JPWO2018079817A1 - 電気化学デバイス用の電極と、電気化学デバイスと、それらの製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献3には、活物質層を集電体とともに取り囲む耐熱性多孔質層が設けられた構成が開示されている。
特許文献1や特許文献2の場合、活物質層の端部における厚みが変化する部分と平坦な部分との境界を判別するのは困難であり、絶縁体の位置が不安定になりやすい。一方、厚みが変化する部分の長さを大きくすれば絶縁体は配置しやすいが、容量に寄与しにくい部分の電極形状が大きくなることから、エネルギー密度が低下することになり好ましくない。また、特許文献2のように突起状絶縁体をインクジェット方法等で塗布形成するのは生産性が低下するおそれがある。
特許文献3の発明では、耐熱性多孔質層で活物質層全体が覆われているが、活物質層端部の厚みの変化や、集電体上に形成された耐熱性多孔質層の厚みについては考慮されていない。
また、塗布剤の塗布によって樹脂層を形成する場合には、樹脂層端部に向かって厚みを徐々に小さくすることができるので、粘着性の絶縁テープ等を貼り付ける場合よりも、樹脂層の有無に伴う部分的な厚さの変化を抑制することができる。従って、このような電極を複数積層したときに、均一に積層体を押さえて使用することができるので、サイクル特性などの低下を抑制することができる。
[電極の基本構成]
本発明の一実施形態の電極の基本構造について説明する。図1A〜1Cに示す電極1は、集電体2と、集電体2に塗布された活物質層3とを含む。集電体2の表面と裏面には、活物質層3が形成された塗布部と、活物質層3が形成されていない未塗布部とをそれぞれ有する。具体的には、活物質層3の長手方向の一方の端部(図1Aの左側端部)は、集電体2の端部から離れて位置することによって、集電体2の上に活物質層3が形成されていない未塗布部が残されている。活物質層3の長手方向の他方の端部(図1Aの右側端部)は、集電体2と同じ位置で終端しており、この部分には未塗布部が存在しない。そして、樹脂層4が、活物質層3(塗布部)全体を覆い、塗布部(活物質層3)と未塗布部(集電体2の活物質層が形成されていない部分)との境界部分を越えて未塗布部の一部を覆う位置まで延びるように形成されている。すなわち、集電体2の一端部を除く未塗布部および塗布部が樹脂層4によって覆われている。一例としては、樹脂層4は、アルミナ粉などの絶縁材料をポリマー(樹脂)とともに溶剤に分散させた塗布剤が、集電体2及び活物質層3の上に塗布された後に、溶剤を揮発させて、絶縁材料とポリマーとの間に微細な空隙を形成して固化したものである。樹脂層4は、後述するセパレータ8よりも高い耐熱性を有している。図1Cに示すように、樹脂層4は、活物質層3の上面(平坦面)3a上に位置し、薄くてイオン透過性が高い高透過性部分4aと、未塗布部(集電体2)上に位置し、厚くてイオン透過性が低い低透過性部分4bと、高透過性部分4aと低透過性部分4bの間に位置し、高透過性部分4a側から低透過性部分4b側に向かってイオン透過性が徐々に低下する遷移部分4cとを有する。一例としては、電極1の長手方向に沿って高透過性部分4aは3mm以上、好ましくは低透過性部分4bとは反対側の電極を越えた集電箔上まで、遷移部分4cは2mm程度の長さを有している。低透過性部分4bの長さは特に限定されないが、電池の外形が大きくなりすぎず、絶縁性も確保することを考慮すれば3mm以上10mm以下が好ましい。
図1A〜1Cに示す電極1の製造方法について説明する。電極1を効率良く製造するために、図2A,2Bに示すように、1枚の長尺のシート状の集電体2の複数個所に活物質層3をそれぞれ形成し、図3A,3Bに示すように、樹脂層4を形成する。この活物質層3の形成と樹脂層4の形成を、集電体2の表裏両面に対して行ったら、図3Aに仮想的に示す切断線19に沿って切断することによって、複数の電極1(図1A〜1C参照)を得る。
