WO2023003340A1 - 젤리-롤형 전극 조립체 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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류덕현
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Definitions

  • the present invention relates to a jelly-roll type electrode assembly and a method for manufacturing the same, and more particularly, to a jelly-roll type electrode assembly with improved safety and high process yield and a method for manufacturing the same.
  • a secondary battery capable of charging and discharging is a method for solving air pollution such as existing gasoline vehicles using fossil fuels, electric vehicles (EVs), hybrid electric vehicles (HEVs), plug-in hybrid electric vehicles ( P-HEV), etc., the need for development of secondary batteries is increasing.
  • secondary batteries are classified into cylindrical batteries and prismatic batteries in which the electrode assembly is embedded in a cylindrical or prismatic metal can, and pouch-type batteries in which the electrode assembly is embedded in a pouch-type case made of an aluminum laminate sheet. .
  • Secondary batteries are also classified according to the structure of an electrode assembly having a laminated structure of a positive electrode, a negative electrode, and a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode.
  • a jelly-roll type (wound type) electrode assembly having a structure in which long sheet-type positive and negative electrodes are wound with a separator interposed therebetween, a plurality of positive and negative electrodes cut in units of a predetermined size with a separator interposed therebetween and stacked (stacked) electrode assemblies sequentially stacked.
  • a stack/folding type electrode assembly which is a mixture of the jelly-roll type and stack type, has been developed.
  • the jelly-roll type electrode assembly is the easiest to manufacture and has a high energy density per weight.
  • Separation membrane isolates two electrodes (anode/cathode) in a secondary battery to block electrical short-circuit caused by physical contact, and provides a passage through which ions can move between the two electrodes through an electrolyte solution supported in micropores so as to have ionic conductivity. It is a film material with the function of In the case of a secondary battery for an electric vehicle, unlike conventional small electronic devices, heat resistance characteristics are required to secure the safety of the battery even in an environment exposed to heat of about 150 ° C.
  • polypropylene which has excellent thermal properties, has recently been used as a material for separators, and a ceramic coated SRS (safety reinforced separator) separator with improved heat resistance by coating ceramic particles and a polymer binder on one side or both sides of the separator has been developed. It is applied to secondary batteries.
  • the problem to be solved by the present invention is to provide a jelly-roll type electrode assembly and a method for manufacturing the same with improved safety and high process yield.
  • the separator includes a double-sided coating layer, and the coating layer includes a mixture of first alumina and second alumina, ,
  • the surface roughness (Ra) of the separator may be 500 nm to 1 ⁇ m, and a particle diameter of the first alumina may be smaller than a particle diameter of the second alumina.
  • the second alumina may be included in 16 to 40 parts by weight.
  • the first alumina may be included in 60 to 84 parts by weight.
  • the particle diameter of the first alumina may be 20 to 50 nm.
  • the particle diameter of the second alumina may be 300 to 500 nm.
  • the electrode assembly may be a double-sided SRS laminate in which a separator, an anode, a separator, and a cathode are sequentially stacked.
  • the length of the core of the jelly roll-type electrode assembly may be about 10 cm to 12 cm, and the radius may be about 4 cm to 5 cm.
  • a method for manufacturing a jelly-roll type electrode assembly includes providing a separator including a double-sided coating layer, calculating a difference in surface roughness between the separator and the winding core, and If the difference between the surface roughness values is less than the first value, the surface roughness of the winding core is adjusted using a first process, and when the difference between the surface roughness values of the separator and the winding core is greater than or equal to the first value, a second process is performed.
  • the coating layer comprises first alumina and It includes a mixture of second alumina, the surface roughness (Ra) of the separator is 500 nm to 1 ⁇ m, and the particle diameter of the first alumina may be smaller than the particle diameter of the second alumina.
  • the second alumina may be included in 16 to 40 parts by weight.
  • the first alumina may be included in 60 to 84 parts by weight.
  • the first value Rmax may be between 0.05s and 0.15s.
  • the first process may be a sanding process.
  • the second process may be a lapping process.
  • the sheet-like laminate is wound by a rod-shaped winding core, the winding core includes a first part and a second part separated around a rotation axis, and one end of the sheet-like laminate is the first part and the second part. It is fixed by being inserted into the slit between the second parts, and the size of the slit may be greater than 0.8 mm.
  • the sheet-like laminate is wound by a rod-shaped core, the surface roughness of the core is less than or equal to a second value, and the second value (Rmax) may be 0.15 s to 0.25 s.
  • the step of calculating the difference between the surface roughness of the separator and the winding core may be performed again.
  • the step of adjusting the surface roughness of the winding core is performed using a second process. It can be.
  • the step of adjusting the surface roughness of the winding core is performed using a first process. and winding the sheet-type laminate including the electrode and the separator using the winding core having the controlled surface roughness may be performed.
  • a battery cell according to another embodiment of the present invention includes the above-described jelly-roll type electrode assembly.
  • the jelly-roll type electrode assembly and method for manufacturing the same of the present invention include a double-sided SRS separator, thereby improving heat resistance and safety, and controlling the surface roughness of the SRS separator and the winding core, thereby improving process yield.
  • FIG. 1 is a perspective view showing a jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a flowchart of a method for manufacturing a jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • FIG 3 is a side view of a winding core used in a jelly-roll type electrode assembly manufacturing method according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of a winding core used in a jelly-roll type electrode assembly manufacturing method according to an embodiment of the present invention.
  • planar it means when the corresponding part is viewed from above, and when it is referred to as “cross-section”, it means when the cross section of the corresponding part cut vertically is viewed from the side.
  • FIG. 1 is a perspective view showing a jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • the jelly-roll type electrode assembly 100 of this embodiment may include a positive electrode 110, a negative electrode 120, and a separator 130 interposed between the positive electrode 110 and the negative electrode 120.
  • a separator 130, a positive electrode 110, a separator 130, and a negative electrode 120 are stacked in this order, and a jelly-roll type electrode assembly 100 is shown in which the positive electrode 110 is wound inside.
  • the separator 130, the negative electrode 120, the separator 130, and the positive electrode 110 may be stacked in order so that the negative electrode 120 is located inside.
  • the positive electrode 110, the separator 130, the negative electrode 120, and the separator 130 are stacked in this order, or the negative electrode 120, the separator 130, the positive electrode 110, and the separator 130 are stacked in that order. It is also possible to become As such, the electrodes 110 and 120 and the separator 130 are alternately stacked to form a sheet-like stack, and the sheet-like stack may be wound by a long rod-shaped core.
  • the positive electrode 110 and the negative electrode 120 may be collectively referred to as electrodes 110 and 120 .
  • the electrodes 110 and 120 may be obtained by applying a slurry containing an electrode active material on a current collector.
  • the electrode slurry may typically include an electrode active material, a conductive material, a binder, and a solvent, but is not limited thereto.
  • the current collector may be made of stainless steel, aluminum, copper, nickel, titanium, calcined carbon, or the like, and may be provided in various forms such as a film, sheet, foil, net, porous material, foam, or non-woven fabric.
  • Examples of the current collector used for the positive electrode 110 include aluminum or an alloy thereof, and examples of the current collector used for the negative electrode 120 include copper, nickel, stainless steel, or any one of these alloys. .
  • the separator 130 may separate the positive electrode 110 and the negative electrode 120 and provide a passage for ions moving between the positive electrode 110 and the negative electrode 120 .
  • Separator 130 is a major component that determines the performance of a secondary battery.
  • physical properties such as minimizing thickness to lower electrical resistance and maximizing porosity and pore size are required. must be satisfied
  • electrochemical properties such as wettability with an electrolyte must also be satisfied.
  • the separator 130 melts, causing an internal short circuit of the battery cell. Therefore, since the separator 130 used in the secondary battery must satisfy heat resistance in addition to physical and electrochemical properties, attempts have been made to change the material of the separator 130 to polyolefin, polyethylene, polypropylene, or a composite thereof. Recently, in addition to simply changing the material, a method of manufacturing a separator 130 in which one or both sides of a porous substrate such as polyolefin, polyethylene, or polypropylene is coated with a coating material of ceramic material is mainly used. Such a separator 130 may be referred to as an SRS or an SRS separator, and details of the SRS separator may be described with reference to known literature.
  • a coating layer may be formed by applying a coating material to one side or both sides of the separation membrane 130 , and heat resistance and safety of the separation membrane 130 may be improved by the coating layer.
  • a coating material including alumina (Al 3 O 2 ) and a binder may be coated on one side or both sides of the fabric of the separator 130 .
  • the separator 130 physically continuously blocks contact between the positive electrode and the negative electrode even in a high-temperature situation inside the battery cell such as thermal runaway, thereby preventing an internal short circuit of the battery cell.
  • the separator 130 may be provided as a double-sided SRS separator.
  • a coating layer may be formed by applying a coating material to both surfaces of the fabric of the separator 130 facing the electrodes 110 and 120 .
  • the coating layer is formed on both sides of the separation membrane 130, since either one side or the other side of the separation membrane 130 is in contact with the electrodes 110 and 120, the separation membrane 130 can be freely disposed in the process. In addition, simplification of the process and reduction of process time can be achieved accordingly.
  • the coating layer of the separator 130 may include ceramic particles and a polymer binder.
  • An example of the ceramic particle is alumina, and the characteristics of the separator 130 may vary depending on the diameter of the alumina. For example, as the diameter of alumina decreases, the surface area of the particles increases, and since a relatively large number of particles can contact the original fabric of the separation membrane 130, the adhesion of the particles is improved and deformation of the separation membrane 130 is suppressed. can In addition, even when the coating material is repeatedly applied on the fabric of the separator 130, the thickness of the coating layer can be reduced if the particle diameter is small, so the air permeability of the coating layer increases compared to the case where the particle diameter is large, The ion conduction resistance of (130) can be lowered. In order to achieve the above effect, fine particles of alumina having a small diameter may be used as a material for the coating material, and their diameter may be 20 to 50 nm.
