透明性が得られなくなる。

【００９７】上記ＩＴＯ粒子は、上記（Ｃ）層中に、２
次凝集粒子径１００ｎｍ以上の粒子が１個／μｍ²以下
の密度となるよう分散されているものである。すなわ
ち、透過型電子顕微鏡で（Ｃ）層を撮影、観察したとき
に、粒子径が１００μｍ以上のＩＴＯ粒子が観察されな
いか、又は、観察された場合には１μｍ²の枠の中心に
粒子径１００μｍ以上のＩＴＯ粒子を置くと、かかる１
μｍ²の枠内に粒子径１００μｍ以上のＩＴＯ粒子が他
に観察されない状態となるよう分散されているものであ
る。これにより、合わせガラスにしたときに、低ヘイズ
で透明性に優れ、遮熱性は（Ｃ）層全体に渡って高いも
のとなり、更に、ガラスと中間膜との接着力を調節可能
であることにより耐貫通性も優れたものになる。なお、
透過型電子顕微鏡による観察は、日立製作所社製Ｈ−７
１００ＦＡ型透過型電子顕微鏡を用いて、加速電圧１０
０ｋＶで撮影することにより行うことができる。

【００９８】上記ＩＴＯ粒子は、上記（Ｃ）層中に、本
発明２の中間膜全体に含有されるポリビニルアセタール
樹脂（Ｐ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）１００
重量部に対して０．０１〜３．０重量部含有される。
０．０１重量部未満であると、赤外線カット効果が不充
分なことがある。３．０重量部を超えると、可視光線へ
の透過性が低下することがあり、ヘイズも大きくなるこ
とがある。

【００９９】中間膜のような高い可視光透過率が必須で
ある透明樹脂に可視光波長と同等以上の大きさの添加剤
を添加すると、通常上記添加剤により可視光が強く散乱
されるため、可視光透過率の低下やヘイズの増加が懸念
される。上記ＩＴＯ粒子は、可視光波長よりもはるかに
小さいナノスケールの超微粒子の状態で均一に分散さ
れ、かつ、赤外吸収を有するので、（Ｃ）層内部に加え
られても、可視光に対し散乱を起こさずに透過性を保持
するのでヘイズは非常に小さく、赤外線を吸収する機能
を（Ｃ）層に付与する。また、通信波長帯においても反
射を起こさずに（Ｃ）層は電磁波透過性を有するので、
従来の蒸着やコーティングにより得られる熱線反射合わ
せガラスとは異なり、通信機能を阻害しない。

【０１００】上記（Ｃ）層には、（Ａ）層及び（Ｂ）層
と同様に、必要に応じて、例えば、接着力調整剤、酸化
防止剤、紫外線吸収剤や光安定剤、界面活性剤、難燃
剤、帯電防止剤、耐湿剤、熱線反射剤、熱線吸収剤等の
添加剤が更に添加されていてもよい。

【０１０１】上記（Ｃ）層は、一般に、ＩＴＯ粒子を分
散剤により有機溶媒中に均一に分散させた分散液を、可
塑剤を含有させた接着性樹脂に添加し溶融混練した後、
製膜する方法等により形成される。上記分散に用いる主
分散媒としては特に限定されず、例えば、（Ｃ）層に使
用される可塑剤（Ｙ）と同種の可塑剤、上記分散安定剤
等が挙げられ、なかでも（Ｃ）層に使用される可塑剤
（Ｙ）と同種の可塑剤が好ましい。

【０１０２】上記主分散媒の配合量の好ましい下限は、
（Ｃ）層中のＩＴＯ粒子１．０重量部に対して０．００
１重量部、上限は５重量部である。０．００１重量部未
満であると、効果が期待出来ないことがある。５重量部
を超えると、製膜時及び合わせガラス作製時に発泡を生
じたり、中間膜とガラスとの接着力が上がりすぎたりす
ることがある。より好ましい下限は０．０５重量部、上
限は１．０重量部である。

【０１０３】上記溶融混練の際には、混練物中に上記キ
レート剤及び／又は上記少なくとも１つ以上のカルボキ
シル基をもつ化合物が添加されていることにより、ヘイ
ズを更に良化させることができる。

