JPWO2014192718A1 - 金属樹脂複合体、配線材及び金属樹脂複合体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
金属製の基部と、この基部の外面の少なくとも一部で接着し、フッ素樹脂を主成分とする合成樹脂部とを備える金属樹脂複合体であって、
上記基部と合成樹脂部との界面近傍にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤が存在することを特徴とする。
当該金属樹脂複合体を備える配線材である。
金属製の基部の外面の少なくとも一部にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤を含有する組成物を塗工する工程と、
この組成物を乾燥する工程と、
上記基部の外面のうち少なくとも組成物塗工面にフッ素樹脂を主成分とする合成樹脂部を接着する工程と
を有する金属樹脂複合体の製造方法である。
上記課題を解決するためになされた本発明は、
金属製の基部と、この基部の外面の少なくとも一部で接着し、フッ素樹脂を主成分とする合成樹脂部とを備える金属樹脂複合体であって、
上記基部と合成樹脂部との界面近傍にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤が存在することを特徴とする。
当該金属樹脂複合体を備える配線材である。
金属製の基部の外面の少なくとも一部にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤を含有する組成物を塗工する工程と、
この組成物を乾燥する工程と、
上記基部の外面のうち少なくとも組成物塗工面にフッ素樹脂を主成分とする合成樹脂部を接着する工程と
を有する金属樹脂複合体の製造方法である。
すなわち、上記構成のフッ素樹脂基材は、従来のフッ素樹脂に比べて、表面改質状態(表面活性である状態)が安定している。なお、表面改質状態とは、元のフッ素樹脂に比べて表面活性になっていることを意味する。すなわち、表面改質状態とは、元のフッ素樹脂基材に比べて、極性溶媒に対して表面の接触角が小さくなっていること、化学物質との反応性が高くなっていること、または樹脂との接着性(剥離強度)が高くなっていることの少なくとも1つを満たすことを意味する。
以下、図面を参照しつつ本発明の金属樹脂複合体及びその製造方法、並びに本発明の配線材としてのテープ電線及びフレキシブルプリント配線板を説明する。
図1の金属樹脂複合体1は、合成樹脂部2と、この合成樹脂部2の片面20(基部3が接着される面)に接着された基部3とを備える。
合成樹脂部2は、基部3を支持するものであり、板状に形成されている。この合成樹脂部2は、フッ素樹脂を主成分とし、必要に応じて他の任意成分を含む。合成樹脂部2は、用途に応じて、絶縁性及び可撓性を有するものとされる。
他の任意成分としては、例えば難燃助剤、顔料、酸化防止剤、反射付与剤、隠蔽剤、滑剤、加工安定剤、可塑剤、発泡剤等が挙げられる。
基部3は、合成樹脂部2の片面20の全体に接着されている。この基部3は、金属材料により膜状、板状又は箔状に形成されている。この基部3の形成方法としては、箔、線材、微粒子(ナノ粒子含む)の塗布又は印刷(スクリーン、インクジェット等)等が挙げられる。上記金属材料としては、例えば銅、アルミニウム、鉄、ニッケル、ステンレス等の導電性材料が挙げられ、銅が好ましい。基部3としては、例えば錫メッキ、ニッケルメッキ等のメッキ処理を施したものを使用することもできる。ただし、金属材料は、金属樹脂複合体1の用途によっては、必ずしも導電性材料である必要はない。
金属樹脂複合体1の製造方法は、
(1)金属製の基部3の少なくとも片面30を含む外面の一部にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤を含有する組成物(以下、「カップリング剤含有組成物」ともいう)を塗工する工程(塗工工程)、
(2)この組成物を乾燥する工程(乾燥工程)、及び
(3)基部3の少なくとも組成物塗工面(片面30)にフッ素樹脂を主成分とする合成樹脂部2を接着する工程(接着工程)
を有し、必要に応じて、塗工工程前に、基部3の少なくとも片面30に防錆処理層を形成する工程(防錆処理層形成工程)を含む。
防錆処理層形成工程は、金属イオンを含む防錆溶液を基部3の少なくとも片面を塗工した後に、防錆溶液を乾燥させることで行われる。金属イオンとしては、コバルトイオン、クロムイオン及び銅イオンが好ましく、コバルトイオンがより好ましい。防錆溶液の塗工方法としては、公知の種々の方法を採用でき、例えば防錆溶液に基部3を浸漬する方法、防錆溶液を基部3に塗布する方法が挙げられる。防錆溶液の乾燥は、自然乾燥及び強制乾燥のいずれであってもよい。このように防錆溶液を乾燥させることで、基部3の少なくとも片面30には、防錆溶液中の金属イオンに由来する金属酸化物の防錆処理層が形成される。
塗工工程は、基部3に上記シラン系カップリング剤を結合させるために行われる。この塗工工程は、基部3に防錆処理層を形成する場合、防錆処理層形成工程後に行われる。
