JP2014207238A - 非水電解質電池及び電池パック - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極は、(1式):LixM1yO2、(2式):LizM22wO4または(3式):LisM3tPO4のいずれかで表される平均粒子径が0.1μm〜10μmの活物質粒子と、その表面に存在するMg、Ti、Zr、Ba、B及びCよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有する被覆物とを含み、負極は、リチウムイオンを0.4V(vs.Li/Li+)以上で吸蔵する金属化合物を含み、非水電解質は、プロピレンカーボネート及びエチレンカーボネートのうちの一種以上からなる第1の非水溶媒と、ニトリル基を有する分子量40〜100の非水溶媒及びγ―ブチロラクトンのうちの一種以上からなる第2の非水溶媒を10〜70体積%とを含む混合溶媒を含む非水電解質電池。
【選択図】図1
Description
リチウムイオンを0.4V(vs.Li/Li+)以上で吸蔵する金属化合物を含む負極と、
前記正極及び前記負極の間に配置されるセパレータと、
プロピレンカーボネート及びエチレンカーボネートのうちの一種以上からなる第1の非水溶媒と、ニトリル基を有する分子量40以上100以下の非水溶媒及びγ―ブチロラクトンのうちの一種以上からなる第2の非水溶媒を10体積%以上70体積%以下とを含む混合溶媒、及び、前記混合溶媒に溶解されるリチウム塩を含む非水電解質とを具備することを特徴する。
LizM22wO4 (2)
LisM3tPO4 (3)
但し、M1、M2及びM3は、それぞれ、Mn、Ni、Co及びFeよりなる群から選択される少なくとも一種の元素で、互いに同じでも異なっていても良く、x、y、z、w、s及びtは、それぞれ、0<x≦1.1、0.8≦y≦1.1、0<z≦1.1、0.8≦w≦1.1、0<s≦1.1、0.8≦t≦1.1である。
下記(1)〜(3)式のいずれかで表される平均粒子径が0.1μm以上10μm以下の活物質粒子と、前記活物質粒子の表面に存在し、Mg、Ti、Zr、Ba、B及びCよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有し、平均粒子径が60nm以下の粒子及び平均厚さが60nm以下の層の少なくとも一方からなる被覆物とを含む正極と、
リチウムイオンを0.4V(vs.Li/Li+)以上で吸蔵する金属化合物を含む負極と、
前記正極及び前記負極の間に配置されるセパレータと、
プロピレンカーボネート及びエチレンカーボネートのうちの一種以上からなる第1の非水溶媒と、ニトリル基を有する分子量40以上100以下の非水溶媒及びγ―ブチロラクトンのうちの一種以上からなる第2の非水溶媒を10体積%以上70体積%以下とを含む混合溶媒、及び、前記混合溶媒に溶解されるリチウム塩を含む非水電解質とを具備することを特徴する。
LizM22wO4 (2)
LisM3tPO4 (3)
但し、M1、M2及びM3は、それぞれ、Mn、Ni、Co及びFeよりなる群から選択される少なくとも一種の元素で、互いに同じでも異なっていても良く、x、y、z、w、s及びtは、それぞれ、0<x≦1.1、0.8≦y≦1.1、0<z≦1.1、0.8≦w≦1.1、0<s≦1.1、0.8≦t≦1.1である。
LizM22wO4 (2)
LisM3tPO4 (3)
但し、M1、M2及びM3は、それぞれ、Mn、Ni、Co及びFeよりなる群から選択される少なくとも一種の元素で、互いに同じでも異なっていても良く、x、y、z、w、s及びtは、それぞれ、0<x≦1.1、0.8≦y≦1.1、0<z≦1.1、0.8≦w≦1.1、0<s≦1.1、0.8≦t≦1.1である。
本実施形態に係る非水電解質電池は、以下の(A)〜(C)に示す構成を備える。
LizM22wO4 (2)
LisM3tPO4 (3)
但し、M1、M2及びM3は、それぞれ、Mn、Ni、Co及びFeよりなる群から選択される少なくとも一種の元素で、互いに同じでも異なっていても良く、x、y、z、w、s及びtは、それぞれ、0<x≦1.1、0.8≦y≦1.1、0<z≦1.1、0.8≦w≦1.1、0<s≦1.1、0.8≦t≦1.1である。x、y、z、w、s及びtのより好ましい範囲は、0<x≦1、0.98≦y≦1.05、0<z≦1、0.98≦w≦1.05、0<s≦1、0.98≦t≦1.05である。
