JPS6099111A - 重合体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は透明性、低吸湿性および耐熱性に優れた新規な
重合体に関する。

従来、透明樹脂としてはポリメチルメタクリレート樹脂
、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、メチルメ
タクリレート−スチレン共重合体樹脂等が知られている
。これらは透明性、熱可塑成形性等を生かして、成形材
料あるいはシート材料として電気機器部品、自動車部品
、照明機器部品、雑貨などに使われており、最近では新
しい用途として各種光学レンズ、光ファイバー、光コネ
クタ−、光学ディスク、光回路などの光学素子材料とし
ても応用されつつある。これらの用途分野の拡大に伴い
、透明樹脂に要求される緒特性も多様化、高度化しつつ
あり２本来の透明性に加えて低吸湿性、耐熱性、成形転
写性、成形品の低複屈折性などが新た忙又はより高度に
められている。

しかしながら、これらの要求をすべて満足しうるような
新素材の開発は未だ未解決の課題である。

例えば、ポリメチルメタクリレート樹脂は透明性。

低複屈折性等の光学的性質において優れた性能を有する
が、吸湿性に致命的欠点を有する。ポリスチレン樹脂は
優れた低吸湿性を有するが、複屈折性が非常に大きく、
耐熱性にも劣るという欠点がある。ポリカーボネート樹
脂は優れた耐熱性を有するが、ポリスチレン樹脂と同様
に複屈折性が非常九人きいという欠点がある。これらは
いずれも分子構造に起因する根本的な問題である。

本発明者らは、これらの問題を解決し、光学的性質、低
吸湿性、耐熱性をすべて満足しうるような新しい透明ポ
リマーを開発すべく鋭意研究を積み重ねた結果、立体的
にきわめてバルキーで、化学的に安定で、排除容積が大
きく疎水性の強い環状構造のアルキル基としてトリシク
ロ（５，２，１゜０２６〕デカ−８−イル基を側釦に有
するポリアクへ リル酸エステルまたはポリメタクリル酸エステル構造の
重合体が、基本的にポリメチルメタクリレート樹脂と同
等の優れた光学的性質を有しつつ。

優れた耐熱性と低吸湿性を有し、更にこれと特定のＮ−
置換マレイミド構造とを組み合わせた分子構造をとる場
合には透明性を維持しつつ一層、耐熱性が向上した新規
な透明性重合体が得られることを見出し９本発明に至っ
た。

すなわち１本発明は。

一般式 （但し、　Ｒｔは水素又はメチル基である）で示される
主鎖単位Ｉ　１００〜＃ヂモルチ。

一般式 （但し、　Ｒ２は水素又はメチル基であり、Ｒ３は炭素
数１〜８のアルキル基、シクロアルキル基又は芳香族基
である）で示される主鎖単位■ｏ〜９ψモルチおモル ４ （但し、　Ｒ４は炭素数１〜６のアルキル基又はシクロ
アルキル基である）で示される主鎖単位ｍｏ〜３０モル
チ かモルる重合体に関する。

本発明に係る重合体には、アクリル酸トリシクロ［５，
２，１，０Ｅデカ−８−イルまたはメタクリル酸トリシ
クロ［５，２，１，０Ｅデカ−８−イル（以下、これら
を「モノマーＩ」という）の単独重合体またはこれらの
共重合体、アクリル酸アルキルエステル、メタクリル酸
アルキルエステル、アクリル酸シクロアルキルエステル
、メタクリル酸シクロアルキルエステル、アクリル酸芳
香族エステルおよびメタクリル酸芳香族エステルからな
る群から選ばれた少なくとも一種の化合物（以下。

これを［モノマーＩ［Ｊという）と上記モノマーＩとの
共重合体、Ｎ−アルキルマレイミドおよびＮ−シクロア
ルキルマレイミドからなる群から選ばれた少なくとも一
種の化合物（以下、これを「モノマー■」という）と上
記モノマーＩとの共重合体並びに上記モノマーＩ、モノ
マー■およびモノマー■の共重合体がある。

