JPH1064549A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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- JPH1064549A JPH1064549A JP8222114A JP22211496A JPH1064549A JP H1064549 A JPH1064549 A JP H1064549A JP 8222114 A JP8222114 A JP 8222114A JP 22211496 A JP22211496 A JP 22211496A JP H1064549 A JPH1064549 A JP H1064549A
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Abstract
が急激に上昇するのを抑制する。 【解決手段】 正極板2に熱吸収材および結着剤を含有
させ、熱吸収材として融点が90〜130℃、融解熱が
30J/g以上である高分子化合物、例えばポリエチレ
ンを、結着剤としては、例えばスチレン−ブタジエンゴ
ムを用いる。
Description
のような非水電解液二次電池における熱安定性について
の技術分野に関するものである。
の電子機器のポータブル化,コードレス化が急速に進ん
でいることにより、これらの機器の駆動用電源として小
型,軽量で高エネルギー密度を有する二次電池への要求
が高くなっている。このような背景の下で、非水電解液
二次電池、特にリチウム二次電池はとりわけ高電圧,高
エネルギー密度を有する電池として大きく期待されてい
る。
待が高まるに従い、リチウム二次電池に求められる熱安
定性等の信頼性も高くなり、特に電池が様々な状況下で
短絡した時の熱安定性がクローズアップされてきてい
る。
いる電子機器の内部回路の誤作動による短絡や、電池外
部から加わった衝撃による電池内部での短絡等が発生し
た時の熱安定性が注目されている。
に、非水電解液二次電池における渦巻電極体の巻芯とし
てポリエチレン,ポリプロピレン等のように、融点が2
00℃以下の高分子化合物を用い、電池温度が急上昇し
始める前に巻芯が融解して電池の熱を融解熱として奪
い、電池の温度上昇を抑制することが提案されている
(例えば、特開平7−192753号公報参照)。
た場合、そのジュール熱によりまず初めに温度が上昇す
るのは正極や負極であり、その上昇速度は短絡した直後
からかなり大きいので、極板の熱が巻芯に拡散して融解
熱として吸熱されるより先に極板の温度は急激に上昇
し、結果的に電池全体の温度も上昇して漏液に至ること
があるという問題点があった。
水電解液二次電池における極板中に融解熱の大きい高分
子化合物、例えばオレフィン系の熱可塑性ポリマーを熱
吸収材として直接添加することによって、極板の温度上
昇を抑制する提案があった(例えば、特開昭63−26
676号公報参照)。
電池にあっては、極板中に熱吸収材として添加する高分
子化合物が一旦溶融されることによって極板構成過程で
の結着剤としての機能も発現できれば好ましいが、一旦
溶融させた高分子化合物は再び室温に戻しても全てが可
逆的に再結晶することはなく、融解熱が減少してしま
い、熱吸収材としての機能が損なわれるという問題点が
あった。
めに、本発明においては、正極中に熱吸収材および結着
剤を添加し、熱吸収材として融点が90〜130℃と比
較的低く、融解熱が30J/g以上と大きい高分子化合
物を添加し、結着剤としては、高温処理しなくても結着
性を有する高分子化合物を用いることとしている。そし
て、電池の内外部で短絡が起こりジュール熱が発生して
も、この熱は添加した熱吸収材である高分子化合物の融
解熱として吸熱できるので、電池温度の上昇を抑制する
ことができる。
剤としては、熱吸収材として加えた高分子化合物以外
に、高温処理しなくても結着性のあるスチレン−ブタジ
エンゴム,ポリフッ化ビニリデン,ポリ四フッ化エチレ
ン,四フッ化エチレン−六フッ化プロピレン共重合体か
ら選ばれる少なくとも一つを正極合剤に添加しているの
で、用いる熱吸収材の機能が損なわれることがなく、熱
安定性を向上させることができ、合剤の脱落も阻止でき
る。
リチウム含有複合酸化物を活物質とする正極中に、熱吸
収材として融点が90〜130℃で、融解熱が30J/
g以上、好ましくは融点が90〜110℃で、融解熱が
50J/g以上の高分子化合物を含み、結着剤としてス
チレン−ブタジエンゴム,ポリフッ化ビニリデン,ポリ