【０１０４】上記キレート剤の配合量の好ましい下限
は、混練物中のＩＴＯ粒子１．０重量部に対して０．０
０１重量部、上限は２重量部である。０．００１重量部
未満であると、効果が期待できないことがある。２重量
部を超えると、製膜時及び合わせガラス作製時に発泡を
生じることがある。より好ましい下限は０．０１重量
部、上限は１重量部である。

【０１０５】上記１つ以上のカルボキシル基をもつ化合
物の配合量の好ましい下限は、混練物中のＩＴＯ粒子
１．０重量部に対して０．００１重量部、上限は２重量
部である。０．００１重量部未満であると、効果が期待
できないことがある。２重量部を超えると、（Ｃ）層が
黄変することがあり、また、ガラスと（Ｃ）層との接着
力を損なうことがある。より好ましい下限は０．０１重
量部、上限は１重量部である。

【０１０６】上記（Ｃ）層は、膜中でのＩＴＯ含有量及
び分散状態を制御されていることにより、合わせガラス
としたときに優れた遮熱性及び透明性を有し、ガラスと
の接着力が調節可能であり耐貫通性にも優れ、電磁波透
過性を有するものである。更に、（Ｃ）層は、ＩＴＯ粒
子を可塑剤に分散させて用いていることにより通常の中
間膜と同様の製造方法から得ることができ、（Ｃ）層自
体が赤外線カット効果を有することにより、通常の合わ
せガラスと同様の製造方法から赤外線カット効果を有す
る合わせガラスを製造することができ、加工性、作業
性、生産性に優れている。

【０１０７】本発明１及び本発明２の中間膜は、可視光
波長よりも小さいナノスケールの超微粒子状のＩＴＯ粒
子が均一に分散されて優れた遮熱性等を有し、粘度平均
重合度等を調整した樹脂を用いて広い温度領域での優れ
た遮音性等を有する（Ｂ）層又は（Ｃ）層を有すること
により、遮熱性、遮音性、電磁波透過性、耐貫通性、耐
湿性、透明性、特にヘイズが良好であり、かつ、ガラス
との適当な接着力を有し、安価に得ることができるもの
である。

【０１０８】本発明１及び本発明２の中間膜を成形する
方法としては特に限定されず、例えば、押し出し法、カ
レンダー法、プレス法等により製膜できるが、好ましく
は２軸同方向の押し出し法によるものであり、ヘイズを
更に良化させることができる。

【０１０９】少なくとも、２層の（Ａ）層と、上記
（Ａ）層の間に挟着される（Ｂ）層又は（Ｃ）層との３
層からなる積層構造に対して、更に（Ａ）層、（Ｂ）
層、及び（Ｃ）層以外の中間膜が積層されてもよい。具
体的には、例えば、更にポリビニルアセタール樹脂
（Ｐ）、可塑剤（Ｚ）及びＩＴＯ粒子からなる（Ｄ）層
を積層してなる中間膜等が好ましく、耐貫通性の向上等
の必要に応じて用いられる。かかる（Ａ）層及び（Ｂ）
層、及び（Ｃ）層以外の中間膜が積層されてなる中間膜
もまた本発明の１つである。上記可塑剤（Ｚ）としては
特に限定されず、例えば、可塑剤（Ｗ）、可塑剤
（Ｘ）、可塑剤（Ｙ）と同じものであってもよい。

【０１１０】少なくとも一対のガラスの間に本発明の中
間膜を介在させ、一体化させてなる合わせガラスもまた
本発明の１つである。上記ガラスとしては特に限定され
ず、例えば、一般に使用されている透明板ガラス等が挙
げられる。好ましくは９００ｎｍ〜１３００ｎｍの全波
長域において透過率が６５％以下の熱線吸収ガラスであ
る。ＩＴＯの赤外線カット効果が１３００ｎｍより長波
長側で大きく、９００ｎｍ〜１３００ｎｍの領域では比
較的小さいことから、本発明の中間膜を上記熱線吸収ガ
ラスと合わせることにより、クリアガラスと合わせる場
合と比べて、同じ可視光線透過率であっても日射透過率
を低くでき、高い遮熱性を得ることができる。