モノマーＩの単独重合体または共重合体は主鎖単位Ｉの
みを含む重合体、モノマーＩとモノマー■の共重合体は
主鎖単位■および■を含む共重合体、モノマーＩとモノ
マー■との共重合体は主鎖単位Ｉおよび■を含む共重合
体並びにモノマー■。

モノマー■およびモノマーｍの共重合体は主鎖単位Ｉ、
■および■を含む共重合体である。

本発明に係る重合体は、主鎖単位Ｉを含むことを第１の
特徴としており、これ妃より、優れた耐熱性、低吸湿性
および透明性を有する。主鎖単位■の特徴は、側鎖に立
体的にバルキーで排除容積の大きなトリシクロ［５，２
，１，０”）デカ−８−イル基を有することである。こ
れにより、耐熱性および低吸湿性について優れた効果を
示すものと考えられる。また、この性質だけでなく、透
明性にも優れている。このような効果を奏するために。

本発明に係る重合体は、主鎖単位Ｉを３〜１００モルチ
含モルのである。主鎖単位■が３モルチ未満忙なると耐
熱性および低吸湿性が十分ではない。

本発明に係る重合体には、主鎖単位■を含むことができ
る。主鎖単位■が含まれることにより。

機械強度を向上させることができ、このとき１重合体の
透明性を良好なままに保つことができる。

主鎖単位■は９本発明に係る重合体中に０〜９７モルチ
モルれる。９７モル係を越えると主鎖単位Ｉの割合が低
下し、主鎖単位Ｉによる効果（特に耐熱性、耐吸湿性）
が低下する。主鎖単位■中のＲ３がアルキル基のとき、
その炭素数は１〜８でるる。

本発明に係る重合体は、また、主鎖単位■を含むことが
できる。主鎖単位■を含ませることにより９重合体の耐
熱性は向上される。しかし、主鎖単位■の割合が増大す
ると重合体の透明性、耐吸湿性が低下するので１重合体
中にＯ〜３０モルチモル合で含むようにされる。主鎖単
位■中のＲ４がアルキル基のとき、その炭素数は１〜６
である。

主鎖単位Ｉ、■および■は、これらの総計が１００モル
モルなるようにされる。主鎖単位■。

■および■、それぞれ、ｉｏｏ、〜１０モルチ、０〜９
０モルチおよび０〜３０モルチモル体が１００モルモル
なるのが好ましい。主鎖単位■が少なくなると耐熱性お
よび低吸湿性が不充分になりやすい。また、同様の理由
九より、主鎖単位１．ＩＩおよび■は、それぞれ、１０
０〜２０モルチ、０モル０モルチおよびθ〜３０モルチ
モルましい。

本発明に係る重合体は９例えば次のようにして製造され
る。

すなわち、上記モノマー１３〜１００モル係。

上記モノマーＩｌＯ〜９７％および上記モノマー■０〜
３０モルチを全体が１００モル係になるように配合して
重合させることにより得られる。

ここで、モノマー■は、上記したものが使用される。モ
ノマー■とじては、メタクリル酸メチル。

メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｉ−プロピル。

メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メ
タクリル酸ヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル
等のメタクリル酸アルキルエステル。

メタクリル酸シクロヘキシル等のメタクリル酸シクロア
ル弗ルエステル、ｔｐ：ｙリル酸７　工＝　ル。

メタクリル酸ベンジン等のメタクリル酸芳香族エステル
、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル。

アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｔ−フ゛チル。

アクリル酸ヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル等
のアクリル酸アルキルエステル、アクリル酸シクロヘキ
シル等のアクリル酸シクロアルキルエステルおよびアク
リル酸フェニル、アクリル酸ベンジル等のアクリル酸芳
香族エステルがある。

モノマー■を使用する場合、低吸湿性の低下をできるだ
け防止するために、メタクリル酸フ゛チル。

メタクリル酸ヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシ
ル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタノｌＪＡ［フェ
ニル、メタクリル酸ベンジル、７り’）ル酸フチル、ア
クリル酸ヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、ア
クリル酸シクロヘキシル。

