JPWO2014136714A1 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
また、正極合剤の終端部の傾斜によって厚みが減少している部分に絶縁テープを貼着することで電極の周辺部から活物質が脱落して内部リークの原因となることを防止することが提案されている(例えば、特許文献3参照)。
ところが、充電時に正極電極側からのリチウムイオンを負極電極側で受け入れることができなかった場合には負極電極の周辺部に金属リチウムがデンドライト状に析出することがある。
図8は、従来のリチウムイオン電池を説明する図である。
図8Aは、正極電極100、負極電極200の位置関係を説明する平面図であって、負極電極上に正極電極を配置した状態を正極電極上から見た図である。また、図8Bは、図8AのA−A’線の断面をセパレーターを含めて示す図であり、厚み方向を拡大して示した図である。
正極電極100の外形は、負極電極200の外形よりも小さく、正極電極にセパレーター50を介して対向するすべての部分には負極電極が存在するような大きさとしている。
このように、正極電極と負極電極の大きさを特定することで、充電時に正極電極の周辺部にリチウムがデンドライト状に析出することを防止することがリチウムイオン電池の設計において不可欠の条件とされている。
このような短絡は、特許文献3に記載のように、正極活物質の塗布終端部のテーパー部に絶縁テープを配置することで防止が可能と考えられている。
本発明は、非水電解液二次電池の充電時に正極電極の周辺部からのリチウムイオンの拡散量を小さくし、更に正極引出タブの表面の導電性を低下させることで、正極引出タブと負極活物質層との短絡を抑制しながらリチウムの析出をも同時に抑制し、信頼性を向上したリチウムイオン電池を提供することを課題とするものである。
また、前記正極活物質の存在量が少ない領域は、前記正極タブの引出方向に沿って厚みが薄くなる傾斜面、または正極活物質の存在割合が減少した領域である前記の非水電解液二次電池である。
また、正極タブと負極タブは引出方向が互いに逆方向であって、前記正極引出タブの正極活物質の存在量が減少する部分から正極タブの引出方向に延びる絶縁部材を接着し、前記絶縁部材の正極タブの引出方向と逆方向の端部は、前記正極タブの積層方向に隣接する負極電極の負極活物質層の表面を越えて、負極集電体に達するまでの厚さを有する前記の非水電解液二次電池である。
したがって、充電時に対向する負極電極の外周部分に移行するリチウムイオンの量を減少させることでリチウムがデンドライト状に析出することを防止することができる。
また、セパレーターが温度上昇時に収縮した場合にも、正極タブ面に形成した正極活物質層は、アルミニウム面に比べて導電性が小さいので負極電極との直接接触時に大きな短絡電流が流れることを防止して信頼性が高い電池を提供することができる。
図1Aに外観の平面図を示す。本発明の非水電解液二次電池10は、フィルム状外装材20等によって、正極電極と負極電極をセパレーターを介して対向して配置した単位電池の少なくとも1個を封口したものであって、フィルム状外装材20から正極端子30および負極端子40が取り出されている。
正極活物質層103には、圧縮によって活物質層の充填密度を高めた電池の充放電を担う高密度領域105と、正極集電体101から引き出した正極引出タブ109の活物質を塗布していない非塗布領域102に隣接して高密度領域105に比べて活物質の存在量が少ない領域107を有している。
活物質の存在量が少ない領域107は、隣接した高密度領域に比べて段差を設けて活物質の塗布量を少なくするか、あるいは非塗布領域102から高密度領域105に向けて厚みが増加するように活物質を塗布したテーパー部108によって形成することができる。
正極引出タブと対向する負極部以外の負極電極200の負極活物質塗布層203は、正極活物質層よりも面積が大きく、セパレーターを介して正極電極に対向する部分には負極電極が存在するように配置することで、負極電極の周辺部において電流密度が大きくなることを防止している。
これによって、充電時に負極電極側へ移行したリチウムイオンが負極電極の周辺部において受け入れができなくなって、デンドライト状の金属リチウムが析出することを防止している。
本発明の正極引出タブ109に設けた活物質の存在量が少ない領域107の負極電極側の面には負極電極が存在しない領域まで広がっているが、電池の充電時に負極電極の周辺部へ移行するリチウムイオンは他の部分に比べて少ないので、負極電極の外周部よりも延びた部分から移行するリチウムイオンによって金属リチウムが析出することを防止することができる。
