JPH0967560A - 電子部品用接着テープ及び液状接着剤 - Google Patents

電子部品用接着テープ及び液状接着剤

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JPH0967560A
JPH0967560A JP7245150A JP24515095A JPH0967560A JP H0967560 A JPH0967560 A JP H0967560A JP 7245150 A JP7245150 A JP 7245150A JP 24515095 A JP24515095 A JP 24515095A JP H0967560 A JPH0967560 A JP H0967560A
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structural unit
bis
adhesive
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修 岡
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Tomoegawa Paper Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 比較的低温で接着、硬化ができ、十分な耐熱
性、信頼性等を有する電子部品用接着テープ及び電子部
品用液状接着剤を提供する。 【解決手段】 電子部品用接着テープは、耐熱性フィル
ムの少なくとも一面、又は剥離性フィルムの一面に、下
記式（１）で表される構造単位及び下記式（２）で表さ
れる構造単位の少なくとも１種を含有する１つ以上のポ
リイミドからなる接着層を積層して構成される。 【化１】 ［式中、Ａｒは芳香環を有する特定の構造から選ばれた
二価の基。Ｒａはベンゼン環を２〜６個有する二価の
基。Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキレン基、特定の構造
を有するエーテル鎖又はジメチルシロキサン基。Ｘ1 は
ＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル基又はアルコ
キシ基）、Ｓ。Ｘ2 はＮＨ、ＮＲ、ピペリジン環基、
Ｓ。］

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、半導体装置を構成する
リードフレーム周辺の部材間の接着、例えば、リードピ
ン、半導体チップ搭載用基板、放熱板、半導体チップ自
体等の接着に使用するための電子部品用接着テープ及び
液状接着剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、樹脂封止型半導体装置内において
使用される接着テープ等には、リードフレーム固定用接
着テープ、ＴＡＢテープなどがあり、例えば、リードフ
レーム固定用接着テープの場合には、リードフレームの
リードピンを固定し、リードフレーム自体及び半導体ア
センブリ工程全体の生産歩留まり及び生産性の向上を目
的として使用されており、一般にリードフレームメーカ
ーでリードフレーム上にテーピングされ、半導体メーカ
ーに持ち込まれ、ＩＣ搭載後、樹脂封止される。そのた
め、リードフレーム固定用接着テープには、半導体レベ
ルでの一般的な信頼性及びテーピング時の作業性等は勿
論のこと、テーピング直後の十分な室温接着力、半導体
装置組立て工程での加熱に耐える十分な耐熱性などが要
求される。従来、このような用途に使用される接着テー
プとしては、例えば、ポリイミドフィルム等の支持体フ
ィルム上に、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸エ
ステル或いはアクリロニトリル−ブタジエン共重合体等
の合成ゴム系樹脂等を単独、または他の樹脂で変性した
もの、或いは他の樹脂と混合した接着剤を塗布し、Ｂス
テージ状態としたものがあげられる。
【０００３】近年、図１〜図３に示されるような構造の
樹脂封止型半導体装置（半導体パッケージ）が開発また
は製造されている。図１においては、リードピン３とプ
レーン２とが、接着層６によって接続され、半導体チッ
プ１がプレーン２上に搭載されており、半導体チップ１
とリードピン３との間のボンディングワイヤー４と共
に、樹脂５によって封止された構造を有している。図２
においては、リードフレームのリードピン３が半導体チ
ップ１と接着層６によって固定されており、ボンディン
グワイヤー４と共に、樹脂５によって封止された構造を
有している。また、図３においては、ダイパッド７の上
に半導体チップ１が搭載され、また、電極８が接着層６
によって固定されており、そして、半導体チップ１と電
極８との間及び電極８とリードピン３との間が、それぞ
れボンディングワイヤー４によって連結され、それらが
樹脂５によって封止された構造を有している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】これら図１〜図３に示
される構造の樹脂封止型半導体装置における接着層にお
いて、従来の接着剤を塗布した接着テープを使用した場
合には、耐熱性が十分でないため、発生ガスがリードを
汚染して接着力の低下を招いたり、パッケージクラック
の発生原因になる等の問題点がある。本発明は、従来の
技術における上記のような実情に鑑み、その改善を図る
ためになされたものである。すなわち、本発明の目的
は、十分な耐熱性、信頼性等を有する電子部品用接着剤
及びそれを用いた電子部品用接着テープを提供すること
にある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の第１の電子部品
用接着テープは、耐熱性フィルムの少なくとも一面に、
（Ｉ）下記一般式（１）で表される構造単位を含有する
ポリイミド、（II）下記一般式（２）で表される構造単
位を含有するポリイミド及び(III) 下記一般式（１）及
び一般式（２）で表される構造単位を任意の割合で含有
するポリイミドから選ばれた少なくとも１つのポリイミ
ドからなる接着層を積層してなることを特徴とする。
【化６】 ［式中、Ａｒは下記一般式（３）または一般式（４）で
表される二価の基を示す。Ｒａはベンゼン環を２〜６個
有する二価の基を示し、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキ
レン基、−ＣＨ2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは
１〜８の整数である。）で表されるエーテル鎖または−
Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −
Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１０のアルキル基または−Ｃ
Ｈ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を示し、ｍは１〜２０の整数であ
る。）で表されるジメチルシロキサン基を示す。Ｘ1 は
ＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または炭素
数１〜４のアルコキシ基を示す。）またはＳを示す。Ｘ
2 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または
炭素数１〜４のアルコキシ基を示す。）、
【化７】 またはＳを示す。］
【化８】 （式中、Ｙは−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ2 −、
または−Ｃ（ＣＨ3 ）2−を示す。）
【化９】 （式中、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 は、それぞれ炭素数１
〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基を
示す。）
【０００６】本発明の第２の電子部品用接着テープは、
剥離性フイルムの一面に、（Ｉ）上記一般式（１）で表
される構造単位を含有するポリイミド、（II）上記一般
式（２）で表される構造単位を含有するポリイミド及び
(III) 上記一般式（１）及び一般式（２）で表される構
造単位を任意の割合で含有するポリイミドから選ばれた
少なくとも１つのポリイミドからなる接着層を積層して
なることを特徴とする。
【０００７】本発明の電子部品用液状接着剤は、有機溶
剤中に、（Ｉ）上記一般式（１）で表される構造単位を
含有するポリイミド、（II）上記一般式（２）で表され
る構造単位を含有するポリイミド及び(III) 上記一般式
（１）及び一般式（２）で表される構造単位を任意の割
合で含有するポリイミドから選ばれた少なくとも１つの
ポリイミドを溶解してなることを特徴とする。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て詳細に説明する。本発明の電子部品用接着テープ及び
電子部品用液状接着剤に使用されるポリイミドは、上記
（Ｉ）〜(III) で示されるポリイミドから選ばれる少な
くとも１種類のポリイミドであって、ビスコハク酸イミ
ド骨格を有することを特徴とするポリイミドである。本
発明においては、これらのポリイミドを２種類以上混合
して使用することも可能である。本発明に使用される第
一のポリイミド（Ｉ）は、下記一般式（１）で表される
構造単位を繰り返し構造単位として含有するポリイミド
である。
【化１０】 （式中、Ａｒ、Ｒａ及びＸ1 は、いずれも前記したと同
意義を有する。）
【０００９】本発明に使用される第二のポリイミド（I
I）は、下記一般式（２）で表される構造単位を繰り返
し構造単位として含有するポリイミドである。
【化１１】 （式中、Ａｒ、Ｒｂ及びＸ2 は、いずれも前記したと同
意義を有する。） この第二のポリイミド（II）は、第一のポリイミド
（Ｉ）よりもガラス転移温度、すなわち接着剤の圧着可
能な温度が低いという性質を有するものである。本発明
に使用される第三のポリイミド(III) は、上記一般式
（１）で表される構造単位及び上記一般式（２）で表さ
れる構成単位を繰り返し構造単位として任意の割合で含
有するポリイミドである。この第三のポリイミド(III)
は、一般式（２）で表される構造単位の比率を高くする
ことにより、ガラス転移温度を低下させることができ
る。
【００１０】上記した第一ないし第三のポリイミドは、
一般的なマレイミドのマイケル重付加反応を用いて製造
することができる。すなわち、それぞれの構造単位に対
応するビスマレイミドと、それぞれの構造単位に対応す
るジアミンまたはジチオールとから製造することが可能
である。本発明に使用する第一のポリイミド（Ｉ）は、
下記一般式（５）で表されるビスマレイミドと下記一般
式（６）で表される化合物とを、活性水素の存在下で反
応させることにより製造することができる。
【化１２】 （式中、Ａｒは前記したと同意義を有する。） ＨＸ1 −Ｒａ−Ｘ1 Ｈ （６） ［式中、Ｒａはベンゼン環を２〜６個有する二価の基を
表し、Ｘ1 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル
基またはアルコキシ基）またはＳを示す。］
【００１１】また、本発明に使用する第二のポリイミド
は、上記一般式（５）で表されるビスマレイミドと下記
一般式（７）で表される化合物とを、活性水素の存在下
で反応させることにより製造することができる。 ＨＸ2 −Ｒｂ−Ｘ2 Ｈ （７） ［式中、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキレン基、−ＣＨ
2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは１〜８の整数で
ある。）エーテル鎖または−Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2
Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１
０のアルキル基または−ＣＨ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を示し、ｍ
は１〜２０の整数である。）で表されるジメチルシロキ
サン基を表し、Ｘ2 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４の
アルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基）、
【化１３】 またはＳを示す。］ さらに、本発明に使用する第三のポリイミドは、上記一
般式（５）で表されるビスマレイミド、一般式（６）で
表される化合物及び一般式（７）で表される化合物を、
活性水素の存在下で反応させることによって製造するこ
とができる。
【００１２】本発明に使用するポリイミドにおいて、ポ
リイミドの基本的な構造単位を構成する下記一般式
（５）で表されるビスマレイミドとしては、Ａｒが下記
一般式（３）または一般式（４）で表されるものであ
り、マレイミド基を分子内に二つ有する化合物である。
【化１４】 （式中、Ａｒは下記一般式（３）または一般式（４）で
表される二価の基である。）
【化１５】 （式中、Ｙは−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ2 −、
または−Ｃ（ＣＨ3 ）2−を示す。）
【化１６】 （式中、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 は、それぞれ炭素数１
〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基を
示す。）
【００１３】上記一般式（５）で表されるビスマレイミ
ドとしては、具体例として、次のようなものを挙げるこ
とができる。Ａｒが一般式（３）で表されるビスマレイ
ミドとしては、４，４′−ビス（３−マレイミドフェノ
キシ）ジフェニルエーテル、４，４′−ビス（３−マレ
イミドフェノキシ）ベンゾフェノン、４，４′−ビス
（３−マレイミドフェノキシ）ジフェニルスルフィド、
４，４′−ビス（３−マレイミドフェノキシ）ジフェニ
ルスルホン、２，２′−ビス（ｐ−マレイミドフェノキ