アクリル酸フェニル、アクリル酸ベンジル等の比較的大
きな炭素数の側鎖を有するモノマーを使用するのが好ま
しい。

また、モノマー■としては、Ｎ−メチルマレイミ）”、
Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−グロピルマレイミド、Ｎ−
ブチルマレイミド等のＮ−アルキルマレイミドおよびＮ
−シクロヘキシルマレイミド等のＮ−７クロアルキルマ
レイミドがある。

重合方法としては、ラジカル重合やイオン重合等の一般
公知の方法を適用できる。特に工業的にはラジカル重合
が好適である。例えば１重合触媒の存在下１重合温度θ
〜２００’Ｃ，好ましくは５０〜１２０℃で、塊状重合
、溶液重合、懸濁重合、乳化重合など一般に公知の重合
方法で重合して製造する方法が挙げられ毬。重合触媒と
しては。

過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、ジー１−ブチル
パーオキシへキサヒドロテレフタレート。

ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、１
，１−ジ−ｔ−ブチルパーオキシ−３，３，５−トリメ
チルシクロヘキサンなどの有機過酸化物。

アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスシクａヘキサン
−１−カルボニトリル、アゾジベンゾイルなどのアゾ化
合物、エチルリチウム、ブチルリチウム、ナフタリンナ
トリウム、ナトリウムメトキシド、ナトリウムブトキシ
ドなどの有機アルカリ化合物などのラジカル重合又はア
ニオン重合させうるものがある。重合触媒は、モノマー
の総量に対して０．０１重量％〜１０重量％の範囲で使
用する方法を好適な方法として挙げることができる。

なお、前記の重合反応において必要であればドデシルメ
ルカプタン、オクチルメルカプタン、チオグリコール、
α−メチルスチレンダイマーｆｘ、トノ連鎖移動剤を使
用して重合体の分子量調節を行なってもよい。

溶液重合における溶媒としては、ベンゼン、トルエン、
キシレン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケト
ン、酢酸エチル、酢酸ブチル、ジクロルエチレン等が使
用できる。

懸濁重合は、水性媒体中で行なわれ、懸濁剤および必要
に応じ懸濁助剤が添加される。懸濁剤としてハ、ポリビ
ニルアルコール、メチルセルロース、ポリアクリルアミ
ド等の水溶性高分子、燐酸カルシウム、ピロ燐酸マグネ
シウム等の難溶性無機物質等がろシ、水溶性高分子はモ
ノマーのａｌ量に対して０．０３〜１重量％及び難溶性
無機物質はモノマーの総量に対して０．０５〜０．５重
量％使用するのが好ましい。懸濁助剤としては、ドデシ
ルベンゼンスルホン酸ソーダ等の陰イオン界面活性剤が
あり、懸濁剤として難溶性無機物質を使用する場合は、
併用する方が好ましい。懸濁助剤は。

モノマーの総量に対して０．００１〜０．０２重量％使
用するのが好ましい。

なお、モノマーＩはジシクロペンタジェンにＨ２０’ｃ
　付加してジシクロペンテニル・アルコールとし、続い
て接触水素添加反応によりトリシクロ〔５，２、ｉ、　
０２，６　〕〕デカー８−オーを得、このアルコールと
アクリル酸またはメタクリル酸を縮合反応させるかアク
リル酸低級アルキルエステルまたはメタクリル酸低級ア
ルキルエステルとのエステル交換反応させることにより
得ることができる。

本発明の重合体は、その分子量について特に限定するも
のではないが、耐熱性９機械物性の観点から１重量平均
分子量（ポリスチレン換算）カ１０．０００〜１，００
０，０００の範囲のものが好ましく、この範囲のものは
特に、成形材料として使用する場合に好ましい。