非水電解質は、前述した(A)で説明した構成を有する。
この負極は、負極集電体と、負極集電体の片面もしくは両面に担持され、活物質、導電剤および結着剤を含む負極層とを有する。
この正極は、正極集電体と、正極集電体の片面もしくは両面に担持され、活物質、導電剤および結着剤を含む正極層とを有する。
活物質粒子、元素含有粒子及び元素含有層の平均粒子径及び平均厚さは、TEM像観察およびEDXによる元素分布像の測定により求められる。
正極と負極の間にはセパレータを配置することができる。セパレータには、多孔質フィルム、不織布などを使用することができる。また、その構成材料には、合成樹脂(例えば、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン)、セルロースなどを挙げることができる。構成材料の種類は1種類もしくは2種類以上にすることができる。具体的には、合成樹脂製不織布、ポリエチレン多孔質フィルム、ポリプロピレン多孔質フィルム、セルロース製不織布などを挙げることができる。
正極、負極及び非水電解質が収容される容器には、金属製容器や、ラミネートフィルム製容器を使用することができる。
第2の実施形態に係る電池パックは、第1の実施形態に係る非水電解質電池を備える。非水電解質電池の数は複数にすることができる。第1の実施形態に係る非水電解質電池を単電池とし、単電池を電気的に直列もしくは並列に接続し、組電池を構成することが望ましい。第2の実施形態に係る電池パックの一例を図4,5に示す。
活物質粒子として、下記表1に示す平均粒子径で、層状構造を有し、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2で表されるリチウムニッケルコバルトマンガン複合活物質粒子を用意した。この活物質粒子を酢酸マグネシウム(CH3COO)2Mg4H2Oを溶解したエタノール溶液に分散させた後、乾燥させ、下記表1に示す温度で焼成することにより、活物質粒子の表面に酸化マグネシウム(例えば、MgOx、で表される、xは0<x<1)微粒子が付着した正極活物質を用意した。MgOx粒子の平均粒子径及び付着量を下記表1に示す。また、この正極活物質にTEM−EDX観察を行った際に得られる電子顕微鏡写真を図6に示す。図6から、活物質粒子の表面にMg酸化物が粒状に付着していることを確認することができた。
粒子あるいは層の組成、形態、平均粒子径あるいは平均厚さ、付着量、正極活物質組成、正極活物質の平均粒子径、粒子あるいは層を形成するために使用する水溶液の種類、焼成温度、非水溶媒組成、正極/負極面積比(Sp/Sn)を下記表1,3に示すように設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質に平均粒子径0.1μmの低結晶性のLi0.1TiO2{Li吸蔵電位が1.5V(vs.Li/Li+)}を用いた以外は、実施例1と同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質として平均粒子径0.5μmのラムスデライト構造のLi2Ti3O7{Li吸蔵電位が1.5V(vs.Li/Li+)}を用いること以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
正極活物質の活物質粒子として下記表1に表される組成のスピネル型リチウムマンガンニッケル複合酸化物を用いること以外は実施例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
粒子あるいは層の組成、形態、平均粒子径あるいは平均厚さ、付着量、正極活物質組成、正極活物質の平均粒子径、粒子あるいは層を形成するために使用する水溶液の種類、焼成温度、非水溶媒組成、正極/負極面積比(Sp/Sn)を下記表2,4に示すように設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質に黒鉛{Li吸蔵電位が0.2V(vs.Li/Li+)}を用い、正極活物質に比較例2と同様なもの、非水溶媒組成及び正極/負極面積比(Sp/Sn)を下記表4に示すように設定する以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
