JP6418650B2 - 積層型二次電池および電極の製造方法 - Google Patents
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Description
図1は、本発明を採用した積層型のリチウムイオン二次電池の構成の一例を模式的に示している。図1Aは二次電池の主面(扁平な面)に対して垂直上方から見た平面図であり、図1Bは図1AのA−A線断面図である。
図2は、本発明におけるリチウムイオン二次電池100の一実施形態を説明するための概略断面図であり、電極積層体の一部分のみを拡大して模式的に記載している。ここでは、正極タブ側の正極活物質2の端部の周辺を示している。図3はこの正極1を含む電極積層体を示している。
まず、前記したように、図6に示す工程において、複数の正極(正極シート)1を製造するための長尺の帯状の正極集電体3の両面に正極活物質2を間欠的に塗布する。図7には、両面に正極活物質2が塗布された正極集電体3の、第1の正極活物質層2A側の面が示されている。図7では明確ではないが、第1の正極活物質層2Aは、正極タブとなる境界部分4の近傍に傾斜部2A2と薄層部2A3を有している。そして、図8に示すように、境界部分4を覆うように絶縁部材40を形成する。図2,3に示すように、絶縁部材40の一方の端部40aは薄層部2A3の上に位置しており、他方の端部40bは未塗布部上に位置している。絶縁部材40の厚さが小さいと、絶縁性を十分に確保できないおそれがあるので、厚さは10μm以上であることが好ましい。また、絶縁部材40の厚さが大き過ぎると、本発明による電極積層体の厚さの増大を抑制する効果が十分に発揮されないため、絶縁部材40は正極活物質2の平坦部の厚さよりも小さい方が良い。好ましくは、絶縁部材40の厚さは正極活物質2の平坦部の厚さの90%以下、より好ましくは平坦部2bの厚さの60%以下である。未塗布部との境界部分4における塗布部(正極活物質2)の端部は、図2〜4に示すように正極集電体3に対して実質的に垂直に切り立っていてもよいが、図19に示すように僅かに傾斜していてもよい。負極6においても同様に、塗布部(負極活物質7)の端部は、僅かに傾斜していても、負極集電体8に対して実質的に垂直に切り立っていてもよい。
図6〜12を参照して説明した製造方法に従って、リチウムイオン二次電池を製造した。
まず、正極活物質としてLiMn2O4とLiNi0.8Co0.1Al0.1O2との混合活物質を用い、導電剤としてカーボンブラック、バインダーとしてPVdFを用い、これらの合剤を有機溶媒中に分散したスラリー200を準備した。このスラリー200を、厚さ20μmのアルミニウムを主成分とする正極集電体3に間欠的に塗布して乾燥し、厚さ80μmの第2の正極活物質層2Bを形成した。正極活物質2を間欠的に塗布することで、正極活物質2の塗布部と未塗布部が、正極集電体2の長手方向に沿って交互に存在する状態にした。次いで、図6,7に示すように、正極集電体3の、第2の正極活物質層2Bを形成したのと反対側の面に正極活物質2を間欠的に塗布して乾燥し、第1の正極活物質層2Aを形成した。第1の正極活物質層2Aは、厚さ80μmの平坦部2A1と、厚さ20μmの薄層部2A3と、平坦部2A1と薄層部2A3との間で厚さが連続的に減少する傾斜部2A2とを有する構成にした。
負極活物質7として表面を非晶質で被覆した黒鉛を用い、バインダーとしてPVdFを用い、これらの合剤を有機溶媒中に分散したスラリーを準備した。図10に示すように、スラリーを、負極集電体8である厚さ15μmの銅箔に間欠的に塗布して乾燥し、正極1と同様に負極活物質7の塗布部と、塗布しない未塗布部とを備えた負極ロールを作製した。負極活物質7は厚さ平坦部55μmのみからなる。負極活物質7の具体的な塗布方法は、前記した正極活物質2の塗布方法と同様であり、図13に示すダイコータを用いる間欠塗布であっても、図14A,14Bに示すダイコータを用いる連続塗布であってもよい。それから、図11A,11Bに示すように、切断線91に沿って裁断して個々の負極6を得た。負極6は、正極タブに対向しない位置に、負極活物質7の未塗布部である負極タブを有し、かつ、正極タブに対向する位置であって両面に負極活物質7が存在する部分において負極集電体8が裁断されている。負極6の塗布部と未塗布部の境界部分には絶縁部材は設けられていない。
得られた正極1と負極6とを、厚さ25μmのポリプロピレンからなるセパレータ20を介して交互に積層し、これに負極端子16と正極端子11を取り付け、可撓性フィルム30からなる外装容器に収容することで、厚さ8mmの積層型二次電池を得た。
活物質2であるLiMn2O4と、導電剤であるカーボンブラックと、バインダーであるPVdFとを含む合剤を用いて、正極集電体3の両面に正極活物質2を形成した。本実施例の第1の正極活物質層2Aは、厚さ35μmの平坦部2A1と、厚さ5μmの薄層部2A3と、平坦部2A1と薄層部2A3との間で厚さが連続的に減少する傾斜部2A2とを有する構成である。第2の正極活物質層2Bは厚さ35μmの平坦部のみからなる。次いで、実施例1と同様に厚さ30μmのポリプロピレン製の絶縁テープ(絶縁部材)40を貼り付けてから、正極集電体3を裁断して個々の正極1を得た。