正極活物質の存在量が少ない領域107は、作製する電極の形状(非塗布領域の幅、集電体の厚さ)や圧縮後の活物質層の空隙率等によっても異なるが、リチウムイオンを挿入脱離する量よりも、対面する領域の負極活物質のリチウムイオンを挿入脱離する量が大きいことが、本発明の効果を発するためには必要となる。
さらに正極活物質の存在量が少ない領域107の正極引出タブの引出方向の先端部から、対向する負極電極の先端部までの距離Dは、8mm以下とすることが好ましい。これは、距離Dが8mm以下では負極電極の先端部でのリチウム析出が十分に抑制されるからである。一方、正極引出タブと負極活物質層との短絡を防止するためには、Dは3mmよりも大きいことが好ましい。また、距離Dは、正極活物質の存在量が少ない領域107よりも短かくすることが必要である。
一方、正極引出タブと負極活物質層との短絡を防止するためには、Dは3mmよりも大きいことが好ましい。また、距離Dは、正極活物質の存在量が少ない領域107よりも短かくすることが必要である。
したがって、正極引出タブのアルミニウム面と負極電極面とが直接接触した場合に比べても安全性を高めることが可能となる。特に、正極活物質としてリチウムマンガン複合酸化物を使用した場合は、リチウムコバルト複合酸化物に比べて導電性が小さいので、より安全性が高いリチウムイオン電池を提供することができる。
非水電解液電池10は、仮想線で示すフィルム状外装材20の内部に電池要素の積層体70を有している。
正極電極100と負極電極200から、正極引出タブ109と負極引出タブ209を互いに反対方向に取り出した電池であり、この例では、4対の正極電極100と負極電極200とをセパレーター50を介して積層している。
各正極電極の正極引出タブ109の引出部から正極活物質の存在量が少ない領域107まで、絶縁性の粘着テープ等の絶縁部材60を接着している。
前記絶縁部材の正極タブの引出方向と反対方向の端部には、前記正極引出タブの積層方向に隣接する負極電極の負極活物質層の端面、あるいは更に前記負極電極の負極集電体の端面に達するまでの厚みを有している。
したがって、電池が正極引出タブ方向への大きな衝撃を受けて負極引出タブ209が切断して、負極電極が正極引出タブ側へ移動した場合にも正極タブと負極電極との接触を防止することができるので、より安全性が高い非水電解液二次電池を提供することができる。
図4Aに示すように、正極電極100の正極引出タブ109面に正極活物質の存在量が少ない領域107との間に、絶縁性の粘着テープ等の絶縁部材60を接着している。
絶縁部材60は、電池積層体の積層方向に延びて、負極電極200の端面方向の厚さの2分の1を越えない部分にまで達している。
具体的には、隣接する絶縁部材60の間隔sと、負極電極200の厚みtとの間には、0≦s≦0.8tの関係を満たす様に配置することで、衝撃が加わった際に負極電極移動を抑制することができる。
また、絶縁部材の幅Wは、4mm≦w≦12mmとすることが好ましい。4mmよりも小さい場合には、移動抑止効果が十分ではなく、12mmよりも大きい場合には、電池容量に関係しない電池体積が増えるので好ましくない。
正極活物質の存在量が少ない領域107のテーパー部の一部の絶縁部材が覆う接着部分には、電解液不浸透部107aを形成している。
このように、電解液不浸透部107aを形成することで、充電時に前記テーパー状の部分の絶縁性部材で被覆した部分から、絶縁部材で被覆していない部分へのリチウムイオンの移行を防止することができる。
その結果、絶縁部材で被覆した部分との境界部からの負極電極側へ移行するリチウムイオンの量を減少することで、負極側でリチウムが析出することを防止することができる。
電解液不浸透部107aは、電池の電解液に安定な絶縁性材料を含浸、あるいは充填することで形成することができるが、一例を挙げると、正極電極を作製する際にポリプロピレン等の熱可塑性樹脂材料を加圧、加熱しながら充填することで形成することが可能である。
リチウムマンガン複合酸化物等の正極活物質主材粒子(レーザ回折式粒度分布測定装置で測定した、体積平均径10μm)、導電性付与剤であるカーボンブラック、および結着剤であるポリフッ化ビニリデン(PVDF)を、有機溶剤であるN−メチルピロリドン中に分散したスラリーを、後述のダイヘッドを用いて厚さ20μmのアルミニウム集電体上に両端18mmを非塗布部分として連続的に帯状に塗布した後、乾燥炉を通してN−メチルピロリドンを蒸発させて乾燥し、正極合剤層を形成した。