シフェニル）プロパン等が挙げられる。また、Ａｒが一
般式（４）で表されるビスマレイミドとしては、ビス
（４−マレイミド−２，５−ジメチルフェニル）メタ
ン、ビス（４−マレイミド−２，５−ジエチルフェニ
ル）メタン、ビス（４−マレイミド−２，５−ジプロピ
ルフェニル）メタン、ビス（４−マレイミド−２，５−
ジイソプロピルフェニル）メタン、ビス（４−マレイミ
ド−２，５−ジブチルフェニル）メタン、ビス（４−マ
レイミド−２−メチル−５−エチルフェニル）メタン、
ビス（４−マレイミド−２，５−ジメトキシフェニル）
メタン、ビス（４−マレイミド−２，５−ジエトキシフ
ェニル）メタン、ビス（４−マレイミド−２，５−ジプ
ロポキシフェニル）メタン、ビス（４−マレイミド−
２，５−ジイソプロポキシフェニル）メタン、ビス（４
−マレイミド−２，５−ジブトキシフェニル）メタン、
ビス（４−マレイミド−２−メトキシ−５−エトキシフ
ェニル）メタン等が挙げられる。
【００１４】本発明に使用されるポリイミドにおいて、
ポリイミドの他の基本的な構造単位を構成する下記一般
式（６）で表される化合物としては、両末端がアミノ基
であるジアミンまたは両末端がメルカプト基であるジチ
オールの２種類がある。 ＨＸ1 −Ｒａ−Ｘ1 Ｈ （６） ［式中、Ｒａはベンゼン環を２〜６個有する二価の基を
示し、Ｘ1 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル
基または炭素数１〜４のアルコキシ基を示す。）または
Ｓを示す。］ 一般式（６）で表される化合物を用いて合成されるポリ
イミドにおいて、溶剤に対する溶解性を向上させるため
には、一般式（６）中のＲａは、特に２個以上のベンゼ
ン環が−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＨ2 −、−Ｃ（＝Ｏ）−、
−ＣＯＮＨ−、−ＣＯＯ−、−ＳＯ2 −、−Ｃ（Ｃ
Ｈ3 ）2 −、−Ｃ（ＣＦ3 ）2 −等で直鎖状に結合し、
しかも、メタ位またはパラ位で連結されているものであ
ることが好ましい。また、これらの各ベンゼン環の水素
は、適宜置換基で置換されていてもよい。
【００１５】一般式（６）で表される化合物中の両末端
がアミノ基であるジアミン化合物としては、Ｘ1 がＮＨ
である第１級アミンの場合と、Ｘ1 がＮＲ（Ｒは炭素数
１〜４のアルキル基を示す。）である第２級アミンの場
合とがある。一般式（６）で表される化合物が第１級ジ
アミンである具体例としては、３，４′−オキシジアニ
リン、４，４′−オキシジアニリン、４，４′−ジアミ
ノジフェニルメタン、３，４′−ジアミノジフェニルメ
タン、３，３′−ジアミノジフェニルメタン、４，４′
−ジアミノ−３，３′−ジメチルジフェニルメタン、
４，４′−ジアミノ−３，３′−ジエチルジフェニルメ
タン、４，４′−ジアミノ−３，３′−ジメトキシジフ
ェニルメタン、４，４′−ジアミノ−３，３′−ジエト
キシジフェニルメタン、４，４′−ジアミノベンズアニ
リド、４，４′−ジアミノベンゾフェノン、３，３′−
ジアミノベンゾフェノン、４，４′−ジアミノジフェニ
ルスルホン、３，３′−ジアミノジフェニルスルホン、
４，４′−（イソプロピリデン）ジアニリン、３，３′
−（イソプロピリデン）ジアニリン、４，４′−ジアミ
ノベンゾフェノン、ビス［２−（４−アミノフェニル）
プロパン］ベンゼン、ビス（アミノフェノキシ）ベンゼ
ン、ビス（アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（アミ
ノフェノキシ）ジフェニルエーテル、ビス（アミノフェ
ノキシフェニル）プロパン、ビス（アミノフェノキシフ
ェニル）スルホン、ビス（アミノフェノキシフェニル）
ケトン、ビス（アミノフェノキシフェニル）ヘキサフル
オロプロパン、ビス（アミノフェノキシフェニル）ビフ
ェニル、ビス（アミノフェノキシフェニル）ジフェニル
エーテル、４，４′−ビス［３−（４−アミノ−α，
α′−ジメチルベンジル）フェノキシ］ジフェニルスル
ホン、４，４′−ビス［３−（４−アミノ−α，α′−
ジメチルベンジル）フェノキシ］ベンゾフェノン、４，
４′−ビス［４−（４−アミノ−α，α′−ジメチルベ
ンジル）フェノキシ］ジフェニルスルホン、４，４′−
ビス［４−（４−アミノ−α，α′−ジメチルベンジ
ル）フェノキシ］ベンゾフェノン、９，９−ビス（４−
アミノフェニル）フルオレン等が挙げられ、これらは混
合して用いることも可能である。
【００１６】また、一般式（６）で表される化合物の中
で、官能基Ｘ1 がＮＲで表されるもの、すなわち第２級
ジアミンである具体例としては、４，４′−ジ（Ｎ−メ
チルアミノ）ジフェニルメタン、３，４′−ジ（Ｎ−メ
チルアミノ）ジフェニルメタン、４，４′−ジ（Ｎ−メ
チルアミノ）ジフェニルエーテル、３，４′−ジ（Ｎ−
メチルアミノ）ジフェニルエーテル、４，４′−ジ（Ｎ
−メチルアミノ）ベンズアニリド、４，４′−ジ（Ｎ−
メチルアミノ）ベンゾフェノン、３，３′−ジ（Ｎ−メ
チルアミノ）ベンゾフェノン等を挙げることができる。
一方、一般式（６）で表される化合物の中で、官能基Ｘ
1 がメルカプト基であるジチオールとしては、３，４′
−ジメルカプトジフェニルエーテル、４，４′−ジメル
カプトジフェニルエーテル等のほか、上記に例示した第
１級ジアミンにおいて、「アミノ」を「メルカプト」に
置き換えたもの、または「アミノ」を「チオール」に置
き換えたものを挙げることができる。
【００１７】本発明に使用するポリイミドにおいて、ポ
リイミドのさらに他の基本的な構造単位を構成する下記
一般式（７）で表される化合物としては、両末端がアミ
ノ基であるジアミンまたは両末端がメルカプト基である
ジチオールの２種類がある。 ＨＸ2 −Ｒｂ−Ｘ2 Ｈ （７） ［式中、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキレン基、−ＣＨ
2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは１〜８の整数で
ある。）エーテル鎖または−Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2
Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１
０のアルキル基または−ＣＨ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を示し、ｍ
は１〜２０の整数である。）で表されるジメチルシロキ
サン基を表し、Ｘ2 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４の
アルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基）、
【化１７】 またはＳを示す。］
【００１８】一般式（７）で表される化合物において、
両末端がアミノ基であるジアミン化合物としては、Ｘ2
がＮＨである第１級ジアミン、Ｘ2 がＮＲ（Ｒは炭素数
１〜４のアルキル基を示す。）である第２級ジアミン及
びＸ2 が環状の第２級ジアミンの場合がある。その第１
級ジアミンとしては、エチレンジアミン、プロピレンジ
アミン、１，４−ジアミノブタン、ヘキサメチレンジア
ミン、オクタメチレンジアミン、デカメチレンジアミ
ン、ヘキサデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジア
ミン、ジ（アミノエチル）エーテル、１，８−ジアミノ
−３，６−ジオキサオクタン、１，１１−ジアミノ−
３，６，９−トリオキサウンデカン、１，３−ビス（３
−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジ
シロキサン、１，３−ビス（１０−アミノデシル）−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン、１，３−
ビス（３−アミノフェノキシメチル）−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン及び下記構造式で示される
α，ω−ビス（３−アミノプロピル）ポリジメチルシロ
キサン等が挙げられ、これらを混合して用いることも可
能である。 Ｈ2 ＮＣＨ2 ＣＨ2 ＣＨ2 ［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 Ｏ］n −Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 ＣＨ2 ＣＨ2 ＣＨ2 ＮＨ2 （式中、ｎは３または７である。）
【００１９】また、官能基Ｘ2 がＮＲで表される第２級
ジアミンとしては、Ｎ，Ｎ′−ジメチルエチレンジアミ
ン、Ｎ，Ｎ′−ジメチルプロピレンジアミン、Ｎ，Ｎ′
−ジメチル−１，４−ジアミノブタン、Ｎ，Ｎ′−ジメ
チルヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジメチルオク
タメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジメチルデカメチレン
ジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジメチルヘキサデカメチレンジア
ミン、Ｎ，Ｎ′−ジメチルドデカメチレンジアミン等を
挙げることができる。また、環状の第２級ジアミンとし
ては、１，３−ジ（４−ピペリジル）プロパン、１，４
−ジ（４−ピペリジル）ブタン、１，６−ジ（４−ピペ
リジル）ヘキサン、１，８−ジ（４−ピペリジル）オク
タン、１，１０−ジ（４−ピペリジル）デカン等を挙げ
ることができる。さらに、一般式（７）で表される化合
物において、官能基Ｘ2 がメルカプト基であるジチオー
ルとしては、上記に例示した第１級ジアミン及び第２級
ジアミンにおいて、「アミノ」を「メルカプト」に置き
換えたもの、または「アミン」を「チオール」に置き換
えたものを挙げることができる。
【００２０】次に、本発明に使用されるポリイミドの製
造方法について説明する。本発明に使用されるポリイミ
ドは、いずれもビスマレイミド化合物とジアミン、ジチ
オールまたはそれらの混合物とを、有機溶媒中、必要に
応じてトリブチルアミン、トリエチルアミン等の第３級
アミン系触媒（反応物の２０重量部以下）の存在下、−
１０〜２００℃、好ましくは０〜１３０℃の温度範囲で
１〜４８時間反応させることによって得ることができ
る。特に、ビスマレイミド化合物と反応させるジアミン
類ないしジチオール類が、一般式（７）で表されるよう
な脂肪族系化合物である場合には、脂肪族系ジアミン等
はマレイミド化合物との反応性が高いために、反応温度
は０〜５０℃の比較的低温であることが好ましい。
【００２１】上記反応に用いる有機溶媒としては、フェ
ノール、クレゾール、キシレノール、ｐ−クロロフェノ
ール等のプロトン性のフェノール系溶媒であるか、また
はＮ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセ
トアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルス
ルホキシド、スルホラン、ヘキサメチルリン酸トリアミ
ド、１，３−ジメチル−２−イミダゾリドン等の非プロ
トン性極性溶媒に、酢酸、プロピオン酸、酪酸、イソ酪
酸、吉草酸、ヘキサン酸、安息香酸、ｐ−トルエンスル
ホン酸、カンファースルホン酸等の酸を、非プロトン性
極性溶媒１００重量部に対し１〜１００重量部添加した
もの等が挙げられる。これらの活性水素を有する有機溶
媒が反応系内に存在しない場合、ビスマレイミド化合物
の反応が制御できないことから、有機溶剤に不溶性のポ
リイミドのみが合成されることとなり、本発明の目的を
達成させるポリイミドを得ることができない。また、上
記した溶媒には、必要に応じて、ベンゼン、トルエン、
キシレン、メチルエチルケトン、アセトン、テトラヒド
ロフラン、ジオキサン、モノグライム、ジグライム、メ
チルセロソルブ、セロソルブアセテート、メタノール、
エタノール、イソプロパノール、塩化メチレン、クロロ
ホルム、トリクレン、ニトロベンゼン等を混合して用い
ることも可能である。本発明に使用されるポリイミドの
製造において、ビスマレイミドとジアミンまたはジチオ
ールとの反応は等モルで行うことにより、高い重合度の
ポリイミドを得ることが可能であるが、必要に応じて、
いずれか一方を１０モル％以下の範囲で過剰量用いてポ
リイミドを製造することも可能である。
【００２２】本発明に使用されるポリイミドは、Ｎ−メ
チル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミ
ド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキ
シド、スルホラン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、
１，３−ジメチル−２−イミダゾリドン等の非プロトン
性極性溶媒、フェノール、クレゾール、キシレノール、
ｐ−クロロフェノール等のフェノール系溶媒、イソホロ
ン、シクロヘキサノン、カルビトールアセテート、ジグ
ライム、ジオキサン、テトラヒドロフラン等の広範囲の
有機溶媒に溶解するものであり、また、ガラス転移温度
が低く、低温成形性に優れており、更に２００℃程度の
耐熱性を有するものである。
【００２３】本発明に使用される上記（Ｉ）〜(III) の
ポリイミドの分子量は、繰り返し構造単位によって成膜
性の発現が異なるので、成膜性に応じて適宜設定するこ
とができる。本発明に使用される場合、液状であって
も、接着層にはある程度の成膜性が必要であり、また、
耐熱性も低下するので、あまり低分子量のものは好まし
くはない。本発明においては、（Ｉ）〜(III) のいずれ
の構造を有するポリイミドであっても、一般的には、数
平均分子量は２０００以上であることが必要である。ま
た、熱可塑性の接着剤として使用する場合、溶融時の粘
性が高すぎると接着性が著しく悪化する。溶融時の粘性
を規定する要因の一つとして、分子量があるが、本発明
に使用されるポリイミドの場合、（Ｉ）〜(III) のいず
れの構造を有するポリイミドであっても、概ね数平均分
子量で４００，０００以下であり、それ以上になると、
粘性の増加が大きく、接着剤等として使用することが困
