JPWO2005095115A1 - 中空円筒状印刷基材 - Google Patents
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Abstract
Description
特に最近、フレキソ印刷分野においては、版胴上に正確に位置合わせをしながらシート状の版を貼り込む方法ではなく、剛直又はフレキシブルな円筒状支持体上に版を貼り込み、貼り込んだものを版胴に挿入する方法、更に円筒状支持体上にパターン形成可能な樹脂版を形成した円筒状印刷原版を形成し、その後表面にパターンを形成して版胴に挿入する方法が採られるようになってきた。パターンを形成したシート状の印刷版を版胴に取り付ける際に、精度良く位置合わせするためには相当な時間を要すること、厚み精度を確保するために、版胴とシート状印刷版との間に貼り込むクッションテープに気泡が入らないように慎重に作業することが必要であり、この作業にも多大な時間を要することが問題であった。
特許文献2(特表平7−506780号公報)には、感光性樹脂ではない合成樹脂を繊維で補強した円筒状芯材の上に、フレキシブル支持体上にシート状に成形されたレーザー感光性樹脂層を積層するレーザー彫刻可能な印刷基材の記載がある。しかし、シート状の感光性樹脂層を積層するため、使用する円筒状芯材の表面精度が良いものを用いることが前提となる。
特許文献3(特表平5−505352号公報)には、繊維状物に感光性樹脂を含浸させ、光硬化によりパイプ等の任意の形状の構造物を得ることが記載されている。しかし、この構造物を印刷用基材として使用することは記載がない。また、特定の光重合開始剤の使用についての記載はなく、従来から使用されている繊維強化プラスチックの製造で用いられている合成樹脂に代えて、特許文献3に記載の感光性樹脂の繊維含浸物を使用した場合、酸素が存在する大気中で光を照射しても、得られる光硬化物の表面がべとついた粘着性のあるものになるという大きな課題があった。硬化に対する酸素による阻害作用を抑制する方法としては、未硬化状態の感光性樹脂表面に光線を透過するフィルムを被覆し酸素を遮断する方法、不活性ガス雰囲気又は水中の雰囲気で光を照射する方法が採られてきた。しかし、これらの方法には特別な装置上の工夫が必要となる。
産業調査会「実用プラスチック成形加工事典」(事典出版センター)
すなわち、本発明は、任意に周長調整層(F)、クッション層(E)、又は剛性体層(G)を含む上記中空円筒状印刷基材のうち、少なくとも中空円筒状芯材(A)を、感光性樹脂組成物を光硬化させて形成することが、本発明の技術思想である。感光性樹脂を用いることにより極めて短時間の内に中空円筒状芯材(A)を含む構成体を形成することが可能となる。また、本発明の中空円筒状印刷基材表面に凹凸パターンを形成した中空円筒状印刷版を印刷機に設置するだけで印刷が実施できるため、従来行われていた版胴上での印刷版の位置合わせ工程、印刷版の固定工程を省略することができ、工程を大幅に簡略化することが可能である。
1. 厚さ0.05mm以上50mm以下の感光性樹脂硬化物層(1)を含んでなる中空円筒状芯材(A)であって、該感光性樹脂硬化物層(1)が繊維状、布状又はフィルム状の補強材を含有し、かつ、該感光性樹脂硬化物層(1)のショアD硬度が30度以上100度以下である上記中空円筒状芯材(A)、及び
該中空円筒状芯材(A)の上に積層されてなる、厚さ0.1mm以上100mm以下の、表面にパターン形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)
を含んでなる円筒状印刷基材。
2. パターン形成可能な樹脂層(B)が、写真製版技術でパターンを形成することが可能な感光性樹脂組成物層又はレーザー彫刻可能な感光性樹脂硬化物層(3)である上記1.に記載の円筒状印刷基材。
3. 中空円筒状芯材(A)の内面に、さらに、少なくとも1層の樹脂層(D)が積層された円筒状構成体であって、該樹脂層(D)の厚さが0.01mm以上0.5mm以下であることを特徴とする上記1.に記載の中空円筒状印刷基材。
4. 中空円筒状芯材(A)と、パターン形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)との間に、さらに、クッション層(E)が積層されている円筒状構成体であって、該クッション層(E)の厚さが、0.05mm以上50mm以下である上記1.から3.のいずれか一項に記載の中空円筒状印刷基材。
5. 中空円筒状芯材(A)とクッション層(E)の間に、さらに、周長調整層(F)が積層されている円筒状構成体であって、該周長調整層(F)の厚さが0.1mm以上100mm以下である上記4.に記載の中空円筒状印刷基材。
7. 中空円筒状芯材(A)、周長調整層(F)、クッション層(E)、剛性体層(G)、樹脂層(B)、及び樹脂層(C)の内、少なくとも中空円筒状芯材(A)を構成する感光性樹脂硬化物が、20℃において液状の感光性樹脂組成物を光硬化させて形成されたものである上記1.から6.のいずれか一項に記載の中空円筒状印刷基材。
8. レーザー彫刻可能な感光性樹脂硬化物層(3)からなる樹脂層(B)が、カーボネート結合、ウレタン結合、及びエステル結合からなる群から選ばれる少なくとも1種類の結合を有する化合物及び無機多孔質体を含有する上記2.に記載の中空円筒状印刷基材。
9. 中空円筒状芯材(A)、周長調整層(F)、クッション層(E)、剛性体層(G)、樹脂層(B)、及び樹脂層(C)の内、少なくとも中空円筒状芯材(A)を構成する感光性樹脂硬化物が、光重合開始剤又は該光重合開始剤の分解生成物を含有し、該光重合開始剤が、水素引き抜き型光重合開始剤と崩壊型光重合開始剤、又は同一分子内に水素引き抜き型光重合開始剤として作用する部位と崩壊型光重合開始剤として作用する部位を有する化合物を含む上記1.から8.のいずれか一項に記載の中空円筒状印刷基材。
11. 厚さ0.05mm以上50mm以下の感光性樹脂硬化物層(1)を含んでなる、中空円筒状印刷基材形成用の中空円筒状芯材であって、該感光性樹脂硬化物層(1)が繊維状、布状又はフィルム状の補強材を含有し、かつ、該感光性樹脂硬化物層(1)のショアD硬度が30度以上100度以下である上記中空円筒状芯材。
12. 円筒状支持体表面に繊維状、布状又はフィルム状の補強材を設ける工程、その上に液状感光性樹脂組成物を塗布する工程、形成された感光性樹脂組成物層に200nm以上450nm以下の波長の光を含む光線を大気中で照射し、該感光性樹脂組成物層を光硬化させ感光性樹脂硬化物層(1)を形成する工程、上記工程により形成された中空円筒状芯材(A)上にパターンを形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)を積層する工程を含む中空円筒状印刷基材の製造方法。
13. 繊維状、布状又はフィルム状の補強材に液状感光性樹脂組成物又は液状感光性樹脂組成物の半硬化物を含有させて得られるシート状物を円筒状支持体表面に巻装する工程、形成された感光性樹脂組成物層に200nm以上450nm以下の波長の光を含む光線を大気中で照射し、該感光性樹脂組成物層を光硬化させ感光性樹脂硬化物層(1)を形成する工程、上記工程により形成された中空円筒状芯材(A)上にパターンを形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)を積層する工程を含む中空円筒状印刷基材の製造方法。
15. 中空円筒状芯材(A)を形成する工程の前に、円筒状支持体の内面に、さらに、少なくとも1層の樹脂層(D)を形成する工程を含み、該樹脂層(D)を形成する工程が、円筒状支持体上に樹脂製フィルムを巻きつける際に、該樹脂製フィルムの両端部が重ならないように、かつ両端部の接合部位に生じる継ぎ目が2mm以下となるように巻きつける工程、又は円筒状に形成された継ぎ目のない樹脂製チューブをかぶせる工程、又は円筒状支持体上に液状感光性樹脂組成物を塗布し光照射により光硬化させる工程を含む上記12.又は13.に記載の方法。
16. 樹脂層(B)又は樹脂層(C)を積層する工程の前に、中空円筒状芯材(A)上に周長調整層(F)を積層する工程を含み、該周長調整層(F)を積層する工程が、中空円筒状芯材(A)上に液状感光性樹脂を塗布し光照射により光硬化させる工程を含む上記12.から15.のいずれか一項に記載の方法。
18. 樹脂層(B)又は樹脂層(C)を積層する工程の前に、クッション層(E)上に剛性体層(G)を積層する工程を含み、該剛性体層(G)を積層する方法が、クッション層(E)上に樹脂製フィルムを接着剤層若しくは粘着剤層を介して貼り付ける工程、又は液状感光性樹脂組成物を塗布し光照射により光硬化させる工程を含む上記17.に記載の方法。
19. 感光性樹脂硬化物層(1)を形成する工程の後に、更に表面を切削する工程、表面を研削する工程、及び表面を研磨する工程からなる群から選ばれる少なくとも1種類の工程を含む上記12.から18.のいずれか一項に記載の方法。
20. 感光性樹脂硬化物層(1)を形成する工程において、前記感光性樹脂組成物層に大気中で光が照射される上記12.から19.のいずれか一項に記載の方法。
