JPS6146947B2 - - Google Patents

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JPS6146947B2
JPS6146947B2 JP52100393A JP10039377A JPS6146947B2 JP S6146947 B2 JPS6146947 B2 JP S6146947B2 JP 52100393 A JP52100393 A JP 52100393A JP 10039377 A JP10039377 A JP 10039377A JP S6146947 B2 JPS6146947 B2 JP S6146947B2
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aluminum
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aluminum sheet
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Emu Eru Rao Basukara
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Exxon Research and Engineering Co
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Description

【発明の詳細な説明】
本発明は電池に組み込んで使用するためのリチ
ウム・アルミニウム合金電極の製造方法に関す
る。リチウム・アルミニウム合金はリチウムが高
度に電気陰性であるためおよびリチウム・アルミ
ニウム合金の原子量が低いために電池用の負極と
して適当だと言われている。高度の電気陰性と低
原子量との組み合わせは高エネルギー密度の電池
の構造を可能にする。 電極材料として使用するためのリチウム・アル
ミニウム合金の製造には幾つかの方法が知られて
いる。 先行技術によるリチウム・アルミニウム合金電
極の製造方法の１つはほぼ純粋なアルミニウム電
極上に溶融リチウム塩浴からリチウムを電気化学
的に沈着させることから成る。かかる方法の１つ
の例は米国特許第3607413号中に記載されてい
る。 もう１つのリチウム・アルミニウム合金の製造
方法は適当な比率のリチウムとアルミニウムとを
不活性雰囲気中で溶融させ、得られたリチウム・
アルミニウム合金を冷後粉砕して微細粉末にする
ような通常の冶金的方法から成る。この方法の１
例として米国特許第3957532号を参照されたい。 さらにもう１つの方法では、リチウムシートと
アルミニウムシートとのサンドイツチ構造物を、
リチウムの融点付近の温度で、同時にこのサンド
イツチ構造物を加圧しながら熱ソーキングする。
この方法としては例えば米国特許第3981743号を
参照されたい。 上記の一般的方法にはそれぞれの方法に付随す
る限界および問題がある。その上、上述の方法は
すべて、合金製造の際、熱エネルギーまたは電気
エネルギーあるいはその両方のエネルギーの形で
かなりのエネルギー入力が所要であるという欠点
がある。従つて、低エネルギー入力で達成でき
る。リチウム・アルミニウム合金電極の簡単な製
造方法が依然として要望されている。 要約すると、本発明はまずリチウムシートとア
ルミニウムシートとから積層物をつくり、その後
でこの積層物を有機溶媒中に溶解したリチウム塩
の溶液と接触させることによるリチウム・アルミ
ニウム合金電極の改良製造方法に関する。 勿論、積層物をつくるのに使用するリチウムシ
ート材とアルミニウムシート材との相対比率は得
られる合金中におけるリチウムとアルミニウムと
の所望な比率によつて異なるが、積層物をつくる
には、約20重量％〜80重量％の範囲の量のリチウ
ムを用い、残りが本質的にアルミニウムであるこ
とが特に好ましい。 本発明の特に好ましい実施態様では、４層のシ
ート材から積層構造物をつくる。第１図からわか
るように、これらのシート材は網目状支持構造物
１、リチウム箔２、ならびに底部および頂部のア
ルミニウム箔３および４から成る。網目状構造物
１は好ましくは金属網または鉄スクリーンのよう
なスクリーンである。支持構造物１としては、ニ
ツケル、銅およびステンレス鋼のような他の材料
をこれらの上に電気メツキ被覆してあるいは被覆
せずに使用することもできる。リチウム箔シート
材２は都合よく支持構造物１上にプレスしてこの
支持構造物１中に埋め込むことができる。その後
で、支持構造物１中に埋め込まれたリチウム箔２
の両面を被覆するようにアルミニウム箔３および
４をプレスする。 第１図の実施態様では、アルミニウム箔３およ
び４には孔５があいていることに注目すべきであ
る。このことは、実際的な時間で合金を確実に生
成させるために特に望ましいことである。孔の大
きさは後述のリチウムイオン含有溶液がリチウム
およびアルミニウムと接触できるようにするのに
十分な大きさである限り、特に厳密なものではな
い。 リチウムシート材とアルミニウムシート材との
相対量は製造されるリチウム・アルミニウム合金
電極の組成による。リチウムとアルミニウムとの
相対比率は例えばリチウム10重量％のような低い
比率からリチウム95重量％のような高い比率ま
で、残りがアルミニウムであるような範囲である
ことができる。しかし、リチウム―アルミニウム
重量比が一般に約20重量％〜約80重量％であるこ
とが非常に望ましく、実際にシート材積層物をつ
くるには、リチウムが約20重量％〜約80重量％で
残りがアルミニウムである範囲で使用することが
特に好ましい。 リチウムとアルミニウムとから積層物をつくつ
た後、この積層物を非水系有機溶媒中に溶解した
リチウム塩の溶液と接触させる。リチウム・アル
ミニウム合金電極の製造に使用できる非水系有機
溶媒の例として、２，３を挙げればジオキソラ
ン、テトラヒドロフラン、ジメトキシエタンおよ
びプロピレンカーボネートが含まれる。ジオキソ
ランが特に好ましい溶媒であることがわかつた。 上述したように、有機溶媒は溶存リチウム塩を