難になる。
【００２４】本発明の液状接着剤は、上記のポリイミド
より選ばれた少なくとも１つのポリイミド樹脂を有機溶
剤に溶解させることによって作製される。上記ポリイミ
ドを溶解する有機溶剤としては、Ｎ−メチル−２−ピロ
リドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメ
チルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、スルホラ
ン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、１，３−ジメチル
−２−イミダゾリドン等の非プロトン性極性溶媒、フェ
ノール、クレゾール、キシレノール、ｐ−クロロフェノ
ール等のフェノール系溶媒、イソホロン、シクロヘキサ
ノン、カルビトールアセテート、ジグライム、ジオキサ
ン、テトラヒドロフラン等の広範な有機溶媒が挙げられ
る。更に、これにメタノール、エタノール、イソプロパ
ノール等のアルコール系溶媒や、酢酸メチル、酢酸エチ
ル、酢酸ブチル等のエステル系溶媒、アセトニトリル、
ベンゾニトリル等のニトリル系溶媒、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン等の芳香族系溶媒、クロロホルム、ジクロ
ロメタン等のハロゲン系溶媒等をポリイミド樹脂を析出
させない程度に混合して用いることもできる。本発明の
液状接着剤の溶媒は、液状接着剤の塗布方法や基材によ
って必要な粘度や揮発性が異なるので、それに合わせて
上述の有機溶剤から適宜選択することが可能である。
【００２５】本発明の液状接着剤には、貼り合わせ時の
特性を制御する意味で、粒径１μｍ以下のフィラーを含
ませてもよい。フィラーを含有させる場合の含有量は、
全固形分の１〜５０重量％以下が好ましく、より好まし
くは４〜２５重量％である。フィラーの量が５０重量％
よりも多くなると、接着力の低下が著しくなり、また、
１重量％未満ではフィラー添加の効果が得られなくな
る。フィラーとしては、例えば、シリカ、石英粉、マイ
カ、アルミナ、ダイヤモンド粉、ジルコン粉、炭酸カル
シウム、酸化マグネシウム、フッ素樹脂等が使用され
る。
【００２６】本発明の電子部品用接着テープは、上記の
液状接着剤を使用して作製することができる。第１の電
子部品用接着テープは、耐熱性フィルムの片面または両
面に上記の液状接着剤を塗布し、乾燥することにより作
製され、また、第２の電子部品用接着テープは、剥離性
フィルムの片面に上記の液状接着剤を塗布し、乾燥する
ことにより作製される。
【００２７】本発明に使用される耐熱性フィルムとして
は、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイド、ポリエ
ーテル、ポリパラバン酸、ポリエチレンテレフタレート
等の耐熱性樹脂フィルムやエポキシ樹脂−ガラスクロ
ス、エポキシ樹脂−ポリイミド−ガラスクロス等の複合
耐熱フィルム等が挙げられるが、特にポリイミドフィル
ムがこの好ましい。これらの耐熱性フイルムの膜厚は、
５〜１５０μｍ、好ましくは１０〜７５μｍの範囲であ
るものが使用される。その膜厚は、厚すぎると接着テー
プの打ち抜き作業が困難になり、一方、薄すぎると接着
テープの腰が不十分になる。
【００２８】本発明に使用される剥離性フィルムは、仮
の支持体として作用するものであって、膜厚１〜２００
μｍのものが使用される。該剥離性フィルムとしては、
具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン、フッ素系
樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド等の樹
脂フィルムまたは紙、ないしはそれらの表面にシリコー
ン系の離型剤で離型処理を施したものが使用される。
【００２９】これら耐熱性フィルムの片面又は両面、及
び剥離性フィルムの片面に形成される接着層の厚みは、
１〜１００μｍ、好ましくは５〜５０μｍの範囲であ
る。本発明のいずれの接着テープにおいても、接着層の
上に上記剥離性フィルムを保護層として設けることも可
能である。
【００３０】
【実施例】以下、実施例により本発明を詳細に説明する
が、本発明はこれらの範囲に限定されるものではない。
まず、液状接着剤の作製例を示す。 実施例１ 撹拌機を備えたフラスコに、２，２−ビス（ｐ−マレイ
ミドフェノキシフェニル）プロパン２８．５３ｇ（５０
ミリモル）とオクタメチレンジアミン７．２１ｇ（５０
ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを室温で導入
し、６時間撹拌を続けた。得られたポリイミドワニスを
メタノール中に注ぎ、得られた沈澱物を分離、粉砕、洗
浄及び乾燥させる工程を経ることにより、一般式（２）
で表される繰り返し構造単位を有する第二のポリイミド
３４．０ｇ（収率９５％）を得た。得られたポリイミド
の赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ
-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収
が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由来する
６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子
量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。それ
らの結果を表１に示す。このポリイミドを、テトラヒド
ロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させて液
状接着剤を得た。
【００３１】実施例２ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）とＮ，Ｎ′−ジメ
チルヘキサメチレンジアミン７．２１ｇ（５０ミリモ
ル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１
と同様の方法で、一般式（２）で表される繰り返し構造
単位を有する第二のポリイミド３３．０ｇ（収率９２
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1
に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マ
レイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は
消失していた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱
分解開始温度も測定した。それらの結果を表１に示す。
このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の
濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００３２】実施例３ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−ジ（４
−ピペリジル）プロパン９．３２ｇ（５０ミリモル）及
びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１と同様
の方法で、一般式（２）で表される繰り返し構造単位を
有する第二のポリイミド３５．０ｇ（収率９２％）を得
た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定し
たところ、１７１０ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的
なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド
基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失して
いた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始
温度も測定した。それらの結果を表１に示す。このポリ
イミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度にな
るように溶解させて液状接着剤を得た。
【００３３】実施例４ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，１０−ジア
ミノデカン８．６２ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾ
ール２５０ｍｌを用いて、実施例１と同様の方法で、一
般式（２）で表される繰り返し構造単位を有する第二の
ポリイミド３５．０ｇ（収率９４％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７１５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコハク酸イ
ミドの吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合
に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、
その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定し
た。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、テ
トラヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解
させて液状接着剤を得た。
【００３４】実施例５ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン１２．４３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−
クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１と同様の方法
で、一般式（２）で表される繰り返し構造単位を有する
第二のポリイミド４０．０ｇ（収率９８％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１７ｃｍ-1及び１７８９ｃｍ-1に典型的なコハ
ク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド基の二
重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。
また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も
測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイミド
を、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度になるよう
に溶解させて液状接着剤を得た。
【００３５】実施例６ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，８−ジメル
カプト−３，５−ジオキサオクタン９．１１ｇ（５０ミ
リモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを、触媒として
トリエチルアミン１ｍｌを用いて、実施例１と同様の方
法で、一般式（２）で表される繰り返し構造単位を有す
る第二のポリイミド３７．０ｇ（収率９８％）を得た。
得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したと
ころ、１７１５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコ
ハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド基の
二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失してい
た。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温
度も測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイ
ミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度になる
ように溶解させて液状接着剤を得た。
【００３６】実施例７ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，６−ジメル
カプトヘキサン７．５１ｇ（５０ミリモル）及びｍ−ク
レゾール２５０ｍｌを、触媒としてトリエチルアミン１
ｍｌを用いて、実施例１と同様の方法で、一般式（２）
で表される繰り返し構造単位を有する第二のポリイミド
３５．６ｇ（収率９９％）を得た。得られたポリイミド
の赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ
-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収
が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由来する
６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子
量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。それ
らの結果を表１に示す。このポリイミドを、テトラヒド
ロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させて液
状接着剤を得た。
【００３７】実施例８ ビス（４−マレイミド−２−エチル−５−メチルフェニ
ル）メタン２２．１２ｇ（５０ミリモル）とオクタメチ
レンジアミン７．２１ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレ
ゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１と同様の方法で、
一般式（２）で表される繰り返し構造単位を有する第二
のポリイミド２８．０ｇ（収率９５％）を得た。得られ
たポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、
１７１５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコハク酸
イミドの吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結
合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。ま
た、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測
定した。それらの結果を表１に示す。このポリイミド
を、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度になるよう
に溶解させて液状接着剤を得た。
【００３８】実施例９ ビス（４−マレイミド−２−エチル−５−メチルフェニ
ル）メタン２２．１２ｇ（５０ミリモル）とＮ，Ｎ′−
ジメチルヘキサメチレンジアミン７．２１ｇ（５０ミリ
モル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例
１と同様の方法で、一般式（２）で表される繰り返し構
造単位を有する第二のポリイミド２５．０ｇ（収率８５
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１６ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1
に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マ
レイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は
消失していた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱
分解開始温度も測定した。それらの結果を表１に示す。
このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の
濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００３９】実施例１０ ビス（４−マレイミド−２−エチル−５−メチルフェニ
ル）メタン２２．１２ｇ（５０ミリモル）と１，３−ジ
（４−ピペリジル）プロパン９．３２ｇ（５０ミリモ
ル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１
と同様の方法で、一般式（２）で表される繰り返し構造
単位を有する第二のポリイミド３０．０ｇ（収率９５
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１０ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1
に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マ
レイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は
消失していた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱
分解開始温度も測定した。それらの結果を表１に示す。
このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の
濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００４０】実施例１１ ビス（４−マレイミド−２−エチル−５−メチルフェニ
ル）メタン２２．１２ｇ（５０ミリモル）と１，１０−
ジアミノデカン８．６２ｇ（５０ミリモル）及びｍ−ク
レゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１と同様の方法
で、一般式（２）で表される繰り返し構造単位を有する
第二のポリイミド２８．０ｇ（収率９１％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコハ
ク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド基の二
重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。
また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も
測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイミド
を、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度になるよう
に溶解させて液状接着剤を得た。
【００４１】実施例１２ ビス（４−マレイミド−２−エチル−５−メチルフェニ
ル）メタン２２．１２ｇ（５０ミリモル）と１，３−ビ
ス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメ
チルジシロキサン１２．４３ｇ（５０ミリモル）及びｍ
−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１と同様の方
法で、一般式（２）で表される繰り返し構造単位を有す
る第二のポリイミド３２．０ｇ（収率９３％）を得た。
得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したと
ころ、１７１５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコ
ハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド基の
二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失してい
た。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温
度も測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイ
ミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度になる
ように溶解させて液状接着剤を得た。
【００４２】実施例１３ ビス（４−マレイミド−２−エチル−５−メチルフェニ
ル）メタン２２．１２ｇ（５０ミリモル）と１，８−ジ
メルカプト−３，５−ジオキサオクタン９．１１ｇ（５
０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを、触媒と
してトリエチルアミン１ｍｌを用いて、実施例１と同様
の方法で、一般式（２）で表される繰り返し構造単位を
有する第二のポリイミド３０．０ｇ（収率９６％）を得
た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定し
たところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的
なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド
基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失して
いた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始
温度も測定した。それらの結果を表１に示す。このポリ
イミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度にな
るように溶解させて液状接着剤を得た。
【００４３】実施例１４ ビス（４−マレイミド−２−エチル−５−メチルフェニ
ル）メタン２２．１２ｇ（５０ミリモル）と１，６−ジ
メルカプトヘキサン７．５１ｇ（５０ミリモル）及びｍ
−クレゾール２５０ｍｌを、触媒としてトリエチルアミ
ン１ｍｌを用いて、実施例１と同様の方法で、一般式
（２）で表される繰り返し構造単位を有する第二のポリ
イミド２８．０ｇ（収率９４％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
５ｃｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００４４】上記実施例１〜１４で得られた第二のポリ
イミドについて、それぞれ有機溶媒による溶解性試験を
行った。ポリイミドの溶解性は、ポリイミド濃度を５重
量％とし、室温において１２時間放置後の溶解状態を観
察することにより確認した。その結果、これらの第二の
ポリイミドは、いずれも、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル
ホルムアミド、ジメチルスルホキシド、スルホラン、ヘ
キサメチルリン酸トリアミド、１，３−ジメチル−２−
イミダゾリドン、フェノール、クレゾール、キシレノー
ル、ｐ−クロロフェノール、シクロヘキサノン、カルビ
トールアセテート、ジグライム、ジオキサン、テトラヒ
ドロフラン及びクロロホルムの各溶媒に可溶であった。
【００４５】実施例１５ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と３，４′−ジア
ミノジフェニルエーテル１０．０１ｇ（５０ミリモル）
及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを、１００℃で６時間撹
拌を続けた。得られたポリイミドワニスをメタノール中
に注ぎ、得られた沈澱物を分離、粉砕、洗浄及び乾燥さ
せる工程を経ることにより、一般式（１）で表される繰
り返し構造単位を有する第一のポリイミド３８．０ｇ
（収率９９％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７
８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認めら
れ、また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃ
ｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス
転移点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を
表１に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに
２０重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を
得た。
【００４６】実施例１６ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と４，４′−ジア
ミノジフェニルメタン９．９１ｇ（５０ミリモル）及び
ｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１５と同様
の方法で、一般式（１）で表される繰り返し構造単位を
有する第一のポリイミド３８．０ｇ（収率９９％）を得
た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定し
たところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的
なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド
基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失して
いた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始
温度も測定した。それらの結果を表１に示す。このポリ
イミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度にな
るように溶解させて液状接着剤を得た。
【００４７】実施例１７ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）とジ（４−アミノ
−２−エチル−５−メチルフェニル）メタン１４．１２
ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用
いて、実施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表さ
れる繰り返し構造単位を有する第一のポリイミド４２．
０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの赤外
吸収スペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び
１７８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認め
られ、また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０
ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラ
ス転移点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果
を表１に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフラン
に２０重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤
を得た。
【００４８】実施例１８ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）とジ（４−アミノ
−２，５−ジメチルフェニル）メタン１２．７ｇ（５０
ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実