【０１１１】本発明の合わせガラスは、少なくとも一対
のガラスの間に本発明の中間膜を介在させ、一体化させ
てなることにより、遮熱性、遮音性、電磁波透過性、耐
貫通性、耐湿性、透明性、特にヘイズが良好であり、か
つ、ガラスとの適当な接着力を有し、安価に得ることが
できる。

【０１１２】

【実施例】以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説
明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるも
のではない。

【０１１３】（実施例１）＜膜（Ａ）の作製＞アセタール化度が６８．９モル％、
アセチル基量が０．９モル％のポリビニルブチラール樹
脂（以下、ＰＶＢともいう）１００重量部に対し、可塑
剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサ
ノエート（以下、３ＧＯともいう）３９重量部を添加混
合した。この混合物をミキシングロールで充分に混練し
た後、プレス成形機で１５０℃、３０分間プレス成形し
て厚さ０．３ｍｍの膜（Ａ）を作製した。

【０１１４】＜膜（Ｂ）の作製＞粘度平均重合度が２０
００のＰＶＡに、粘度平均重合度が３５００のＰＶＡを
５０重量％となるように添加混合した。この混合された
ＰＶＡより、アセタール化度が６３．６モル％、アセチ
ル基量が１４．３モル％のＰＶＢを合成した。得られた
ＰＶＢ１００重量部に対し、可塑剤として３ＧＯを６０
重量部、ＩＴＯ微粒子を１．１９重量部添加混合した。
これをミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレ
ス成形機で１５０℃、３０分間プレス成形して厚さ０．
１６ｍｍの膜（Ｂ）を作製した。

【０１１５】＜中間膜の作製＞得られた膜（Ａ）２枚と
膜（Ｂ）とを用いて、膜（Ａ）／膜（Ｂ）／膜（Ａ）と
なるよう膜（Ａ）の間に膜（Ｂ）を挟着した３層構造の
中間膜を作製した。

【０１１６】＜合わせガラスの作製＞得られた中間膜
を、３００ｍｍ×３００ｍｍ×厚さ３ｍｍのフロート板
ガラス２枚により両側から挟着し、この未圧着の挟着体
をゴムバッグへ入れ、２．７ｋＰａの真空度で２０分間
脱気した後、脱気状態のまま９０℃のオーブンに移し、
この温度で３０分間保持した。こうして真空プレスによ
り仮接着された挟着体を、次いでオートクレーブ中で圧
力１．２ＭＰａ、温度１３５℃で熱圧着し、透明な合わ
せガラスを作製した。

【０１１７】（実施例２）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を２．３８重量
部添加したこと以外は、実施例１と同様にして中間膜及
び合わせガラスを作製した。

【０１１８】（実施例３）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を４．７５重量
％部添加したこと以外は、実施例１と同様にして中間膜
及び合わせガラスを作製した。

【０１１９】（実施例４）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を２．３８重量
部添加し、更に、アセタール化度が６３．６モル％、ア
セチル基量が１４．３モル％のＰＶＢを用いた代りに、
粘度平均重合度が２０００のＰＶＡに粘度平均重合度が
３５００のＰＶＡを３０重量％となるように添加混合
し、この混合されたＰＶＡより、アセタール化度が６
３．３モル％、アセチル基量が１４．３モル％のＰＶＢ
を合成して用いたこと以外は、実施例１と同様にして中
間膜及び合わせガラスを作製した。

【０１２０】（実施例５）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を２．３８重量
部添加し、更に、アセタール化度が６３．６モル％、ア
セチル基量が１４．３モル％のＰＶＢを用いる代りに、
粘度平均重合度が１７００のＰＶＡより、アセタール化
度が６４．５モル％、アセチル基量が１４．３モル％の
ＰＶＢを合成して用いたこと以外は、実施例１と同様に
して中間膜及び合わせガラスを作製した。