四フッ化エチレン,四フッ化エチレン−六フッ化プロピ
レン共重合体,アクリロニトリル−ブタジエンゴムの群
から選ばれる少なくとも一種の物質を含むものである。
としては、ポリエチレン,ポリプロピレン,エチレン−
エチルアクリレート−無水マレイン酸共重合体,エチレ
ン−酢酸ビニル酸共重合体,エチレン−アクリル酸共重
合体の群から選ばれた少なくとも一種の物質が好まし
い。
が1〜12μmの球状、好ましくは平均粒径が3〜12
μmの球状のものが効果的である。
による吸熱が正極合剤1g当たり1J以上で、正極合剤
に対して重量分率で10%以下、好ましくは正極合剤1
g当たり3J以上で、正極合剤に対して重量分率で7%
以下が効果的である。
合酸化物があげられるが、好ましくはLixMyNi1-y
O2(1.10≧x≧0.50、MはCo,Mnのうち
1種類以上、1≧y≧0)が良好である。
蔵,放出する炭素材料、もしくは金属酸化物,リチウム
合金,リチウム金属等があげられるが、好ましくはリチ
ウムを吸蔵,放出する炭素材料であり、より好ましくは
人造黒鉛である。
カーボネート,エチルメチルカーボネート,プロピレン
カーボネート,ジエチルカーボネート,ジメチルカーボ
ネート等のカーボネート類、1,2−ジメトキシエタ
ン,2−メチルテトラヒドロフラン等のエーテル類、プ
ロピオン酸メチル,酢酸エチル等の脂肪族カルボン酸の
単独、または混合溶媒が好ましく、また電解液の電解質
としては、LiBF4 ,LiClO4 ,LiPF6 ,L
iCF3SO3 が好ましい。
非水電解液二次電池にあっては、熱吸収材の存在により
短絡してジュール熱が発生しても熱吸収材が融解熱とし
て吸熱するので、電池温度が上昇するのを抑制すること
ができ、また結着剤の存在により合剤の脱落がなくな
り、熱安定性が向上し、電池特性も満足なものとなる。
に説明する。
リチウム二次電池の縦断面図を示す。
正極板2およびシート状負極板3を複数回渦巻状に捲回
して構成される極板群4が、内側表面に耐有機電解液処
理を施したステンレス鋼製の電池ケース5内に収納され
ている。極板群4の上下部には、絶縁リング6がそれぞ
れ設けられている。電池ケース5の開口部には、安全弁
を備えた封口板7が、絶縁パッキング8を挟んで嵌合さ
れている。正極板2から引き出された正極リード9は封
口板7に接続され、負極板3から引き出された負極リー
ド10は電池ケース5の底部に接続されている。
する。まず、正極活物質の合成法について説明する。水
酸化ニッケル,水酸化コバルトおよび水酸化リチウムの
各粉末を、Ni,CoおよびLiの原子数の比が0.
8:0.2:1.0となるように秤量し、ボールミルで
十分に混合した。この混合物をアルミナ製のるつぼに入
れ、乾燥空気中において750℃で10時間、熱処理を
行った後、自然冷却し、粉砕,分級を行い、平均粒径約
10μmの正極活物質を得た。
0重量部に、導電材として平均粒径4μmの人造黒鉛粉
末4重量部と、熱吸収材として表1に示す融点および融
解熱の異なる各種ポリエチレン粉末4重量部と、結着材
としてポリフッ化ビニリデンを溶媒に溶かした状態で4
重量部とを加えて混練し、ペースト状にした。次いで、
このペーストを厚さ0.02mmのアルミ箔の両面に塗
布し、80℃で乾燥した後、圧延して正極シートを得
た。この正極シートを、長さ380mm,幅37mmに
裁断して正極板2とした。なお、厚さは0.14mmで
あった。また、正極板の作製に当たっては、混練以降の
一連の工程は乾燥空気中で行った。
然黒鉛を用いた。この天然黒鉛100重量部に、結着材
としてスチレン−ブタジエンゴムを溶媒に溶かした状態
で3重量部加えて混練し、ペースト状にした。このペー
ストを厚さ0.025mmの銅箔の両面に塗布し、80
℃で乾燥した後、圧延して負極シートを得た。この負極
シートを、長さ420mm,幅39mmに裁断して負極
板3とした。なお、厚さは0.2mmであった。
リード9、負極板3にニッケル製の負極リード10をそ
れぞれ取り付けた。この正極板2および負極板3を、厚
さ0.025mm,幅45mm,長さ1000mmのポ
リエチレン製のセパレータ1を介して重ね合わせ、長さ
方向に渦巻状に捲回して極板群4とし、この極板群4
を、直径17mm,高さ50mmの電池ケース5に収納
した。
(EC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とを2
0:80の体積比で混合した溶媒に電解質として1モル
/リットルのLiPF6 を溶解した電解液を注入した。
その後、電池ケース5の開口部に封口板7を嵌合して電