含んでいる。特別な有機溶媒中で最高の溶解度を
示すリチウム塩を用いるのが有利である。有用な
リチウム塩の例としては、過塩素酸リチウム、ヘ
キサフルオロリン酸リチウム、テトラフルオロ硼
酸リチウム、四塩化アルミニウムリチウムおよび
チオシアン酸リチウムが含まれる。過塩素酸リチ
ウムが特に好ましい。 有機溶媒中の塩の濃度は約１〜３モルの範囲で
ある。しかし、2.5〜３モルの範囲の塩溶液が特
に好ましい。 何らかの論理に束縛されたくはないが、リチウ
ムをリチウムイオン含有非水溶液中でアルミニウ
ムと接触させるとき、リチウムの腐食が起こり、
リチウム・アルミニウム合金の生成を促すように
思われる。 一般に、合金生成は包囲温度で起こる。従つ
て、アルミニウムとリチウムとの積層物をリチウ
ム・アルミニウム合金に変えるために十分な時
間、積層物をリチウム塩の有機溶液と接触させ
る。かかる接触は半電池（half cell）の形および
（あるいは）電池（galvanic、cell）の一部分の形
で行われる。あとの場合には、合金のその場での
生成が起る。 本発明の合金製造方法は、リチウム―アルミニ
ウム―電解液界面の接触面積の如何により、且つ
所望の合金の組成にもよるが、数時間から24時間
以上までの時間をかけて行うことができる。勿
論、接触面積はアルミニウム箔の多孔度および孔
の大きさの分布に依存する。アルミニウム箔中の
孔は例えばシートの長さおよび幅から計算して箔
シートの全面積の約35％以上の開口面積（open
area）を与えることが好ましい。典型的には、ア
ルミニウムシート中の孔は箔シートの全面積の約
５％以下の開口面積を与える。リチウム箔とアル
ミニウム箔との重量比も合金の生成速度に影響を
与える。一般にリチウムに富んだ合金より速やか
に生成する。 当業者に本発明をより良く理解して貰うため、
以下に実施例を示す。 実施例 １ 25.4mm（1″）×25.4mm（1″）×0.254mm（0.01″）
厚さのリチウム箔を25.4mm（1″）×25.4mm（1″）
の亜鉛メツキ鉄網中に圧入した後、25.4mm（1″）
×50.8mm（2″）の孔あきアルミニウム箔をリチウ
ムの両面を被覆するようにプレスすることによつ
てリチウム箔に積層した。本発明を例示する目的
で、このリチウム・アルミニウム箔積層物を基準
リチウム電極と電極間のプレス繊維ポリプロピレ
ンセパレータとを有する電池中に１つの極として
組み込んだ。次に、2.5モルLiCO4ジオキソラ
ン溶液を電池中に入れ、アルミニウム―リチウム
積層物と接触させた。その後で、リチウム基準電
極に対する積層電極の開路電圧を測定した。開路
電圧の変化は合金の生成を示す。 リチウムとアルミニウムとの種々の重量比を用
いて上述した操作を多数回繰返した。得られたリ
チウム・アルミニウム合金電極の開路電圧を下の
第１表（Ａ欄）に示す。第１表には、熱的方法で
製造したリチウム・アルミニウム合金電極のリチ
ウム基準電極に対する開路電圧も示してある（Ｂ
欄）。
【表】 第１表からわかるように、本明細書に開示した
方法によつて製造したリチウム・アルミニウム合
金は先行技術の熱的方法で製造した合金とほぼ同
じ開路電圧をもつている。事実、本発明によつて
製造したリチウム・アルミニウム合金電極は非水
系有機溶媒とその中に溶解しているリチウム塩と
から成る電解液を有する電池における特に有用な
アノードである。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明によるリチウム・アルミニウム
合金の好ましい製造方法を示す等角投影図であ
る。 図面番号の簡単な説明 １…網目状支持構造
物、２…リチウム箔、３…底部アルミニウム箔、
４…頂部アルミニウム箔、５…孔。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ リチウム・アルミニウム合金電極の製造方法
    において、 (a) 少なくとも１層の、孔のあいたアルミニウム
    シート材と１層のリチウムシート材とを有する
    積層物を製造し、 (b) この積層物を有機溶媒中に溶解したリチウム
    塩の溶液と合金生成が起こるのに十分な時間接
    触させる、 ことから成る製造方法。 ２ リチウム・アルミニウム合金電極の製造方法
    において、 金属リチウムシートを金属網支持構造物上にプ
    レスすること、 上記金属網上にプレスした上記リチウムのおの
    おのの大部分の表面上にアルミニウムシート材を
    プレスすることによつて積層構造物を製造するこ
    と、上記アルミニウムシート材が有孔であり、ア
    ルミニウムシート材対リチウムシート材の重量比
    が10〜95重量％の範囲であること、 上記積層構造物とリチウム塩の非水系有機溶液
    とを合金生成がおこるのに十分な時間接触させる
    こと、 からなる特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ アルミニウムシート材対リチウムシート材の
    重量比が20〜80重量％の範囲である、特許請求の
    範囲第２項記載の方法。 ４ 上記アルミニウムシート中の孔が上記アルミ
    ニウムシートの全面積の35％から成る、特許請求
    の範囲第３項に記載方法。 ５ リチウム塩溶液の濃度が1.0〜3.0モルであ
    る、特許請求の範囲第４項記載の方法。 ６ リチウム塩が過塩素酸リチウムであり、且つ
    非水系有機溶媒がジオキソランである、特許請求
    の範囲第５項記載の方法。
JP10039377A 1976-12-15 1977-08-22 Method of manufacturing lithiummaluminum alloy electrode Granted JPS5375434A (en)

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JPS5375434A JPS5375434A (en) 1978-07-04
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