JP7237067B2 - 電解液ならびにそれを用いた電気化学デバイス及び電子デバイス - Google Patents

電解液ならびにそれを用いた電気化学デバイス及び電子デバイス Download PDF

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Description

本願は、エネルギー貯蔵の分野に関し、具体的には、電解液ならびにそれを用いた電気化学デバイス及び電子デバイスに関する。
電気化学デバイス（例えば、リチウムイオン電池）は、作動電圧が高く、エネルギー密度が高く、環境にやさしく、サイクルが安定し、安全である等の利点を有するため、電動車両、ウェアラブルデバイス、スマートフォン、無人航空機、ノートパソコン等の分野に広く用いられている。現代の情報技術の発展及びリチウムイオン電池応用の展開に伴い、リチウムイオン電池に対して、高温条件でのサイクル性能と保存性能など、より高い要求がなされている。
これに鑑み、改良された電解液ならびにそれを用いた電気化学デバイス及び電子デバイスを提供する必要がある。
本願は、電解液ならびにそれを用いた電気化学デバイス及び電子デバイスを提供することにより、関連分野における少なくとも一種の課題を少なくともある程度解決しようとするものである。
本願の一つの態様によれば、本願は、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物とを含む電解液を提供する。
Figure 0007237067000001
 式中、
Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ３１、Ｒ３２、Ｒ３３及びＲ３４は、それぞれ独立に、Ｈ、ハロゲン、シアノ基、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ１０アルキル基、置換もしくは無置換のＣ２－Ｃ１０アルケニル基、置換もしくは無置換のＣ６－Ｃ１２アリール基から選択され、
Ｒ４１とＲ４４は、それぞれ独立に、Ｈ、Ｆ、シアノ基、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ１０アルキル基、置換もしくは無置換のＣ２－Ｃ１０アルケニル基、置換もしくは無置換のＣ６－Ｃ１２アリール基、Ｒａ－（Ｏ－Ｒｂ）又は（Ｏ－Ｒｂ）から選択され、
Ｒ４２とびＲ４３は、それぞれ独立に、Ｒｃ－（Ｏ－Ｒｄ）又は（Ｏ－Ｒｄ）から選択され、
Ｒｂは、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ４アルキル基から選択され、
Ｒａ、Ｒｃ及びＲｄは、それぞれ独立に、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ４アルキレン基、Ｃ２－Ｃ５アルケニレン基又はＣ６－Ｃ１２アリール基から選択され、
置換の場合、置換基は、ハロゲン、シアノ基又はそれらの組み合わせから選択される。
本願の実施例によれば、前記式Ｉの化合物は、以下の化合物のうちの少なくとも１種を含む。
Figure 0007237067000002
 前記式ＩＩの化合物は、式ＩＩ－１であり、
Figure 0007237067000003
 且つ、前記式ＩＩＩの化合物は、式ＩＩＩ－１である。
Figure 0007237067000004
本願の実施例によれば、前記式ＩＶの化合物は、以下の式のうちの少なくとも１種を含む。
Figure 0007237067000005
Figure 0007237067000006
本願の実施例によれば、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の総含有量は０．０１ｗｔ％～１０ｗｔ％であり、前記式ＩＶの化合物の総含有量は０．０１ｗｔ％～８ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記電解液はさらに、フルオロエチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、スクシノニトリル、アジポニトリル、１，３，６ヘキサントリカルボニトリル、１，３，２－ジオキサチオラン－２，２－ジオキシド（１，３，２－Ｄｉｏｘａｔｈｉｏｌａｎｅ－２，２－Ｄｉｏｘｉｄｅ）、１，３－プロパンスルトン又はフルオロベンゼンのうちの少なくとも１つを含む添加剤Ａを含む。
本願の実施例によれば、前記電解液の総重量に基づいて、前記添加剤Ａの総含有量は、１ｗｔ％～１２ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記電解液はさらに、前記電解液の総重量に基づいて、含有量が０．０１ｗｔ％～１．５ｗｔ％であるジフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＯ２Ｆ２）を含む。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記ジフルオロリン酸リチウムの含有量は、０．０１ｗｔ％～０．４９ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記電解液はさらに、式Ｖの化合物を含む。
Figure 0007237067000007
 式中、
Ｒ５１とＲ５２は、それぞれ独立に、Ｃ１－Ｃ４アルキル基又はフッ素置換Ｃ１－Ｃ４アルキル基から選択され、
Ｒ５１とＲ５２の少なくとも一方は、フッ素置換Ｃ１－Ｃ４アルキル基である。