21. 中空円筒状印刷基材の形成後に、該中空円筒状印刷基材を円筒状支持体から取り外す工程を含む上記12.から20.のいずれか一項に記載の方法。
本発明の中空円筒状芯材(A)は、厚さ0.05mm以上50mm以下、好ましくは0.1mm以上20mm以下、より好ましくは0.2mm以上10mm以下の感光性樹脂硬化物層(1)から形成されていることが好ましい。更に、該感光性樹脂硬化物層(1)中には、繊維状、布状又はフィルム状の補強材を有していることが好ましい。
本発明の円筒状芯材の厚さが0.05mm以上50mm以下であれば、形状安定性を確保することができ、重量も極端に重くなく持ち運びが容易である。
本発明において、繊維状とは、糸状のものを指し、細い繊維を束ねたり縒ったりしたものも含む。また、布状とは、繊維を編んだ織布、又は短繊維を不規則に接合した不織布を指す。本発明で用いる布状の補強材は、織布であっても不織布であっても構わない。特に限定するものではないが、有機系繊維の具体例として、アラミド繊維、ポリイミド繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維などを挙げることができる。また、バクテリアが生産するセルロースナノ繊維から形成された不織布を用いても構わない。無機系繊維の具体例として、ガラス繊維、カーボン繊維等を挙げることができる。また、前記の有機系繊維又は無機系繊維からなる繊維状の補強材を円筒状支持体表面に巻きつけて使用することもできる。
本発明で用いるフィルム状補強材の光線透過率は、波長350nmから370nmの範囲において、10%以上100%以下であることが好ましく、より好ましい範囲は30%以上100%以下、更に好ましい範囲は50%以上100%以下である。光線透過率が上記範囲であれば、光照射により形成される感光性樹脂硬化物の機械的強度を確保することができる。特にフィルム状補強材を複数回に巻きつける場合に、内側の感光性樹脂組成物を充分に光硬化させることが可能である。
本発明で用いる補強材の表面を重合性不飽和基を有する化合物で表面修飾することもできる。例えば、アクリル基、メタクリル基、メルカプト基、ビニル基等の官能基を有するシランカップリング剤、チタンカップリング剤等を用いて補強剤表面に露出する水酸基等の官能基に化学反応させることもできる。また、有機系補強材の場合、プラズマ、真空紫外線等を照射する表面処理により表面に水酸基等の活性官能基を形成し、前記シランカップリング剤やチタンカップリング剤を反応させることもできる。
本発明の感光性樹脂硬化物層(1)を形成するための感光性樹脂組成物(6)は、数平均分子量が1000以上30万以下の樹脂(a)、数平均分子量が1000未満で分子内に重合性不飽和基を有する有機化合物(b)、及び光重合開始剤を含むことが好ましい。また、該光重合開始剤が、水素引き抜き型光重合開始剤と崩壊型光重合開始剤を含有するか、又は同一分子内に水素引き抜き型光重合開始剤として作用する部位と崩壊型光重合開始剤として作用する部位を有する化合物である場合には、ラジカル重合反応により光硬化する感光性樹脂組成物が大気中で光硬化することができるため特に好ましい。
感光性樹脂組成物(6)が溶剤成分を含有する場合には、不揮発成分全重量に基づいて、樹脂(a)成分は10〜90wt%の範囲であることが好ましく、より好ましくは20〜80wt%、さらに好ましくは30〜70wt%である。
感光性樹脂組成物(6)に含まれる重合性不飽和基を有する有機化合物(b)は、ラジカル重合反応、付加重合反応、開環付加重合反応する化合物であり、公知の化合物も使用することができ、特に限定するものではない。
感光性樹脂組成物(6)における樹脂(a)及び有機化合物(b)の割合は、樹脂(a)100重量部に対して、有機化合物(b)は5〜200重量部が好ましく、20〜100重量部の範囲がより好ましい。
(式中、R2は各々独立に、水素原子又は炭素数1〜10のアルキル基を表す。また、Xは炭素数1〜10のアルキレン基を表す。)
本発明においては、任意の層として樹脂層(D)を設けることができる。樹脂層(D)は、図1の符号1で示すように、感光性樹脂硬化物層(1)からなる中空円筒状芯材(A)(符号2)の内側表面に設けられ、該感光性樹脂硬化物層(1)を形成する感光性樹脂組成物(6)とは異なる組成で、厚さ0.01mm以上1mm以下、より好ましくは0.05mm以上0.5mm以下である。樹脂層(D)は、補強材を含有する感光性樹脂硬化物層(1)の内側表面の凹凸を緩和する目的で使用される。補強材として繊維を用いる際に有効である。樹脂層(D)を構成する材料は、樹脂製フィルムであっても円筒状に成形された樹脂製製チューブであっても構わない。樹脂製フィルムを円筒状支持体に巻きつける場合には、樹脂製フィルムの両端部が重ならないように、かつ両端部の接合部位に生じる継ぎ目が2mm以下となるように巻き付けることが好ましい。また、補強材を含有する感光性樹脂硬化物層(1)と組成の異なる感光性樹脂硬化物層(4)であっても構わない。特につなぎ目のない樹脂層(D)が好ましい。樹脂層(D)の厚みが0.01mm以上0.5mm以下であれば、補強材を有する感光性樹脂硬化物層(1)内側表面の凹凸を緩和するのに十分である。
また、周長調整層(F)は、印刷版の周長を調整する機能の他、中空円筒状芯材(A)の表面の凹凸を平滑にする機能も併せ持つ。例えば、一般的に用いられているガラス繊維強化プラスチック製の円筒状芯材の場合、表面の凹凸は極めて大きく、この上に硬質ゴムを巻き付けゴム付の円筒状積層体を作製するには、中空円筒状芯材の表面を研磨する工程により平滑性を上げる作業が別途必要になり、時間を要するばかりでなく作製コストを大幅に引き上げるデメリットもある。周長調整層(F)では、特に液状感光性樹脂を用いて作製する場合には、中空円筒状芯材(A)表面の凹凸への追従性は極めて良好であるので、中空円筒状芯材(A)の表面を研磨する必要もない。もちろん、表面の仕上げに研磨処理を行っても構わない。
本発明の周長調整層(F)の材質は特に限定するものではないが、感光性樹脂組成物(9)の硬化物であることが好ましい。その硬化物の硬度は、好ましくはショアD硬度で5度以上100度以下、より好ましくは20度以上100度以下、更に好ましくは30度以上100度以下である。ショアD硬度が5度以上100度以下であれば、印刷時の厚み方向の寸法安定性を十分に確保することができる。
周長調整層(F)内に存在する隔壁を有する気泡の平均径は0.5μm以上500μm以下であることが好ましい。0.5μm以上であれば、周長調整層(F)を軽量化することができ、500μm以下であれば厚さ数mmの周長調整層(F)においても機械的物性の確保が可能である。周長調整層(F)内の気泡の大きさは、光学顕微鏡、又はレーザー共焦点顕微鏡を用いて観察することが好ましい。
隔壁の厚さの平均値は、0.05μm以上10μm以下であることが好ましい。0.05μm以上であれば気泡を保持することができ、10μm以下であれば周長調整層(F)の軽量化を確保することが可能である。隔壁の厚さは、周長調整層(F)を切断し、その断面を高分解能走査型電子顕微鏡を用いて観察し、評価することができる。
周長調整層(F)の好ましい密度の範囲は、0.1g/cm3以上0.9g/cm3以下、より好ましくは0.3g/cm3以上0.7g/cm3以下である。0.1g/cm3以上であれば、周長調整層(F)の機械的強度を確保することができ、0.9g/cm3以下であれば周長調整層(F)の軽量化を確保することができる。
感光性樹脂組成物(9)の不揮発成分全重量に基づいて、バインダー(i)成分は10〜90wt%の範囲であることが好ましく、より好ましくは20〜80wt%、さらに好ましくは30〜69wt%である。
ラジカル反応性化合物として、エチレン、プロピレン、スチレン、ジビニルベンゼン等のオレフィン類、アセチレン類、(メタ)アクリル酸及びその誘導体、ハロオレフィン類、アクリロニトリル等の不飽和ニトリル類、(メタ)アクリルアミド及びその誘導体、無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸等の不飽和ジカルボン酸及びその誘導体、酢酸ビニル類、N−ビニルピロリドン、N−ビニルカルバゾール等が挙げられるが、その種類の豊富さ、価格等の観点から(メタ)アクリル酸及びその誘導体が好ましい例である。誘導体の例としては、シクロアルキル基、ビシクロアルキル基、シクロアルケンニル基、ビシクロアルケニル基などを有する脂肪族化合物、ベンジル基、フェニル基、フェノキシ基、又はナフタレン骨格、アントラセン骨格、ビフェニル骨格、フェナントレン骨格、フルオレン骨格などを有する芳香族化合物、アルキル基、ハロゲン化アルキル基、アルコキシアルキル基、ヒドロキシアルキル基、アミノアルキル基、グリシジル基等を有する化合物、アルキレングリコール、ポリオキシアルキレングリコール、ポリアルキレングリコールやトリメチロールプロパン等の多価アルコールとのエステル化合物、ポリジメチルシロキサン、ポリジエチルシロキサン等のポリシロキサン構造を有する化合物などが挙げられる。また、窒素、硫黄等の元素を含有した複素芳香族化合物であっても構わない。