【０１２１】（実施例６）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を２．３８重量
部添加し、更に、アセタール化度が６３．６モル％、ア
セチル基量が１４．３モル％のＰＶＢを合成し、得られ
たＰＶＢ１００重量部に対して可塑剤として３ＧＯを６
０重量部混合した代りに、粘度平均重合度が２３００の
ＰＶＡ１００重量部に、粘度平均重合度が４０００のＰ
ＶＡを４２重量部混合して得られたＰＶＡより、アセタ
ール化度が５７．３モル％、アセチル基量が２０．０モ
ル％のＰＶＢ樹脂を合成し、得られたＰＶＢ１００重量
部に対して可塑剤としてテトラエチレングリコールジ−
２−エチルヘキサノエート（以下、４ＧＯともいう）を
６０重量部混合したこと以外は実施例１と同様にして合
わせガラスを作製した。

【０１２２】（比較例１）膜（Ｂ）の作製において、Ｉ
ＴＯ微粒子を添加しなかったこと以外は、実施例１と同
様にして中間膜及び合わせガラスを作製した。

【０１２３】（比較例２）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を０．０２４重
量部添加したこと以外は、実施例１と同様にして中間膜
及び合わせガラスを作製した。

【０１２４】（比較例３）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を２３．７５重
量部添加したこと以外は、実施例１と同様にして中間膜
及び合わせガラスを作製した。

【０１２５】（比較例４）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を４．７５重量
部添加し、更に、アセタール化度が６３．６モル％、ア
セチル基量が１４．３モル％のＰＶＢを用いた代りに、
粘度平均重合度が２０００のＰＶＡに粘度平均重合度が
３５００のＰＶＡを５０重量％となるように添加混合
し、この混合されたＰＶＡより、アセタール化度が６
８．５モル％、アセチル基量が０．９モル％のＰＶＢを
合成して用いたこと以外は実施例１と同様にして中間膜
及び合わせガラスを作製した。

【０１２６】（比較例５）膜（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を４．７５重量
部添加し、更に、可塑剤として４ＧＯを６０重量部混合
した代りに、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−
２−エチルブチレート（以下、３ＧＨともいう）を４０
重量部混合したこと以外は実施例５と同様にして中間膜
及び合わせガラスを作製した。

【０１２７】（比較例６）層（Ｂ）の作製において、Ｐ
ＶＢ１００重量部に対し、ＩＴＯ微粒子を４．７５重量
部添加し、更に、粘度平均重合度が２３００のＰＶＡ１
００重量部に、粘度平均重合度が４０００のＰＶＡを４
２重量部混合して得られたＰＶＡより、アセタール化度
が５７．３モル％、アセチル基量が２０．０モル％のＰ
ＶＢ樹脂を合成し、得られたＰＶＢ１００重量部に対し
て可塑剤として４ＧＯを６０重量部混合した代りに、粘
度平均重合度が２３００のＰＶＡ１００重量部に、粘度
平均重合度が４０００のＰＶＡを４２重量部混合して得
られたＰＶＡより、アセタール化度が６５．９モル％、
アセチル基量が０．９モル％のＰＶＢ樹脂を合成し、得
られたＰＶＢ１００重量部に対して可塑剤として３ＧＨ
を６０重量部混合したこと以外は、実施例６と同様にし
て中間膜及び合わせガラスを作製した。

【０１２８】（評価）実施例１、２、３、４、５、６及
び比較例１、２、３、４、５、６で作製された合わせガ
ラスについて、以下の項目の評価を行い、結果を表１に
示した。

【０１２９】（１）光学特性直記分光光度計（島津製作所社製、ＵＶ３１００）を使
用して合わせガラスの３００〜２５００ｎｍの波長領域
での透過率を測定し、ＪＩＳＺ８７２２及びＪＩＳ
Ｒ３１０６（１９９８）に準拠して３８０〜７８０
ｎｍの波長領域での可視光透過率（Ｔｖ）、３００〜２
５００ｎｍの波長領域での日射透過率（Ｔｓ）を求め
た。