  • the coating layer of the separator 130 may be formed on both sides, and the surface roughness of the separator 130 may be determined by the coating layer.
  • the surface roughness of the coating layer may be low, and accordingly, a phenomenon (slip phenomenon) of the separator 130 may appear during the winding process.
  • the separator 130 may be cut or damaged during the winding process.
  • the separation membrane 130 may be pulled out along the winding core or the separation membrane 130 may be damaged. Therefore, the surface roughness of the separator 130 applied to the jelly-roll electrode assembly 100 may need to be properly adjusted.
  • the surface roughness of the separator 130 may be adjusted by adjusting the particle size of alumina included in the coating material.
  • the coating material may include a mixture of fine particle alumina and general alumina. Since the surface roughness of the coating layer may vary depending on the ratio of fine alumina particles and normal alumina included in the mixture, a coating layer of an appropriate level required for the separator 130 may be formed by varying the ratio of the two particles. At this time, since the surface roughness of an appropriate level may vary depending on the difference in roughness with respect to the winding core, the width of the separator 130, or the size of the jelly-roll type electrode assembly, the appropriate mixture ratio may vary as each condition changes. there is. As will be described later, it may be desirable for the mixture to include normal alumina in a proportion of 40% or less. The mixture may preferably contain normal alumina in a proportion of at least 16%.
  • normal alumina is for distinction from fine particle alumina, and may refer to alumina particles having a larger diameter than fine particle alumina.
  • the diameter of normal alumina may be 300 to 500 nm.
  • the fine particle alumina may be referred to as a first alumina, and the normal alumina may be referred to as a second alumina.
  • the winding core may contact one end of the separator 130 extending from one end of the electrodes 110 and 120 in the winding process. . Therefore, when the difference in surface roughness between the separator 130 and the winding core is large, a problem may occur that a part of the separator 130 is pulled out or the separator 130 is damaged when the winding core is discharged, and thus the electrode assembly 100 The yield of may be lowered.
  • the manufacturing method according to the present embodiment may include a process of adjusting the surface roughness of the winding core according to the difference in surface roughness between the separator 130 and the winding core.
  • FIG. 2 is a flowchart of a method for manufacturing a jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • 3 is a side view of a winding core used in a jelly-roll type electrode assembly manufacturing method according to an embodiment of the present invention.
  • 4 is a cross-sectional view of a winding core used in a jelly-roll type electrode assembly manufacturing method according to an embodiment of the present invention.
  • the manufacturing method (S1000) of the electrode assembly 100 according to this embodiment is the manufacturing method (S1000) of the electrode assembly 100 according to this embodiment.
  • Preparing a separator (S1100), comparing the surface roughness values of the separator and the winding core (S1200), adjusting the surface roughness of the winding core based on the compared value (S1300), and using the winding core to separate the separator and the electrode It may include a step (S1400) of winding a sheet-like laminate comprising a.
  • the core 200 may have a long rod shape.
  • a cross section of the winding core 200 may have a circular shape as a whole.
  • One end of the winding core 200 may be separated based on a central axis, and cross sections of the separated parts may each have a semicircular shape.
  • the separated parts may be referred to as a first part 210a and a second part 210b, respectively.
  • a sheet-like laminate may be inserted between the first part 210a and the second part 210b facing each other in the winding core 200, and the sheet-like laminate is formed on the outer surface of the winding core 200 ( 220) can be wound along.
  • the sheet-like laminate can be wound in a jelly-roll shape.
  • the winding core 200 may be positioned on the core 100a.
  • the core 200 positioned on the core 100a may be removed from the jelly-roll type electrode assembly 100 .
  • the winding core 200 may not be discharged due to frictional force between the winding core 200 and the separator 130 located in the innermost layer of the electrode assembly 100.
  • the separator 130 is damaged due to the frictional force between the separator 130 and the winding core 200, or a defect in which the separator 130 is pulled out of the electrode assembly 100 may occur, resulting in a decrease in production efficiency and electrode Disconnection of (110, 120) and internal short-circuit may cause problems that deteriorate the safety of the secondary battery. Therefore, in order to minimize this phenomenon, a flat portion 230 extending in the longitudinal direction may be formed on a portion of the outer surface 220 of the winding core 200 .
  • the length t1 of the flat portion 230 may correspond to the length of the sheet-like laminate, specifically, the length of the core 100a.
  • a distance between the first portion 210a and the second portion 210b into which the sheet-like laminate is inserted may be greater than the thickness of the sheet-like laminate. If the distance between the first part 210a and the second part 210b is similar to the thickness of the sheet-like laminate, the winding core 200 and the sheet-like laminate can be well fixed, but in the process of removing the winding core 200 A part of the sheet-like laminate may be damaged.
  • the separation space between the first part 210a and the second part 210b, that is, the size g1 of the slit is fixed between the winding core 200 and the sheet-like laminate, but the contact between the winding core 200 and the sheet-like laminate needs to be designed to a level that is minimized.
  • the size (g1) of the conventional slit is designed to be around 0.8 mm, but in this embodiment to which the double-sided SRS separator is applied, the size (g1) of the slit may be preferably 0.8 mm or more. It may be preferable that the size g1 of the slit in this embodiment be designed at a level of 0.8 to 1.2 mm.
  • the separator 130 may be provided as a double-sided SRS separator (S1100).
  • a coating layer may be formed by applying a coating material to both sides of the separator 130 .
  • the coating material may include ceramic particles and a polymer binder.
  • the ceramic particles may include first alumina and second alumina, and a ratio of the second alumina may be within 40%.
  • Provision of the separation membrane 130" described in the step (S1100) can be interpreted as including both manufacturing the separation membrane 130 or putting the manufactured separation membrane 130 into this manufacturing process.
  • the provided separator 130 may be alternately stacked with the positive electrode 110 and the negative electrode 120 to form a sheet-like laminate.
  • the sheet-like stacked body may be manufactured into a jelly-roll type electrode assembly 100 by being wound by a winding core 200 .
  • the manufacturing process of the present embodiment may include calculating a difference in surface roughness between the separator 130 and the winding core 200 .
  • the surface roughness of the winding core 200 may mean the surface roughness of the outer surface 220 .
  • the surface roughness of the separator 130 and the winding core 200 is compared, and a difference between the two values can be calculated (S1200).
  • the comparison of the surface roughness and the calculation of the difference value may be performed by a controller or a server of a device performing the present manufacturing method.
  • the surface roughness of the separator 130 and the winding core 200 may be measured or obtained from a supplier of the separator 130 or the winding core 200 .
  • the surface roughness may be measured by a non-contact type or a contact type roughness meter, and for example, it may be measured by a Mitutoyo SJ-410 roughness meter.
  • the control unit or server may compare the measured or acquired surface roughness values and calculate a difference value.
  • the surface roughness of the winding core 200 may be adjusted (S1300).
  • the surface roughness of the workpiece that is, the frictional force
  • prevention of frictional resistance according to the contact area prevention of grooves due to surface roughness
  • prevention of grooves due to differences in hardness prevention of adhesion through surface treatment
  • a polishing process such as sand blasting or lapping to minimize frictional resistance and prevent grooves by polishing the surface may be appropriate.
  • a surface treatment method such as DLC (Diamond Like Carbon) or CrN (Chrome Nitrate), which prevents adhesion by coating the surface, may be applied.
  • DLC Diamond Like Carbon
  • CrN Chrome Nitrate
  • Table 1 below shows the degree of finishing in the sanding process and lapping process
  • Table 2 shows the processing level according to the finishing symbol.
  • Rmax may mean the maximum height of surface roughness
  • Rz may mean average roughness of 10 points
  • Ra may mean average roughness of the center line.
  • the sanding process may be a process of polishing the surface of a workpiece by spraying fine particles of various materials onto the surface of the workpiece using high-pressure air or a high-speed rotating impeller. Uniform irregularities may be formed on the surface of the workpiece by the sanding process, and foreign matter remaining on the surface after processing may be removed.
  • the size of the particles used in the sanding process may be 120 to 150 mesh. 150mesh may mean a level of 106um.
  • the lapping process may be a precision machining method of finishing a workpiece by abrasion and grinding action using a tool called a lap and a lap agent.
  • the protrusions on the surface of the workpiece are removed by applying appropriate pressure to the wrapper against the workpiece, thereby improving surface precision and increasing the degree of contact between the contact surfaces.
  • the surface roughness may be 0.15 s to 0.25 s (Rmax), preferably 0.2 s (Rmax). Since the surface roughness of the winding core 200 is improved through the lapping process, damage to the separator 130 that may occur when the winding core 200 is removed can be prevented.
  • the polishing level of the lapping process is higher than that of the sanding process. Accordingly, when a difference in surface roughness between the winding core 200 and the separator 130 is large based on a specific reference value, a lapping process may be applied to improve the surface roughness of the winding core 200 . When the difference in surface roughness is not large, a sanding process may be applied to improve the surface roughness of the winding core 200 .
  • a difference in surface roughness between the winding core 200 and the separator 130 may be compared based on a predetermined value. If the difference in surface roughness is less than a predetermined value, the surface roughness of the winding core 200 and the separator 130 is similar.
  • the first process is applied. and applying a second process if the value is greater than or equal to the first value.
  • the first value may be 0.05s to 0.15s (Rmax), preferably 0.1s (Rmax).
  • the first process may be a sanding process, and the second process may be a lapping process.
  • the manufacturing method of this embodiment may proceed to the step of winding the sheet-like laminate (S1400) after the above-described step of adjusting the surface roughness (S1300), but the surface roughness of the winding core 200 and the separator 130 Steps (S1200) and (S1300) may be repeatedly performed until the difference is less than the first value. This may be done so that the frictional force between the winding core 200 and the separator 130 is formed at a desired level by making the difference in surface roughness between the winding core 200 and the separator 130 less than or equal to the first value.