池ケース5を封口し、リチウム二次電池を得た。
と負極板3とを直径0.8mm,長さ200mmの導線
を用いて短絡させ、短絡後の電池表面の最高到達温度を
測定した。その時、漏液の有無についても調べた。ま
た、電池を一旦85℃で5時間放置した後、室温に戻し
てからの電池容量についてもNo.1からNo.7の各
仕様の電池についてそれぞれ測定した。これは高性能型
ノートパソコンで使用された時、電池が置かれる高温環
境を想定したものであり、それぞれの結果を表1に示
す。
℃以下のものを用いると、電池が高温環境下(ここでは
85℃)に置かれた場合に容量が損なわれる。これはポ
リエチレンの一部が融解をし始めて、それが室温に戻っ
た時に活物質の一部をコートしたためと考えられる。
融解熱が30J/g以下になると最高到達温度が高くな
り漏液し易すくなる。また、No.6のように融解熱が
30J/g以上あっても融点が130℃より高いと、や
はり最高到達温度が高くなり漏液する。
は、電池温度がかなり高温まで上昇し、やはり漏液に至
った。
しく説明する。
質100重量部に、導電材として平均粒径4μmの人造
黒鉛粉末を4重量部、熱吸収材としてポリエチレン粉末
を4重量部、さらに結着材として表2に示す各種有機化
合物4重量部をそれぞれ溶媒に溶かしたものとを加えて
混練し、ペースト状にした。次いで、このペーストを厚
さ0.02mmのアルミ箔の両面に塗布し、80℃で乾
燥した後、圧延して正極シートを得た。この正極シート
を、長さ380mm,幅37mmに裁断して正極板2と
した。なお、厚さは0.14mmであった。また、正極
板の作製に当たっては、混練以降の一連の工程は乾燥空
気中で行った。この正極板2を直径10mmの巻芯に捲
回し、その際の合剤の脱落重量を測定した。表2には極
板に塗着した全合剤重量に対する脱落合剤を重量パーセ
ントとして表している。
ゴム,ポリフッ化ビニリデン,ポリ四フッ化エチレン,
四フッ化エチレン−六フッ化プロピレン共重合体,アク
リロニトリル−ブタジエンゴムの結着性が、アクリル樹
脂やエチレン−プロピレン−ジエン共重合体に比べて良
好であることがわかった。なお、結着剤を含まずポリエ
チレンのみの場合は、特に合材の脱落が多く結着剤が必
要である。
の場合と同様のリチウム二次電池を構成して測定した。
以下、正極板の他の形態について詳しく説明する。
質100重量部に、導電材として平均粒径4μmの人造
黒鉛粉末を4重量部、熱吸収材として表3に示す各種高
分子化合物を4重量部、さらに結着材としてポリフッ化
ビニリデン4重量部を溶媒に溶かしたものとを加えて混
練し、ペースト状にした。次いで、このペーストを厚さ
0.02mmのアルミ箔の両面に塗布し、80℃で乾燥
した後、圧延して正極シートを得た。この正極シート
を、長さ380mm,幅37mmに裁断して正極板2と
した。なお、厚さは0.14mmであった。また、正極
板の作製に当たっては、混練以降の一連の工程は乾燥空
気中で行った。
ウム二次電池を85℃で5時間放置した後、電池の内部
抵抗を測定した。
のリチウム二次電池それぞれについて実施例1の場合と
同様の短絡試験も行った。
な高分子化合物を用いれば、No.16からNo.22
のように、短絡後の電池温度の上昇は抑制できるが、N
o.21,No.22のように、その種類によっては高
温保存後の内部抵抗が大きくなって好ましくない。これ
は、高温環境下で高分子化合物と電解液との反応が起こ
り、正極板中に高分子の薄膜が生成したためと考えられ
る。よって、熱吸収材として用いる高分子化合物として
は、ポリエチレン,ポリプロピレン,エチレン−エチル
アクリレート−無水マレイン酸共重合体,エチレン−酢
酸ビニル酸共重合体,エチレン−アクリル酸共重合体が
好ましい。
しく説明する。
質100重量部に、導電材として平均粒径4μmの人造
黒鉛粉末を4重量部、熱吸収材として表4に示す各形状
のポリエチレン粉末を4重量部、さらに結着材としてポ
リフッ化ビニリデン4重量部を溶媒に溶かしたものとを
加えて混練し、ペースト状にした。次いで、このペース
トを厚さ0.02mmのアルミ箔の両面に塗布し、80
℃で乾燥した後、極板厚みが一定値に到達して変化しな
くなるまで圧延して正極板2とし、この時の合剤密度を
表4に示す。
下になると、ポリエチレン粉末の嵩密度自体が小さくな
ることもあり、負極合材密度が小さくなった。また、N
o.27のように、平均粒径が13μm以上になると負
極活物質の間隙にポリエチレン粉末が入れなくなり、や
はり負極合材密度が小さくなった。No.28,No.