施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰り
返し構造単位を有する第一のポリイミド４１．０ｇ（収
率９９％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペ
クトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０
ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、ま
た、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の
吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移点
及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表１に
示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重
量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００４９】実施例１９ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）とジ（４−アミノ
−２，５−ジエチルフェニル）メタン１５．５ｇ（５０
ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実
施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰り
返し構造単位を有する第一のポリイミド４４．０ｇ（収
率１００％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収ス
ペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８
０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、
また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1
の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移
点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０
重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得
た。
【００５０】実施例２０ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と４，４′−ジア
ミノジフェニルスルホン１２．４２ｇ（５０ミリモル）
及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１５と
同様の方法で、一般式（１）で表される繰り返し構造単
位を有する第一のポリイミド３４．０ｇ（収率８３％）
を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測
定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典
型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイ
ミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失
していた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解
開始温度も測定した。それらの結果を表１に示す。この
ポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度
になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００５１】実施例２１ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と４，４′−ジア
ミノベンズアニリド１１．３７ｇ（５０ミリモル）及び
ｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１５と同様
の方法で、一般式（１）で表される繰り返し構造単位を
有する第一のポリイミド３９．５ｇ（収率９９％）を得
た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定し
たところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的
なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド
基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失して
いた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始
温度も測定した。それらの結果を表１に示す。このポリ
イミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度にな
るように溶解させて液状接着剤を得た。
【００５２】実施例２２ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン２
０．５３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０
ｍｌを用いて、実施例１５と同様の方法で、一般式
（１）で表される繰り返し構造単位を有する第一のポリ
イミド４８．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７０
５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００５３】実施例２３ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−ビス
［２−（４−アミノフェニル）イソプロピル］ベンゼン
１７．２３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５
０ｍｌを用いて、実施例１５と同様の方法で、一般式
（１）で表される繰り返し構造単位を有する第一のポリ
イミド４５．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７０
５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００５４】実施例２４ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，４−ビス
［２−（４−アミノフェニル）イソプロピル］ベンゼン
１７．２３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５
０ｍｌを用いて、実施例１５と同様の方法で、一般式
（１）で表される繰り返し構造単位を有する第一のポリ
イミド４５．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７０
５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００５５】実施例２５ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と４，４′−ビス
（４−アミノフェノキシ）ビフェニル１８．４２ｇ（５
０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、
実施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰
り返し構造単位を有する第一のポリイミド４６．０ｇ
（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７
８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認めら
れ、また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃ
ｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス
転移点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を
表１に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに
２０重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を
得た。
【００５６】実施例２６ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，４−ビス
（４−アミノフェノキシ）ベンゼン１４．６２ｇ（５０
ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実
施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰り
返し構造単位を有する第一のポリイミド４３．０ｇ（収
率９９％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペ
クトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０
ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、ま
た、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の
吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移点
及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表２に
示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重
量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００５７】実施例２７ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，４−ビス
（４−アミノフェノキシ）ベンゼン１４．６２ｇ（５０
ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実
施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰り
返し構造単位を有する第一のポリイミド４５．０ｇ（収
率９８％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペ
クトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０
ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、ま
た、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の
吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移点
及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表２に
示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重
量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００５８】実施例２８ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と９，９−ビス
（４−アミノフェノキシ）フルオレン８．７１ｇ（５０
ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実
施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰り
返し構造単位を有する第一のポリイミド３７．０ｇ（収
率９９％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペ
クトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０
ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、ま
た、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の
吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移点
及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表２に
示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重
量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００５９】実施例２９ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と３，３′−ジメ
トキシ−４，４′−ジアミノビフェニル１２．２２ｇ
（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用い
て、実施例１５と同様の方法で一般式（１）で表される
繰り返し構造単位を有する第一のポリイミド３８．０ｇ
（収率９３％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７
８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認めら