  • the desired surface roughness of the winding core 200 may be 0.15 s to 0.25 s (Rmax), preferably 0.2 s (Rmax).
  • step S1200 when the surface roughness difference between the winding core 200 and the separator 130 calculated through step S1200 is greater than the first value, a lapping process may be applied to the winding core 200 through step S1300. Thereafter, the manufacturing method according to the present embodiment proceeds to step (S1200) again, and the surface roughness of the winding core 200 to which the lapping process is applied may be measured. Through step (S1200), the surface roughness value of the winding core 200 after the wrapping process is completed is confirmed, and the difference between the surface roughness of the winding core 200 and the surface roughness of the separator 130 after the wrapping process is completed can be calculated again. .
  • step S1400 the lapping process may be applied to the core 200 through step S1300, and step S1200 may be repeated again. If the calculated difference value is less than the first value, a sanding process may be applied to the winding core 200 through step S1300. Thereafter, the manufacturing method according to the present embodiment may proceed to step (S1400).
  • a sheet-like laminate including a separator and an electrode may be wound using the winding core 200 (S1400).
  • one end of the core 200 may include a first part 210a and a second part 210b cut with respect to the central axis.
  • the size g1 of the slit is fixed between the winding core 200 and the sheet-type laminate, but needs to be designed to minimize contact between the winding core 200 and the sheet-type laminate. At this time, it may be preferable to design the size g1 of the slit to be 0.8 mm to 1.2 mm.
  • the manufacturing method of this embodiment may further include removing the core 200 from the jelly-roll type electrode assembly 100 .
  • the separator 130 contacting the winding core 200 inside the electrode assembly 100 may have a surface roughness value adjusted by the ratio of the first alumina and the second alumina.
  • the surface roughness between the winding core 200 and the separator 130 may be adjusted to a predetermined value or less. Therefore, it is possible to minimize the separation membrane 130 being pulled out of the rolled jelly-roll type electrode assembly 100 or the separation membrane 130 being damaged in the process of discharging the winding core 200 .
  • the manufacturing method of the jelly-roll type electrode assembly according to the present embodiment described above may be performed by a manufacturing apparatus of a jelly-roll type electrode assembly.
  • the manufacturing apparatus includes a transfer unit for transporting the sheet-like assembly, a winding unit for winding the sheet-like assembly, a measuring unit for measuring the surface roughness of the separator 130 or the winding core 200, and the surface of the separator 130 or the winding core 200. It may include a control unit that compares roughness values and calculates a difference value, and a work unit that adjusts the surface roughness of the winding core 200 based on the difference value.
  • the winding unit may include the aforementioned winding core 200 .
  • the measuring unit may include a non-contact or contact roughness meter for measuring surface roughness.
  • the working part may include a sanding device used in a sanding process and a lapping device used in a lapping process.
  • the control unit may compare the measured surface roughness values, calculate a difference value, and control the overall operation of the above-described manufacturing apparatus. For example, the control unit may control the measuring unit to measure the surface roughness of the separator 130 or the winding core 200 . For another example, based on the measured value, the control unit may control the operation of the sanding or lapping device to perform the sanding or lapping process.
  • Table 3 is a test result of whether problems occurring during the winding process are improved according to the ratio of the first alumina and the second alumina included in the alumina mixture.
  • Table 3 it is noted in advance that alumina having a diameter of 500 nm was used as the second alumina in the case of the single-sided SRS, and alumina having a diameter of 300 nm was used as the second alumina in the case of the double-sided SRS.
  • the step of adjusting the surface roughness of the winding core according to the manufacturing method of the above-described embodiment was applied, and thus the difference in surface roughness between the winding core and the double-sided SRS separator may be less than or equal to the first value.
  • the slip phenomenon may be less likely to occur than the double-sided SRS separator when winding the sheet-like laminate.
  • the winding is performed with the core on the side where the coating layer is not formed when winding the sheet-type laminate, fewer problems such as loss of tail or damage to the separator occur than in the case of using a double-sided SRS separator.
  • the coating layer of the separator since the coating layer of the separator must be disposed to face the electrode, there is a problem in that the time required for the manufacturing process and the steps of the manufacturing process increase.
  • the difference between the surface roughness of the separator 130 and the surface roughness of the winding core may be large. there is.
  • a sanding process and a DLC coating process were applied to the winding core for this purpose, but there was a problem that the winding core was not discharged (automatic discharge issue), so it was not suitable for use in this embodiment.
  • the automatic discharge issue was solved by applying some processes for adjusting the surface roughness of the winding core, but damage to the separator 130 was confirmed as in the above example.
  • the aluminum mixture used in the coating layer of the separator 130 may contain 24wt% or more of the second alumina.
  • the ratio of the first alumina and the second alumina may be appropriately adjusted depending on desired surface roughness and physical/electrochemical properties.
  • the ratio of the second alumina increases, the surface roughness improves, so that the slip phenomenon, tail loss phenomenon or separator damage phenomenon that occurs during winding core discharge can be improved, but as the ratio of the first alumina having a small particle diameter increases, the air permeability and fixation of the coating layer As it is known that the force can be improved, it may be preferable that the ratio of the second aluminum is included within an appropriate value. For example, it may be appropriate that the second alumina is included within 40 wt% of the alumina mixture. It may be appropriate that the second alumina is included within 24wt% to 40wt% of the alumina mixture.
  • an appropriate value of surface roughness may vary depending on the difference in roughness from the winding core, the width of the separator 130, or the size of the jelly-roll type electrode assembly 100.
  • the size of the jelly-roll electrode assembly 100 increases, the contact area between the winding core and the separator 130 increases, and the contact area between the rolled separator 130 and the electrodes 110 and 120 also increases, so tail loss phenomenon Alternatively, damage to the separation membrane 130 may occur more frequently.
  • the surface roughness value of the separator 130 is designed to be somewhat large, and the jelly-roll type electrode assembly 100 or the core 100a When the length of ) is formed small, it may be desirable to design the surface roughness value of the separator 130 to be somewhat small.
  • the length of the core 100a is about 10 to 12 cm, and the radius of the jelly-roll type electrode assembly 100 is 4 to 5 cm. Therefore, when the size of the jelly-roll type electrode assembly 100 is designed to be smaller than this, the preferred ratio of the second alumina may be 24wt% or less.
  • the second alumina when the second alumina is included in the alumina mixture at a level of 16wt% or 24wt%, the slip phenomenon does not appear during winding, and the tail loss phenomenon or damage to the separator 130 may not occur during winding core discharge. Therefore, it may be preferable that the second alumina is included in the alumina mixture in an amount of 16wt% or more. It may be appropriate that the second alumina is included within 16wt% to 24wt% of the alumina mixture. It may be appropriate that the second alumina is included within 16wt% to 40wt% of the alumina mixture.
  • the surface roughness (Ra) of the double-sided SRS separator may be 500 nm to 1 ⁇ m, preferably 550 nm to 930 nm.
  • Ra (nm) a parameter of the surface roughness
  • the jelly-roll type electrode assembly 100 may be included in a battery cell.
  • the jelly-roll type electrode assembly 100 may be manufactured as a battery cell by inserting the cylindrical or prismatic metal container, filling the electrolyte, and sealing the metal container.
  • the battery cell including the jelly-roll type electrode assembly 100 may be a cylindrical battery or a prismatic battery, but the shape of the battery cell including the jelly-roll type electrode assembly 100 is not limited to the above example.

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Abstract

본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체는, 전극 및 분리막을 포함하는 시트형 적층체가 권취된 젤리-롤형 전극 조립체로, 상기 분리막은 양면 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 혼합물을 포함하며, 상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 제2 알루미나는 16 내지 40 중량부로 포함되고, 상기 제1 알루미나의 입자 직경은 상기 제2 알루미나의 입자 직경보다 작다.

Description

젤리-롤형 전극 조립체 및 이의 제조 방법
관련 출원(들)과의 상호 인용
본 출원은 2021년 07월 20일자 한국 특허 출원 제10-2021-0094709호 및 2022년 07월 19일자 한국 특허 출원 제10-2022-0088832호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
본 발명은 젤리-롤형 전극 조립체 및 이의 제조 방법에 관한 것으로서, 보다 구체적으로 안전성이 향상되고, 공정 수율이 높은 젤리-롤형 전극 조립체 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
현대 사회에서는 휴대폰, 노트북, 캠코더, 디지털 카메라 등의 휴대형 기기의 사용이 일상화되면서, 상기와 같은 모바일 기기와 관련된 분야의 기술에 대한 개발이 활발해지고 있다. 또한, 충방전이 가능한 이차 전지는 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량 등의 대기 오염 등을 해결하기 위한 방안으로, 전기 자동차(EV), 하이브리드 전기 자동차(HEV), 플러그-인 하이브리드 전기 자동차(P-HEV) 등의 동력원으로 이용되고 있는 바, 이차 전지에 대한 개발의 필요성이 높아지고 있다.
현재 상용화된 이차 전지로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 아연 전지, 리튬 이차 전지 등이 있는데, 이 중에서 리튬 이차 전지는 충, 방전이 자유롭고, 자가 방전율이 낮으며 에너지 밀도가 높은 장점이 있어 각광을 받고 있다.
이차 전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극 조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극 조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
이차 전지는 양극, 음극, 및 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막이 적층된 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 한다. 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤형(권취형) 전극 조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극 들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극 조립체 등을 들 수 있다. 최근에는, 상기 젤리-롤형 전극 조립체 및 스택형 전극 조립체가 갖는 문제점을 해결하기 위해, 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 스택/폴딩형 전극 조립체가 개발되기도 하였다. 그 중 젤리-롤형 전극 조립체는 제조가 가장 용이하고, 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.