感光性樹脂組成物(9)におけるバインダー(i)、有機化合物(j)、の割合は、通常、バインダー(i)100重量部に対して、有機化合物(j)は5〜200重量部が好ましく、20〜100重量部の範囲がより好ましい。
周長調整層(F)上、又は中空円筒状芯材(A)上に形成するクッション層(E)は、接着剤層付きのクッションテープを該周長調整層(F)又は中空円筒状芯材(A)に接着剤層を向けて貼り合わせる方法、周長調整層(F)又は中空円筒状芯材(A)の上にゴムを貼り付け熱架橋させて硬化させる方法、周長調整層(F)又は中空円筒状芯材(A)上に感光性樹脂組成物層を形成し、光硬化させることによりゴム弾性のあるクッション層を形成する方法などにより形成することができる。継ぎ目のないクッション層を形成する簡便な方法は、感光性樹脂組成物を光硬化させる方法である。もちろん、周長調整層(F)の箇所で記載したように連続気泡、独立気泡を含有させることもできる。
本発明のクッション層(E)の硬度は、ショアA硬度で10度以上70度以下が好ましく、より好ましい範囲は10度以上60度以下、更に好ましくは10度以上50度以下である。クッション層(E)が気泡を含有し、ショアA硬度計で測定が困難な場合、ASKER−C硬度をクッション層(E)の硬度として使用することもできる。ASKER−C硬度の好ましい範囲は、20度以上70度以下であり、より好ましくは20度以上60度以下である。また、クッション層(E)の硬度は、表面にパターン形成可能な樹脂層(B)あるいは表面にパターンが形成された樹脂層(C)の硬度より低いことが好ましい。
樹脂層(B)又は樹脂層(C)の硬度は、通常の印刷版での用途では、ショアA硬度が20〜75度の領域、紙、フィルム、建築材料の表面凹凸パターンを形成するエンボス加工の用途、又はレタープレス印刷版やドライオフセット印刷版の用途では、比較的硬い材料が必要であり、ショアD硬度で、30〜80度の領域である。
本発明では、レーザー彫刻可能な円筒状印刷原版を形成する場合、レーザー彫刻可能な感光性樹脂硬化物層(3)中に無機多孔質体(f)を含有させることにより、レーザー彫刻工程で発生する液状カスを吸収除去することができる。光硬化前の感光性樹脂組成物(10)は、数平均分子量1000以上20万以下の樹脂(d)、数平均分子量1000未満でその分子内に重合性不飽和基を有する有機化合物(e)、及び無機多孔質体(f)を含有することが好ましい。
特に、円筒状樹脂版への加工の容易性の観点、また、熱に対する分解のし易さの点から、樹脂(d)として20℃において液状のポリマーを使用することが好ましい。樹脂(d)として、20℃において液状のポリマーを使用した場合、形成される感光性樹脂組成物も液状となるので、低い温度で成形することができる。
本発明で用いる樹脂(d)の数平均分子量は、1000から20万の範囲が好ましい。より好ましい範囲としては、5000から10万である。数平均分子量が1000から20万の範囲であれば、印刷原版の機械的強度を確保することができ、レーザー彫刻時、樹脂を充分に溶融又は分解させることができる。本発明の数平均分子量とは、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)を用いて測定し、分子量既知のポリスチレン標品に対して評価したものである。
熱可塑性樹脂において非エラストマー性のものとして、特に限定するものではないが、ポリエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリイイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、全芳香族ポリエステル樹脂等を挙げることができる。
熱可塑性樹脂の軟化温度は、50℃以上300℃以下であることが好ましい。より好ましい範囲としては80℃以上250℃以下、更に好ましくは100℃以上200℃以下である。軟化温度が50℃以上であれば常温で固体として取り扱うことができ、シート状又は円筒状に加工したものを変形させずに取り扱うことができる。また軟化温度が300℃以下である場合、円筒状に加工する際に、熱可塑性樹脂を極めて高い温度に加熱する必要がなく、混合する他の化合物を変質、分解させずに済む。本発明の軟化温度の測定は、動的粘弾性測定装置を用い、室温から温度を上昇していった場合、粘性率が大きく変化する(粘性率曲線の傾きが変化する)最初の温度として定義する。
樹脂(d)は、通常反応性の高い重合性不飽和基を持たないものが多いが、分子鎖の末端又は側鎖に反応性の高い重合性不飽和基を有していても構わない。反応性の高い重合性不飽和基を有するポリマーを用いた場合、極めて機械的強度の高い印刷原版を作製することができる。特にポリウレタン系、ポリエステル系熱可塑性エラストマーでは、比較的簡単に分子内に反応性の高い重合性不飽和基を導入することが可能である。ここで言う分子内とは高分子主鎖の末端、高分子側鎖の末端や高分子主鎖中や側鎖中に直接、重合性不飽和基が付いている場合なども含まれる。例えば直接、重合性の不飽和基をその分子末端に導入したものを用いてもよい。別法として、水酸基、アミノ基、エポキシ基、カルボキシル基、酸無水物基、ケトン基、ヒドラジン残基、イソシアネート基、イソチオシアネート基、環状カーボネート基、エステル基などの反応性基を複数有する数千程度の分子量の成分と、上記成分の反応性基と結合しうる基を複数有する結合剤(例えば水酸基やアミノ基の場合のポリイソシアネートなど)とを反応させ、分子量の調節、及び末端の結合性基への変換を行った後、この末端結合性基と反応する基と重合性不飽和基を有する有機化合物と反応させて末端に重合性不飽和基を導入する方法などの方法が好適に挙げられる。
樹脂組成物から得られる印刷原版の機械強度を高めるためには、有機化合物(e)としては脂環族又は芳香族の誘導体を少なくとも1種類以上有することが好ましく、この場合、有機化合物(e)の全体量の20wt%以上であることが好ましく、更に好ましくは50wt%以上である。また、前記芳香族の誘導体として、窒素、硫黄等の元素を有する芳香族化合物であっても構わない。
樹脂層(B)又は樹脂層(C)の反撥弾性を高めるため、例えば特開平7−239548号に記載されているようなメタクリルモノマーを使用するとか、公知の印刷用感光性樹脂の技術知見等を利用して選択することができる。
無機多孔質体(f)の細孔容積は、好ましくは0.1ml/g以上10ml/g以下、より好ましくは0.2ml/g以上5ml/g以下である。細孔容積が0.1m/g以上の場合、粘稠性液状カスの吸収量は十分であり、また10ml/g以下の場合、粒子の機械的強度を確保することができる。本発明において細孔容積の測定には、窒素吸着法を用いる。本発明の細孔容積は、−196℃における窒素の吸着等温線から求められる。
無機多孔質体(f)は数平均粒径が0.1〜100μmであることが好ましい。この数平均粒径の範囲より小さいものを用いた場合、本発明の樹脂組成物より得られる原版をレーザーで彫刻する際に粉塵が舞いやすく、彫刻装置を汚染するほか、樹脂(d)及び有機化合物(e)との混合を行う際に粘度の上昇、気泡の巻き込み、粉塵の発生等を生じやすい。他方、上記数平均粒径の範囲より大きなものを用いた場合、レーザー彫刻した際レリーフ画像に欠損が生じやすく、印刷物の精細さを損ないやすい傾向がある。より好ましい平均粒子径の範囲は、0.5〜20μmであり、更に好ましい範囲は3〜10μmである。本発明で用いる無機多孔質体の平均粒子径は、レーザー散乱式粒子径分布測定装置を用いて測定することができる。
無機多孔質体(f)の多孔度は、好ましくは20以上、より好ましくは50以上、更に好ましくは100以上である。多孔度が20以上であれば、液状カスの吸着除去に効果がある。粒子径が小さくなればなるほど比表面積Pは大きくなるため、比表面積単独では多孔質体の特性を示す指標として不適当である。そのため、粒子径を考慮し、無次元化した指標として多孔度を取り入れた。例えば、ゴム等の補強材として広く用いられているカーボンブラックは、比表面積は150m2/gから20m2/gと非常に大きいが、平均粒子径は極めて小さく、通常10nmから100nmの大きさであるので、密度をグラファイトと同じ2.25g/cm3として多孔度を算出すると、0.8から1.0の範囲の値となり、粒子内部に多孔構造のない無孔質体であると推定される。カーボンブラックはグラファイト構造を有することは一般的に知られているので、前記密度にグラファイトの値を用いた。一方、本発明で用いている多孔質シリカの多孔度は、500を優に超えた高い値となる。
無機多孔質体(f)の比表面積の範囲は、好ましくは10m2/g以上1500m2/g以下である。より好ましい範囲は、100m2/g以上800m2/g以下である。比表面積が10m2/g以上であれば、レーザー彫刻時の液状カスの除去が十分となり、また、1500m2/g以下であれば、感光性樹脂組成物の粘度上昇を抑え、また、チキソトロピー性を抑えることができる。本発明の比表面積は、−196℃における窒素の吸着等温線からBET式に基づいて求められる。