また９本発明に係る重合体は、特に優れた低吸湿性を維
持する観点からは１Ｍ合体の元素分析による分子中の炭
素原子の比率が６０重量％以上でるることが好ましい。

本発明忙係る重合体は、一般の成形材料の他に。

光学ディスク、光ファイバー、光コネクタ−、光導波回
路などの光学素子用の成形材料に好適である。

本発明に係る重合体は、その使用にあたって。

劣化防止、熱的安定性、成形性、加工性等の観点から、
フェノール系、ホスファイト系、チオエーテル系などの
抗酸化剤、脂肪族アルコール、脂肪酸エステル、フタル
酸エステル、トリグリセライド類、フッ素系界面活性剤
、高級脂肪酸金属塩なとの離型剤、その地滑剤、可塑剤
、帯電防止剤。

紫外線吸収剤、難燃剤１重金属不活性化剤などを添加し
て使用してもよい。

以下１本発明の実施例を示す。

合成例１ 攪拌機、コンデンサーおよび水分離器を備えたｉｏＩ！
セパラブルフラスコに、トリシクロ［：　５．２゜１．
０”：］］デカー８−オール白色結晶粉末）２７００９
、メタクリル酸１８９６ｇ、トルエン２７００９、ｐ−
）ルエンスルホン酸ｔａｓｇおよびハイドロキノンモノ
メチルエーテル０．６’４９ヲ加え溶解・混合し、攪拌
しつつ１１５℃で発生する水を系内から除去しつつ２時
間反応させた。反応終了液をとり出し、低沸成分を留去
した後、これにハイドロキノンモノメチルエーテルを１
５ｇ加えて。

更に減圧蒸留を行なイ、　Ｑ、７　ｍｍ）（ｇ下、９０
〜９５℃留分を単離した。これを水酸化カリウム２チ水
溶液でアルカリ洗浄し、続いて水洗、脱水・沢過してメ
タクリル酸トリシクロＣ５，２，１，０”　］　］テカ
ー８−イを得た（収率８０％、純度９９．５係）。

合成例２ 攪拌機、コンデンサーおよび水分離器を備えた１０Ｉ！
セパラブルフラスコに、トリシクロ［：５．２゜ス６ １．０〕デカ−８−オール２７００９．アクリル酸１５
８８９．　トルエン２７００ｇ、Ｉ）−トルエンスルホ
ン酸１３５ｇおよびハイドロキノンモノメチルエーテル
０．６４９を加え溶解・混合し、攪拌しつつ１１５℃で
発生する水を系内から除去しつつ２時間反応させた。反
応終了液をとり出し低沸成分を留去した後、これにハイ
ドロキノンモノメチルエーテルを１５９加えて、更に減
圧蒸留を行ない、　Ｑ、　７　ｍｍｍ１（下、８７〜９
２℃留分を単離した。これを水酸化カリウム２％水溶液
でアルカリ洗浄し、続いて水洗・脱水・濾過してアクリ
ル酸トリシクロＣｓ、　２．１．０　＆６　）デカ−８
−イルを得た（収率７０チ、純度９９．５％）。

実施例１ 三方活栓を備えた５　００　ｃｃ三角フラスコに９合成
例１で得たメタクリル酸トリシクロ［５，２，１，０Ｅ
デカ−８−イル２ｏｏｇ、過酸化ラウロイル０．８９お
よびｎ−ドデシルメルカプタン０．４９を加え混合・溶
解し、フラスコ内を♀素ガスで置換した後、攪拌振とう
しつつ６０℃恒温水槽中に浸し。

窒素気流下で３０分間重合させ部分重合物を得た。

続いて、この部分重合物をガラスセル中に注入し。

６０℃で２時間重合させてその後１００℃で２時間重合
させ、透明なシート状の重合体を得た。この重合体の全
光線透過率、吸水率を測定した。

この重合体１００ｇをテトラヒドロフラン２００９に溶
解せしめた後、この溶解液をメタノール５１中に攪拌下
、投入し９重合体を沈殿、析出させて沢別・乾燥し、白
色粉末状の重合体を得た。本重合体の元素分析値、主鎖
単位比率、ガラス転移点９公解開始点および重量平均分
子量、また赤外吸収スペクトル（ＩＲ，）、核磁気共鳴
スペクトル（ＮＭＲ）および高速液体クロマトグラフィ
ー（ＨＬＣ）分析による分子量分布を測定した。