분리막이란 이차전지 내 두 전극(양극/음극)을 격리시켜 물리적 접촉에 의한 전기적 단락을 차단하며, 미세기공 내에 담지된 전해액을 통해 이온이 두 전극 사이로 이동할 수 있는 통로를 제공함으로써 이온 전도성을 가지도록 하는 기능을 가진 필름소재이다. 전기자동차용 이차 전지의 경우, 기존 소형 전자기기와는 달리 150℃ 정도의 열에 노출되는 환경에서도 전지의 안전성을 확보해야 하는 내열특성이 요구된다. 이에, 최근에는 열적 특성이 우수한 폴리 프로필렌(PP)등이 분리막의 소재로 사용되고 있으며, 분리막의 단면 또는 양면에 세라믹 입자 및 고분자 바인더를 코팅하여 내열성을 향상시킨 세라믹 코팅 SRS(safety reinforced separator) 분리막이 이차 전지에 적용되고 있다.
한편, 젤리-롤형 전극 조립체에 양면 SRS 분리막을 적용함에 있어서, SRS 분리막과 권심의 표면 거칠기 값, 또는 이에 따른 SRS 분리막과 권심 사이의 마찰력에 의해 공정 수율이 다소 낮아지는 문제가 있었다. 구체적으로, 양면 SRS 분리막 적용 시, 분리막에 형성된 코팅층의 마찰력 또는 권심과 분리막의 마찰력의 차이에 따라 슬립현상이나, 권심 제거 시 꽁지 빠짐 현상이 나타날 수 있고, 이에 따라 젤리-롤형 전극 조립체의 공정성이 확보되기 어려웠다.
따라서, 종래 기술의 이러한 문제를 해결할 수 있도록, SRS 분리막과 권심의 표면 거칠기 값을 고려한 젤리-롤형 전극 조립체 및 이의 제조 방법이 필요한 실정이다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 안전성이 향상되고, 공정 수율이 높은 젤리-롤형 전극 조립체 및 이의 제조 방법을 제공하는 것이다.
그러나, 본 발명의 실시예들이 해결하고자 하는 과제는 상술한 과제에 한정되지 않고 본 발명에 포함된 기술적 사상의 범위에서 다양하게 확장될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전극 및 분리막을 포함하는 시트형 적층체가 권취된 젤리-롤형 전극 조립체는, 상기 분리막은 양면 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 혼합물을 포함하며, 상기 분리막의 표면 거칠기(Ra)는 500nm 내지 1μm 이고, 상기 제1 알루미나의 입자 직경은 상기 제2 알루미나의 입자 직경보다 작을 수 있다.
상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제2 알루미나는 16 내지 40 중량부 로 포함될 수 있다.
상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제1 알루미나는 60 내지 84 중량부 로 포함될 수 있다.
상기 제1 알루미나의 입자 직경은 20 내지 50nm 일 수 있다.
상기 제2 알루미나의 입자 직경은 300 내지 500nm 일 수 있다.
상기 전극 조립체는 분리막, 양극, 분리막, 음극의 순서로 적층된 양면 SRS 적층체일 수 있다.
상기 젤리롤형 전극 조립체의 코어의 길이는 약 10 cm 내지 12 cm 이고, 반지름은 약 4 cm 내지 5 cm 일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법은, 양면 코팅층을 포함하는 분리막을 제공하는 단계, 상기 분리막 및 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계, 상기 분리막과 상기 권심의 표면 거칠기 값의 차이가 제1 값 미만이면, 제1 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하고, 상기 분리막과 상기 권심의 표면 거칠기 값의 차이가 상기 제1 값 이상이면, 제2 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계, 및 상기 표면 거칠기가 조절된 상기 권심을 이용하여, 전극 및 상기 분리막을 포함하는 시트형 적층체를 권취하는 단계를 포함하고, 상기 코팅층은 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 혼합물을 포함하며, 상기 분리막의 표면 거칠기(Ra)는 500nm 내지 1μm 이고, 상기 제1 알루미나의 입자 직경은 상기 제2 알루미나의 입자 직경보다 작을 수 있다.
상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제2 알루미나는 16 내지 40 중량부 로 포함될 수 있다.
상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제1 알루미나는 60 내지 84 중량부 로 포함될 수 있다.
상기 제1 값(Rmax)은 0.05s 내지 0.15s 사이일 수 있다.
상기 제1 공정은 샌딩 공정일 수 있다.
상기 제2 공정은 래핑 공정일 수 있다.
상기 시트형 적층체는 로드(rod)형태의 권심에 의해 권취되고, 상기 권심은 회전축을 중심으로 분리된 제1 부분 및 제2 부분을 포함하며, 상기 시트형 적층체의 일단은 상기 제1 부분 및 상기 제2 부분 사이의 슬릿에 삽입됨으로써 고정되고, 상기 슬릿의 크기는 0.8mm 보다 클 수 있다.
상기 시트형 적층체는 로드(rod)형태의 권심에 의해 권취되고, 상기 권심의 표면 거칠기는 제2 값 이하이며, 상기 제2 값(Rmax)은 0.15 s 내지 0.25s 일 수 있다.
상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계에서 상기 제2 공정이 이용된 경우, 상기 분리막 및 상기 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계가 다시 수행될 수 있다.
다시 수행된 상기 분리막 및 상기 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계에서 산출된 표면 거칠기의 차이 값이 제1 값 이상이면, 제2 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계가 수행될 수 있다.
다시 수행된 상기 분리막 및 상기 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계에서 산출된 표면 거칠기의 차이 값이 제1 값 미만이면, 제1 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계가 수행되고, 상기 표면 거칠기가 조절된 상기 권심을 이용하여, 전극 및 상기 분리막을 포함하는 시트형 적층체를 권취하는 단계가 수행될 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전지셀은 상술한 젤리-롤형 전극 조립체를 포함한다.
실시예들에 따르면, 본 발명의 젤리-롤형 전극 조립체 및 이의 제조 방법은 양면 SRS분리막을 포함함으로써 내열성 및 안전성이 향상되고, SRS 분리막 및 권심의 표면 거칠기를 조절함으로써 공정 수율을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 청구범위의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체를 나타내는 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체 제조 방법의 순서도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체 제조 방법에 이용되는 권심의 측면도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체 제조 방법에 이용되는 권심의 단면도이다.
이하에서는 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 여러 실시예들에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 이하에서 설명한 것 외에 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 본 발명의 범위는 여기에서 설명하는 실시예들에 의해 한정되지 않는다.
본 발명을 명확하게 설명하기 위하여 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성 요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이도록 한다.
또한, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 확대하거나 축소하여 나타낸 것이므로, 본 발명의 내용이 도시된 바에 한정되지 않음은 자명하다. 이하의 도면에서는 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 각 층의 두께를 확대하여 나타내었다. 그리고 이하의 도면에서는 설명의 편의를 위해, 일부 층 및 영역의 두께를 과장되게 나타내었다.
또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 설명할 때, 이는 해당하는 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐 아니라 그 사이에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함하는 것으로 해석되어야 한다. 이와 반대로 해당하는 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 설명할 때에는 그 사이에 다른 부분이 없는 것을 의미할 수 있다. 또한, 기준이 되는 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 하는 것은 기준이 되는 부분의 위 또는 아래에 위치하는 것이고, 반드시 중력 반대 방향을 향하여 "위에" 또는 "상에" 위치하는 것을 의미하는 것은 아닐 수 있다. 한편, 다른 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 설명하는 것과 마찬가지로, 다른 부분 "아래에" 또는 "하에" 있다고 설명하는 것 또한 상술한 내용을 참조하여 이해될 수 있을 것이다.
또한, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
또한, 명세서 전체에서, "평면상"이라 할 때, 이는 해당 부분을 위에서 보았을 때를 의미하며, "단면상"이라 할 때, 이는 해당 부분을 수직으로 자른 단면을 옆에서 보았을 때를 의미한다.
이하에서는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체에 대해 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체를 나타내는 사시도이다.
도 1을 참조하면, 본 실시예의 젤리-롤형 전극 조립체(100)는 양극(110), 음극(120) 및 양극(110)과 음극(120) 사이에 개재된 분리막(130)을 포함할 수 있다. 도 1에서는, 분리막(130), 양극(110), 분리막(130), 음극(120)의 순서로 적층되고, 양극(110)이 내측에 위치하도록 권취된 젤리-롤형 전극 조립체(100)를 도시하였으나, 반드시 그러한 것은 아니고, 음극(120)이 내측에 위치하도록 분리막(130), 음극(120), 분리막(130), 양극(110)의 순서로 적층되는 것도 가능할 것이다. 또한, 양극(110), 분리막(130), 음극(120), 분리막(130)의 순서로 적층되거나, 음극(120), 분리막(130), 양극(110), 분리막(130)의 순서로 적층되는 것도 가능하다. 이처럼, 전극(110,120)과 분리막(130)은 교대로 적층되어 시트형 적층체를 형성하며, 시트형 적층체는 긴 로드 형태의 권심에 의해 권취될 수 있다.
양극(110) 및 음극(120)은 전극(110,120)으로 총칭될 수 있다. 전극(110,120)은 집전체 상에 전극 활물질을 포함하는 슬러리가 도포된 것일 수 있다. 여기서, 전극 슬러리는 통상적으로 전극 활물질, 도전재, 바인더 및 용매를 포함할 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다. 또 여기서, 집전체는 스테인레스 스틸, 알루미늄, 구리, 니켈, 티탄, 소성 탄소 등이 사용될 수 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 제공될 수 있다. 양극(110)에 사용되는 집전체의 예로는 알루미늄 또는 이의 합금을 들 수 있으며, 음극(120)에 사용되는 집전체의 예로는 구리, 니켈, 스테인리스 강 또는 이들 중 어느 하나의 합금을 들 수 있다.