液状カス吸着量を評価する指標として、吸油量がある。これは、無機多孔質体100gが吸収する油の量として定義する。本発明で用いる無機多孔質体(f)の吸油量の好ましい範囲は、10ml/100g以上2000ml/100g以下、より好ましくは50ml/100g以上1000ml/100g以下、更に好ましくは200ml/100g以上800ml/100g以下である。吸油量が10ml/100g以上であれば、レーザー彫刻時に発生する液状カスの除去に効果があり、また2000ml/100g以下であれば、無機多孔質体(f)の機械的強度を十分に確保できる。吸油量の測定は、JIS−K5101にて行うことが好ましい。
無機多孔質体(f)の粒子形状は特に限定するものではなく、球状、扁平状、針状、無定形、又は表面に突起のある粒子などを使用することができる。その中でも、印刷版の耐摩耗性の観点から、球状粒子が特に好ましい。また、粒子の内部が空洞になっている粒子、シリカスポンジ等の均一な細孔径を有する球状顆粒体など使用することも可能である。特に限定するものではないが、例えば、多孔質シリカ、メソポーラスシリカ、シリカ−ジルコニア多孔質ゲル、メソポーラスモレキュラーシーブ、ポーラスアルミナ、多孔質ガラス等を挙げることができる。
また、層状粘土化合物などのように、層間に数nm〜100nmの空隙が存在するものについては、細孔径を定義できないため、本発明においては層間に存在する空隙すなわち面間隔を細孔径と定義する。また、層間に存在する空間の総量を細孔容積と定義する。これらの値は、窒素の吸着等温線から求めることができる。
更にこれらの細孔又は空隙にレーザー光の波長の光を吸収する顔料、染料等の有機色素を取り込ませることもできる。
本発明において、これらの無機多孔質体(f)は1種類又は2種類以上のものを選択でき、無機多孔質体(f)を添加することによりレーザー彫刻時の液状カスの発生抑制、及びレリーフ印刷版のタック防止等の改良が有効に行われる。
本発明の感光性樹脂組成物(10)における樹脂(d)、有機化合物(e)、及び無機多孔質体(f)の割合は、通常、樹脂(d)100重量部に対して、有機化合物(e)は5〜200重量部が好ましく、20〜100重量部の範囲がより好ましい。また、無機多孔質体(f)は1〜100重量部が好ましく、2〜50重量部の範囲がより好ましく、更に好ましい範囲は、2〜20重量部である。
有機化合物(e)の割合が、上記の範囲であれば、得られる印刷版などの硬度と引張強伸度のバランスがとり易く、架橋硬化の際の収縮が小さくなり、厚み精度を確保することができる。
また、無機多孔質体(f)の量が上記の範囲であれば、版面のタック防止効果、及びレーザー彫刻した際に、彫刻液状カスの発生を抑制するなどの効果が十分発揮され、印刷版の機械的強度を確保することができ、透明性を保持することもできる。また、特にフレキソ版として利用する際にも、硬度が高くなりすぎないように抑えることができる。光、特に紫外線を用いて感光性樹脂組成物を硬化させレーザー彫刻印刷原版を作製する場合、光線透過性が硬化反応に影響する。したがって、用いる無機多孔質体の屈折率が感光性樹脂組成物の屈折率に近いものを用いることが有効である。
感光性樹脂組成物(10)を円筒状に成形する方法としては、既存の樹脂の成形方法を用いることができる。例えば、注型法、ポンプや押し出し機等の機械で樹脂をノズルやダイスから押し出し、ブレードで厚みを合わせ、ロールによりカレンダー加工して厚みを合わせる方法等が例示できる。その際、樹脂の性能を落とさない範囲で加熱しながら成形を行うことも可能である。また、必要に応じて圧延処理、研削処理などを施してもよい。また、感光性樹脂組成物(10)を円筒状に塗布した後、光を照射し該感光性樹脂組成物(10)を硬化・固化させる装置内に、レーザー彫刻用のレーザー光源を組み込んだ円筒状印刷原版成形・彫刻装置を用いて印刷版を形成することもできる。このような装置を用いた場合、円筒状印刷原版を形成した後、直ちにレーザー彫刻し、印刷版を形成することができ、成形加工に数週間の期間を必要としていた従来のゴムスリーブでは到底考えられない短時間加工が実現可能となる。中空円筒状印刷原版を作製する工程において、感光性樹脂組成物(10)を用いることにより該中空円筒状印刷原版を極めて短時間で作製することが可能である。
成形された感光性樹脂組成物(10)は、光又は電子線の照射により架橋せしめ、レーザー彫刻可能な印刷原版を形成する。また、成型しながら光又は電子線の照射により架橋させることができる。光を使って架橋させる方法は、装置が簡便で厚み精度が高くできるなどの利点を有し好適である。硬化に用いられる光源としては高圧水銀灯、超高圧水銀灯、紫外線蛍光灯、カーボンアーク灯、キセノンランプ等が挙げられ、その他公知の方法で硬化を行うことができる。また、複数の種類の光源の光を照射しても構わない。感光性樹脂組成物を光で硬化させる場合、表面に透明なカバーフィルムを被覆し、酸素を遮断した状態で光を照射することもできる。カバーフィルムは、印刷原版の表面を保護するために使用することもできる。ただし、レーザー彫刻時には剥離して用いる。感光性樹脂組成物層に光を照射する雰囲気は、気体雰囲気、特に大気雰囲気が好ましい。酸素を遮断するためのカバーフィルム被覆機構、不活性ガスを用いる際の酸欠防止機構等を装置に装着する必要がないためである。
本発明で用いる表面にパターンが形成された樹脂層(C)は、マスク露光方式又は高エネルギー線走査露光方式を用いて、光線が照射された部分が光硬化し潜像が形成され、その後の現像工程により未硬化部が除去される感光性樹脂層であっても構わない。また、感光性樹脂層表面にブラックレーヤーと呼ばれるカーボンブラック等の黒色顔料を含む薄い層を形成し、その後、近赤外線レーザーを用いてパターンを形成し、このパターンを露光マスクとして用いる方法を採ることもできる。また、現像工程では、未硬化樹脂が溶解又は分散する現像液を用いることもでき、更に現像液を用いずに熱で溶融させ不織布で吸い取る熱現像方法を用いることもできる。マスク露光方式とは、遮光性パターンを有するネガフィルムを通して200nm以上450nm以下の波長領域の光を含む光線を感光性樹脂に照射する方法である。また、高エネルギー線走査露光方式とは、紫外線レーザー光、電子線等のビーム状エネルギー線を、ガルバノミラー又は電子レンズ等の光学系を用いて走査し、感光性樹脂に照射する方法である。
本発明では、図1に示すように、クッション層(E)(図中、符号4)と、パターン形成可能な樹脂層(B)又はパターンが形成された樹脂層(C)(図中、符号6)の間に厚さ0.01mm以上0.5mm以下の剛性体層(G)(図中、符号5)が存在していても構わない。剛性体層(G)の線熱膨張係数の好ましい範囲は、熱機械測定法(TMA法)を用いて20℃から80℃の温度範囲で測定した場合、−10ppm/℃以上150ppm/℃以下、より好ましくは0ppm/℃以上100ppm/℃以下である。線熱膨張係数がこの範囲であれば、印刷時の細線、細字のインキ付着不良の抑制に効果が見られる。
本発明では、前述したように複数の感光性樹脂組成物層を順次光硬化させて積層する方法で中空円筒状印刷基材を作製することもでき、また、複数の感光性樹脂組成物層を積層した後に、一度に光硬化させて中空円筒状印刷基材を作製することもできる。
本発明において、凹凸パターンを形成した後に、パターンを形成した印刷版表面に波長200nm〜450nmの光を照射する後露光を実施することもできる。これは表面のタック除去に効果がある方法である。後露光は大気中、不活性ガス雰囲気中、水中のいずれの環境で行っても構わない。用いる感光性樹脂組成物中に水素引き抜き型光重合開始剤が含まれている場合、特に効果的である。更に、後露光工程前に印刷版表面を、水素引き抜き型光重合開始剤を含む処理液で処理し露光しても構わない。また、水素引き抜き型光重合開始剤を含む処理液中に印刷版を浸漬した状態で露光しても構わない。
本発明の原版は、印刷版用レリーフ画像の他、スタンプ・印章、エンボス加工用のデザインロール、電子部品作成に用いられる絶縁体、抵抗体、導電体ペーストのパターニング用レリーフ画像、窯業製品の型材用レリーフ画像、広告・表示板などのディスプレイ用レリーフ画像、各種成型品の原型・母型など各種の用途に応用し、利用することができる。
(1)レーザー彫刻
レーザー彫刻は炭酸ガスレーザー彫刻機(英国、ZED社製、商標「ZED−mini−1000」)を用いて行い、彫刻は、網点、500μm幅の凸線による線画、及び、500μm幅の白抜き線を含むパターンを作成して実施した。彫刻深さを大きく設定すると、微細な網点部パターンのトップ部分の面積が確保できず、形状も崩れて不鮮明となるため、彫刻深さは0.55mmとした。
(2)網点部の形状
彫刻した部位のうち、80lpi(Lines per inch)で面積率約10%の網点部の形状を電子顕微鏡で、200倍〜500倍の倍率で観察した。網点が円錐形又は擬似円錐形(円錐の頂点付近を円錐の底面に平行な面で切った、末広がりの形状)の場合には、印刷版として良好である。
(3)多孔質体及び無孔質体の細孔容積、平均細孔径及び比表面積
多孔質体又は無孔質体2gを試料管に取り、前処理装置で150℃、1.3Pa以下の条件で12時間減圧乾燥した。乾燥した多孔質体又は無孔質体の細孔容積、平均細孔径及び比表面積は、米国、カンタクローム社製、オートソープ3MP(商標)を用い、液体窒素温度雰囲気下、窒素ガスを吸着させて測定した。具体的には、比表面積はBET式に基づいて算出した。細孔容積及び平均細孔径は、窒素の脱着時の吸着等温線から円筒モデルを仮定し、BJH(Brrett−Joyner−Halenda)法という細孔分布解析法に基づいて算出した。