正極集電体3の両面の正極活物質をいずれも薄層部や傾斜部や段部を持たない厚さが均一な層として形成し、平坦部のみで傾斜部のない構成にした。それ以外は実施例1と同様にして積層型二次電池を得た。この積層型電池の厚さは中央部では約8mmであったが、端部付近では約9mmであった。
このようにして得た積層型電池の放電容量やサイクル特性を、各水準ともに10pずつ評価したところ、実施例1,2の積層型電池は非常に安定した放電容量とサイクル特性を得られることが確認され、比較例の電池は実施例1,2の電池に比べて放電容量やサイクル特性が不安定であった。これは、積層型電池において、絶縁部材40が位置する部分の厚さがそれ以外の部分に比べて大きくなることを抑制したことで、積層型電池を均等に加圧しながら保持することが可能になり、電池特性が安定したと考えられる。
2 正極活物質
2A 第1の正極活物質層
2A1 平坦部
2A2 傾斜部
2A3 薄層部(厚さの薄い部分)
2B 第2の正極活物質層
3 正極集電体
4 境界部分
6 負極
7 負極活物質
8 負極集電体
20 セパレータ
40 絶縁部材
100 二次電池
Claims (8)
- 正極と負極とがセパレータを介して交互に積層された電池素子を含み、
前記正極と前記負極はそれぞれ、集電体と、該集電体に塗布されている活物質とを含み、
前記正極の前記集電体の一方の面に位置する前記活物質は、平坦部と、前記平坦部よりも端部側に位置して前記平坦部よりも厚さの薄い部分とを含み、
前記正極の前記集電体の他方の面に位置する前記活物質の、前記一方の面に位置する前記活物質の前記厚さの薄い部分と前記集電体を介して対向する部分は、平坦部であり、
前記正極の、前記活物質が塗布されている塗布部と、前記活物質が塗布されていない未塗布部との境界部分を覆い、かつ前記正極の前記集電体の前記一方の面に位置する前記活物質の前記厚さの薄い部分の上に一端部が位置するように絶縁部材が配置されており、
前記正極の前記集電体の前記他方の面に位置する前記活物質は、厚さの異なる傾斜部および薄層部を含まないものである、積層型二次電池。 - 前記正極の前記集電体の前記一方の面に位置する前記活物質の、前記平坦部と前記厚さの薄い部分との厚さの差が、前記絶縁部材の厚さ以上である、請求項1に記載の積層型二次電池。
- 前記絶縁部材は前記正極の前記集電体の両面に設けられており、前記正極の前記集電体の前記一方の面に位置する前記活物質の、前記平坦部と前記厚さの薄い部分との厚さの差が、前記絶縁部材の厚さの2倍以上である、請求項2に記載の積層型二次電池。
- 前記絶縁部材の厚さと、前記絶縁部材が配置された部分における前記正極の前記集電体の前記一方の面上の前記活物質の厚さと、前記絶縁部材と前記セパレータを介して対向する部分における前記負極の前記活物質の厚さとの合計が、前記正極の前記活物質の前記平坦部の厚さと、前記平坦部と前記セパレータを介して対向する部分における前記負極の前記活物質の厚さとの合計以下である、請求項1から3のいずれか1項に記載の積層型二次電池。
- 前記正極の前記集電体の前記一方の面に位置する前記活物質の、前記厚さの薄い部分は、薄層部と、厚さが連続的に減少する傾斜部と、厚さが断続的に減少する段部のうちの、少なくとも1つを含む、請求項1から4のいずれか1項に記載の積層型二次電池。
- 前記正極の前記集電体の前記他方の面に位置する前記活物質は前記平坦部のみからなる、請求項1から5のいずれか1項に記載の積層型二次電池。
- 前記負極の前記集電体の一方の面に位置する前記活物質は、平坦部と、前記平坦部よりも厚さの薄い部分とを含み、
前記負極の前記集電体の他方の面に位置する前記活物質の、前記一方の面に位置する前記活物質の前記厚さの薄い部分と前記集電体を介して対向する部分は、平坦部であり、
前記負極の前記集電体の前記一方の面に位置する前記活物質の前記厚さの薄い部分は、前記セパレータを介して、前記正極の前記活物質上に位置する絶縁部材と対向する、請求項1から6のいずれか1項に記載の積層型二次電池。 - 正極集電体の両面に正極活物質を間欠的に塗布する電極の製造方法であって、
(A)前記正極集電体の一方の面に、平坦部と、前記平坦部よりも端部側に位置し、前記平坦部よりも厚さの薄い薄層部と、前記平坦部と前記薄層部の境界に位置し、前記平坦部と前記薄層部を接続する傾斜部と、を備えるように前記正極活物質を塗布する工程と、
(B)前記工程(A)に先立ち、前記正極集電体の一方の面に形成する、前記平坦部と、前記薄層部と、前記傾斜部と、に前記正極集電体を介して対向する他方の面には、厚さの異なる傾斜部および薄層部を含まないように前記正極活物質を塗布する工程と、
(C)前記工程(A)の後に、前記正極集電体の一方の面の前記薄層部の上に一端が位置し、他端が前記正極集電体の一方の面の活物質層の形成されていない未塗布部に位置するように絶縁部材を配置する工程と、
を少なくとも含む、電極の製造方法。
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