분리막(130)은 양극(110)과 음극(120) 사이를 분리하고, 양극(110)과 음극(120)사이를 이동하는 이온의 이동통로를 제공할 수 있다. 분리막(130)은 이차 전지의 성능을 좌우하는 주요 구성으로써, 분리막(130)이 이차 전지에 적합한 물성을 갖기 위해서는 두께를 최소화하여 전기 저항을 낮추고, 기공도 및 기공 크기를 최대화하는 등 물리적 특성이 만족되어야 한다. 또, 전해액과의 젖음성(wetting)과 같은 전기화학적 특성 또한 만족되어야 한다.
한편, 이차 전지가 중대형 디바이스에 사용되게 되면서, 전지셀 내부의 온도가 150℃ 수준, 또는 그 이상으로 상승함에 따라 분리막(130)이 용융되어 전지셀의 내부 단락을 발생시키는 문제가 발생하였다. 따라서, 이차 전지에 사용되는 분리막(130)은 물리적, 전기화학적 특성 외에도 내열성이 만족되어야 하는 바, 분리막(130)의 소재를 폴리올레핀, 폴리에틸렌, 폴리 프로필렌 또는 이들의 복합체로 변경하고자 하는 시도가 있었다. 최근에는 단순히 소재를 변경하는 것에서 나아가, 폴리올레핀, 폴리에틸렌, 폴리 프로필렌등과 같은 다공성 기재의 일면 또는 양면을 세라믹 소재의 코팅재로 코팅한 분리막(130)을 제조하는 방법이 주로 사용되고 있다. 이와 같은 분리막(130)은 SRS, 또는 SRS 분리막으로 지칭될 수 있으며, SRS 분리막에 대한 상세한 내용은 공지 문헌을 참조하여 설명될 수 있을 것이다.
분리막(130)의 일면 또는 양면에는 코팅재가 도포됨으로써 코팅층이 형성될 수 있고, 코팅층에 의해 분리막(130)의 내열성 및 안전성이 향상될 수 있다. 예를 들어, 분리막(130) 원단의 일면 또는 양면에는 알루미나(Al3O2) 및 바인더가 포함된 코팅재가 코팅될 수 있다. 원단에 내열성이 강한 알루미나가 코팅되면, 분리막(130)은 열폭주와 같은 전지셀 내부의 고온 상황에서도 양극과 음극의 접촉을 물리적으로 지속 차단함으로써, 전지셀의 내부 단락을 방지할 수 있다.
분리막(130)은 양면 SRS 분리막으로 제공될 수 있다. 전극(110,120)과 대향하는 분리막(130) 원단의 두 면 모두에는 코팅재가 도포됨으로써 코팅층이 형성될 수 있다. 분리막(130)의 양면에 코팅층이 형성되는 경우, 분리막(130)의 일면 또는 타면 중 어느 하나의 면이 전극(110,120)과 접촉하면 되므로, 공정 내에서 분리막(130)의 배치가 자유로울 수 있다. 또 이에 따라 공정의 단순화, 공정 시간의 절감이 달성될 수 있다.
분리막(130)의 코팅층은 세라믹 입자 및 고분자 바인더를 포함할 수 있다. 세라믹 입자의 예로는 알루미나를 들 수 있으며, 알루미나의 직경에 따라 분리막(130)의 특성이 달라질 수 있다. 예를 들어, 알루미나의 직경이 작을수록 입자의 표면적이 증가하고, 비교적 다수의 입자가 분리막(130)의 원단과 접촉할 수 있으므로, 입자의 고착력이 향상되어 분리막(130)의 변형이 억제될 수 있다. 또, 분리막(130)의 원단 상에 코팅재를 반복적으로 도포하는 경우에도 입자의 직경이 작으면 코팅층의 두께가 얇아질 수 있으므로, 입자의 직경이 큰 경우와 비교하여 코팅층의 통기도가 증가하고, 분리막(130)의 이온 전도 저항이 낮아질 수 있다. 상술한 효과를 구현하기 위해 직경이 작은 미세 입자 알루미나(fumed alumina)가 코팅재의 재료로 사용될 수 있으며, 이들의 직경은 20 내지 50nm일 수 있다.
분리막(130)의 코팅층은 양면으로 형성될 수 있고, 분리막(130)의 표면 거칠기는 코팅층에 의해 결정될 수 있다. 미세 입자 알루미나를 이용하여 분리막(130)의 코팅층을 형성하면, 코팅층의 표면 거칠기가 낮을 수 있고 이에 따라 권취 공정 시 분리막(130)이 미끌어지는 현상(슬립현상)이 나타날 수 있다. 또, 코팅층의 표면 거칠기가 너무 크면 권취 공정 시 분리막(130)이 절단되거나 파손되는 현상이 나타날 수 있다. 그 외에, 분리막(130)의 표면 거칠기에 따라 권심을 제거하는 과정에서 분리막(130)이 권심을 따라 끌려나오거나 분리막(130)이 손상되는 현상이 나타날 수 있다. 따라서, 젤리-롤형 전극 조립체(100)에 적용되는 분리막(130)의 표면 거칠기(surface roughness)는 적절히 조절되어야 할 수 있다.
분리막(130)의 표면 거칠기는 코팅재에 포함되는 알루미나의 입자 크기를 조절함으로써 조절될 수 있다. 일 예로, 코팅재는 미세 입자 알루미나와 일반 알루미나의 혼합물을 포함할 수 있다. 혼합물에 포함된 미세 입자 알루미나와 일반 알루미나의 비율에 따라 코팅층의 표면 거칠기가 달라질 수 있으므로, 두 입자의 비율을 달리함으로써 분리막(130)에 요구되는 적절한 수준의 코팅층이 형성될 수 있다. 이 때, 적절한 수준의 표면 거칠기는 권심과의 조도 차이, 분리막(130)의 폭, 또는 젤리-롤형 전극 조립체의 크기에 따라 달라질 수 있으므로, 각 조건이 변경됨에 따라 적절한 혼합물의 비율은 각기 달라질 수 있다. 후술하겠지만, 혼합물은 일반 알루미나를 40% 이내의 비율로 포함하는 것이 바람직할 수 있다. 혼합물은 일반 알루미나를 16% 이상의 비율로 포함하는 것이 바람직할 수 있다.
여기서, 일반 알루미나는 미세 입자 알루미나와의 구별을 위한 것으로써, 미세 입자 알루미나 보다 그 직경이 큰 알루미나 입자를 지칭하는 것일 수 있다. 일반 알루미나의 직경은 300 내지 500nm 일 수 있다. 또, 편의에 따라, 미세 입자 알루미나는 제1 알루미나로, 일반 알루미나는 제2 알루미나로 지칭될 수 있다.
이하에서는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법에 관하여 설명한다.
시트형 적층체에서 분리막(130)의 길이 값은 전극(110,120)의 길이 값보다 크므로 권취 공정에서 권심은 전극(110,120)의 일 말단으로부터 길게 연장된 분리막(130)의 일 말단과 접촉할 수 있다. 따라서, 분리막(130)과 권심 사이의 표면 거칠기 차이가 큰 경우, 권심 배출 시 분리막(130)의 일부가 끌려 나오거나 분리막(130)이 손상되는 문제가 발생할 수 있고, 이로 인해 전극 조립체(100)의 수율이 낮아질 수 있다.
이처럼 분리막(130)과 권심의 표면 거칠기 차이에 따라 젤리-롤형 전극 조립체(100)의 수율이 낮아질 수 있으므로, 분리막(130)의 표면 거칠기를 변경하는 것 외에, 권심의 표면 거칠기도 조절할 필요가 있다. 따라서, 본 실시예에 따른 제조 방법은 분리막(130)과 권심의 표면 거칠기 차이에 따라 권심의 표면 거칠기를 조절하는 과정을 포함할 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체 제조 방법의 순서도이다. 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체 제조 방법에 이용되는 권심의 측면도이다. 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체 제조 방법에 이용되는 권심의 단면도이다.
도 2를 참조하면, 본 실시예에 따른 전극 조립체(100)의 제조 방법(S1000)은,
분리막을 준비하는 단계(S1100), 분리막 및 권심의 표면 거칠기 값을 비교하는 단계(S1200), 비교된 값에 기초하여 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계(S1300), 및 권심을 이용하여 분리막 및 전극을 포함하는 시트형 적층체를 권취하는 단계(S1400)를 포함할 수 있다.
이하에서는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법에 관하여 보다 구체적으로 설명하기에 앞서, 본 제조 방법에 사용될 수 있는 권심에 대해서 설명하기로 한다.
도 3 및 도 4를 참조하면, 권심(200)은 긴 로드(rod) 형태를 가질 수 있다. 권심(200)의 단면은 전체적으로 원형 형상을 가질 수 있다. 권심(200)의 일단은 중심축을 기준으로 분리될 수 있으며, 분리된 부분의 단면은 각각 반원형 형상을 가질 수 있다. 분리된 부분은 각각 제1 부분(210a) 및 제2 부분(210b)로 지칭될 수 있다. 권심(200)에서 서로 마주보는 제1 부분(210a) 및 제2 부분(210b) 사이에는 시트형 적층체가 삽입될 수 있고, 권심(200)의 일방향 회전에 따라 시트형 적층체가 권심(200)의 외면(220)을 따라 감길 수 있다. 권심(200)의 회전을 통해 시트형 적층체는 젤리-롤형으로 권취될 수 있다. 젤리-롤형 전극 조립체(100)에서 권심(200)은 코어(100a)에 위치하게 될 수 있다. 권취 공정이 완료되면, 코어(100a)에 위치한 권심(200)은 젤리-롤형 전극 조립체(100)로부터 제거될 수 있다.