(4)多孔質体及び無孔質体の灼熱減量
測定用の多孔質体又は無孔質体の重量を記録した。次に測定用試料を高温電気炉(FG31型;日本国、ヤマト科学社製)に入れ、空気雰囲気、950℃の条件下で2時間処理した。処理後の重量変化を灼熱減量とした。
多孔質体及び無孔質体の平均粒子径の測定は、レーザー回折式粒度分布測定装置(商標、SALD−2000J型;日本国、島津製作所製)を用いて行った。装置の仕様では、0.03μmから500μmまでの粒子径範囲の測定が可能であることが、カタログに記載されている。分散媒体としてメチルアルコールを用い、超音波を約2分間照射し粒子を分散させ測定液を調製した。
(6)粘度
感光性樹脂組成物の粘度は、B型粘度計(商標、B8H型;日本国、東京計器社製)を用い、20℃で測定した。
(7)数平均分子量の測定
樹脂(a)の数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフ法(GPC法)を用いて、分子量既知のポリスチレンで換算して求めた。高速GPC装置(日本国、東ソー社製のHLC−8020)とポリスチレン充填カラム(商標:TSKgel GMHXL;日本国、東ソー社製)を用い、テトラヒドロフラン(THF)で展開して測定した。カラムの温度は40℃に設定した。GPC装置に注入する試料としては、樹脂濃度が1wt%のTHF溶液を調製し、注入量10μlとした。また、検出器としては、樹脂(a)に関しては紫外吸収検出器を使用し、モニター光として254nmの光を用いた。
(8)重合性不飽和基の数の測定
合成した樹脂(a)の分子内に存在する重合性不飽和基の平均数は、未反応の低分子成分を液体クロマトグラフ法を用いて除去した後、核磁気共鳴スペクトル法(NMR法)を用いて分子構造解析し求めた。
周長調整層(F)のショアD硬度は、テクロック社製、商標「GS−720G TypeD」を用いて測定した。測定開始直後の値をショアD硬度に採用した。円筒状支持体上に形成した円筒状芯材(A)のショアD硬度を、円筒状支持体を装着したまま測定した。測定に用いた錘の重量は、8kgであった。
(10)線熱膨張係数の測定
フィルム状補強材の線熱膨張係数は、熱機械測定法(TMA)を用いて実施した。測定温度範囲は、室温から80℃の範囲で、熱機械測定装置(島津製作所社製、商標「TMA−50」)を用いて実施した。
(パターン形成可能な感光性樹脂組成物の製造例)
樹脂(d)として、下記製造例1〜3で、樹脂(d1)、(d2)及び(d3)を製造した。
温度計、攪拌機、及び還流器を備えた1Lのセパラブルフラスコに旭化成株式会社製ポリカーボネートジオールである、商標「PCDL L4672」(数平均分子量1990、OH価56.4)447.24gとトリレンジイソシアナート30.83gを加え、80℃に加温下に約3時間反応させた後、2−メタクリロイルオキシイソシアネート14.83gを添加し、さらに約3時間反応させて、末端がメタアクリル基(分子内の重合性不飽和基が1分子あたり平均約2個)である数平均分子量約10000の樹脂(d1)を製造した。この樹脂は20℃では水飴状であり、外力を加えると流動し、かつ外力を除いても元の形状を回復しなかった。
温度計、攪拌機、及び還流器を備えた1Lのセパラブルフラスコに旭化成株式会社製ポリカーボネートジオールである、商標「PCDL L4672」(数平均分子量1990、OH価56.4)447.24gとトリレンジイソシアナート30.83gを加え、80℃に加温下に約3時間反応させた後、2−メタクリロイルオキシイソシアネート7.42gを添加し、さらに約3時間反応させて、末端がメタアクリル基(分子内の重合性不飽和基が1分子あたり平均約1個)である数平均分子量約10000の樹脂(d2)を製造した。この樹脂は20℃では水飴状であり、外力を加えると流動し、かつ外力を除いても元の形状を回復しなかった。
温度計、攪拌機、及び還流器を備えた1Lのセパラブルフラスコに旭化成株式会社製ポリカーボネートジオールである、商標「PCDL L4672」(数平均分子量1990、OH価56.4)449.33gとトリレンジイソシアナート12.53gを加え、80℃に加温下に約3時間反応させた後、2−メタクリロイルオキシイソシアネート47.77gを添加し、さらに約3時間反応させて、末端がメタアクリル基(分子内の重合性不飽和基が1分子あたり平均約2個)である数平均分子量約3000の樹脂(d3)を製造した。この樹脂は20℃では水飴状であり、外力を加えると流動し、かつ外力を除いても元の形状を回復しなかった。
樹脂(a)として得られた樹脂(d1)100重量部、有機化合物(b)としてフェノキシエチルメタクリレート(分子量:206)25重量部、ポリプロピレングリコールモノメタクリレート(分子量:400)5重量部、トリメチロールプロパントリメタクリレート(分子量:339)10重量部、光重合開始剤として2,2−ジメトキシ−2−フェニルアセトフェノン0.6重量部及びベンゾフェノン1重量部、その他の添加剤として2,6−ジ−t−ブチルアセトフェノン0.5重量部を混合し、20℃において液状の感光性樹脂組成物(XI)を得た。
表面に離型剤としてポリジメチルシロキサンで薄く被覆されている外形213.384mmのエアーシリンダー表面上に、厚さ125μmのPETフィルムを巻き付け、PETフィルム両端部の接合部位にできる隙間が0.5mm以下になるように位置合わせをし、仮留めした。このPETフィルム上に幅25mm、厚さ0.13mmの片面に粘着剤が被覆されたガラスクロステープを螺旋状に巻き付け、PETフィルム表面を覆い、円筒状積層体を得た。
ガラスクロステープで覆われた円筒状積層体の表面に、エアーシリンダーを回転させながらドクターブレードを用いて液状感光性樹脂組成物(XI)を塗布し、PETフィルムの表面から測定した積層物全体の厚さを約2mmとなるように感光性樹脂組成物層を形成した。更に、エアーシリンダーを周方向に回転させながら、メタルハライドランプ(アイ・グラフィックス社製、商標「M056−L21」)の光を4000mJ/cm2(UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)とUV−35−APRフィルターで測定した照度を時間積分した値)照射し、感光性樹脂硬化物層を得た。感光性樹脂組成物層表面でのランプ照度は、UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)を用いて測定した。フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−35−APRフィルター」)を使用して測定したランプ照度は、100mW/cm2、フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−25フィルター」)を使用して測定したランプ照度は、14mW/cm2であった。その後、厚さが1.5mmになるように、超硬バイトを用いて切削を行い、更に、切削砥石を用いて表面を荒削りした後、表面に微細な砥石が付着したフィルムを用いて精密研磨を行い、中空円筒状芯材(α)を得た。得られた中空円筒状芯材(α)のショアD硬度は、55度であった。また、接触式変位センサ(キーエンス社製、商標「AT3−010」)を用いて測定した表面の高低差は20μm以内であった。中空円筒状芯材(α)を作製するのに要した時間は、30分以内であった。
ナイロン繊維を縦横に編んだ厚さ110μm、開口部の寸法が約60μmのナイロンメッシュシート(150メッシュ)に、実施例1で用いた感光性樹脂組成物(XII)を含浸し、余分な感光性樹脂組成物をブレードで除去した後、ケミカルランプ(中心波長:370nm)の光を大気中で50mJ/cm2照射し、半硬化状態の感光性樹脂硬化物を形成した。表面には粘着性が残っていた。表面タックを測定したところ、200N/mを超えて大きかった。
半硬化状態の感光性樹脂硬化物を含有するナイロンメッシュシートを、外形213.384mmのエアーシリンダー上に被覆したPETフィルム上に螺旋状に2重に巻き付けた。更に、このナイロンメッシュシート上に、感光性樹脂組成物(XII)を、ドクターブレードを用いて塗布し、感光性樹脂組成物層を形成した。メタルハライドランプの光を照射し、感光性樹脂硬化物を得た。得られた感光性樹脂硬化物層の厚さが約1.5mmの中空円筒状芯材βを形成した。形成された中空円筒状芯材(β)のショアD硬度は、60度であった。また、表面の凹凸の高低差は100μmであった。中空円筒状芯材(β)を作製するのに要した時間は、30分以内であった。
感光性樹脂組成物(XII)100重量部に対して、平均粒子径が5μmの窒化珪素球状微粒子5重量部を混合した感光性樹脂組成物(XIII)を調製した。窒化珪素球状微粒子は、走査型電子顕微鏡を用いて観察した結果、90%以上が真球度0.8以上の粒子であった。
離型処理された外形213.384mmのエアーシリンダー上に、感光性樹脂組成物(XIII)をドクターブレードを用いて塗布し、メタルハライドランプの光を照射することにより光硬化させ樹脂層(D)を形成した。