実施例２〜６ 一配合により、実施例１と同様の方法にて重合させ、透
明なシート状の重合体および白色粉末状の重合体を得た
。

実施例１〜６において、配合および粉末状重合体の収量
並びに赤外吸収スペクトル、核磁気共鳴スペクトルおよ
び分子量分布（プロット）の図面番号を表１に９元素分
析値、主釦単位比率、ガラス転移点９分解開始点および
重量平均分子量を表３に、全光線透過率および吸水率を
表４に示す。

赤外吸収スペクトルはＫＢｒ法による。

分子量分布図は、ＨＬＣ分析機（日立６３５Ａ型。

日立製作新製）によりＨＬＣ測定し、この結果を積算プ
ロッター（クロマトグラフプロセッサーｓｏｏ。

Ａ型、システム・インストラメンツ社製）を用い。

溶出時間０．５分毎に積算して請求めた結果をプロット
したものである。縦軸に重量分率、横軸に分子量Ｍの対
数値１ｏｇＭを目盛る。なお９分子量はポリスチレン換
算による。

図面について説明する。

（１）実施例１ 第１図の赤外吸収スペクトルチャートにおいて。

１７３０ｃｍ　付近のピークはポリメタクリル酸エステ
ルのカルボニル基に係るものである。

第２図の核磁気共鳴スペクトルチャートにおいて、１〜
２．　ｉ　ｐｐｍ付近のピークは主鎖単位中のメチル基
、メチレン基およびトリシクロ〔５，２：１．０　”　
〕デカ−８−イル基に係るものでらり、４．４１）ｐｍ
付近の小ピークはメタクリル酸エステルのカルボニル基
に隣接するトリシクロ（５，２，１，０”　］］デカー
８−イル基の０−ＣＨ（のプロトンに係るものである。

（２）実施例４ 第１１図の核磁気共鳴スペクトルチャートにおイーｃ、
　：１．２　ｐｐｍ付近のピークはカルボニル基に隣接
するエチル基中の一〇　〇　ＣＨ３のプロトンに係るも
のでめシ、４ｐｐｍ付近の小ピークは一〇＝ＣＨ２−の
プロトンに係るものである。

（３）実施例５ 第１４図の核磁気共鳴スペクトルチャーＨＣおいて、４
．７ｐｐｍ付近に重なっである小ピークはカルボニル基
にＷ８接するシクロヘキシルＸ中の−０−ＣＨのプロト
ンに係るものである。

＼ （４）実施例６ 第１６図の赤外吸収スペクトルチャートにおいて１７０
５ｃｍ””　、　１７８０ｃｍ−”付近のピークはイミ
ド基に係るものである。

第１７図の核磁気共鳴スペクトルチャートにおいて、２
．９ｐｐｍ付近の小ピークはイミド基に隣接するＮ−メ
チル基のプロトンに係るものである。

以下余白 実施例７ 攪拌機およびコンデンサーを備えた５１セパラブルフラ
スコに分散剤として塩基性リン酸カルシウム１９ｗｔ％
懸濁液１００９．　ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリ
ウム０．００５９および硫酸ナトリウム１ｇを純水２９
００ｇと共に加え、攪拌・混合して懸濁媒体とした。こ
れにメタクリル酸トリシクロＣ５，２，１，０Ｅデカ−
８−イル７５０９゜アクリル酸ｎ−ブチル１５０９．Ｎ
−メチルマレイミドｌｏｏｇ、過酸化ラウロイル４ｇお
よびｎ−ドデシルメル力ジブ２フ１ 触媒，連鎖移動剤の混合溶解液を加え，攪拌回転数２　
０　０　ｐｐｍとし．窒素雰囲気下にて６０℃で３時間
，続いて９８℃で４時間重合させた。得られた重合体粒
子をＰ別し．酸洗，水洗し乾燥した。

この重合体粒子１００ｇをテトラヒドロフラン２００ｇ
に溶解せしめた後，この溶解液をメタノール５Ｉ！中に
攪拌下，投入し９重合体を沈殿析出させてＰ別，乾燥し
，粉末状の重合体を得た。