【０１３０】（２）ヘイズ（Ｈｚ）ＪＩＳＫ６７１４に準拠して測定した。

【０１３１】（３）ＩＴＯ微粒子の中間膜中の分散状態切片作製装置（ウルトラミクロト−ムライカ社製、Ｅ
Ｍ−ＵＬＴＲＡＣＵＴ・Ｓ；ＦＣ−Ｓ型凍結切削システ
ムライカ社製、ＲＥＩＣＨＥＲＴ−ＮＩＳＳＥＩ−Ｆ
ＣＳ；ナイフＤＩＡＴＯＭＥ社製、ＤＩＡＴＯＭＥ
ＵＬＴＲＡＣＲＹＯＤＲＹ）により、中間膜の薄片
を作製した後、透過型電子顕微鏡（日立製作所社製、Ｈ
−７１００ＦＡ型、ＴＥＭ）を使用して、加速電圧１０
０ｋＶで１０μｍ×１０μｍの範囲を写真撮影し、ＩＴ
Ｏ微粒子の分散状態を観察した。ＩＴＯ微粒子の粒子径
は、写真中のＩＴＯ微粒子の最も長い径とした。上記撮
影範囲中の全ＩＴＯ微粒子について粒子径を測定し、体
積換算平均により、平均粒子径を求めた。また、上記撮
影範囲中に存在する粒子径１００ｎｍ以上の粒子数を求
め、撮影面積１００μｍ²で除することにより、１μｍ²
当たりの粒子径１００ｎｍ以上の粒子数を算出した。

【０１３２】（４）電磁波透過性近傍界の電磁波シールド効果測定法（ＫＥＣ法）によ
り、０．１〜１０ＭＨｚの周波数領域での反射損失値
（ｄＢ）を測定し、厚さ２．５ｍｍの通常のフロートガ
ラス単板から得られる値と比較した。また、遠方界の電
磁波シールド効果測定法として、送信受信用の１対のア
ンテナ間に合わせガラス６００ｍｍ角を立て、電波信号
発生装置からの電波をスペクトルアナライザーで受信す
ることにより、２〜２６．５ＧＨｚの周波数領域での反
射損失値（ｄＢ）を測定し、厚さ２．５ｍｍの通常のフ
ロートガラス単板から得られる値と比較した。測定周波
数領域全体での比較の結果、両者の差（ΔｄＢ）の最小
値〜最大値を表１に示した。

【０１３３】（５）曇り点膜（Ｂ）の作製に用いた可塑剤１００重量部に、膜
（Ｂ）の作製に用いたＰＶＢ８重量部を溶解し、溶液を
得た。得られた溶液を１５０℃以上に加熱した後、１０
〜３０℃の雰囲気下に放置して温度を降下させ、溶液の
一部に曇りが発生し始める温度を目視で観察した。

【０１３４】（６）遮音性０℃、１０℃、２０℃、及び、３０℃の各温度におい
て、合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振
研社製、加振機Ｇ２１−００５Ｄ）により加振し、得
られた振動特性を機械インピーダンスアンプ（リオン社
製、ＸＧ−８１）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴ
アナライザー（横河ヒューレットパッカー社製、ＦＦＴ
スペクトラムアナライザーＨＰ−３５８２ＡＡ）にて
解析した。こうして得られた損失係数とガラスとの共振
周波数の比とから損失係数を算出した。この結果に基づ
き、周波数２０００Ｈｚ近辺における極小の透過損失値
をＴＬ値とした。

【０１３５】（７）動的粘弾性の測定積層体を１０ｃｍ×１６ｃｍの矩形にサンプリングし、
固体粘弾性測定装置（レオメトリックス社製、ＲＳＡ−
ＩＩ）を用い、測定温度範囲−２０℃〜＋１００℃、昇
温速度３℃／分にて、測定周波数１０Ｈｚの正弦歪みを
せん断方向、歪み量０．１％で印加し、測定を行った。
動的粘弾性特性として、貯蔵弾性率、損失弾性率と、こ
れらの比である損失正接（ｔａｎδ）とを測定し、得ら
れたｔａｎδの温度曲線から最も低温側の極大値が示す
温度を求めた。