カップリング剤含有組成物は、上記シラン系カップリング剤及び溶剤を含み、本発明の効果を損なわない範囲において、任意成分を含んでいてもよい。
N原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤としては、先に例示したものを使用することができ、中でも、密着性の向上効果が高い3−アミノプロピルトリエトキシシラン、N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン、3−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、3−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、及びビス(3−(トリエトキシシリル)プロピル)テトラスルフィドが好ましい。
溶剤としては、上記シランカップリング剤を溶解し得るものであれば特に限定されるものではなく、例えばメタノール、エタノール等のアルコール類、トルエン、ヘキサン、水などが挙げられる。ただし、溶剤としては、保存安定性の面から、エトキシシラン系のカップリング剤にはエタノールが好ましく、メトキシシラン系のカップリング剤にはメタノールが好ましい。
任意成分としては、酸化防止剤、粘度調整剤、界面活性剤等が挙げられる。酸化防止剤としては、例えば、鉄、糖、レダクトン、亜硫酸ナトリウム、アスコルビン酸(ビタミンC)等が挙げられる。
乾燥工程は、自然乾燥及び強制乾燥のいずれで行ってもよいが、自然乾燥が好ましい。
また、カップリング剤含有組成物の乾燥後は基部3の加熱処理を行うことが好ましい。加熱処理を行うことにより、上記シラン系カップリング剤を基部3の少なくとも片面30により確実に固定させることできる。加熱処理は、例えば恒温槽にて100℃〜130で1〜10分間加熱することで行うことができる。
接着工程は、例えば合成樹脂部2の片面20に基部3を載置した状態で加圧加熱することで行われる。このような加熱加圧の条件を適宜選択することにより、合成樹脂部2の主成分であるフッ素樹脂の末端又は側鎖を分解してフッ素樹脂の一部をラジカル化することができる。
金属樹脂複合体1は、合成樹脂部2と基部3との界面近傍にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤が存在することで、合成樹脂部2と基部3との密着性が高められる。この理由は明確ではないが、上記シランカップリング剤の加水分解基が基部3に固定される一方で、上記シラン系カップリング剤のアミノ基、スルフィド基等のN原子又はS原子を含む官能基が合成樹脂部2の主成分であるフッ素樹脂のラジカル部分と化学結合することで密着性が向上するものと推定される。
フッ素樹脂基材101は、フッ素樹脂により形成されるフッ素樹脂層102と、このフッ素樹脂層102の表面の少なくとも一部に形成されている改質層103とを有する。なお、ここで、フッ素樹脂層102の表面とは、フッ素樹脂層102における一面とこの反対側の他面とを含むフッ素樹脂層102の全周面をいう。図8では、片面の全体に改質層103が形成された構成となっているが、これは一例であって、改質層103の形成される領域は、片面の一部であってもよいし、また、両面の全体または両面それぞれの一部分であってもよい。
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記実施形態の構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内での全ての変更が含まれることが意図される。本発明の実施態様は、例えば図2及び図3の例に代表されるように、以下に示すように変更して実施することもできる。
本発明の配線材は、当該金属樹脂複合体を備え、図4及び図5に示すテープ電線、又は図6及び図7に示すフレキシブルプリント配線板として構成することができる。
図4及び図5のテープ電線6は、フレキシブルフラットケーブル(FFC)等として使用されるものである。このテープ電線6は、可撓性を有する一対の合成樹脂部60と、これらの合成樹脂部60の間に形成された複数の基部61とを備える。
図6及び図7のフレキシブルプリント配線板7は、可撓性を有する合成樹脂部70と、複数の基部71と、カバーフィルム72とを備える。
まず、厚みが20μmの銅箔(基部)に防錆処理層を形成するためのコバルト処理を行った。
コバルト処理の有無、及びシランカップリング剤の種類について表1に示す条件(シランカップリング剤の種類については表2参照)とした以外は実施例1と同様にして積層体(金属樹脂複合体)を作製した。
(接着力の評価)
接着力は、積層体におけるフッ素樹脂シートに対する銅箔の剥離力をピール強度として測定することで評価した。ピール強度は、引張試験機「オートグラフAG−IS」(株式会社島津製作所製)を用いて、JIS K 6854−2:1999「接着剤−はく離接着強さ試験方法−第2部:180度はく離」に準じて銅箔とフッ素樹脂シートとの間の接着強さとして測定した。
本実施例と比較例の剥離強度の試験結果を表3に示す。
この試験に使用した試料(試料1と2)は次のように形成した。
