JP2019021805A - 電極体及び蓄電デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
本開示の他の局面である蓄電デバイスは、電極体のスプリングバックを抑制できる。そのため、電極体をケースに収容することが容易である。また、本開示の他の局面である蓄電デバイスでは、電極体を構成する電極の破損や、電極を構成する活物質の脱落等が生じにくい。そのため、蓄電デバイスの性能を向上させることができる。また、本開示の他の局面である蓄電デバイスは、正極集電体や負極集電体を必ずしも粗化処理する必要がないので、簡便な手法で製造することができる。
1.電極体
本開示の電極体は、正極と、負極と、セパレータとを備える。
正極は、正極集電体と、その正極集電体上に形成された正極活物質層とを備える。正極活物質層は、正極集電体の片面のみに形成されていてもよいし、両面に形成されていてもよい。
負極は、負極集電体と、その負極集電体上に形成された負極活物質層とを備える。負極活物質層は、負極集電体の片面のみに形成されていてもよいし、両面に形成されていてもよい。
正極活物質層及び負極活物質層の表面粗さは、ともに0.2〜5μmである。なお、以下では、正極活物質層と負極活物質層とをまとめて活物質層と呼ぶことがある。また、正極活物質層の表面粗さと、負極活物質層の表面粗さとをまとめて、活物質層表面粗さと呼ぶことがある。また、正極活物質と負極活物質とをまとめて、活物質と呼ぶことがある。
セパレータの表面粗さは0.06μm以上である。そのことによりスプリングバックを抑制できる。セパレータの表面粗さは0.07μm以上であることが好ましく、0.08μm以上であることがさらに好ましい。この場合、スプリングバックを一層抑制できる。
なお、セパレータの表面粗さとは、後述する実施例に記載の方法により、セパレータの片面について測定された表面粗さの平均値を意味する。本開示の電極体において、セパレータにおける少なくとも片面の表面粗さが0.06μm以上であればよい。
電極体の構造は特に限定されないが、例えば、捲回扁平構造が好ましい。捲回扁平構造を有する電極体の例を図1に示す。電極体1は、第1のセパレータ3、負極5、第2のセパレータ7、及び正極9がこの順で積層されたものである。第1のセパレータ3、負極5、第2のセパレータ7、及び正極9の形態はそれぞれ帯状又はシート状である。
負極5には、負極活物質層11が形成されている。負極5は、電極体1の幅方向Wにおける一端に、活物質層未形成部13を備える。活物質層未形成部13は、負極活物質層11が形成されていない部分である。活物質層未形成部13では、負極集電体が露出している。活物質層未形成部13は、電極体1の長手方向Lにおいて連続している。長手方向Lは、捲回扁平構造を形成するときに、電極体1を捲回す方向である。電極体1の厚み方向Dから見て、活物質層未形成部13の少なくとも一部は、第2のセパレータ7と重なることなく、幅方向Wに突出している。活物質層未形成部13に、負極リードを接続することができる。負極リードは、負極5と蓄電デバイスの負極端子とを接続する。
捲回扁平構造を有する電極体を、例えば、以下の方法で製造できる。まず、第1のセパレータ、負極、第2のセパレータ及び正極をこの順に積層し、積層体を形成する。第1のセパレータ、負極、第2のセパレータ及び正極は、それぞれ、帯状又はシート状の形態を有する。
扁平形状に成形する際のプレス圧は、例えば、10〜200kgf/cm2 であることが好ましく、20〜100kgf/cm2 であることがさらに好ましい。プレス圧が200kgf/cm2 以下である場合、蓄電デバイスの内部抵抗が上昇したり、後述するアルカリ金属イオンのプレドープ性が悪化したりすることを抑制できる。プレス圧が10kgf/cm2 以上である場合、電極体をケース内に収容することが容易になる。
本開示の蓄電デバイスは、電極体と、電解質と、ケースとを備える。電極体は、上記「1.電極体」の項で述べたものである。
電解質は、通常、溶媒中に溶解された電解液の状態で用いられる。電解質として、リチウムイオンを生成することができる電解質が好ましい。リチウムイオンを生成することができる電解質として、例えば、LiClO4、LiAsF6、LiBF4、LiPF6、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)2、LiN(FSO2)2等が挙げられる。これらの電解質は、単独で使用してもよいし、2種以上を使用してもよい。