한편, 권심(200)을 제거하는 공정 중 전극 조립체(100)의 최내층에 위치하는 분리막(130)과 권심(200) 사이의 마찰력에 의해 권심(200)이 배출되지 않을 수 있다. 또, 분리막(130)과 권심(200) 사이의 마찰력에 의해 분리막(130)이 손상되거나, 분리막(130)이 전극 조립체(100) 밖으로 끌려나오는 불량이 발생함으로써 생산 효율이 저하될 수 있고, 전극(110,120)의 단선 및 내부 단락 등 이차 전지의 안전성을 저하시키는 문제가 발생할 수 있다. 따라서, 이러한 현상을 최소화하기 위해 권심(200)의 외면(220)의 일부에는 길이 방향상 연장되는 평탄부(230)가 형성될 수 있다. 평탄부(230)가 형성됨으로써 권심(200)과 분리막(130)의 접촉면이 최소화될 수 있고, 이를 통해 권심 제거시 발생할 수 있는 문제점이 최소화될 수 있다. 평탄부(230)의 길이(t1)는 시트형 적층체의 길이, 구체적으로는 코어(100a)의 길이와 대응될 수 있다.
시트형 적층체가 삽입되는 제1 부분(210a)과 제2 부분(210b) 사이의 간격은 시트형 적층체의 두께보다 클 수 있다. 제1 부분(210a)과 제2 부분(210b) 사이의 간격이 시트형 적층체의 두께와 유사하면, 권심(200)과 시트형 적층체 사이가 잘 고정될 수는 있으나, 권심(200) 제거 과정에서 시트형 적층체의 일부가 손상될 우려가 있다. 제1 부분(210a)과 제2 부분(210b) 사이의 이격 공간, 즉 슬릿의 크기(g1)는 권심(200)과 시트형 적층체 사이를 고정하되, 권심(200)과 시트형 적층체 사이의 접촉은 최소화되는 수준으로 설계될 필요가 있다. 종래의 슬릿의 크기(g1)는 0.8mm 전후로 설계되었으나, 양면 SRS 분리막이 적용된 본 실시예에서 슬릿의 크기(g1)는 0.8mm 이상인 것이 바람직할 수 있다. 본 실시예의 슬릿의 크기(g1)는 0.8 내지 1.2mm의 수준으로 설계되는 것이 바람직할 수 있다.
분리막(130)은 양면 SRS 분리막으로 제공될 수 있다(S1100). 분리막(130)의 양면에는 코팅재가 도포됨으로써 코팅층이 형성될 수 있다. 코팅재는 세라믹 입자 및 고분자 바인더를 포함할 수 있다. 세라믹 입자는 제1 알루미나 및 제2 알루미나를 포함할 수 있고, 제2 알루미나의 비율은 40% 이내일 수 있다. (S1100)단계에서 설명하는 “분리막(130)의 제공”이란, 분리막(130)이 제조되는 것 또는 제조된 분리막(130)이 본 제조 공정에 투입되는 것 모두를 포함하는 것으로 해석될 수 있다.
제공된 분리막(130)은 양극(110)및 음극(120)과 교대로 적층되어 시트형 적층체를 형성할 수 있다. 시트형 적층체는 권심(200)에 의해 권취되어 젤리-롤형 전극 조립체(100)로 제조될 수 있다.
젤리-롤형 전극 조립체(100)의 권취 공정에 앞서서, 분리막(130)의 손상 및 꽁지 빠짐 현상 등을 방지하기 위해, 분리막(130)과 권심(200) 사이의 마찰력이 조절되어야 할 수 있다. 이를 위해, 본 실시예의 제조 과정은 분리막(130)과 권심(200)의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계를 포함할 수 있다. 여기서, 권심(200)의 표면 거칠기란 외면(220)의 표면 거칠기를 의미하는 것일 수 있다.
분리막(130) 및 권심(200)의 표면 거칠기가 비교되고, 두 값의 차이가 산출될 수 있다(S1200). 표면 거칠기의 비교 및 차이 값의 산출은 본 제조 방법을 수행하는 장치의 제어부 또는 서버에 의해 수행될 수 있다. 분리막(130) 및 권심(200)의 표면 거칠기는 각각 측정되거나, 분리막(130) 또는 권심(200)의 제공자로부터 획득될 수 있다. 여기서, 표면 거칠기의 측정은 비접촉식 또는 접촉식 조도계에 의해 수행될 수 있으며, 일 예로 미쓰도요 사의 SJ-410 조도계 등에 의해 측정될 수 있다. 분리막(130) 및 권심(200)의 표면 거칠기 값이 측정되거나 획득되면, 제어부 또는 서버는 측정되거나 획득된 표면 거칠기의 값을 비교하고, 그 차이 값을 산출할 수 있다.
산출된 차이 값에 기초하여, 권심(200)의 표면 거칠기는 조절될 수 있다(S1300). 통상적으로 공작물의 표면 거칠기, 즉 마찰력을 개선하기 위해서는 접촉 면적에 따른 마찰 저항 방지, 표면 거칠기에 따른 홈 패임 방지, 경도 차이로 인한 홈 패임 방지 또는 표면 처리를 통한 응착 방지 등이 달성되어야 할 수 있다.
본 실시예와 같이 권심(200)의 표면 거칠기를 개선하는데 있어서는, 샌딩(Sand Blasting), 랩핑(Lapping)과 같이 표면을 연마함으로써 마찰 저항을 최소화하고 홈 패임을 방지하는 연마 공정이 적절할 수 있다. 또, 추가적으로 표면 처리가 필요한 경우에는 표면을 코팅함으로써 응착을 방지하는 DLC(Diamond Like Carbon) 또는 CrN(Chrome Nitrate)와 같은 표면 처리 방법이 적용될 수도 있다. 여기서, 권심(200)의 표면 거칠기는 분리막(130)의 마찰력을 개선하기 위한 것이므로, 권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기 차이 값에 기초하여 각기 다른 공정이 적용될 수 있다.
아래의 표 1은 샌딩 공정과 래핑 공정의 다듬질 정도를 나타낸 것이고, 표 2는 다듬질 기호에 따른 가공 수준을 표시한 것이다. 여기서, Rmax는 표면 거칠기의 최대 높이를 의미하고, Rz는 10 개 점의 평균 거칠기를 의미하며, Ra는 중심선의 평균 거칠기를 의미할 수 있다.
기호 ▽ ▽ ▽ ▽ ▽ ▽ ▽ ▽ ▽ ▽
샌딩 SB 　 　 　 　 　 　 　 O O O O O O 　 　 　 　 　
래핑 LP O O O O 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　
표면 가공 구분치
다듬질 기호 호칭명 Rmax Rz Ra
▽ ▽ ▽ ▽ 정밀 다듬질 0.8s 0.8z 0.2a
▽ ▽ ▽ 上 다듬질 6.3s 6.3z 1.6a
▽ ▽ 下 다듬질 25s 25z 6.3a
▽ 거친 다듬질 100s 25z
~ 특별한 규정 없음
샌딩 공정은 고압의 공기 또는 고속 회전하는 임펠러를 이용하여 다양한 재질의 미립자를 공작물의 표면에 분사함으로써 피작업물의 표면을 다듬는 공정일 수 있다. 샌딩 공정에 의해 공작물의 표면에는 균일한 요철이 형성될 수 있고, 가공 후 남아있던 표면의 이물질이 제거될 수 있다. 여기서, 샌딩 공정에 사용되는 입자의 크기는 120 내지 150mesh 수준일 수 있다. 150mesh는 106um수준을 의미할 수 있다.
래핑 공정은 랩이라는 공구와 랩제를 사용하여 마모와 연삭 작용에 의해 공작물을 다듬질하는 정밀가공 방법일 수 있다. 래핑 공정은 랩을 공작물에 대고 적당한 압력을 가해 동작시킴으로써 공작물 표면의 돌기 부분을 제거하므로, 표면 정밀도가 향상되고, 접촉면의 접촉도가 높아질 수 있다. 권심(200)의 표면 처리가 래핑 공정에 의해 수행된 경우, 그 표면 거칠기는 0.15 s 내지 0.25s(Rmax)일 수 있고, 바람직하게는 0.2s(Rmax) 수준일 수 있다. 래핑 공정을 통해 권심(200)의 표면 거칠기가 개선됨으로써, 권심(200) 제거 시 발생할 수 있는 분리막(130)의 손상이 방지될 수 있다.
표 1 및 표 2 를 참조할 때, 래핑 공정의 연마 수준이 샌딩 공정의 연마 수준 보다 높은 것을 알 수 있다. 따라서, 특정 기준 값을 기준으로 권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기 차이가 큰 경우에는 권심(200)의 표면 거칠기를 개선하기 위해 래핑 공정을 적용할 수 있다. 표면 거칠기 차이가 크지 않은 경우에는 권심(200)의 표면 거칠기를 개선하기 위해 샌딩 공정을 적용할 수 있다.
권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기 차이는 소정의 값을 기준으로 비교될 수 있다. 표면 거칠기의 차이가 소정의 값 미만이면 권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기가 유사한 것으로, 소정의 값 이상이면 권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기의 차이가 큰 것으로 해석될 수 있다.
따라서, 산출된 차이 값에 기초하여, 권심(200)의 표면 거칠기를 조절하는단계(S1300)는, 권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기 차이가 제1 값 미만이면 제1 공정을 적용하고, 제1 값 이상이면 제2 공정을 적용하는 단계를 포함할 수 있다. 여기서, 제1 값은 0.05s 내지 0.15s(Rmax), 바람직하게는 0.1s(Rmax)일 수 있다. 또 여기서, 제1 공정은 샌딩 공정이고, 제2 공정은 래핑 공정일 수 있다.
한편, 본 실시예의 제조 방법은 상술한 표면 거칠기를 조절하는 단계(S1300)가 수행된 이후 시트형 적층체를 권취하는 (S1400)단계로 진행될 수도 있으나, 권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기 차이가 제1 값 미만일 때까지 (S1200)단계와 (S1300)단계가 반복해서 수행될 수도 있다. 이는 권심(200)과 분리막(130) 사이의 표면 거칠기 차이 값이 제1 값 이하가 되게 함으로써, 권심(200)과 분리막(130) 사이의 마찰력이 소망하는 수준으로 형성되도록 하기 위함일 수 있다. 이 때, 소망하는 권심(200)의 표면 거칠기는 0.15 s 내지 0.25s(Rmax)일 수 있고, 바람직하게는 0.2s(Rmax) 수준일 수 있다.