比較例8と同様な組成の非水溶媒を用いること以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質に黒鉛を用いること以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
正極の活物質粒子の表面にMgOx粒子を付着させないこと以外は、前述した実施例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
前記容器内に収納され、下記(3)式で表される平均粒子径が0.1μm以上10μm以下の活物質粒子と、前記活物質粒子の表面に存在し、Mg、Ti、Zr、Ba、B及びCよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有し、平均粒子径が60nm以下の粒子及び平均厚さが60nm以下の層の少なくとも一方からなる被覆物とを含む正極と、
前記容器内に収納され、リチウムイオンを0.4V(vs.Li/Li+)以上で吸蔵する金属化合物を含む負極と、
前記容器内に収納され、前記正極及び前記負極の間に配置されるセパレータと、
前記容器内に収納され、プロピレンカーボネート及びエチレンカーボネートのうちの一種以上からなる第1の非水溶媒と、ニトリル基を有する分子量40以上100以下の非水溶媒及びγ―ブチロラクトンのうちの一種以上からなる第2の非水溶媒を10体積%以上70体積%以下とを含む混合溶媒、及び、前記混合溶媒に溶解されるリチウム塩を含む非水電解質とを具備することを特徴する。
但し、M3は、Mn、Ni、Co及びFeよりなる群から選択される少なくとも一種の元素で、s及びtは、それぞれ、0<s≦1.1、0.8≦t≦1.1である。
活物質粒子として、下記表1に示す平均粒子径で、層状構造を有し、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2で表されるリチウムニッケルコバルトマンガン複合活物質粒子を用意した。
この活物質粒子を酢酸マグネシウム(CH3COO)2Mg4H2Oを溶解したエタノール溶液に分散させた後、乾燥させ、下記表1に示す温度で焼成することにより、活物質粒子の表面に酸化マグネシウム(例えば、MgOx、で表される、xは0<x<1)微粒子が付着した正極活物質を用意した。MgOx粒子の平均粒子径及び付着量を下記表1に示す。また、この正極活物質にTEM−EDX観察を行った際に得られる電子顕微鏡写真を図6に示す。図6から、活物質粒子の表面にMg酸化物が粒状に付着していることを確認することができた。
粒子あるいは層の組成、形態、平均粒子径あるいは平均厚さ、付着量、正極活物質組成、正極活物質の平均粒子径、粒子あるいは層を形成するために使用する水溶液の種類、焼成温度、非水溶媒組成、正極/負極面積比(Sp/Sn)を下記表1,3に示すように設定する以外は、前述した参考例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質に平均粒子径0.1μmの低結晶性のLi0.1TiO2{Li吸蔵電位が1.5V(vs.Li/Li+)}を用いた以外は、参考例1と同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質として平均粒子径0.5μmのラムスデライト構造のLi2Ti3O7{Li吸蔵電位が1.5V(vs.Li/Li+)}を用いること以外は参考例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
正極活物質の活物質粒子として下記表1に表される組成のスピネル型リチウムマンガンニッケル複合酸化物を用いること以外は参考例1と同様にして非水電解質電池を作製した。
粒子あるいは層の組成、形態、平均粒子径あるいは平均厚さ、付着量、正極活物質組成、正極活物質の平均粒子径、粒子あるいは層を形成するために使用する水溶液の種類、焼成温度、非水溶媒組成、正極/負極面積比(Sp/Sn)を下記表2,4に示すように設定する以外は、前述した参考例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質に黒鉛{Li吸蔵電位が0.2V(vs.Li/Li+)}を用い、正極活物質に比較例2と同様なもの、非水溶媒組成及び正極/負極面積比(Sp/Sn)を下記表4に示すように設定する以外は、前述した参考例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