ケースは、その中に電極体及び電解質を収納する。ケースの形態は、電極体及び電解質を収容することができれば特に限定されるものではない。電極体が捲回扁平構造を有する場合、角型のケースが好ましい。角型のケースの例を図3に示す。ケース19は、ケース本体21と、封口板23とを備える。ケース本体21は、一側面に開口22を有する扁平な矩形の箱である。封口板23は、ケース本体21の開口22を気密に塞ぐ板状部材である。ケース本体21及び封口板23の材質は金属が好ましい。金属として、例えば、アルミニウム、ステンレス、鉄等が挙げられる。ケース本体21の材質と封口板23の材質とは同じであることが好ましい。
本開示の蓄電デバイスは、例えば、アルカリ金属イオン供給源をさらに備えることができる。アルカリ金属イオン供給源を備える場合、蓄電デバイスは、正極活物質又は負極活物質にアルカリ金属イオンを予めドープすること(以下ではプレドープとする)が可能になる。アルカリ金属イオンとして、例えば、リチウムイオン、ナトリウムイオン等が挙げられる。
本開示の蓄電デバイスは、例えば、図3に示すように製造できる。一側面に開口22を有する角型のケース本体21を用意する。電極体1及び電解質を、開口22から、ケース本体21の内部に挿入する。次に、開口22を封口板23によって封口することで蓄電デバイス35を製造する。
<実施例1>
(1)正極の作製
帯状のアルミニウム製エッチング箔を正極集電体とした。正極集電体には開口径1〜10μmの貫通孔が複数形成されている。正極集電体における開口率は5%である。正極集電体の厚みは20μmである。
このとき、正極集電体の両面に、それぞれ、未塗工部を設けた。未塗工部は、導電層が形成されていない部分である。未塗工部は、正極集電体の幅方向W(図2参照)における一端に位置する。未塗工部は、正極集電体の長手方向L(図2参照)において連続している。
(2)負極の作製
帯状の銅製電解エッチング箔を負極集電体とした。負極集電体には開口径80〜100μmの貫通孔が複数形成されている。負極集電体における開口率は30%である。負極集電体の厚みは15μmである。
負極集電体の両面に、それぞれ、活物質層未形成部を設けた。活物質層未形成部は、負極活物質層が形成されていない部分である。活物質層未形成部は、負極集電体の幅方向W(図2参照)における一端に位置する。活物質層未形成部は、負極集電体の長手方向L(図2参照)において連続している。
厚みが15μmであり、表面粗さが0.1μmであるPP製のシートから切り出すことで、第1のセパレータ及び第2のセパレータをそれぞれ作成した。第1のセパレータ及び第2のセパレータの幅方向W及び長手方向L(図2参照)におけるサイズは、正極及び負極のサイズよりも大きい。
上記(3)で作製した第1のセパレータ、上記(2)で作製した負極、上記(3)で作製した第2のセパレータ、及び上記(1)で作製した正極をこの順に積層し、電極体を作製した。
次に、円筒状の捲回体を、図1に示すA方向において、プレス圧が65kgf/cm2 となる条件でプレスすることにより、捲回扁平構造を有する電極体を作製した。この電極体の電極体高さは85mmであり、図1の紙面に直交する方向での幅は145mmであり、電極体厚さは14mmであった。
超音波溶接により、アルミニウム製のリード部材を正極の活物質層未形成部に接続した。また、超音波溶接により、銅製のリード部材を負極の活物質層未形成部に接続した。
上記(4)で作製した電極体の、方向B(図1参照)における中央部での電極体厚さをデジタルインジケータ(ミツトヨ社製ID−H0530)を用いて測定した。このときの測定値を初期厚さとする。また、24時間静置した後、同一の電極体の同一部分における電極体厚さを再度測定した。このときの測定値を再測定厚さとする。再測定厚さと初期厚さとの差は0.2mm以下であった。
上記(5)で作製したリチウムイオンキャパシタのセルを、ドライルーム内で解体し、正極、負極、及びセパレータを取り出した。次に、エチルメチルカーボネートを用い正極、負極、及びセパレータを洗浄した。次に、正極及び負極に対し、120℃で2時間減圧乾燥を行った。また、セパレータに対し、常温で減圧乾燥を行った。
上記(5)で作製したリチウムイオンキャパシタのセル5個について、セルの初期DC−IR値〔Ω〕を測定した。測定には、日本電計株式会社製の充放電装置を用いた。測定方法は、以下の測定条件において、CC放電(定電流放電)を行う方法とした。
(測定条件)
温度:25℃
電圧範囲:3.8〜2.2V
電流値:100A
以下の評価基準により、初期DC−IRの評価を行った。評価結果を上記表1における「初期DC−IR」の列に示す。
(評価基準)
○:DC−IR値(Ω)が1.5mΩ未満である。
△:DC−IR値(Ω)が1.5mΩ以上、2.0mΩ未満である。
×:DC−IR値(Ω)が2.0mΩ以上である。
(8)プレドープ性の評価