実施例８〜１９ 表２に示すモノマー、解媒およびｎ−ドデシルメルカプ
タンの配合により、他は実施例７と同様の方法にて重合
、処理し、粉末状の重合体を得た。

実施例８〜１９で得た重合体について９元素分析値、主
鎖単位比率、ガラス転移点９分解開始点および重量平均
分子量、赤外吸収スペクトル、核磁気共鳴スペクトルお
よび高速液体クロマトグラフィー分析による分子量分布
を実施例１と同様にして測定した。

実施例７〜１９の配合および粉末状重合体の収量並びに
赤外吸収スペクトル、核磁気共鳴スペクトルおよび分子
量分布（プロット）の図面番号を表２１Ｃ，元素分析値
、主鎖単位比率、ガラス転移点１公解開始点および重量
平均分子量を表３Ｋ。

全光線透過率および吸水率を表４に示す。

図面について説明する。

（５）実施例７ 第２０図の核磁気共鳴スペクトルチャートにおいて、４
．０９９ｍ付近の小ピークはカルボニル基に隣接するｎ
−ブチル基中の一〇　−ＣＨ２−のプロトンに係るもの
である。

（６）実施例１１ 第３２図の核磁気共鳴スペクトルチャートにお、いて、
１．４ｐＩ）ｍ付近のピークはｔ−ブチル基に係るもの
でおる。

（力実施例１４ 第４１図の核磁気共鳴スペクトルチャートにおいて、３
．６ｐｐｍ付近のピークはカルボニル基に隣接するメチ
ル基に係るものである。

（８）実施例１８ 第５２図の赤外線吸収スペクトルチャートにおいて、３
０００ｃｍ　、１５００ｃｍ　、１４７０ｃｍ　。

１４４５　ｃｍ＝および１２００ｃｍ−’付近の吸収は
ベンジル基忙係るものである。

以下余白 なお、主鎖単位比率とは１元素分祈値から算出した各主
鎖単位のモルチ値である。ガラス転移点は、示差走査熱
量計（ＤＳＣ）を用いて、ガラス転移領域における吸熱
時のピーク温度で示した。分解開始点は、示差熱重量天
秤（ＴＯ−ＤＴＡ）を用いて、加熱重量減少の開始温度
で示した。重量平均分子量は、第３図を用いて計算した
ものである。

表４特　性 なお、全光線透過率はＡＳＴＭ−Ｄ−１００３に。

吸水率はＡＳＴＭ−Ｄ−５７０に準じて測定した。

ポリメチルメタクリレートは三菱レイヨン■商品名、ア
クリベットｖ■（を使用した。

試験例１ 実施例９で得られた重合体粒子について、高化式フロー
テスターにより、押出：成形時の流動性を測定した。測
定は圧力２０Ｋｑ／ｃｍ２にて温度を２００℃、２０５
℃、２１０’Ｃ，２１５℃、２２０℃と変えて、１分間
当りの流出樹脂体積（ＣｍＶｍｉｎ）を測定し片対数プ
ロットした。比較例としてポリメチルメタクリレート（
三菱レイヨン製アクリベ図より本重合体粒子は良好な流
動性を示し、押出。