更に、ナイロンメッシュシートに該感光性樹脂組成物(XII)を含浸させ、ケミカルランプの光を大気中で50mJ/cm2照射し、半硬化状態の感光性樹脂硬化物を得た。表面には粘着性があった。
得られた半硬化状態の感光性樹脂硬化物を樹脂層(D)上にローラーで圧着しながら巻き付けた後、メタルハライドランプの光を4000mJ/cm2照射し、ナイロンメッシュシートが3重に巻き付けられた中空円筒状芯材を構成する感光性樹脂硬化物層を形成した。得られた感光性樹脂硬化物層からなる中空円筒状芯材(γ)のショアD硬度は60度を超えて高いものであった。
外形213.384mmのエアーシリンダーがあり、印刷版の周長を700mmと設計した場合、用いる材料の厚さから逆算して、周長調整層の厚さを決定した。例えば、レーザー彫刻可能な感光性樹脂硬化物層の厚さを1.14mm、両面に接着剤層を有するクッションテープの厚さを0.55mm(接着剤層の厚さは片面25μmとする)、中空円筒状芯材の厚さを1.50mmと設計すると、周長調整層の厚さの設定値は、1.526mmとなる。
前記感光性樹脂組成物(サ)99重量部に対し、メチルスチリル変性シリコーンオイル(信越化学工業社製、商標「KF410」)を1重量部加え、混合した。感光性樹脂組成物(XIV)を、周長調整層(α)作製用に調製した。
上記のようにして得られた、内径213.384mm、幅300mmの中空円筒状芯材上に20℃において液状感光性樹脂組成物(XIV)を、ドクターブレードを用いて厚さ約1.1mmで塗布し、その後、メタルハライドランプ(アイ・グラフィックス社製、商標「M056−L21」)の光を窒素雰囲気下で4000mJ/cm2(UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)とフィルター(オーク製作所社製、商標「UV−35−APRフィルター」)で測定した照度を時間積分した値)照射し、感光性樹脂硬化物層を得た。感光性樹脂組成物層表面でのランプ照度は、UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)を用いて測定した。フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−35−APRフィルター」)を使用して測定したランプ照度は、100mW/cm2であり、フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−25フィルター」)を使用して測定したランプ照度は、14mW/cm2であった。その後、厚さが1.026mmになるように、超硬バイトを用いて切削し、周長調整層(α)を得た。周長調整層(α)を作製するのに要した時間は、20分以内であった。感光性樹脂組成物(XIV)は、メチルスチリル変性シリコーンオイルを含有しているため、切削、研磨性を大幅に向上させることができた。
また、液状感光性樹脂組成物(旭化成ケミカルズ社製、商標「APR−G−42」)99重量部に対し、熱膨張性カプセル(松本油脂製薬株式会社製、商標「マツモトマイクロスフェアーF−30VS」、最適発泡温度110〜120℃、乾燥重量)1重量部を混合し、感光性樹脂組成物(XV)を得た。
熱膨張により得られた独立気泡を有する周長調整層は、失透しており熱膨張性マイクロカプセルが膨張していることを確認した。表面近傍の気泡径を、光学顕微鏡を用いて観察したところ、得られた周長調整層では、70%以上の気泡が30から60μmの範囲に入り、平均値は48μmであった。
作製された周長調整層付きの円筒状積層体の径を10箇所測定したところ、精度は10μm以内に入っていた。
周長調整層(α)及び(β)のショアD硬度は、55度と58度であった。
上記のようにして得られた周長調整層上に、両面接着剤層を有する厚さ0.55mmのクッションテープ(3M社製、商標「1820」)を気泡が入らないように注意して貼り付け、クッション層(α)を形成した。
また、液状感光性樹脂組成物(旭化成ケミカルズ社製、商標「APR−F320」)99重量部に対し、ベンゾフェノン1重量部を添加した液状感光性樹脂組成物(XVI)を調製した。得られた液状感光性樹脂組成物(XVI)を周長調整層上にドクターブレードを用いて塗布し、メタルハライドランプの光を照射することにより光硬化させ、更に、厚さが0.55mmとなるように研削により調整し、クッション層(β)を得た。
(実施例1)
製造例で得られた樹脂(d1)100重量部、フェノキシエチルメタクリレート37重量部、ブトキシジエチレングリコールメタクリレート12重量部、無機多孔質体として富士シリシア化学株式会社製、多孔質性微粉末シリカである、商標「サイロスフェアC−1504」(以下略してC−1504と言う。数平均粒子径4.5μm、比表面積520m2/g、平均細孔径12nm、細孔容積1.5ml/g、灼熱減量2.5wt%、吸油量290ml/100g)を7.7重量部、2,2−ジメトキシ−2−フェニルアセトフェノン0.9重量部、ベンゾフェノン1.5重量部、及び2,6−ジ−t−ブチルアセトフェノン0.5重量部を、遊星式真空脱泡混練装置(倉敷紡績社製、商標「マゼルスターDD−300」)を用いて混合し、感光性樹脂組成物を得た。得られた感光性樹脂組成物を、レーザー彫刻可能な樹脂層(B)の作製に用いた。
上記のように作製した中空円筒状芯材(α)上に、周長調整層(α)を積層し、更にその上にクッション層(α)を積層した。その後、クッション層(α)上に、片面に接着剤層が付いた厚さ100μmのPETフィルム(剛性体層(G))を接着剤層が表側露出するように貼り付け、PET付き円筒状積層体を作製した。得られた円筒状積層体の上に、上記のように調製したレーザー彫刻可能な樹脂層(B)形成用の感光性樹脂組成物を、円筒状支持体であるエアーシリンダーを周方向に回転させながらドクターブレードを用いて厚さ約1.5mmで塗布し、継ぎ目のない感光性樹脂組成物層を形成した。更にその後、得られた感光性樹脂組成物層に支持体を回転させながらメタルハライドランプ(アイ・グラフィックス社製、商標「M056−L21」)の紫外線を4000mJ/cm2(UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)とフィルター(オーク製作所社製。商標「UV−35−APRフィルター」)を用いて積算したエネルギー量)照射し、感光性樹脂硬化物層を得た。その後、感光性樹脂硬化物層の厚さを調整するため、超硬バイトを用いて切削し、研磨布を用いて研磨することにより、厚さ1.14mmの感光性樹脂硬化物層を有するレーザー彫刻可能な中空円筒状印刷原版を作製した。中空円筒状印刷原版を作製するのに要した全工程時間は、70分以内であった。
このようにして得られた中空円筒状印刷原版の表面に、炭酸ガスレーザー彫刻機を用いて凹凸パターンを形成した。レーザー彫刻後のカス拭き取り回数は3回以下と良好であり、また、網点部の形状も円錐状で良好であった。彫刻後のカス拭き取り回数とは、彫刻後発生する粘稠性の液状カスを除去するのに必要な拭き取り処理の回数であり、この回数が多いと液状カスの量が多いことを意味する。
剛性体層(G)として用いたPETフィルムの線熱膨張係数は、熱機械測定法(TMA(島津製作所社製、商標「TMA−50」)法)で、100ppm/℃であった。
前記の製造例で得られた樹脂(d1)、(d2)、(d3)を用い、表1に示すように有機化合物(e)、無機多孔質体として富士シリシア化学株式会社製、多孔質性微粉末シリカである、商標「サイロスフェアC−1504」(以下略してC−1504と言う。数平均粒子径4.5μm、比表面積520m2/g、平均細孔径12nm、細孔容積1.5ml/g、灼熱減量2.5wt%、吸油量290ml/100g)、商標「サイシリア450」(以下略してCH−450と言う。数平均粒子径8.0μm、比表面積300m2/g、平均細孔径17nm、細孔容積1.25ml/g、灼熱減量5.0wt%、吸油量200ml/100g))、光重合開始剤、その他添加剤を加えて感光性樹脂組成物を作成した。これらの感光性樹脂組成物を、レーザー彫刻可能な樹脂層(B)の作製に用いた。また、前述のようにして得られた中空円筒状芯材(α)、中空円筒状芯材(β)又は中空円筒状芯材(γ)と、周長調整層(α)又は周長調整層(β)と、クッション層(α)又はクッション層(β)の、各実施例での組み合わせを、表2に示す。更に、表1に示す感光性樹脂組成物をクッション層の上にドクターブレードを用いて、円筒状支持体であるエアーシリンダーを周方向へ回転させながら厚さ約1.5mmで塗布し、継ぎ目のない感光性樹脂組成物層を形成した。更にその後、得られた感光性樹脂組成物層に支持体を回転させながらメタルハライドランプ(アイ・グラフィックス社製、商標「M056−L21」)の紫外線を4000mJ/cm2(UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)とフィルター(オーク製作所社製。商標「UV−35−APRフィルター」)を用いて積算したエネルギー量)照射し、感光性樹脂硬化物を作製した。その後、得られた感光性樹脂硬化物の厚さを調整するため、超硬バイトを用いて切削し、研磨布を用いて研磨することにより、厚さ1.14mmの感光性樹脂硬化物層を有するレーザー彫刻可能な中空円筒状印刷原版を作製した。