比較例8と同様な組成の非水溶媒を用いること以外は、前述した参考例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
負極活物質に黒鉛を用いること以外は、前述した参考例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
正極の活物質粒子の表面にMgOx粒子を付着させないこと以外は、前述した参考例1で説明したのと同様にして薄型の非水電解質電池を作製した。
以下に、本願出願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
[1] ラミネートフィルム製容器と、
前記容器内に収納され、下記(1)〜(3)式のいずれかで表される平均粒子径が0.1μm以上10μm以下の活物質粒子と、前記活物質粒子の表面に存在し、Mg、Ti、Zr、Ba、B及びCよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有し、平均粒子径が60nm以下の粒子及び平均厚さが60nm以下の層の少なくとも一方からなる被覆物とを含む正極と、
前記容器内に収納され、リチウムイオンを0.4V(vs.Li/Li + )以上で吸蔵する金属化合物を含む負極と、
前記容器内に収納され、前記正極及び前記負極の間に配置されるセパレータと、
前記容器内に収納され、プロピレンカーボネート及びエチレンカーボネートのうちの一種以上からなる第1の非水溶媒と、ニトリル基を有する分子量40以上100以下の非水溶媒及びγ―ブチロラクトンのうちの一種以上からなる第2の非水溶媒を10体積%以上70体積%以下とを含む混合溶媒、及び、前記混合溶媒に溶解されるリチウム塩を含む非水電解質とを具備することを特徴する非水電解質電池。
Li x M1 y O 2 (1)
Li z M2 2w O 4 (2)
Li s M3 t PO 4 (3)
但し、M1、M2及びM3は、それぞれ、Mn、Ni、Co及びFeよりなる群から選択される少なくとも一種の元素で、互いに同じでも異なっていても良く、x、y、z、w、s及びtは、それぞれ、0<x≦1.1、0.8≦y≦1.1、0<z≦1.1、0.8≦w≦1.1、0<s≦1.1、0.8≦t≦1.1である。
[2] 前記活物質粒子が前記(1)式または前記(2)式で表され、かつ前記粒子及び前記層がMg、Ti、Zr、Ba及びBよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有することを特徴する[1]記載の非水電解質電池。
[3] 前記活物質粒子が前記(3)式で表され、かつ前記粒子及び前記層がMg、Ti及びCよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有することを特徴する[1]または[2]記載の非水電解質電池。
[4] 前記活物質粒子は、Li x CoO 2、 Li x Ni 1-b-c Mn b Co c O 2 (bは0.1≦b≦0.5、cは0≦c≦0.5)、Li z Mn 2 O 4、 Li z Mn 2-e Ni e O 4 (eは0.3≦e≦0.8)またはLi s FePO 4 で表されることを特徴する[1]〜[3]いずれか1項記載の非水電解質電池。
[5] 前記被覆物の重量は、前記活物質粒子の重量の0.001重量%以上3重量%以下に相当することを特徴する[1]〜[4]いずれか1項記載の非水電解質電池。
[6] 前記平均粒子径及び前記平均厚さは、0.1nm以上60nm以下であることを特徴する[1]〜[5]いずれか1項記載の非水電解質電池。
[7] 前記正極は前記正極活物質を含む正極層を備え、前記負極は前記負極活物質を含む負極層を備え、前記正極層は前記セパレータを介して前記負極層と対向し、前記正極層の端部が前記負極層の端部よりも突出していることを特徴する[1]〜[6]いずれか1項記載の非水電解質電池。
[8] 前記ニトリル基を有する分子量40以上100以下の非水溶媒は、アセトニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル及び3−メトキシプロピオニトリルよりなる群から選ばれる一種以上であることを特徴する[1]〜[7]いずれか1項記載の非水電解質電池。