正極中の固形分比率は正極活物質:導電性付与剤:PVDF=89:4:7(質量%)とした。
非塗布部分に隣接する塗布領域には、段差状に塗布厚さが変化した領域、すなわち圧縮時に圧力が加わらないために活物質の存在量が少ない領域が形成されている。
この段差部の長さは、ダイヘッドのシムを変えることで制御できる。この正極合剤層の圧縮前の電極空隙率は、約50%であった。次にこの電極を、圧縮機を用いて圧縮することで高密領域を形成することができる。
ダイコーター150は、帯状の正極集電体101の長手方向に連続的に活物質層を塗布する装置である。
スロットダイ160のダイヘッド161から、リチウムマンガン複合酸化物等の正極活物質主材粒子に、導電性付与剤であるカーボンブラック、ポリフッ化ビニリデン等の結着剤をN−メチルピロリドン等の有機溶剤に分散したスラリー162を所定の圧力によって吐出することで、バックアップローラー152上を移動する帯状の正極集電体101面に連続的に塗布を行うことができる。
ダイヘット161は、スラリーが吐出する吐出口164の両端部に、吐出口164の間隔調整のシム166a、166bを有している。また、それぞれのシムは、吐出口164の中央部に向かって厚みが減少するテーパー部、または段差部からなる流路制限部材166c、166dを備えている。
このようにダイヘッド161の両端部には各流路制限部材を装着しているために両端部から吐出するスラリーの量が減少する結果、塗布層の両端部には集電体の露出面に向かってテーパー状、あるいは段差状に厚みが減少する塗布層を形成することができる。
以上の説明では、ダイコーターによる塗布層の形成の例を説明したが、ダイコーターに限らずナイフコーティング等の他の方式の塗布装置を用いてもよい。
正極集電体101の長手方向に連続的に塗布した正極活物質層103は、ロールプレス172a、172bによって、連続的に圧縮されて、高密度領域105が形成されるが、正極集電体101の露出面102に隣接する領域の活物質層は、テーパー部108が形成されている。
圧縮時には、圧縮圧力を調節することでテーパー部の一部には、圧縮圧力が作用しない活物質の存在量が少ない領域107を形成することができる。
図6Aでは活物質層は、集電体の露出面へ向かって厚さが薄くなるテーパー状であるのに対して、図6Bは、段差部111、および厚みの薄い薄層部113を有している点が異なっている。集電体の露出面に隣接する活物質層の厚みの薄い部分およびその隣接する段差部を除いてロールプレスによって圧縮されるように圧縮圧力の調節を行うことで、高密度領域105と活物質の存在量が少ない領域107とを形成することができる。
以上の説明では、ロールプレスによって集電体の長手方向に連続的に圧縮する方法について説明したが、平板プレスをはじめとする各種の圧縮装置を使用して圧縮を行ってもよい。
図7Aは、帯状の集電体の一部を切り欠いた図である。
帯状の正極集電体101の長手方向に沿って、活物質層を塗布した後に、図6で示したようにロールプレスによって圧縮することで中央部に高密度領域105を形成するとともに、両端部には、ロールプレスによって圧縮されない活物質の存在量が少ない領域107を形成する。
次いで、電極引出タブ109、各単位電極の周囲の切断線180、および中心線173に沿って打ち抜くことで、図7Bに示す正極電極を効率的に製造することができる。
Claims (3)
- 負極集電体に負極活物質層を形成した負極と、前記負極とセパレーターを介して積層した、正極集電体に正極活物質層を形成した正極を有し、前記正極集電体から引き出した正極タブ面には、対向する負極活物質層を垂直投影した部分を越えて正極タブの引出方向へ延びた、先端部に正極活物質の存在量が減少した領域を有することを特徴とする非水電解液二次電池。
- 前記正極活物質の存在量が少ない領域は、前記正極タブの引出方向に沿って厚みが薄くなる傾斜面、または正極活物質の存在割合が減少した領域であることを特徴とする請求項1記載の非水電解液二次電池。
- 正極タブと負極タブは引出方向が互いに逆方向であって、前記正極引出タブの正極活物質の存在量が減少する部分から正極タブの引出方向に延びる絶縁部材を接着し、前記絶縁部材の正極タブの引出方向と逆方向の端部は、前記正極タブの積層方向に隣接する負極電極の負極活物質層の表面を越えて、負極集電体に達するまでの厚さを有することを特徴とする請求項1または2記載の非水電解液二次電池。
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