このようにして得られた中空円筒状印刷原版の表面に、炭酸ガスレーザー彫刻機を用いて凹凸パターンを形成した。その評価結果を表2に示す。
表2の彫刻後のカス拭き取り回数とは、彫刻後発生する粘稠性の液状カスを除去するのに必要な拭き取り処理の回数であり、この回数が多いと液状カスの量が多いことを意味する。
スチレン−ブタジエン共重合体(旭化成ケミカルズ社製、商標「タフプレンA」、数平均分子量:7.3万)60重量部、液状ポリブタジエン(日本石油化学社製、商標「B−2000」、数平均分子量:2000)29重量部、1,9−ノナンジオールジアクリレート(分子量:268)7重量部、2,2−ジメトキシ−フェニルアセトフェノン2重量部、及び2,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール1重量部をニーダーにて混練し、得られた混練物10重量部に対して、トルエン20重量部を混合し、粘性の高い液状感光性樹脂組成物を得た。
実施例1と同じようにクッション層(α)上にPETフィルムを貼り付け、その上に得られた液状感光性樹脂組成物を、ドクターブレードを用いて塗布し、円筒状支持体をゆっくりと回転させながら溶剤であるトルエンを飛散させ乾燥し、厚さ1.14mmの継ぎ目のない固体状の感光性樹脂層を得た。次に、得られた固体状感光性樹脂層上に、表面に離型層を有するフィルム状露光マスクを巻きつけ、露光マスクを通してケミカルランプの光を照射し、潜像を形成した。フィルム状露光マスクを剥がし、炭化水素系溶剤を用いて現像し表面に凹凸パターンを形成し、円筒状印刷版を作製した。微細な網点パターン部では、円錐状の良好なパターンが形成されていた。
幅50mm、厚み25μmのPETフィルムの片面に、前記液状の感光性樹脂組成物(XI)を厚さ50μmに塗布し、表面を離型処理された外形213.384mmのエアーシリンダー上に感光性樹脂組成物が塗布された面から、PETフィルムの端部が若干重なるようにして螺旋状に3回巻き付けた。この状態でメタルハライドランプ(アイ・グラフィックス社製、商標「M056−L21」)の光を窒素雰囲気下で2000mJ/cm2(UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)とフィルター(オーク製作所社製、商標「UV−35−APRフィルター」)で測定した照度を時間積分した値)照射し、感光性樹脂組成物を光硬化させ、中空円筒状芯材を形成した。得られた中空円筒状芯材の厚さの高低差は、80μmであった。得られた中空円筒状芯材の内側の面は、エアーシリンダー表面の滑らかさを写し取ったように、滑らかな表面をしていた。中空円筒状芯材を作製するために用いたPETフィルムの線熱膨張係数は、90ppm/℃であった。また、360nm〜370nmの波長範囲において、光線透過率は90%であった。
得られた中空円筒状芯材の上に、感光性樹脂組成物(旭化成ケミカルズ社製、商標「APR−G−42」)を、ドクターブレードを用いて厚さ約1.1mmで塗布し、その後、メタルハライドランプ(アイ・グラフィックス社製、商標「M056−L21」)の光を窒素雰囲気下で4000mJ/cm2(UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)とフィルター(オーク製作所社製、商標「UV−35−APRフィルター」)で測定した照度を時間積分した値)照射し、感光性樹脂硬化物層を得た。感光性樹脂組成物層表面でのランプ照度は、UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)を用いて測定した。フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−35−APRフィルター」)を使用して測定したランプ照度は、100mW/cm2、フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−25フィルター」)を使用して測定したランプ照度は、14mW/cm2であった。その後、厚さが1.026mmになるように、超硬バイトを用いて切削し、周長調整層を得た。
得られた周長調整層の上に、両面接着剤層付きクッションテープ(3M社製、商標「1820」)を気泡が入らないように注意しながら1周貼り付け、その上に実施例1で用いた樹脂層(B)形成用の感光性樹脂組成物を塗布し、光硬化させることによりレーザー彫刻可能な感光性樹脂硬化物を得た。更に、膜厚を調整するため研削、研磨することにより表面の高低差が20μm以内のレーザー彫刻可能な中空円筒状印刷原版を作製した。
作製された中空円筒状印刷原版の表面に、炭酸レーザー彫刻機を用いて凹凸パターンを形成した。形成された網点パターンの形状は、円錐型で良好であった。
表面にパターンが形成された中空円筒状印刷基材と、フレキソ印刷機を用いて印刷テストを実施したところ、網点パターンの良好な印刷物を得ることができた。印刷テストは、UVインキとコート紙の組み合わせで、印刷速度200m/分の条件で実施した。コート紙上に転写されたUVインキは、紫外線ランプの光を照射することにより硬化させ、コート紙上に固定化した。
表面を離型処理された外径213.384mmのエアーシリンダー上に、液状の感光性樹脂組成物(旭化成ケミカルズ社製、商標「APR−G−42」)を、厚さ約0.5mmで塗布し、その上に幅50mm、厚さ300μmのガラスクロスを3回螺旋状に巻き付けた。更に、ガラスクロスの表面とガラスクロスの網目内に前記液状の感光性樹脂組成物を塗布し、表面から0.5mmの深さまでは、ガラスクロスが存在していない状況であった。更に、エアーシリンダーを周方向へ回転させながら、メタルハライドランプ(アイ・グラフィックス社製、商標「M056−L21」)の光を、大気中で4000mJ/cm2(UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)とUV−35−APRフィルターで測定した照度を時間積分した値)照射し、感光性樹脂硬化物層(1)を得た。感光性樹脂組成物層表面でのランプ照度は、UVメーター(オーク製作所社製、商標「UV−M02」)を用いて測定した。フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−35−APRフィルター」)を使用して測定したランプ照度は、100mW/cm2、フィルター(オーク製作所社製、商標「UV−25フィルター」)を使用して測定したランプ照度は、14mW/cm2であった。表面にはタックが残っており、表面を研磨するのに時間を要した。また、研磨中に研磨カスが研磨ホイールに絡みつくことがあった。
得られた中空円筒状芯材の上に、実施例1と同じ感光性樹脂を用いて、実施例1と同じ方法でレーザー彫刻可能な樹脂層(B)を形成した。
液状感光性樹脂組成物を光硬化させる代わりに、熱硬化型2液性のエポキシ樹脂を用い、50℃に加熱する以外は、実施例1と同様にして、中空円筒状芯材の作製を試みた。エポキシ樹脂が完全に硬化するのに1日の時間を要した。
また、50℃を超えて加熱すると、寸法が一様でなく大小様々な気泡が多数発生してしまった。また、用いたエポキシ樹脂の20℃における粘度は10Pa・s未満であり、エポキシ樹脂を円筒状支持体上に塗布する工程において、円筒形状を維持するのが困難であった。気泡が多数混入した中空円筒状芯材は、強度的に弱く、手で力を加えただけで部分的に壊れてしまった。
スチレン−ブタジエン共重合体(旭化成ケミカルズ社製、商標「タフプレンA」、数平均分子量:7.3万)80重量部、液状ポリブタジエン(日本石油化学社製、商標「B−2000」、数平均分子量:2000)20重量部をニーダーにて混練し、得られた混練物10重量部に対して、トルエン20重量部を混合し、粘性の高い液状の樹脂組成物を得た。
幅50mm、厚み25μmのポリスルホンフィルムの片面に、得られた液状の樹脂組成物を厚さ50μmに塗布し、表面を離型処理された外径213.384mmのエアーシリンダー上に、赤外線ヒータで加熱しながら、樹脂組成物が塗布された面から、ポリスルホンフィルムの端部が若干重なるようにして螺旋状に3回巻き付けた。冷却後、中空円筒状芯材を得ることができた。
スチレン−ブタジエン共重合体(旭化成ケミカルズ社製、商標「タフプレンA」、数平均分子量:7.3万)60重量部、液状ポリブタジエン(日本石油化学社製、商標「B−2000」、数平均分子量:2000)29重量部、1,9−ノナンジオールジアクリレート(分子量:268)7重量部、2,2−ジメトキシ−フェニルアセトフェノン2重量部、2,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール1重量部をニーダーにて混練し、20℃において固体状の感光性樹脂組成物を得た。
得られた中空円筒状芯材の上に、上記固体状の感光性樹脂組成物を押し出し装置を用いて、140℃に加熱した状態で塗布した。冷却後、中空円筒状芯材が気泡の発生等の原因で大きく変形していることが目視で観察された。