구체적으로, (S1200)단계를 통해 산출된 권심(200)과 분리막(130)의 표면 거칠기 차이가 제1 값 이상인 경우, (S1300)단계를 통해 권심(200)에는 래핑 공정이 적용될 수 있다. 이후, 본 실시예에 따른 제조 방법은 다시 (S1200)단계로 진행되고, 래핑 공정이 적용된 권심(200)의 표면 거칠기가 측정될 수 있다. (S1200)단계를 통해 래핑 공정이 완료된 권심(200)의 표면 거칠기 값이 확인되고, 래핑 공정이 완료된 권심(200)의 표면 거칠기와 분리막(130)과의 표면 거칠기 차이 값이 다시 산출될 수 있다. 산출된 차이 값이 제1 값 이상이면 (S1300)단계를 통해 권심(200)에 래핑 공정이 적용되고, 다시 (S1200)단계가 반복될 수 있다. 산출된 차이 값이 제1 값 미만이면 (S1300)단계를 통해 권심(200)에는 샌딩 공정이 적용될 수 있다. 이후, 본 실시예에 따른 제조 방법은 (S1400)단계로 진행될 수 있다.
권심(200)의 표면 거칠기가 조절된 후, 상기 권심(200)을 이용하여 분리막 및 전극을 포함하는 시트형 적층체가 권취될 수 있다(S1400). 상술한 것과 같이, 권심(200)의 일단은 중심축을 기준으로 절단된 제1 부분(210a) 및 제2 부분(210b)을 포함할 수 있다. 제1 부분(210a) 및 제2 부분(210b) 사이의 슬릿에 시트형 적층체의 일단이 삽입되고, 권심(200)이 일방향으로 회전하면, 권심(200)의 외면(220)을 따라 시트형 적층체가 권취될 수 있다. 이 때, 분리막(130)은 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 비율에 의해 표면 거칠기 값이 조절된 상태이므로, 슬립 현상등이 최소화될 수 있다.
여기서, 슬릿의 크기(g1)는 권심(200)과 시트형 적층체 사이를 고정하되, 권심(200)과 시트형 적층체 사이의 접촉은 최소화되는 수준으로 설계될 필요가 있다. 이 때, 슬릿의 크기(g1)는 0.8mm 내지 1.2mm의 수준으로 설계되는 것이 바람직할 수 있다.
도시하지 않았으나, 본 실시예의 제조 방법은 젤리-롤형 전극 조립체(100)로부터 권심(200)을 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다. 전극 조립체(100)의 내측에서 권심(200)과 접촉하는 분리막(130)은 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 비율에 의해 표면 거칠기 값이 조절된 상태일 수 있다. 상술한 제조 방법에서 권심(200)과 분리막(130) 사이의 표면 거칠기는 소정의 값 이하로 조절될 수 있다. 따라서, 권심(200)이 배출되는 과정에서 분리막(130)이 권취된 젤리-롤형 전극 조립체(100) 밖으로 끌어당겨지거나, 분리막(130)이 손상되는 것이 최소화될 수 있다.
상술한 본 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법은, 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 장치에 의해 수행될 수도 있다.
구체적으로, 제조 장치는 시트형 조립체를 이송하는 이송부, 시트형 조립체를 권취하는 권취부, 분리막(130) 또는 권심(200)의 표면 거칠기를 측정하는 측정부, 분리막(130) 또는 권심(200)의 표면 거칠기 값을 비교하고, 그 차이 값을 산출하는 제어부, 차이 값에 기초하여 권심(200)의 표면 거칠기를 조절하는 공작부를 포함할 수 있다.
여기서, 권취부는 상술한 권심(200)을 포함할 수 있다. 측정부는 표면 거칠기를 측정하는 비접촉식 또는 접촉식 조도계등을 포함할 수 있다. 공작부는 샌딩 공정에 사용되는 샌딩 장치 및 래핑 공정에 사용되는 래핑 장치를 포함할 수 있다. 제어부는 측정된 표면 거칠기 값을 비교하고, 차이 값을 산출할 수 있을 뿐 아니라, 상술한 제조 장치의 전체적인 동작을 제어할 수 있다. 예를 들어, 제어부는 분리막(130) 또는 권심(200)의 표면 거칠기를 측정하도록 측정부를 제어할 수 있다. 다른 예를 들어, 측정된 값에 기초하여 제어부는 샌딩 공정 또는 래핑 공정이 수행되도록 샌딩 장치 또는 래핑 장치의 동작을 제어할 수 있다.
이하에서는 본 발명의 일 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체의 실험 결과에 관하여 설명한다.
항목 단위 단면 SRS
 양면 SRS
두께 μm 12.9 12.6 13 12.7
basis weight/total weight g/m2 8.29 7.9 8.3 8.21
제1 알루미나 wt% 100 100 84 76
제2 알루미나 - - 16 24
Roughness
(Ra)		 Top (원단) Nm 180 201 550 930
Back (SRS) 610
Coefficient of friction
(static/kinetic)		 Sanding μk (PE) 0.44/0.33 0.76/0.72 0.67/0.67 0.67/0.67
Lapping (SRS) 0.23/0.21 0.31/0.28 0.27/0.23 0.27/0.23
Winding Test 결과
슬립 현상 이슈 없음 이슈 없음 이슈 없음 이슈 없음
자동 배출
**권심 사양(gap=0.12mm, R=0.6mm)
래핑 공정 또는 샌딩 공정 적용		 이슈 없음 이슈 없음
(Sanding+
코팅RT5000기준)		 이슈 없음 이슈 없음
분리막 손상
Figure PCTKR2022010590-appb-img-000001
Figure PCTKR2022010590-appb-img-000002
Figure PCTKR2022010590-appb-img-000003
Figure PCTKR2022010590-appb-img-000004
상기 표 3은 알루미나 혼합물에 포함된 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 비율에 따라 권취 공정시 나타나는 문제점들이 개선되는지를 테스트한 결과이다. 표 3에서, 단면 SRS의 경우 제2 알루미나로 직경이 500nm인 알루미나를 사용하였고, 양면 SRS의 경우 제2 알루미나로 직경이 300nm인 알루미나를 사용하였음을 미리 밝혀 둔다. 또한 양면 SRS분리막을 적용한 예시들의 경우, 상술한 실시예의 제조 방법에 따라 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계를 적용하였으며, 이에 권심과 양면 SRS 분리막의 표면 거칠기 차이는 제1 값 이하일 수 있다.
비교군으로 제시된 단면 SRS 분리막의 경우, 원단의 일면만 코팅층이 형성되므로 시트형 적층체 권취 시 양면 SRS 분리막 보다 슬립 현상이 잘 발생하지 않을 수 있다. 또, 단면 SRS 분리막을 사용하는 경우, 시트형 적층체 권취 시 코팅층이 형성되지 않은 면에 권심을 두고 권취하게 되므로, 양면 SRS 분리막을 사용한 경우보다 꽁지 빠짐 현상 또는 분리막 손상 현상 등과 같은 문제점이 더 적게 발생할 수 있다. 그러나, 단면 SRS 분리막을 사용하는 경우 분리막의 코팅층이 전극과 대면하도록 배치되어야 하므로, 제조 공정에 소요되는 시간 및 제조 공정의 단계를 증가시키는 문제가 있다.
양면 SRS 분리막에 대한 실험 결과를 보면, 각각의 예시들에서 슬립 현상 및 권심 배출 자체는 큰 문제를 발생시키지 않았으나, 제2 알루미나가 낮은 비율로 포함된 예시들에서는 분리막의 손상이 더 크게 나타나는 것이 확인되었다. 이는 상대적으로 입자가 작은 제1 알루미나만을 사용하여 코팅층을 형성한 경우, 권심과의 코팅층 사이의 표면 거칠기 차이가 크고, 이로 인해 권심 배출시 코팅층이 더 많이 손상되는 것으로 해석될 수 있다. 또, 표 3의 예시들에서 제2 알루미나가 낮은 비율로 포함되더라도 슬립 현상이 나타나지 않은 것은, 본 예시들의 젤리-롤형 전극 조립체(100)가 다소 큰 크기로 제공되기 때문일 수 있다. 참고로, 표 3의 실험은 코어(100a)의 길이가 약 10 내지 12 cm이고, 젤리-롤형 전극 조립체(100)의 반지름이 4 내지 5 cm 인 경우이다.
구체적으로, 알루미나 혼합물에 제1 알루미나만이 포함된 경우, 이로 인해 형성된 분리막(130)의 표면 거칠기는 권심의 표면 거칠기와 그 차이가 클 수 있으므로, 이를 개선하기 위해 권심의 표면 거칠기를 조절할 필요가 있다. 기존에는 이를 위해 권심에 샌딩 공정 및 DLC 코팅 공정을 적용하기도 하였으나, 권심이 배출되지 않는 문제(자동 배출 이슈)가 있어 본 실시예에 사용하기에 적절하지 않았다.
따라서, 본 예에서는 권심의 표면 거칠기를 개선하기 위하여, 권심에 샌딩 공정을 적용하고, 코팅 공정(RT-5000)을 적용하였다. 그 결과, 샌딩 및 DLC 코팅을 이용하는 경우 보다 자동 배출 이슈는 개선되었으나, 권심 배출 시 분리막(130)이 손상되는 것이 확인되었다.
알루미나 혼합물에 제2 알루미나가 16wt% 포함된 경우 또한, 권심의 표면 거칠기를 조절하는 일부 공정을 적용함으로써 자동 배출 이슈는 해결하였으나, 상술한 예시와 같이 분리막(130)의 손상이 확인되었다.