29のように、繊維状のポリエチレンに関しては、繊維
の長さによらず負極合材密度が極端に小さくなって好ま
しくない。
の場合と同様のリチウム二次電池を構成して測定した。
以下、正極板の他の形態について詳しく説明する。
質100重量部に、導電材として平均粒径4μmの人造
黒鉛粉末を4重量部、熱吸収材として表5に示す各種ポ
リエチレン粉末を各重量部、さらに結着材としてポリフ
ッ化ビニリデン4重量部を溶媒に溶かしたものとを加え
て混練し、ペースト状にした。次いで、このペーストを
厚さ0.02mmのアルミ箔の両面に塗布し、80℃で
乾燥した後、圧延して正極シートを得た。この正極シー
トを、長さ380mm,幅37mmに裁断して正極板2
とした。なお、厚さは0.14mmであった。また、正
極板の作製に当たっては、混練以降の一連の工程は乾燥
空気中で行った。
ウム二次電池について実施例1の場合と同様の短絡試験
を行った。
りの熱吸収材による融解熱が大きい方が最高到達温度が
低くなってより好ましい傾向である。ただし、No.3
6のように、熱吸収材として用いられる高分子化合物は
比重が1g/cc前後と小さく、重量分率で10%以上
添加すると電池容量のロスが大きくなって好ましくな
い。
にLiCo0.2Ni0.8O2 を用いたが、化学式LixMy
Ni1-yO2(1.10≧x≧0.50、MはCo,M
n,Cr,Fe,Mg,Al,Znのうち1種類以上、
1≧y≧0)であらわされる活物質を用いても同様な効
果が得られた。
として天然黒鉛を用いたが、コークス類,炭素繊維類,
人造黒鉛もしくは金属酸化物,リチウム合金,リチウム
金属等、リチウムを吸蔵,放出しうるものを用いた場合
でも、ほぼ同様な効果が得られた。
施され、電池特性を満足し、かつ電池の内外部で短絡し
た時の電池の温度上昇を抑制することができるという効
果を奏する。
部を切り欠いた縦断面図
Claims (6)
- 【請求項1】 リチウム含有複合酸化物を活物質とする
正極と、リチウムを吸蔵,放出する炭素材料,金属酸化
物,リチウム合金,リチウム金属の群から選ばれる少な
くとも一種の材料からなる負極と、非水電解液とを備
え、前記正極中には熱吸収材および結着剤を含み、熱吸
収材としては融点が90〜130℃、融解熱が30J/
g以上の高分子化合物、結着剤としてはスチレン−ブタ
ジエンゴム,ポリフッ化ビニリデン,ポリ四フッ化エチ
レン,四フッ化エチレン−六フッ化プロピレン共重合
体,アクリロニトリル−ブタジエンゴムの群から選ばれ
る少なくとも一つの物質を用いる非水電解液二次電池。 - 【請求項2】 熱吸収材としての高分子化合物が、ポリ
エチレン,ポリプロピレン,エチレン−エチルアクリレ
ート−無水マレイン酸共重合体,エチレン−酢酸ビニル
酸共重合体,エチレン−アクリル酸共重合体の群から選
ばれる少なくとも一種の物質からなる請求項1記載の非
水電解液二次電池。 - 【請求項3】 熱吸収材としての高分子化合物の形状
が、平均粒径1〜12μmの球状である請求項1もしく
は2記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項4】 熱吸収材としての高分子化合物の添加量
が、融解熱による吸熱が正極合剤1g当たり1J以上
で、正極合剤に対して重量分率で10%以下である請求
項1もしくは2記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項5】 リチウム含有複合酸化物を活物質とする
正極と、リチウムを吸蔵,放出する炭素材料,金属酸化
物,リチウム合金,リチウム金属の群から選ばれる少な
くとも一種の材料からなる負極と、非水電解液とを備
え、前記正極中には熱吸収材として融点が90〜130
℃、融解熱が30J/g以上、かつ形状が平均粒径1〜
12μmの球状であるポリエチレン,ポリプロピレン,
エチレン−エチルアクリレート−無水マレイン酸共重合
体,エチレン−酢酸ビニル酸共重合体,エチレン−アク
リル酸共重合体の群から選ばれる少なくとも一種の物質
をその融解熱による吸熱が正極合剤1g当たり1J以上
で、正極合剤に対して重量分率で10%以下含み、結着
剤としてポリフッ化ビニリデンを含む非水電解液二次電
池。 - 【請求項6】 正極活物質としてのリチウム含有複合酸
化物が、LixMyNi 1-yO2(1.10≧x≧0.5
0、1≧y≧0、MはCo,Mn,Cr,Fe,Mg,
Al,Znの一種以上)である請求項1記載の非水電解
液二次電池。
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