フッ素樹脂層を構成するフッ素樹脂シートとして、厚さ0.025mm、寸法幅10mm×長さ500mmのFEP(ダイキン工業株式会社製、FEP−NE−2)を用いた。また、ガラスクロス中間層として平均厚み13μmのガラスクロス♯1017(IPC STYLE)を用い、この中間層の両面に上記のフッ素樹脂層を積層した。金属基材としての銅箔は電解銅箔(厚さ18μm)を使用し、表面粗度は1.2μm、表面にはコバルト、シランカップリング剤などで構成された1μm以下の厚さの防錆層が形成されている。中間層は、フッ素樹脂で充填されており、断面観察と誘電率の測定の結果、ボイドは無しと判断した。
(1)表3に示されるように、処理直後においては、プラズマ処理したフッ素樹脂シートに対するポリイミドシートの剥離強度よりも、本実施形態に係るフッ素樹脂基材に対するポリイミドシートの剥離強度が大きい。
(2)また、プラズマ処理したフッ素樹脂シートでは、1週間の放置により、ポリイミドシートの剥離強度が大幅に低下している。これに対して、本実施形態に係るフッ素樹脂基材では、1週間にわたって放置した後において剥離強度に若干の低下があるものの、その大きさはある程度維持されている。これは、フッ素樹脂層に形成された改質層が安定であることを示す。
本実施形態に係るプリント配線板について、剥離強度の試験結果を表4に示す。以下、実施例の条件を説明する。
(1)表4に示されるように、試料No1〜No8について、信頼性試験前の剥離強度は、判定基準である1.0N/cm以上である。
(2)また、試料No1〜No8について、信頼性試験の前後において剥離強度の変化率は小さい。すなわち、剥離強度の変化率((P2−P1)/P1×100)は、判定基準である±10%の範囲内である。このように本実施形態のプリント配線板においては導電配線11及びポリイミドシート(被覆部材)の剥離強度が高く、かつ信頼性試験の前後において剥離強度の変化率が小さい。
上記実施形態には、以下の技術思想が開示されている。
(付記1)フッ素樹脂層と、このフッ素樹脂層の表面の少なくとも一部に形成されている改質層とを有し、
前記改質層は、シロキサン結合構造を有し、シロキサン基以外の官能基を含み、かつ純水との接触角が90°以下の親水性を有する
フッ素樹脂基材。
(1)本実施形態に係るフッ素樹脂基材は、フッ素樹脂層と、このフッ素樹脂層の表面の少なくとも一部に形成されている改質層とを有する。改質層は、シロキサン結合構造を有し、シロキサン基以外の官能基を含み、かつ純水との接触角が90°以下である親水性を有する。
2 合成樹脂部
20 (合成樹脂部の)片面
3,3B 基部
30,31 (基部の)片面
4A 補強層
5A クッション材
6 テープ電線
60 合成樹脂部
61 基部
7 フレキシブルプリント配線板
70 合成樹脂部
71 基部
72 カバーフィルム
73 接着層
101…フッ素樹脂基材
102…フッ素樹脂層
103…改質層
Claims (11)
- 金属製の基部と、この基部の外面の少なくとも一部で接着し、フッ素樹脂を主成分とする合成樹脂部とを備える金属樹脂複合体であって、
上記基部と合成樹脂部との界面近傍にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤が存在することを特徴とする金属樹脂複合体。 - 上記シラン系カップリング剤が、アミノアルコキシシラン、ウレイドアルコキシシラン、メルカプトアルコキシシラン、スルフィドアルコキシシラン又はそれらの誘導体である請求項1に記載の金属樹脂複合体。
- 上記シラン系カップリング剤が、変性基を導入したアミノアルコキシシランである請求項2に記載の金属樹脂複合体。
- 上記変性基がフェニル基である請求項3に記載の金属樹脂複合体。
- 上記フッ素樹脂がテトラフルオロエチレン・ヘキサオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、又はテトラフルオロエチレン・パーフルオロジオキソール共重合体(TFE/PDD)である請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の金属樹脂複合体。
- 上記基部が、合成樹脂部との接着面側に防錆処理層を有している請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の金属樹脂複合体。
- 上記防錆処理層がコバルト酸化物を含む請求項6に記載の金属樹脂複合体。
- 上記基部と上記合成樹脂部との剥離強度が3N/cm以上である請求項1から請求項7のいずれか1項に記載の金属樹脂複合体。
- 上記基部及び合成樹脂部の厚みが5μm〜50μmである請求項1から請求項8のいずれか1項に記載の金属樹脂複合体。
- 請求項1から請求項9のいずれか1項に記載の金属樹脂複合体を備える配線材。
- 金属製の基部の外面の少なくとも一部にN原子又はS原子を含む官能基を持つシラン系カップリング剤を含有する組成物を塗工する工程と、
この組成物を乾燥する工程と、
上記基部の外面のうち少なくとも組成物塗工面にフッ素樹脂を主成分とする合成樹脂部を接着する工程と
を有する金属樹脂複合体の製造方法。
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