また、本発明では、ダイヘッドによって、塗布剤の塗出量、ダイヘッドと集電体の距離、またはこれらの両方を調整して樹脂層4の厚みを調整するので、電極の位置に応じた任意の厚みの形状の樹脂層4を形成できる。低透過性部分4bの厚みは、活物質層3と高透過性部分4aの厚みの合計よりも小さいことが好ましい。低透過性部分4bの厚みを、活物質層3と高透過性部分4aの厚みの合計よりも大きくする場合には、対向する負極の厚みを減じることで積層体を作成したときの絶縁樹脂による部分的な隆起が抑制可能であるが、負極側の厚みを減じるときは、局所的に負極側のA/Cバランスが逆転しないよう注意が必要である。
以上説明した実施形態では、本発明の電極の製造方法において、活物質層3を形成した後に、プレス工程を行ってから樹脂層4の形成を行う説明をしたが、活物質層3を形成した後に、プレス工程を行わずに樹脂層4の形成を行い、後から活物質層と絶縁樹脂層とが重なった状態でプレス工程を行うこともできる。このとき、高抵抗部4bは別の圧縮工程や溶融工程を用いて、高抵抗化する処理が加えられていてもよい。あるいは、樹脂層の空隙を埋めるように、さらに別途樹脂を充填してもよく、たとえばインクジェット方式で空隙に充填することもできる。
また、本発明の電極1は、前述したように集電体2の両面に活物質層3および樹脂層4が形成されている構成に限られず、集電体2の片面のみに活物質層3および樹脂層4が形成されている構成であってもよい。
前述した電極1を正極として含む電気化学デバイスの一例である積層型の二次電池23について、図6A,6Bを参照して説明する。図6A,6Bは、本発明によって製造された正極1を含む積層型の二次電池23を模式的に示している。図6Aは二次電池23の主面(平坦な面)に対して垂直上方から見た平面図であり、図6Bは図6AのA−A線断面図である。便宜上、図6A,6Bでは樹脂層4を省略し、活物質層3の形状を簡略化しているが、実際には、図1A〜1Cに示す樹脂層4を含む正極1が用いられている。もう1種類の電極である負極5は、負極用の集電体(負極集電体)6とその負極集電体6に塗布された負極用の活物質層(負極活物質層)7とを含み、負極集電体6の表面と裏面には塗布部と未塗布部を有する。
2 集電体(正極集電体)
3 活物質層(正極活物質層)
3a 上面
3b 傾斜面状の部分
4 樹脂層
4a 高透過性部分
4b 低透過性部分
4c 遷移部分
5 負極
6 負極用の集電体(負極集電体)
7 負極用の活物質層(負極活物質層)
8 セパレータ
9 電極積層体(蓄電素子)
10 電解液
11 可撓性フィルム(ラミネートフィルム)
12 外装容器
13 正極端子
14 負極端子
16 ダイヘッド
18 封止材(シーラント)
19 切断線
23 積層型の二次電池(電気化学デバイス)
Claims (17)
- 集電体上に活物質層が形成されている塗布部と、前記活物質層が形成されていない未塗布部と、前記未塗布部の一部と前記塗布部とを覆うように積層されている樹脂層と、を有し、
前記樹脂層は、前記塗布部の上に位置するイオン透過性が高い高透過性部分と、前記未塗布部の一部の上に位置するイオン透過性が低い低透過性部分と、前記高透過性部分と前記低透過性部分との間に位置し、高透過性部分側から低透過性部分側に向かってイオン透過性が小さくなる遷移部分と、を含む、電気化学デバイス用の電極。 - 前記樹脂層の体積抵抗率が1×1012Ω・cm以上である、請求項1に記載の電極。