上記(5)で作製したリチウムイオンキャパシタのセルを、ドライルーム内で解体し、電極体の最外周を構成する負極を切り出した。これを負極aとする。また、上記(2)にて作成した電極を切り出した。これを負極bとする。セルロース系セパレータを3枚用意し、下からセパレータ、負極a、セパレータ、負極b、セパレータの順で積層し、負極積層体を作製した。
次に、電極端子が接続された負極積層体を、第1のラミネートフィルム上に配置した。第1のラミネートフィルムの形状は矩形である。第1のラミネートフィルムは、ポリプロピレン層、アルミニウム層及びナイロン層がこの順で積層されたものである。このとき、3つの電極端子が、第1のラミネートフィルムから外方に突出するようにした。
一方、上記(5)で作製したリチウムイオンキャパシタのセルを、ドライルーム内で解体し、電極体の最内周を構成する負極を切り出した。これを負極cとする。その後は、負極cを負極aの代わりに用いた以外は、セルAの作製方法と同様にして、積層型の負極単極セル(以下「セルB」とする)を作製した。作製されたセルAの負極aの放電容量とセルBの負極cの放電容量とを、日本電計株式会社製の充放電装置を用い、下記の測定条件でCC放電(定電流放電)を行うことによって測定した。セルAの放電容量とセルBの放電容量とが近い程、電極体全体にプレドープが均一に進んでいることを意味する。
(測定条件)
温度:25℃
カットオフ電圧:3.0V
電流値:1mA
以下の評価基準により、プレドープ性の評価を行った。評価結果を上記表1における「プレドープ性」の列に示す。
(評価基準)
○:セルBの放電容量/セルAの放電容量が0.5以上である。
<実施例2>
基本的には実施例1と同様にして、リチウムイオンキャパシタを作製した。ただし、正極活物質として、D50が5μmであり、BET比表面積が2200m2 /gである活性炭を用い、負極活物質として、D50が7μmであり、BET比表面積が6m2 /gである被覆黒鉛粒子を用い、セパレータとして、表面粗さが0.2μmのものを用いた。
基本的には実施例1と同様にして、リチウムイオンキャパシタを作製した。ただし、正極活物質として、D50が2μmであり、BET比表面積が1850m2 /gである活性炭を用い、負極活物質として、D50が2μmであり、BET比表面積が20m2 /gである被覆黒鉛粒子を用い、セパレータとして、表面粗さが0.2μmのものを用いた。作製したセルについて、実施例1と同様の手法によって評価を行った。評価結果を上記表1に示す。
基本的には実施例1と同様にして、リチウムイオンキャパシタを作製した。ただし、正極活物質として、D50が12μmであり、BET比表面積が2000m2 /gである活性炭を用い、負極活物質として、D50が15μmであり、BET比表面積が5m2 /gである被覆黒鉛粒子を用いた。作製したセルについて、実施例1と同様の手法によって評価を行った。評価結果を上記表1に示す。
基本的には実施例1と同様にして、リチウムイオンキャパシタを作製した。ただし、正極活物質として、D50が5μmであり、BET比表面積が2200m2 /gである活性炭を用い、負極活物質として、D50が7μmであり、BET比表面積が6m2 /gである被覆黒鉛粒子を用い、セパレータとして、表面粗さが0.05μmのものを用いた。作製したセルについて、実施例1と同様の手法によって評価を行った。評価結果を上記表1に示す。
以上、本開示の実施形態について説明したが、本開示は上述の実施形態に限定されることなく、種々変形して実施することができる。
Claims (7)
- 正極集電体及び前記正極集電体上に形成された正極活物質層を備える正極と、
負極集電体及び前記負極集電体上に形成された負極活物質層を備える負極と、
前記正極及び負極の間に配置されるセパレータと、
を備える電極体であって、
前記正極活物質層及び前記負極活物質層の表面粗さがともに0.2〜5μmであり、
前記セパレータの表面粗さが0.06μm以上である電極体。 - 請求項1に記載の電極体であって、
扁平状に捲回された構造を有する電極体。 - 請求項1又は2に記載の電極体であって、
前記正極活物質層に含まれる正極活物質、及び前記負極活物質層に含まれる負極活物質の50%体積累積径D50がともに2〜10μmである電極体。 - 請求項1〜3のいずれか1項に記載の電極体であって、
前記正極集電体及び前記負極集電体の少なくとも一方は複数の貫通孔を有する電極体。 - 請求項1〜4のいずれか1項に記載の電極体と、
電解質と、
前記電極体及び前記電解質を収納するケースと、
を備える蓄電デバイス。 - 請求項5に記載の蓄電デバイスであって、
前記ケースが角型の形態を有する蓄電デバイス。 - 請求項5又は6に記載の蓄電デバイスであって、
アルカリ金属イオン供給源をさらに備える蓄電デバイス。
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