れ、また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃ
ｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス
転移点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を
表２に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに
２０重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を
得た。
【００６０】実施例３０ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と３，３′−ジメ
チル−４，４′−ジアミノビフェニル１０．６２ｇ（５
０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、
実施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰
り返し構造単位を有する第一のポリイミド３３．０ｇ
（収率８４％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７
８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認めら
れ、また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃ
ｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス
転移点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を
表２に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに
２０重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を
得た。
【００６１】実施例３１ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）とビス［４−（４
−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン２１．６３ｇ
（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用い
て、実施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表され
る繰り返し構造単位を有する第一のポリイミド４９．０
ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１
７８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認めら
れ、また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃ
ｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス
転移点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を
表２に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに
２０重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を
得た。
【００６２】実施例３２ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフル
オロプロパン２５．９３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−ク
レゾール２５０ｍｌを用いて、実施例１５と同様の方法
で、一般式（１）で表される繰り返し構造単位を有する
第一のポリイミド５２．０ｇ（収率９５％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的なコハ
ク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミド基の二
重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。
また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も
測定した。それらの結果を表２に示す。このポリイミド
を、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度になるよう
に溶解させて液状接着剤を得た。
【００６３】実施例３３ ４，４′−ビス（ｍ−マレイミドフェノキシ）ベンゾフ
ェノン２７．８３ｇ（５０ミリモル）と２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン２
０．５３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０
ｍｌを用いて、実施例１５と同様の方法で、一般式
（１）で表される繰り返し構造単位を有する第一のポリ
イミド４７．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
８ｃｍ-1及び１７８８ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００６４】実施例３４ ビス［４−（３−マレイミドフェノキシ）フェニル］ス
ルフィド２８．０３ｇ（５０ミリモル）と２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン２
０．５３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０
ｍｌを用いて、実施例１５と同様の方法で、一般式
（１）で表される繰り返し構造単位を有する第一のポリ
イミド４７．５ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７２
０ｃｍ-1及び１７９０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００６５】実施例３５ ４，４′−ビス（ｍ−マレイミドフェノキシ）ベンゾフ
ェノン２９．６３ｇ（５０ミリモル）と２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン２
０．５３ｇ（５０ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０
ｍｌを用いて、実施例１５と同様の方法で、一般式
（１）で表される繰り返し構造単位を有する第一のポリ
イミド４９．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
８ｃｍ-1及び１７８８ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００６６】上記実施例１５〜３５で得られた第一のポ
リイミドについて、それぞれ有機溶媒による溶解性試験
を行った。ポリイミドの溶解性は、ポリイミド濃度を５
重量％とし、室温において１２時間放置後の溶解状態を
観察することにより確認した。その結果、これらの第一
のポリイミドは、いずれも、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル
ホルムアミド、ジメチルスルホキシド、スルホラン、ヘ
キサメチルリン酸トリアミド、１，３−ジメチル−２−
イミダゾリドン、フェノール、クレゾール、キシレノー
ル、ｐ−クロロフェノール、シクロヘキサノン、カルビ
トールアセテート、ジグライム、ジオキサン、テトラヒ
ドロフラン及びクロロホルムの各溶媒に可溶であった。
【００６７】実施例３６ ２，２−ビス（ｍ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とをｍ−ク
レゾール２５０ｍｌ中に導入し、室温において４時間反
応させた後、更に２，２−ビス（ｐ−アミノフェノキシ
フェニル）プロパン１０．２６ｇ（２５ミリモル）を添
加して１００℃で４時間反応させた。得られたポリイミ
ドワニスをメタノール中に注入することによって得られ
た沈澱を分離し、次いで粉砕、洗浄及び乾燥させること
により、一般式（１）及び一般式（２）で表される繰り
返し構造単位を有する第三のポリイミド４２．０ｇ（収
率９３％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペ
クトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０
ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、ま
た、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の
吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移点
及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表２に
示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重
量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００６８】実施例３７ ２，２−ビス（ｍ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，８−ジメル
カプト−３，５−ジオキサオクタン４．５６ｇ（２５ミ
リモル）とをｍ−クレゾール２５０ｍｌ中に導入し、室
温において４時間反応させた後、更に２，２−ビス（ｐ
−アミノフェノキシフェニル）プロパン１０．２６ｇ
（２５ミリモル）を添加して１００℃で４時間反応させ
た。得られたポリイミドワニスをメタノール中に注入す
ることによって得られた沈澱を分離し、次いで粉砕、洗
浄及び乾燥させることにより、一般式（１）及び一般式
（２）で表される繰り返し構造単位を有する第三のポリ
イミド４１．０ｇ（収率９５％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７０
５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミド
の吸収が認められ、また、マレイミド基の二重結合に由
来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失していた。また、その
分子量、ガラス転移点及び熱分解開始温度も測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、テトラ
ヒドロフランに２０重量％の濃度になるように溶解させ
て液状接着剤を得た。
【００６９】実施例３８ ２，２−ビス（ｍ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とをｍ−ク
レゾール２５０ｍｌ中に導入し、室温において４時間反
応させた後、更に、４，４′−ジアミノジフェニルメタ
ン４．９６ｇ（２５ミリモル）を添加して、１００℃で
４時間反応させた。得られたポリイミドワニスをメタノ
ール中に注入することによって得られた沈澱物を分離
し、次いで粉砕、洗浄及び乾燥させることにより、一般
式（１）及び一般式（２）で表される繰り返し構造単位
を有する第三のポリイミド３７．０ｇ（収率９３％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型
的なコハク酸イミドの吸収が認められ、また、マレイミ
ド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の吸収は消失し
ていた。また、その分子量、ガラス転移点及び熱分解開
始温度も測定した。それらの結果を表２に示す。このポ
リイミドを、テトラヒドロフランに２０重量％の濃度に
なるように溶解させて液状接着剤を得た。
【００７０】実施例３９ ２，２−ビス（ｍ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，８−ジメル
カプト−３，５−ジオキサオクタン４．５６ｇ（２５ミ
リモル）とをｍ−クレゾール２５０ｍｌ中に導入し、室
温において４時間反応させた後、更に、４，４′−ジア
ミノジフェニルメタン４．９６ｇ（２５ミリモル）を添
加して、１００℃で４時間反応させた。得られたポリイ
ミドワニスをメタノール中に注入することにより、得ら
れた沈澱物を分離し、次いで粉砕、洗浄及び乾燥させる
ことにより、一般式（１）及び一般式（２）で表される
繰り返し構造単位を有する第三のポリイミド３６．０ｇ
（収率９５％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７
８０ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認めら
れ、また、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃ
ｍ-1の吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス
転移点及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を
表２に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに
２０重量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を
得た。
【００７１】上記実施例３６〜３９で得られた第三のポ
リイミドについて、それぞれ有機溶媒による溶解性試験
を行った。ポリイミドの溶解性は、ポリイミド濃度を５
重量％とし、室温において１２時間放置後の溶解状態を
観察することにより確認した。その結果、これらの第三
のポリイミドは、いずれも、Ｎ−メチル−２−ピロリド