[9] 前記リチウム塩はLiBF 4 を含み、前記混合溶媒のLiBF 4 濃度は1.5mol/L以上であることを特徴する[1]〜[8]いずれか1項記載の非水電解質電池。
[10] 前記金属化合物は、リチウムチタン酸化物またはチタン酸化物であることを特徴する[1]〜[9]いずれか1項記載の非水電解質電池。
[11] [1]〜[10]いずれか1項記載の非水電解質電池を具備することを特徴する電池パック。
Claims (11)
- ラミネートフィルム製容器と、
前記容器内に収納され、下記(1)〜(3)式のいずれかで表される平均粒子径が0.1μm以上10μm以下の活物質粒子と、前記活物質粒子の表面に存在し、Mg、Ti、Zr、Ba、B及びCよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有し、平均粒子径が60nm以下の粒子及び平均厚さが60nm以下の層の少なくとも一方からなる被覆物とを含む正極と、
前記容器内に収納され、リチウムイオンを0.4V(vs.Li/Li+)以上で吸蔵する金属化合物を含む負極と、
前記容器内に収納され、前記正極及び前記負極の間に配置されるセパレータと、
前記容器内に収納され、プロピレンカーボネート及びエチレンカーボネートのうちの一種以上からなる第1の非水溶媒と、ニトリル基を有する分子量40以上100以下の非水溶媒及びγ―ブチロラクトンのうちの一種以上からなる第2の非水溶媒を10体積%以上70体積%以下とを含む混合溶媒、及び、前記混合溶媒に溶解されるリチウム塩を含む非水電解質とを具備することを特徴する非水電解質電池。
LixM1yO2 (1)
LizM22wO4 (2)
LisM3tPO4 (3)
但し、M1、M2及びM3は、それぞれ、Mn、Ni、Co及びFeよりなる群から選択される少なくとも一種の元素で、互いに同じでも異なっていても良く、x、y、z、w、s及びtは、それぞれ、0<x≦1.1、0.8≦y≦1.1、0<z≦1.1、0.8≦w≦1.1、0<s≦1.1、0.8≦t≦1.1である。 - 前記活物質粒子が前記(1)式または前記(2)式で表され、かつ前記粒子及び前記層がMg、Ti、Zr、Ba及びBよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有することを特徴する請求項1記載の非水電解質電池。
- 前記活物質粒子が前記(3)式で表され、かつ前記粒子及び前記層がMg、Ti及びCよりなる群から選択される少なくとも一種の元素を含有することを特徴する請求項1または2記載の非水電解質電池。
- 前記活物質粒子は、LixCoO2、LixNi1-b-cMnbCocO2(bは0.1≦b≦0.5、cは0≦c≦0.5)、LizMn2O4、LizMn2-eNieO4(eは0.3≦e≦0.8)またはLisFePO4で表されることを特徴する請求項1〜3いずれか1項記載の非水電解質電池。
- 前記被覆物の重量は、前記活物質粒子の重量の0.001重量%以上3重量%以下に相当することを特徴する請求項1〜4いずれか1項記載の非水電解質電池。
- 前記平均粒子径及び前記平均厚さは、0.1nm以上60nm以下であることを特徴する請求項1〜5いずれか1項記載の非水電解質電池。
- 前記正極は前記正極活物質を含む正極層を備え、前記負極は前記負極活物質を含む負極層を備え、前記正極層は前記セパレータを介して前記負極層と対向し、前記正極層の端部が前記負極層の端部よりも突出していることを特徴する請求項1〜6いずれか1項記載の非水電解質電池。
- 前記ニトリル基を有する分子量40以上100以下の非水溶媒は、アセトニトリル、プロピオニトリル、メトキシアセトニトリル及び3−メトキシプロピオニトリルよりなる群から選ばれる一種以上であることを特徴する請求項1〜7いずれか1項記載の非水電解質電池。
- 前記リチウム塩はLiBF4を含み、前記混合溶媒のLiBF4濃度は1.5mol/L以上であることを特徴する請求項1〜8いずれか1項記載の非水電解質電池。
- 前記金属化合物は、リチウムチタン酸化物またはチタン酸化物であることを特徴する請求項1〜9いずれか1項記載の非水電解質電池。
- 請求項1〜10いずれか1項記載の非水電解質電池を具備することを特徴する電池パック。
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