- 前記高透過性部分は層厚が薄く、前記低透過性部分は層厚が厚く、前記遷移部分は高透過性部分側から低透過性部分側に向かって層厚が厚くなる、請求項1または2に記載の電極。
- 前記高透過性部分は絶縁抵抗が小さく、前記低透過性部分は絶縁抵抗が大きく、前記遷移部分は高透過性部分側から低透過性部分側に向かって絶縁抵抗が大きくなる、請求項1から3のいずれか1項に記載の電極。
- 前記高透過性部分は密度が低く、前記低透過性部分は密度が高く、前記遷移部分は高透過性部分側から低透過性部分側に向かって密度が高くなる、請求項1から4のいずれか1項に記載の電極。
- 前記塗布部の端部は傾斜面状に形成されており、前記遷移部分は傾斜面状の部分の上に形成されている、請求項1から5のいずれか1項に記載の電極。
- 前記樹脂層は絶縁材料を含む、請求項1から6のいずれか1項に記載の電極。
- 前記絶縁材料はアルミナ粉である、請求項7に記載の電極。
- 前記未塗布部であって前記樹脂層に覆われていない部分は、電極端子と接続される電極タブである、請求項1から8のいずれか1項に記載の電極。
- 請求項1から9のいずれか1項に記載の電極が、正極と負極のいずれか一方または両方として用いられ、前記正極と前記負極とがセパレータを介して交互に積層された電極積層体と、
前記電極積層体と電解液とを収容する外装容器と、
を含む電気化学デバイス。 - 集電体の一部に活物質層を形成して、前記集電体上に前記活物質層が形成されている塗布部と、前記活物質層が形成されていない未塗布部とを設けるステップと、前記未塗布部の一部と前記塗布部とを覆うように樹脂層を積層するステップと、を含み、
前記樹脂層を積層するステップでは、前記樹脂層として、前記塗布部の上に位置するイオン透過性が高い高透過性部分と、前記未塗布部の一部の上に位置するイオン透過性が低い低透過性部分と、前記高透過性部分と前記低透過性部分との間に位置し、高透過性部分側から低透過性部分側に向かってイオン透過性が小さくなる遷移部分とを形成する、電気化学デバイス用の電極の製造方法。 - 前記高透過性部分は層厚が薄く、前記低透過性部分は層厚が厚く、前記遷移部分は高透過性部分側から低透過性部分側に向かって層厚が厚くなるように形成する、請求項11に記載の電極の製造方法。
- 前記高透過性部分は絶縁抵抗が小さく、前記低透過性部分は絶縁抵抗が大きく、前記遷移部分は高透過性部分側から低透過性部分側に向かって絶縁抵抗が大きくなるように形成する、請求項11または12に記載の電極の製造方法。
- 前記高透過性部分は密度が低く、前記低透過性部分は密度が高く、前記遷移部分は高透過性部分側から低透過性部分側に向かって密度が高くなるように形成する、請求項11から13のいずれか1項に記載の電極の製造方法。
- 前記活物質層は、集電体の長手方向に沿って間欠的に形成され、
前記樹脂層は、前記活物質層と、前記活物質層の長手方向の一端側の未塗布部と他端側の活物質の未塗布部にもはみだすように形成され、
長手方向の一端側に、樹脂層の形成されていない前記未塗布部を含むように所定の電極形状に切り出される
請求項11から14のいずれか1項に記載の電極の製造方法。 - 前記低透過性部分は、樹脂層を圧縮するか、樹脂層の樹脂を溶融するか、または樹脂を吹き付けるかして、樹脂と絶縁材料の空隙を埋めるステップをさらに含む、請求項11から15のいずれか1項に記載の電極の製造方法。
- 請求項11から16のいずれか1項に記載の電極の製造方法によって正極と負極のいずれか一方または両方を製造する工程と、
前記正極と前記負極とをセパレータを介して交互に積層して電極積層体を形成する工程と、
前記電極積層体と電解液を外装容器内に収容する工程と、
を含む電気化学デバイスの製造方法。
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