表面を離型処理された外径213.384mmのエアーシリンダー上に、揮発性溶剤を含んだ液状の不飽和ポリエステル樹脂を、厚さ約0.5mmで塗布し、その上に幅50mm、厚さ300μmのガラスクロスを5回螺旋状に巻き付けた。更に、ガラスクロスの表面とガラスクロスの網目内に前記液状の不飽和ポリエステル樹脂を塗布した。このようにして得られた表面に、離型処理された厚さ25μmのPETフィルムを巻き付け、70℃に加熱したオーブン内で1日硬化させた。冷却後、表面のPETフィルムを剥離して、中空円筒状芯材を得た。表面の高低差は、500μmを越えて大きく、表面を研磨することにより平滑化させた。この工程に要した時間は、60分であった。ガラスクロスが露出する部分があり、粉塵が舞ったりして研磨し難い状況であった。
表面を研磨した中空円筒状芯材の表面に接着剤を薄く塗布し、周長を調整するために、幅50mm、厚さ200μmの架橋剤を混合してある硬質のウレタン系ゴムシートを加熱、加圧しながら巻き付けた。その後、離型処理されたPETフィルムを、得られたゴム表面に巻き付け、オーブンで加熱し、1日放置した。冷却後、ゴム表面を研磨し平滑化した。この工程に要した時間は40分であった。その後、数日間、室温で放置したところ、ゴム層の膜厚が部分的に30μm程度減少していたため、再度表面の研磨を実施した。
実施例1と同じ感光性樹脂組成物を用いて、また実施例1と同様の方法を用いて、得られたゴム層の表面にレーザー彫刻可能な樹脂層(B)を形成した。
Claims (21)
- 厚さ0.05mm以上50mm以下の感光性樹脂硬化物層(1)を含んでなる中空円筒状芯材(A)であって、該感光性樹脂硬化物層(1)が繊維状、布状又はフィルム状の補強材を含有し、かつ、該感光性樹脂硬化物層(1)のショアD硬度が30度以上100度以下である上記中空円筒状芯材(A)、及び
該中空円筒状芯材(A)の上に積層されてなる、厚さ0.1mm以上100mm以下の、表面にパターン形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)
を含んでなる円筒状印刷基材。 - パターン形成可能な樹脂層(B)が、写真製版技術でパターンを形成することが可能な感光性樹脂組成物層又はレーザー彫刻可能な感光性樹脂硬化物層(3)である請求項1に記載の円筒状印刷基材。
- 中空円筒状芯材(A)の内面に、さらに、少なくとも1層の樹脂層(D)が積層された円筒状構成体であって、該樹脂層(D)の厚さが0.01mm以上0.5mm以下である請求項1に記載の中空円筒状印刷基材。
- 中空円筒状芯材(A)と、パターン形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)との間に、さらに、クッション層(E)が積層されている円筒状構成体であって、該クッション層(E)の厚さが、0.05mm以上50mm以下である請求項1から3のいずれか一項に記載の中空円筒状印刷基材。
- 中空円筒状芯材(A)とクッション層(E)の間に、さらに、周長調整層(F)が積層されている円筒状構成体であって、該周長調整層(F)の厚さが0.1mm以上100mm以下である請求項4に記載の中空円筒状印刷基材。
- パターン形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)と、クッション層(E)との間に、さらに、剛性体層(G)が積層されている中空円筒状構成体であって、該剛性体層(G)の厚さが0.01mm以上0.5mm以下である請求項4に記載の中空円筒状印刷基材。
- 中空円筒状芯材(A)、周長調整層(F)、クッション層(E)、剛性体層(G)、樹脂層(B)、及び樹脂層(C)の内、少なくとも中空円筒状芯材(A)を構成する感光性樹脂硬化物が、20℃において液状の感光性樹脂組成物を光硬化させて形成されたものである請求項1から6のいずれか一項に記載の中空円筒状印刷基材。
- レーザー彫刻可能な感光性樹脂硬化物層(3)からなる樹脂層(B)が、カーボネート結合、ウレタン結合、及びエステル結合からなる群から選ばれる少なくとも1種類の結合を有する化合物及び無機多孔質体を含有する請求項2に記載の中空円筒状印刷基材。
- 中空円筒状芯材(A)、周長調整層(F)、クッション層(E)、剛性体層(G)、樹脂層(B)、及び樹脂層(C)の内、少なくとも中空円筒状芯材(A)を構成する感光性樹脂硬化物が、光重合開始剤又は該光重合開始剤の分解生成物を含有し、該光重合開始剤が、水素引き抜き型光重合開始剤と崩壊型光重合開始剤、又は同一分子内に水素引き抜き型光重合開始剤として作用する部位と崩壊型光重合開始剤として作用する部位を有する化合物を含む請求項1から8のいずれか一項に記載の中空円筒状印刷基材。
- 中空円筒状芯材(A)が表面に凹凸を有し、凹凸の高低差が20μm以上500μm以下である請求項1に記載の中空円筒状印刷基材。
- 厚さ0.05mm以上50mm以下の感光性樹脂硬化物層(1)を含んでなる、中空円筒状印刷基材形成用の中空円筒状芯材であって、該感光性樹脂硬化物層(1)が繊維状、布状又はフィルム状の補強材を含有し、かつ、該感光性樹脂硬化物層(1)のショアD硬度が30度以上100度以下である上記中空円筒状芯材。
- 円筒状支持体表面に繊維状、布状又はフィルム状の補強材を設ける工程、その上に液状感光性樹脂組成物を塗布する工程、形成された感光性樹脂組成物層に200nm以上450nm以下の波長の光を含む光線を大気中で照射し、該感光性樹脂組成物層を光硬化させ感光性樹脂硬化物層(1)を形成する工程、上記工程により形成された中空円筒状芯材(A)上にパターンを形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)を積層する工程を含む中空円筒状印刷基材の製造方法。
- 繊維状、布状又はフィルム状の補強材に液状感光性樹脂組成物又は液状感光性樹脂組成物の半硬化物を含有させて得られるシート状物を円筒状支持体表面に巻装する工程、形成された感光性樹脂組成物層に200nm以上450nm以下の波長の光を含む光線を大気中で照射し、該感光性樹脂組成物層を光硬化させ感光性樹脂硬化物層(1)を形成する工程、上記工程により形成された中空円筒状芯材(A)上にパターンを形成可能な樹脂層(B)又は表面にパターンが形成された樹脂層(C)を積層する工程を含む中空円筒状印刷基材の製造方法。
- 樹脂層(B)の積層方法が、感光性樹脂組成物を塗布する工程、又は感光性樹脂組成物を塗布した後に光硬化させる工程、又はシート状に形成された感光性樹脂組成物層を接着剤若しくは粘着剤を介して貼り付ける工程を含み、表面にパターンを形成された樹脂層(C)の積層方法がパターンを形成されたシート状物を接着剤又は粘着剤を介して貼り付ける工程を含む請求項12又は13に記載の方法。
- 中空円筒状芯材(A)を形成する工程の前に、円筒状支持体の内面に、さらに、少なくとも1層の樹脂層(D)を形成する工程を含み、該樹脂層(D)を形成する工程が、円筒状支持体上に樹脂製フィルムを巻きつける際に、該樹脂製フィルムの両端部が重ならないように、かつ両端部の接合部位に生じる継ぎ目が2mm以下となるように巻きつける工程、又は円筒状に形成された継ぎ目のない樹脂製チューブをかぶせる工程、又は円筒状支持体上に液状感光性樹脂組成物を塗布し光照射により光硬化させる工程を含む請求項12又は13に記載の方法。
- 樹脂層(B)又は樹脂層(C)を積層する工程の前に、中空円筒状芯材(A)上に周長調整層(F)を積層する工程を含み、該周長調整層(F)を積層する工程が、中空円筒状芯材(A)上に液状感光性樹脂を塗布し光照射により光硬化させる工程を含む請求項12から15のいずれか一項に記載の方法。
- 樹脂層(B)又は樹脂層(C)を積層する工程の前に、中空円筒状芯材(A)又は周長調整層(F)上にクッション層(E)を積層する工程を含み、該クッション層(E)を積層する方法が、中空円筒状芯材(A)若しくは周長調整層(F)上に液状感光性樹脂を塗布し光照射により光硬化させる工程、又は接着剤層若しくは粘着剤層を介してクッションテープを貼り付ける工程を含む請求項16に記載の方法。
- 樹脂層(B)又は樹脂層(C)を積層する工程の前に、クッション層(E)上に剛性体層(G)を積層する工程を含み、該剛性体層(G)を積層する方法が、クッション層(E)上に樹脂製フィルムを接着剤層若しくは粘着剤層を介して貼り付ける工程、又は液状感光性樹脂組成物を塗布し光照射により光硬化させる工程を含む請求項17に記載の方法。
- 感光性樹脂硬化物層(1)の膜厚を調整する(を形成する)工程の後に、更に表面を切削する工程、表面を研削する工程、及び表面を研磨する工程からなる群から選ばれる少なくとも1種類の工程を含む請求項12から18のいずれか一項に記載の方法。
- 感光性樹脂硬化物層(1)を形成する工程において、前記感光性樹脂組成物層に大気中で光が照射される請求項12から19のいずれか一項に記載の方法。
- 中空円筒状印刷基材の形成後に、該中空円筒状印刷基材を円筒状支持体から取り外す工程を含む請求項12から20のいずれか一項に記載の方法。
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