射出成形等に好適であることがわかる。また、フローテ
スターにより押出されたストランドは、いずれも透明性
に優れており１着色１尭泡等の現象は全くみられなかっ
た。

本発明に係る重合体は、透明性、耐吸湿性及び耐熱性に
優れる新規な重合体でｈる。

【図面の簡単な説明】

第１図は実施例１の重合体の赤外線吸収スペクトル、第
２図は実施例１の重合体の核磁気共鳴スペクトル、第３
図は実施例１の重合体の分子量分布、第４図は実施例２
０重合体の赤外線吸収スペクトル、第５図は実施例２の
重合体の核磁気共鳴スペクトル、第６図は実施例２０重
容体の分子量分布、第７図は実施例３０重合体の赤外線
吸収スペクトル、第８図は実施例３の■（合１トσ）Ｋ
　ｔｌｔ　６ｔ（、ｊ’＜鳴スペクトル、第９図は実施
例３０重合体の分子量分布、第１０図は実施例４の重合
体の赤外線吸収スペクトル、第１１図は実施例４の重合
体の核磁気共鳴スペクトル、第１２図は実施例４の重合
体の分子量分布、第１３図は実施例５の重合体の赤外線
吸収スペクトル、第１４図は実施例５０重合体の核磁気
共鳴スペクトル、第１５図は実施例５の重合体の分子量
分布、第１６図は実施例６の重合体の赤外線吸収スペク
トル、第１７図は実施例６の重合体の核磁気共鳴スペク
トル、第１８図は実施例６の重合体の分子量分布、第１
９図は実施例７の重合体の赤外線吸収スペクトル、第２
０図は実施例７０重合体の核磁気共鳴スペクトル、第２
１図は実施例７の重合体の分子量分布、第２２図は実施
例８の重合体の赤外線吸収スペクトル。 第２３図は実施例８の重合体の核磁気共鳴スペクトル、
第２４図は実施例８の重合体の分子量分布。 第２５図は実施例９の重合体の赤外線吸収スペクトル、
第２６図は実施例９の重合体の核磁気共鳴スペクトル、
第２７図は実施例９の重合体の分子量分布、第２８図は
実施例１００重合体の赤外線吸収スペクトル、第２９図
は実施例１０の重合体の核磁気共鳴スペクトル、第３０
図は実施例１０の重合体の分子量分布、第３１図は実施
例１１の重合体の赤外線吸収スペクトル、第３２図は実
施例１１の重合体の核磁気共鳴スペクトル、第３３図は
実施例１１の分子量分布、第３４図は実施例１２の重合
体の赤外線吸収スペクトル、第３５図は実施例１２の重
合体の核磁気共鳴スペクトル。 第３６図は実施例１２の重合体の分子量分布、第３７図
は実施例１３の重合体の赤外線吸収スペクトル、第３８
図は実施例１３の重合体の核磁気共鳴スペクトル、第３
９図は実施例１３の重合体の分子量分布、第４０図は実
施例１４の重合体の赤外線吸収スペクトル、第４１図は
実施例１４の重合体の核磁気共鳴スペクトル、第４２図
は実施例１４の重合体の分子量分布、第４３図は実施例
１５０重合体の赤外線吸収スペクトル、第４４図は実施
例１５０重合体の核磁気共鳴スペクトル。 第４５図は実施例１５の重合体の分子量分布、第４６図
は実施例１６の重合体の赤外線吸収スペクトル、第４７
図は実施例１６の重合体の核磁気共鳴スペクトル、第４
８図は実施例１６の重合体の分子量分布、第４９図は実
施例１７の重合体の赤外線吸収スペクトル、第５０図は
実施例１７の重合体の核磁気共鳴スペクトル、第５１図
は実施例１７の重合体の分子量分布、第５２図は実施例
１８の重合体の赤外線吸収スペクトル、第５３図は実施
例１９０重合体の赤外線吸収スペクトルおよび第５４図
は試験例１の結果（流動性）を示すグラフで必る。 符号の説明

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、一般式 （但し、Ｒ１は水素又はメチル基である）で示される主
   鎖単位Ｉ　１００〜３モル慢。 一般式 （但し、Ｒ２は水素又はメチル基であり、Ｒ１３は炭素
   数１〜８のアルキル基、シクロアルキル基又は芳香族基
   である）で示される主鎖単位■０〜９７モルチおモル ４ （但し、Ｒ４は炭素数１〜６のアルキル基又はシクロア
   ルキル基でろる）で示される主鎖単位■０〜３０モルチ かモルる重合体。 ２、、Ｎ量平均分子量が１０，０００〜１，０００，０
   ００である特許請求の範囲第１項記載の重合体。 ３、元素分析忙よる分子中の炭素原子の比率が６０重量
   ％以上でるる特許請求の範囲第１項または第２項記載の
   重合体。