【０１３６】

【表１】

【０１３７】表１より、実施例１、２、３、４、５及び
６で作製された合わせガラスは、優れた遮熱性、遮音
性、透明性をもつことが分かる。比較例１及び２で作製
された合わせガラスは、中間膜中にＩＴＯを充分に含ん
でいなかったため、遮熱性に劣っていた。比較例３で作
製された合わせガラスは、過剰にＩＴＯを含んでいたた
め、透明性に劣っていた。比較例４、５及び６で作製さ
れた合わせガラスはＰＶＢのアセチル基量、ＰＶＢの組
成と可塑剤との組み合わせ等が最適化されていなかった
ため、遮音性に劣っていた。

【０１３８】

【発明の効果】本発明によれば、透明性、耐候性、衝撃
エネルギー吸収性、板ずれや発泡を防止できる適度なガ
ラスとの接着性や膜物性、成形性、取扱い性等の合わせ
ガラス用中間膜に必要な基本性能を損なうことなく、コ
インシデンス効果の緩和によってＴＬ値の低下を防ぎ、
かつ、広い温度領域における優れた遮音性を有し、ＩＴ
Ｏ微粒子を膜中に均一に分散することで優れた遮熱性を
有する合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得るこ
とができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】一般的なガラス板の周波数に対する遮音性を示
した図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ０８Ｋ 9/02 Ｃ０８Ｋ 9/02 Ｃ０８Ｌ 29/14 Ｃ０８Ｌ 29/14 Ｆターム(参考） 4F100 AA33B AA33H AK23A AK23B AK23C AL05B BA03 BA10A BA10C CA04A CA04B CA04C CA07B GB07 GB32 JA07B JD10 YY00B 4G061 AA02 AA04 AA11 AA21 AA28 BA01 BA02 CA02 CB03 CB12 CB18 CD02 CD18 DA23 DA38 DA46 4J002 BE061 DE097 EH036 EH126 FB077 FD036 FD046 FD056 FD207 GJ00