그러나 알루미나 혼합물에 제2 알루미나가 24wt% 포함된 경우에는 이러한 분리막(130)의 손상이 다소 개선되는 것으로 나타났으며, 표에 구체적으로 기재하지는 않았으나 제2 알루미나가 40wt% 포함된 경우에도 유사한 결과가 나타났다.
상술한 예시들을 참조하면, 분리막(130)의 코팅층에 사용되는 알루미늄 혼합물에는 제2 알루미나가 24wt% 이상 포함되는 것이 적절할 수 있다. 그러나, 제1 알루미나와 제2 알루미나를 포함하는 알루미나 혼합물에서, 제1 알루미나와 제2 알루미나의 비율은 목적하는 표면 거칠기 및 물리적/전기화학적 특성 등에 의해 적절히 조절되어야 할 수 있다.
제2 알루미나의 비율이 증가할수록 표면 거칠기가 향상되어 슬립 현상 및 권심 배출시 나타나는 꽁지 빠짐 현상 또는 분리막 손상 현상이 개선될 수 있으나, 입자 직경이 작은 제1 알루미나의 비율이 증가할수록 코팅층의 통기도 및 고착력이 향상될 수 있는 것으로 알려진 바, 제2 알루미늄의 비율은 적절한 값 이내로 포함되는 것이 바람직할 수 있다. 예를 들어, 제2 알루미나는 알루미나 혼합물에 40wt%이내로 포함되는 것이 적절할 수 있다. 제2 알루미나는 알루미나 혼합물에 24wt% 내지 40wt%이내로 포함되는 것이 적절할 수 있다.
또한, 상술한 바와 같이 적절한 표면 거칠기의 값은 권심과의 조도 차이, 분리막(130)의 폭, 또는 젤리-롤형 전극 조립체(100)의 크기에 따라 달라질 수 있다. 젤리-롤형 전극 조립체(100)의 크기가 증가하면 권심과 분리막(130) 사이의 접촉 면적이 증가하고, 권취된 분리막(130)과 전극(110,120) 사이의 접촉 면적도 증가하게 되므로, 꽁지 빠짐 현상 또는 분리막(130)의 손상이 더욱 빈번하게 나타날 수 있다.
젤리-롤형 전극 조립체(100)의 크기 또는 코어(100a)의 길이가 크도록 형성되는 경우에는 분리막(130)의 표면 거칠기 값은 다소 크게 설계되고, 젤리-롤형 전극 조립체(100) 또는 코어(100a)의 길이가 작게 형성된 경우에는 분리막(130)의 표면 거칠기 값은 다소 작게 설계되는 것이 바람직할 수 있다. 표 3의 실험은 코어(100a)의 길이가 약 10 내지 12 cm이고, 젤리-롤형 전극 조립체(100)의 반지름이 4 내지 5 cm 인 경우이다. 따라서, 젤리-롤형 전극 조립체(100)의 크기가 이보다 작게 설계되는 경우에는 바람직한 제2 알루미나의 비율은 24wt% 이하일 수 있다. 구체적으로, 제2 알루미나가 알루미나 혼합물에 16wt% 수준 또는 24wt% 수준으로 포함된 경우, 권취 시 슬립 현상이 나타나지 않으면서도, 권심 배출 시 꽁지 빠짐 현상 또는 분리막(130)의 손상이 나타나지 않을 수 있다. 따라서, 제2 알루미나는 알루미나 혼합물에 16wt% 이상으로 포함되는 것이 바람직할 수 있다. 제2 알루미나는 알루미나 혼합물에 16wt% 내지 24wt%이내로 포함되는 것이 적절할 수 있다. 제2 알루미나는 알루미나 혼합물에 16wt% 내지 40wt%이내로 포함되는 것이 적절할 수 있다.
또한, 양면 SRS 분리막의 표면 거칠기(Ra)는 500nm 내지 1μm 일 수 있고, 바람직하게는 550nm 내지 930nm 일 수 있다.
표면 거칠기(Ra, nm)의 측정은 예를 들면 제조된 시편을 300mmｘ300mm의 크기로 샘플을 제조한 후, 표면 거칠기 측정기기(미쓰도요사 SJ-210 모델)를 올려놓은 후, 내장 팁을 0.5mm/s의 속도로 하여, 표면 거칠기를 측정하고, 표면 거칠기의 파라미터인 Ra(nm)값을 수치화하여 나타낼 수 있다.
한편, 상술한 본 실시예에 따른 젤리-롤형 전극 조립체(100)는 전지셀에 포함될 수 있다. 젤리-롤형 전극 조립체(100)는 원통형 또는 각형 금속 용기에 삽입된 후 전해액이 충진되고, 금속 용기를 밀봉하여 전지셀로 제조될 수 있다. 젤리-롤형 전극 조립체(100)를 포함하는 전지셀은 원통형 전지, 또는 각형 전지일 수 있으나, 젤리-롤형 전극 조립체(100)를 포함하는 전지셀의 형상이 상술한 예시에 한정되는 것은 아니다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
[부호의 설명]
100: 전극 조립체
100a: 코어
110: 양극
120: 음극
130: 분리막
200: 권심
210a: 제1 부분
210b: 제2 부분
220: 외면
230: 평탄부

Claims (19)

  1. 전극 및 분리막을 포함하는 시트형 적층체가 권취된 젤리-롤형 전극 조립체에 있어서,
    상기 분리막은 양면 코팅층을 포함하고,
    상기 코팅층은 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 혼합물을 포함하며,
    상기 분리막의 표면 거칠기(Ra)는 500nm 내지 1μm 이고, 상기 제1 알루미나의 입자 직경은 상기 제2 알루미나의 입자 직경보다 작은 젤리-롤형 전극 조립체.
  2. 제1항에서,
    상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제2 알루미나는 16 내지 40 중량부 로 포함되는 젤리-롤형 전극 조립체.
  3. 제2항에서,
    상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제1 알루미나는 60 내지 84 중량부 로 포함되는 젤리-롤형 전극 조립체.
  4. 제1항에서,
    상기 제1 알루미나의 입자 직경은 20 내지 50nm 인 젤리-롤형 전극 조립체.
  5. 제1항에서,
    상기 제2 알루미나의 입자 직경은 300 내지 500nm 인 젤리-롤형 전극 조립체.
  6. 제1항에서,
    상기 전극 조립체는 분리막, 양극, 분리막, 음극의 순서로 적층된 양면 SRS 적층체인 젤리롤형 전극 조립체.
  7. 제1항에서,
    상기 젤리롤형 전극 조립체의 코어의 길이는 약 10 cm 내지 12 cm 이고, 반지름은 약 4 cm 내지 5 cm 인 젤리롤형 전극 조립체.
  8. 양면 코팅층을 포함하는 분리막을 제공하는 단계,
    상기 분리막 및 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계,
    상기 분리막과 상기 권심의 표면 거칠기 값의 차이가 제1 값 미만이면, 제1 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하고,
    상기 분리막과 상기 권심의 표면 거칠기 값의 차이가 상기 제1 값 이상이면, 제2 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계, 및
    상기 표면 거칠기가 조절된 상기 권심을 이용하여, 전극 및 상기 분리막을 포함하는 시트형 적층체를 권취하는 단계를 포함하고,
    상기 코팅층은 제1 알루미나 및 제2 알루미나의 혼합물을 포함하며,
    상기 분리막의 표면 거칠기(Ra)는 500nm 내지 1μm 이고, 상기 제1 알루미나의 입자 직경은 상기 제2 알루미나의 입자 직경보다 작은 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  9. 제8항에서,
    상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제2 알루미나는 16 내지 40 중량부 로 포함되는 젤리-롤형 전극 조립체.
  10. 제9항에서,
    상기 혼합물 100 중량부에 대하여, 상기 제1 알루미나는 60 내지 84 중량부 로 포함되는 젤리-롤형 전극 조립체.
  11. 제8항에서,
    상기 제1 값(Rmax)은 0.05s 내지 0.15s 사이인 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  12. 제8항에서,
    상기 제1 공정은 샌딩 공정인 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  13. 제8항에서,
    상기 제2 공정은 래핑 공정인 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  14. 제8항에서,
    상기 시트형 적층체는 로드(rod)형태의 권심에 의해 권취되고,
    상기 권심은 회전축을 중심으로 분리된 제1 부분 및 제2 부분을 포함하며,
    상기 시트형 적층체의 일단은 상기 제1 부분 및 상기 제2 부분 사이의 슬릿에 삽입됨으로써 고정되고,
    상기 슬릿의 크기는 0.8mm 보다 큰 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  15. 제8항에서,
    상기 시트형 적층체는 로드(rod)형태의 권심에 의해 권취되고,
    상기 권심의 표면 거칠기는 제2 값 이하이며,
    상기 제2 값(Rmax)은 0.15 s 내지 0.25s 인 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  16. 제8항에서,
    상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계에서 상기 제2 공정이 이용된 경우, 상기 분리막 및 상기 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계가 다시 수행되는 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  17. 제16항에서,
    다시 수행된 상기 분리막 및 상기 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계에서 산출된 표면 거칠기의 차이 값이 제1 값 이상이면, 제2 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계가 수행되는 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  18. 제16항에서,
    다시 수행된 상기 분리막 및 상기 권심의 표면 거칠기의 차이 값을 산출하는 단계에서 산출된 표면 거칠기의 차이 값이 제1 값 미만이면, 제1 공정을 이용하여 상기 권심의 표면 거칠기를 조절하는 단계가 수행되고,
    상기 표면 거칠기가 조절된 상기 권심을 이용하여, 전극 및 상기 분리막을 포함하는 시트형 적층체를 권취하는 단계가 수행되는 젤리-롤형 전극 조립체의 제조 방법.
  19. 제1항에 따른 젤리-롤형 전극 조립체를 포함하는 전지셀.
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