ン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル
ホルムアミド、ジメチルスルホキシド、スルホラン、ヘ
キサメチルリン酸トリアミド、１，３−ジメチル−２−
イミダゾリドン、フェノール、クレゾール、キシレノー
ル、ｐ−クロロフェノール、シクロヘキサノン、カルビ
トールアセテート、ジグライム、ジオキサン、テトラヒ
ドロフラン及びクロロホルムの各溶媒に可溶であった。
【００７２】
【表１】
【００７３】
【表２】 表１及び表２において、ポリイミドの分子量測定は、テ
トラヒドロフランを溶離液とし、カラムはＳｈｏｄｅｘ
８０Ｍ×２を使用して行った。分子量値は、ＧＰＣによ
る数平均分子量であり、ポリスチレン換算によるもので
ある。ガラス転移点は、示差熱分析（窒素中、１０℃／
分で昇温）により測定し、また、熱分解開始温度は、熱
重量分析（窒素中、１０℃／分で昇温）により測定した
ものである。
【００７４】実施例４０ 実施例５で得られた液状接着剤５０重量部に対し、実施
例１６で得られた液状接着剤５０重量部を混合すること
によって液状接着剤を得た。 実施例４１ 実施例５で得られた液状接着剤５０重量部に対し、実施
例２２で得られた液状接着剤５０重量部を混合すること
によって液状接着剤を得た。 実施例４２ 実施例５で得られた液状接着剤５０重量部に対し、実施
例２３で得られた液状接着剤５０重量部を混合すること
によって液状接着剤を得た。 実施例４３ 実施例５で得られた液状接着剤６０重量部に対し、実施
例２６で得られた液状接着剤４０重量部を混合すること
によって液状接着剤を得た。
【００７５】実施例４４ 実施例５で得られた液状接着剤１００重量部に対し、ア
ルミナフィラー（昭和電工社製、粒径０．０５μｍ）１
０重量部を分散混合することによって液状接着剤を得
た。 実施例４５ 実施例６で得られた液状接着剤１００重量部に対し、ア
ルミナフィラー（昭和電工社製、粒径０．０５μｍ）１
０重量部を分散混合することによって液状接着剤を得
た。 実施例４６ 実施例２２で得られた液状接着剤１００重量部に対し、
アルミナフィラー（昭和電工社製、粒径０．０５μｍ）
１０重量部を分散混合することによって液状接着剤を得
た。
【００７６】実施例４７ 実施例５で得られた液状接着剤１００重量部に対し、シ
リカフィラー（荒川化学社製、粒径０．０７μｍ）１０
重量部を分散混合することによって液状接着剤を得た。 実施例４８ 実施例６で得られた液状接着剤１００重量部に対し、シ
リカフィラー（荒川化学社製、粒径０．０７μｍ）１０
重量部を分散混合することによって液状接着剤を得た。 実施例４９ 実施例２２で得られた液状接着剤１００重量部に対し、
シリカフィラー（荒川化学社製、粒径０．０７μｍ）１
０重量部を分散混合することによって液状接着剤を得
た。 実施例５０ 実施例２７で得られた液状接着剤１００重量部に対し、
シリカフィラー（荒川化学社製、粒径０．０７μｍ）１
０重量部を分散混合することによって液状接着剤を得
た。
【００７７】
【表３】 表３において、各測定値は、前記したと同様に測定して
求めたものである。「−」は、ポリイミドの混合系であ
るので、平均分子量の意味をなさないため記載しなかっ
た。
【００７８】比較例１ ナイロンエポキシ系接着剤（トレジンＦＳ−４１０、帝
国化学産業（株）製）（固形分率２０％、溶剤：イソプ
ロピルアルコール：メチルエチルケトン＝２：１）を用
意した。 比較例２ ポリイミド系ワニス（ラークＴＰＩ、三井東圧化学
（株）製）のＮ−メチル−２−ピロリドン２０重量％溶
液を用意した。
【００７９】（接着テープ作製例）実施例１〜５０の液
状接着剤を、乾燥後の接着層の厚さが２０μｍになるよ
うにポリイミドフィルムの両面に塗布し、これを熱風循
環型乾燥機中にて１５０℃で５分間乾燥して、接着テー
プを作製した。 比較テープの作製例１ 比較例１の接着剤を、乾燥後の接着層の厚さが２０μｍ
になるようにポリイミドフィルムの両面に塗布し、これ
を熱風循環型乾燥機中にて１５０℃で１５分間乾燥し
て、接着テープを作製した。 比較テープの作製例２ 比較例２の接着剤を、乾燥後の接着層の厚さが２０μｍ
になるようにポリイミドフィルムの両面に塗布し、これ
を熱風循環型乾燥機中にて１５０℃で１２０分間、次い
で２５０℃で６０分間乾燥して、接着テープを作製し
た。
【００８０】（リードフレームの組立て）図１に示す半
導体パッケージに用いられるリードフレームを、次に示
す手順で表４に示す作業条件の下で組立てた。 （ａ）接着テープの打ち抜き 金型による接着テープのリング状打ち抜き。 （ｂ）接着テープの仮接着 ホットプレート上にプレーンを置き、リング状に打ち抜
いたテープをプレーンに金属ロッドで押し付け仮接着し
た。 （ｃ）リードフレームの組立て 上記工程で接着テープを仮接着したプレーンとリードフ
レーム本体を位置合わせし、表４に示した条件で加熱し
たホットプレート上で加熱加圧し、リードフレームとプ
レーンを接着テープを介して貼り合わせた。 （ｄ）接着テープキュアー 比較例１の液状接着剤を使用した場合について行った。
すなわち、熱風循環型オーブン内を窒素置換し、３つの
工程で組立てたリードフレーム上で表４に記載の条件で
接着層を硬化させた。
【００８１】
【表４】
【００８２】（半導体パッケージの組立て）その後、作
成したリードフレームを使用し、以下の手順で半導体パ
ッケージを組立てた。リードフレーム組立て時に接着条
件および硬化条件が異なるのは、各接着テープの特性が
異なるためである。ここでは、各接着テープに最適の接
着条件を選定し、それに基づいて接着硬化させた。 （ａ）ダイボンディング 半導体チップをダイボンディング用銀ペーストを用い
て、プレーン部に接着し、１５０℃で２時間硬化させ
た。 （ｂ）ワイヤーボンディング ワイヤーボンダーにより、金線で半導体チップ上のワイ
ヤーパッドとインナーリード線端部の銀メッキ部分とを
配線する。 （ｃ）モールディング エポキシ系モールド剤でトランスファーモールドする。 （ｄ）仕上げ工程 ホーミング、ダイカット、アウターリード部のメッキ等
の工程を含め、パッケージに仕上げる。
【００８３】（接着テープ及び半導体パッケージの評価
結果） （ａ）リードフレームの酸化 接着剤硬化中に、リードフレーム表面の酸化が起こって
いるか否かの評価を、リードフレーム表面の変色に対す
る視覚判定により行った。その結果、本発明の接着テー
プは、酸化は生じなかったが、比較例２の場合は、接着
に際し長時間高温にさらされるために変色が認められ、
リードフレームの酸化が生じていた。 （ｂ）接着力 銅板にリードフレーム組立て時の条件（表４）で接着テ
ープを貼着（テーピング）した後の、１０ｍｍ幅のテー
プの室温における９０°ピール強度を測定した。その結
果、本発明の接着テープは、３５〜５０ｇ／１０ｍｍで
あるのに対して、比較例１の場合は２〜４ｇ／１０ｍｍ
であり、また、比較例２の場合は１０〜４０ｇ／１０ｍ
ｍで変動幅が大きかった。 （ｃ）ボイド 接着剤を硬化させる際に、接着剤内に発生するボイドが
実用上問題になるレベルにあるか否かを顕微鏡による視
覚判定によって評価した。その結果、本発明の接着テー
プは、ボイドの発生は全くなかったが、比較例１の場合
はボイドの発生が認められた。 （ｄ）作業性 リードフレームの組立ての際の接着テープのテーピング
等、使用時のハンドリング性（カール、走行性）及び接
着テープの接着剤表面のタックについて評価を行った。
その結果、本発明の接着テープは、すべてハンドリング
性が良好であり、表面のタックを生じなかったが、比較
例２の場合は、ハンドリング性に問題が生じた。
【００８４】（ｅ）ワイヤーボンダビリティー パッケージ組立てに際して、金線のワイヤーボンディン
グ時のリードフレーム上へのワイヤーボンダビリティー
を確認した。その結果、本発明の接着テープを使用した
場合、８３２ピンの試験において、ボンディング不良は
ゼロであった。一方、比較例１の場合は、８３２ピン中
１２３ピンのボンディング不良が確認され、金ワイヤー
のボンディングを十分な強度にすることができなかっ
た。 （ｆ）半導体パッケージの評価 前述のようにして得られたパッケージに対して、ＰＣＢ
Ｔ試験（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｏｋｅｒ Ｂｉａｓｅ
ｄ Ｔｅｓｔ）を行った。試験条件は５ボルト印加、１
２１℃、２ａｔｍ、１００％ＲＨで実施し、電気的信頼
性テストを行った。その結果、本発明の場合は、１００
０時間に亘ってショートが生じなかった。
【００８５】以上の結果から明らかなように、本発明の
液状接着剤を使用した接着テープの場合は、半導体パッ
ケージを良好に作製することができる。これに対して、
比較例の接着テープの場合には、リードフレームの酸化
が生じる、接着条件がリードフレームの組立てに適さな
い、金線のワイヤーボンディングを行うことができない
等の問題があり、電子部品作製の用途に適していない。
【００８６】
【発明の効果】本発明の液状接着剤及びそれらを用いた
電子部品接着テープは、上記した試験結果等から明らか
なように、十分な耐熱性、信頼性等を有しているもので
あり、その液状接着剤は、半導体装置を構成するリード
フレーム周辺の部材間の接着、例えば、リードピン、半
導体チップ搭載用基板、放熱板、半導体チップ自体等の
接着に好適に使用することができ、また、その電子部品
接着テープは、例えば、リードフレーム固定用接着テー
プ、ＴＡＢテープ等として好適に使用することができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明または従来の接着テープを使用した樹
脂封止型半導体装置の一例の断面図である。
【図２】 本発明または従来の接着テープを使用した樹
脂封止型半導体装置の他の一例の断面図である。
【図３】 本発明または従来の接着テープを使用した樹
脂封止型半導体装置のさらに他の一例の断面図である。
【符号の説明】
１…半導体チップ、２…プレーン、３…リードピン、４
…ボンディングワイヤー、５…樹脂、６…接着層、７…
ダイパッド、８…電極。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成８年８月２７日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正内容】
【化１】 ［式中、Ａｒは下記一般式（３）または一般式（４）で
表される二価の基を示す。Ｒａはベンゼン環を２〜６個
有する二価の基を示し、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキ
レン基、−ＣＨ2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは
１〜８の整数である。）で表されるエーテル鎖または−
Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −
Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１０のアルキレン基またはメ
チレン基がＳｉに結合している−ＣＨ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を
示し、ｍは１〜２０の整数である。）で表されるジメチ
ルシロキサン基を示す。Ｘ1 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数
１〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基
を示す。）またはＳを示す。Ｘ2 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭
素数１〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキ
シ基を示す。）、
【化２】 またはＳを示す。］
【化３】 （式中、Ｙは−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ2 −、
または−Ｃ（ＣＨ3 ）2−を示す。）
【化４】 （式中、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 は、それぞれ炭素数１
〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基を
示す。）
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の第１の電子部品
用接着テープは、耐熱性フィルムの少なくとも一面に、
（Ｉ）下記一般式（１）で表される構造単位を含有する
ポリイミド、（II）下記一般式（２）で表される構造単
位を含有するポリイミド及び(III) 下記一般式（１）及
び一般式（２）で表される構造単位を任意の割合で含有
するポリイミドから選ばれた少なくとも１つのポリイミ
ドからなる接着層を積層してなることを特徴とする。
【化６】 ［式中、Ａｒは下記一般式（３）または一般式（４）で
表される二価の基を示す。Ｒａはベンゼン環を２〜６個
有する二価の基を示し、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキ
レン基、−ＣＨ2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは
１〜８の整数である。）で表されるエーテル鎖または−
Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −
Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１０のアルキレン基またはメ
チレン基がＳｉに結合している−ＣＨ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を
示し、ｍは１〜２０の整数である。）で表されるジメチ
ルシロキサン基を示す。Ｘ1 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数
１〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基
を示す。）またはＳを示す。Ｘ2 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭
素数１〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキ
シ基を示す。）、
【化７】 またはＳを示す。］
【化８】 （式中、Ｙは−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ2 −、
または−Ｃ（ＣＨ3 ）2−を示す。）
【化９】 （式中、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 は、それぞれ炭素数１
〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基を
示す。）
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１１】また、本発明に使用する第二のポリイミド
は、上記一般式（５）で表されるビスマレイミドと下記
一般式（７）で表される化合物とを、活性水素の存在下
で反応させることにより製造することができる。 ＨＸ2 −Ｒｂ−Ｘ2 Ｈ （７） ［式中、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキレン基、−ＣＨ
2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは１〜８の整数で
ある。）エーテル鎖または−Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2
Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１
０のアルキレン基またはメチレン基がＳｉに結合してい
る−ＣＨ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を示し、ｍは１〜２０の整数で
ある。）で表されるジメチルシロキサン基を表し、Ｘ2
はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または炭
素数１〜４のアルコキシ基）、
【化１３】 またはＳを示す。］ さらに、本発明に使用する第三のポリイミドは、上記一
般式（５）で表されるビスマレイミド、一般式（６）で
表される化合物及び一般式（７）で表される化合物を、
活性水素の存在下で反応させることによって製造するこ
とができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１２】本発明に使用するポリイミドにおいて、ポ
リイミドの基本的な構造単位を構成する下記一般式
（５）で表されるビスマレイミドは、マレイミド基を分
子内に二つ有する化合物である。
【化１４】 （式中、Ａｒは下記一般式（３）または一般式（４）で
表される二価の基である。）
【化１５】 （式中、Ｙは−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ2 −、
または−Ｃ（ＣＨ3 ）2−を示す。）
【化１６】 （式中、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 は、それぞれ炭素数１
〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基を
示す。）
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１５】一般式（６）で表される化合物中の両末端
がアミノ基であるジアミン化合物としては、Ｘ1 がＮＨ
である第１級アミンの場合と、Ｘ1 がＮＲ（Ｒは炭素数
１〜４のアルキル基を示す。）である第２級アミンの場
合とがある。一般式（６）で表される化合物が第１級ジ
アミンである具体例としては、３，４′−オキシジアニ
リン、４，４′−オキシジアニリン、４，４′−ジアミ
ノジフェニルメタン、３，４′−ジアミノジフェニルメ
タン、３，３′−ジアミノジフェニルメタン、４，４′
−ジアミノ−３，３′−ジメチルジフェニルメタン、
４，４′−ジアミノ−３，３′−ジエチルジフェニルメ
タン、４，４′−ジアミノ−３，３′−ジメトキシジフ
ェニルメタン、４，４′−ジアミノ−３，３′−ジエト
キシジフェニルメタン、４，４′−ジアミノベンズアニ
リド、４，４′−ジアミノベンゾフェノン、３，３′−
ジアミノベンゾフェノン、４，４′−ジアミノジフェニ
ルスルホン、３，３′−ジアミノジフェニルスルホン、
４，４′−（イソプロピリデン）ジアニリン、３，３′
−（イソプロピリデン）ジアニリン、ビス［２−（４−
アミノフェニル）プロパン］ベンゼン、ビス（アミノフ
ェノキシ）ベンゼン、ビス（アミノフェノキシ）ビフェ
ニル、ビス（アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、
ビス（アミノフェノキシフェニル）プロパン、ビス（ア
ミノフェノキシフェニル）スルホン、ビス（アミノフェ
ノキシフェニル）ケトン、ビス（アミノフェノキシフェ
ニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス（アミノフェノキ
シフェニル）ビフェニル、ビス（アミノフェノキシフェ
ニル）ジフェニルエーテル、４，４′−ビス［３−（４
−アミノ−α，α′−ジメチルベンジル）フェノキシ］
ジフェニルスルホン、４，４′−ビス［３−（４−アミ
ノ−α，α′−ジメチルベンジル）フェノキシ］ベンゾ
フェノン、４，４′−ビス［４−（４−アミノ−α，
α′−ジメチルベンジル）フェノキシ］ジフェニルスル
ホン、４，４′−ビス［４−（４−アミノ−α，α′−
ジメチルベンジル）フェノキシ］ベンゾフェノン、９，
９−ビス（４−アミノフェニル）フルオレン等が挙げら
れ、これらは混合して用いることも可能である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１７】本発明に使用するポリイミドにおいて、ポ
リイミドのさらに他の基本的な構造単位を構成する下記
一般式（７）で表される化合物としては、両末端がアミ
ノ基であるジアミンまたは両末端がメルカプト基である
ジチオールの２種類がある。 ＨＸ2 −Ｒｂ−Ｘ2 Ｈ （７） ［式中、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキレン基、−ＣＨ
2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは１〜８の整数で
ある。）エーテル鎖または−Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2
Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１
０のアルキレン基またはメチレン基がＳｉに結合してい
る−ＣＨ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を示し、ｍは１〜２０の整数で
ある。）で表されるジメチルシロキサン基を表し、Ｘ2
はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または炭
素数１〜４のアルコキシ基）、
【化１７】 またはＳを示す。］
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５７
【補正方法】変更
【補正内容】
【００５７】実施例２７ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−ビス
（４−アミノフェノキシ）ベンゼン１４．６２ｇ（５０
ミリモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実
施例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰り
返し構造単位を有する第一のポリイミド４５．０ｇ（収
率９８％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペ
クトルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０
ｃｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、ま
た、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の
吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移点
及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表２に
示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重
量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正内容】
【００５８】実施例２８ ２，２−ビス（ｐ−マレイミドフェノキシフェニル）プ
ロパン２８．５３ｇ（５０ミリモル）と９，９−ビス
（４−アミノフェニル）フルオレン８．７１ｇ（５０ミ
リモル）及びｍ−クレゾール２５０ｍｌを用いて、実施
例１５と同様の方法で、一般式（１）で表される繰り返
し構造単位を有する第一のポリイミド３７．０ｇ（収率
９９％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペク
トルを測定したところ、１７０５ｃｍ-1及び１７８０ｃ
ｍ-1に典型的なコハク酸イミドの吸収が認められ、ま
た、マレイミド基の二重結合に由来する６９０ｃｍ-1の
吸収は消失していた。また、その分子量、ガラス転移点
及び熱分解開始温度も測定した。それらの結果を表２に
示す。このポリイミドを、テトラヒドロフランに２０重
量％の濃度になるように溶解させて液状接着剤を得た。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０９Ｊ 7/02 ＪＬＥ Ｃ０９Ｊ 7/02 ＪＬＥ Ｈ０１Ｌ 23/29 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ 23/31

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 耐熱性フィルムの少なくとも一面に、
    （Ｉ）下記一般式（１）で表される構造単位を含有する
    ポリイミド、（II）下記一般式（２）で表される構造単
    位を含有するポリイミド及び(III) 下記一般式（１）及
    び一般式（２）で表される構造単位を任意の割合で含有
    するポリイミドから選ばれた少なくとも１つのポリイミ
    ドからなる接着層を積層してなることを特徴とする電子
    部品用接着テープ。 【化１】 ［式中、Ａｒは下記一般式（３）または一般式（４）で
    表される二価の基を示す。Ｒａはベンゼン環を２〜６個
    有する二価の基を示し、Ｒｂは炭素数２〜２０のアルキ
    レン基、−ＣＨ2 ＣＨ2 （ＯＣＨ2 ＣＨ2 ）n −（ｎは
    １〜８の整数である。）で表されるエーテル鎖または−
    Ｒ′−［Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 Ｏ］m Ｓｉ（ＣＨ3 ）2 −
    Ｒ′−（Ｒ′は炭素数１〜１０のアルキル基または−Ｃ
    Ｈ2 ＯＣ6 Ｈ4 −を示し、ｍは１〜２０の整数であ
    る。）で表されるジメチルシロキサン基を示す。Ｘ1 は
    ＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または炭素
    数１〜４のアルコキシ基を示す。）またはＳを示す。Ｘ
    2 はＮＨ、ＮＲ（Ｒは炭素数１〜４のアルキル基または
    炭素数１〜４のアルコキシ基を示す。）、 【化２】 またはＳを示す。］ 【化３】 （式中、Ｙは−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ2 −、
    または−Ｃ（ＣＨ3 ）2−を示す。） 【化４】 （式中、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 は、それぞれ炭素数１
    〜４のアルキル基または炭素数１〜４のアルコキシ基を
    示す。）
  2. 【請求項２】 耐熱性フィルムが、ポリイミド樹脂フィ
    ルムであることを特徴とする請求項１に記載の電子部品
    用接着テープ。
  3. 【請求項３】 接着層に粒径１μｍ以下のフィラーが１
    〜５０の重量部含まれていることを特徴とする請求項１
    に記載の電子部品用接着テープ。
  4. 【請求項４】 剥離性フィルムの一面に、（Ｉ）上記一
    般式（１）で表される構造単位を含有するポリイミド、
    （II）上記一般式（２）で表される構造単位を含有する
    ポリイミド及び(III) 上記一般式（１）及び一般式
    （２）で表される構造単位を任意の割合で含有するポリ
    イミドから選ばれた少なくとも１つのポリイミドからな
    る接着層を積層してなることを特徴とする電子部品用接
    着テープ。
  5. 【請求項５】 接着層に粒径１μｍ以下のフィラーが１
    〜５０重量％含まれていることを特徴とする請求項４に
    記載の電子部品用接着テープ。
  6. 【請求項６】 有機溶剤中に、（Ｉ）下記一般式（１）
    で表される構造単位を含有するポリイミド、（II）下記
    一般式（２）で表される構造単位を含有するポリイミド
    及び(III) 下記一般式（１）及び一般式（２）で表され
    る構造単位を任意の割合で含有するポリイミドから選ば
    れた少なくとも１つのポリイミドを溶解してなることを
    特徴とする電子部品用液状接着剤。 【化５】 （式中、Ａｒ、Ｒａ、Ｒｂ、Ｘ1 及びＸ2 は、いずれも
    請求項１に記載したと同意義を有する。）
  7. 【請求項７】 粒径１μｍ以下のフィラーが全固形分の
    １〜５０重量％含まれていることを特徴とする請求項６
    に記載の電子部品用液状接着剤。
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