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】少なくとも、２層の（Ａ）層と前記
（Ａ）層の間に挟着される（Ｂ）層との３層からなる積
層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記
（Ａ）層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）及び可塑
剤（Ｗ）からなり、前記（Ｂ）層は、ポリビニルアセタ
ール樹脂（Ｑ）、可塑剤（Ｘ）及び錫ドープ酸化インジ
ウム粒子からなり、前記錫ドープ酸化インジウム粒子
は、前記（Ｂ）層中において、平均２次凝集粒子径が８
０ｎｍ以下であり、２次凝集粒子径１００ｎｍ以上の粒
子が１個／μｍ ²以下の密度となるよう分散されてお
り、かつ、合わせガラス用中間膜全体に含有されるポリ
ビニルアセタール樹脂（Ｐ）及びポリビニルアセタール
樹脂（Ｑ）１００重量部に対して０．０１〜３．０重量
部含有されており、前記ポリビニルアセタール樹脂
（Ｑ）は、粘度平均重合度が１０００〜３０００のポリ
ビニルアセタール樹脂（Ｒ）と、前記ポリビニルアセタ
ール樹脂（Ｒ）との粘度平均重合度の差が１５００以上
であって粘度平均重合度が３０００〜５０００のポリビ
ニルアセタール樹脂（Ｓ）とからなるものであり、か
つ、アセタール化度が６０〜８５モル％、アセチル基量
が８〜３０モル％、アセタール化度とアセチル基量との
合計が７５モル％以上であり、前記可塑剤（Ｘ）１００
重量部に前記ポリビニルアセタール樹脂（Ｑ）８重量部
を溶解させた溶液の曇り点は５０℃以下であることを特
徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項２】少なくとも、２層の（Ａ）層と前記
（Ａ）層の間に挟着される（Ｃ）層との３層からなる積
層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記
（Ａ）層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）及び可塑
剤（Ｗ）からなり、前記（Ｃ）層は、ポリビニルアセタ
ール樹脂（Ｔ）、可塑剤（Ｙ）及び錫ドープ酸化インジ
ウム粒子からなり、前記錫ドープ酸化インジウム粒子
は、前記（Ｃ）層中において、平均２次凝集粒子径が８
０ｎｍ以下であり、２次凝集粒子径１００ｎｍ以上の粒
子が１個／μｍ ²以下の密度となるよう分散されてお
り、かつ、合わせガラス用中間膜全体に含有されるポリ
ビニルアセタール樹脂（Ｐ）及びポリビニルアセタール
樹脂（Ｔ）１００重量部に対して０．０１〜３．０重量
部含有されており、前記可塑剤（Ｙ）は、トリエチレン
グリコールジ−２−エチルヘキサノエート、テトラエチ
レングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエ
チレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、及び、テト
ラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエートからなる
群より選ばれる少なくとも１種であり、前記（Ｃ）層
は、動的粘弾性より得られる損失正接の温度依存性にお
いて、最も低温側の極大値が示す温度が３０℃以下であ
ることを特徴とする合わせガラス用中間膜。
【請求項３】前記可塑剤（Ｙ）１００重量部に前記ポ
リビニルアセタール樹脂（Ｔ）８重量部を溶解させた溶
液の曇り点が５０℃以下であることを特徴とする請求項
２記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）１００
重量部に対する可塑剤（Ｙ）の配合量がポリビニルアセ
タール樹脂（Ｐ）１００重量部に対する可塑剤（Ｗ）の
配合量よりも５重量部以上多いことを特徴とする請求項
２又は３記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、粘
度平均重合度が１５００以上であり、かつ、アセタール
化度が６０〜８５モル％、アセチル基量が８〜３０モル
％、アセタール化度とアセチル基量との合計が７５モル
％以上であることを特徴とする請求項２、３又は４記載
の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、ポ
リビニルアルコール樹脂（Ｇ）と、前記ポリビニルアル
コール樹脂（Ｇ）との粘度平均重合度の差が５００以上
であるポリビニルアルコール樹脂（Ｈ）とからなるポリ
ビニルアルコール樹脂（Ｉ）より得られるものであり、
かつ、アセタール化度が６０〜８５モル％、アセチル基
量が８〜３０モル％、アセタール化度とアセチル基量と
の合計が７５モル％以上であることを特徴とする請求項
２、３、４又は５記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】ポリビニルアルコール樹脂（Ｇ）の粘度
平均重合度が５００〜３０００であり、かつ、ポリビニ
ルアルコール樹脂（Ｈ）の粘度平均重合度が３０００〜
５０００であることを特徴とする請求項６記載の合わせ
ガラス用中間膜。
【請求項８】ポリビニルアセタール樹脂（Ｔ）は、ポ
リビニルアセタール樹脂（Ｕ）と、前記ポリビニルアセ
タール樹脂（Ｕ）との粘度平均重合度の差が５００以上
であるポリビニルアセタール樹脂（Ｖ）とからなるもの
であり、かつ、アセタール化度が６０〜８５モル％、ア
セチル基量が８〜３０モル％、アセタール化度とアセチ
ル基量との合計が７５モル％以上であることを特徴とす
る請求項２、３、４又は５記載の合わせガラス用中間
膜。
【請求項９】ポリビニルアルコール樹脂（Ｕ）の粘度
平均重合度が５００〜３０００であり、かつ、ポリビニ
ルアルコール樹脂（Ｖ）の粘度平均重合度が３０００〜
５０００であることを特徴とする請求項８記載の合わせ
ガラス用中間膜。
【請求項１０】ポリビニルアセタール樹脂（Ｐ）、ポ
リビニルアセタール樹脂（Ｑ）、ポリビニルアセタール
樹脂（Ｒ）、ポリビニルアセタール樹脂（Ｓ）、ポリビ
ニルアセタール樹脂（Ｔ）、ポリビニルアセタール樹脂
（Ｕ）及び／又はポリビニルアセタール樹脂（Ｖ）は、
ポリビニルブチラール樹脂であることを特徴とする請求
項１、２、３、４、５、６、７、８又は９記載の合わせ
ガラス用中間膜。
【請求項１１】更に、ポリビニルアセタール樹脂
（Ｐ）、可塑剤（Ｚ）及び錫ドープ酸化インジウム粒子
からなる（Ｄ）層を積層してなることを特徴とする請求
項１、２、３、４、５、６、７、８、９又は１０記載の
合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】少なくとも一対のガラスの間に請求項
１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０又は１１記
載の合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させてな
ることを特徴とする合わせガラス。