本願の実施例によれば、前記電解液の総重量に基づいて、式Ｖを有する前記化合物の含有量は、１ｗｔ％～３０ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記式Ｖの化合物は、以下の式のうちの少なくとも１種を含む。
Figure 0007237067000008
本願の他の態様によれば、本願は、正極と、負極活物質層を含む負極と、本願に係る電解液と、を含む電気化学デバイスを提供する。
本願の実施例によれば、Ｘ線回折パターン測定により得られた前記負極活物質層の（００４）面のピーク面積Ｃ００４と（１１０）面のピーク面積Ｃ１１０との比率Ｃ００４／Ｃ１１０は、８～１５の範囲内にある。
本願の実施例によれば、前記負極活物質層は、Ｄｖ５０が３μｍ～１０μｍの範囲内にある一次粒子と、Ｄｖ５０が５μｍ～２０μｍの範囲内にある二次粒子とを含む。
本願の実施例によれば、前記一次粒子と前記二次粒子の重量比は、１：９～５：５である。
本願の別の態様によれば、本願は、本願に係る電気化学デバイスを含む電子デバイスを提供する。
本願の追加的な態様及び利点は、後続の説明において部分的に説明し、示し、又は本願の実施例の実施により説明する。
以下、本願の実施例を詳細に説明する。本願の実施例は、本願を限定するものとして解釈されるべきではない。
発明を実施するための形態及び特許請求の範囲において、「うちの少なくとも１種」という用語で接続された項目の列挙は、列挙された項目の任意の組み合わせを意味し得る。例えば、項目Ａ及びＢが列挙された場合、「Ａ及びＢのうちの少なくとも１種」というフレーズは、Ａのみ、Ｂのみ、又はＡ及びＢを意味する。他の例では、項目Ａ、Ｂ及びＣが列挙された場合、「Ａ、Ｂ及びＣのうちの少なくとも１種」というフレーズは、Ａのみ、又はＢのみ、Ｃのみ、Ａ及びＢ（Ｃを除く）、Ａ及びＣ（Ｂを除く）、Ｂ及びＣ（Ａを除く）、又はＡ、Ｂ及びＣの全てを意味する。項目Ａは、１つ以上の構成要素を含んでよい。項目Ｂは、１つ以上の構成要素を含んでよい。項目Ｃは、１つ以上の構成要素を含んでよい。
本明細書において、用語「アルキル基」によって意図されるのは、１～２０個の炭素原子を有する直鎖飽和炭化水素構造である。「アルキル基」は、３～２０個の炭素原子を有する分岐鎖又は環状炭化水素構造であるとも意図される。具体的な炭素数を有するアルキル基が特定された場合、該炭素数を有する全ての幾何学異性体を含むことが意図される。したがって、例えば、「ブチル基」は、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基及びシクロブチル基を含む意味であり、「プロピル基」は、ｎ－プロピル基、イソプロピル基及びシクロプロピル基を含む。アルキル基の実例は、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、シクロプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、シクロブチル基、ｎ－ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、シクロペンチル基、メチルシクロペンチル基、エチルシクロペンチル基、ｎ－ヘキシル基、イソヘキシル基、シクロヘキシル基、ｎ－ヘプチル基、オクチル基、シクロプロピル基、シクロブチル基、ノルボルニル基などを含むが、これらに限定されない。
本明細書において、用語「アルキレン基」は、直鎖であるか又は分岐鎖を有する二価の飽和炭化水素基を意味する。特に定義されない限り、前記アルキレン基は、一般的に２～１０個の炭素原子を含有し、かつ、（例えば）Ｃ２－Ｃ３アルキレン基、Ｃ２－Ｃ６アルキレン基を含む。代表的なアルキレン基としては、（例えば、）メチレン基、エタン－１，２－ジイル（「エチレン基」）、プロパン－１，２－ジイル、プロパン－１，３－ジイル、ブタン－１，４－ジイル、ペンタン－１，５－ジイル等を含む。
本明細書において、用語「アルケニル基」とは、直鎖であるか又は分岐鎖を有し、かつ少なくとも１個、通常、１個、２個又は３個の炭素炭素二重結合を有する一価不飽和炭化水素基を指す。特に定義されない限り、前記アルケニル基は、一般的に２～２０個の炭素原子を含有し、かつ（例えば）Ｃ２－Ｃ４アルケニル基、Ｃ２－Ｃ６アルケニル基及びＣ２－Ｃ１０アルケニル基を含む。代表的なアルケニル基は（例えば）、ビニル基、ｎ－プロペニル基、イソプロペニル基、ｎ－ブタ－２－エニル基、ブタ－３－エニル基、ｎ－ヘキサ－３－エニル基などを含む。
本明細書において、用語「アルケニレン基」とは、上記のように定義されたアルケニル基から水素原子を１個除去して得られた二官能基を指す。好ましいアルケニレン基は、－ＣＨ＝ＣＨ－、－Ｃ（ＣＨ３）＝ＣＨ－、－ＣＨ＝ＣＨＣＨ２－等を含むが、それらに限定されない。
本明細書において、用語「アリール基」とは、単環（例えば、フェニル基）又は縮合環を有する一価芳香族炭化水素を指す。縮合環系は、完全に不飽和の環系（例えば、ナフタレン）と、それらの部分不飽和の環系（例えば、１，２，３，４－テトラヒドロナフタレン）とを含む。特に定義されない限り、前記アリール基は、一般的に６～２６個の炭素環原子を含有し、かつ（例えば）Ｃ６－Ｃ１０アリール基を含む。代表的なアリール基は（例えば）、フェニル基、メチルフェニル基、プロピルフェニル基、イソプロピルフェニル基、ベンジル基、ナフト－１－イル、ナフト－２－イルなどを含む。
本明細書において、用語「シアノ基」は、有機基－ＣＮを含有する有機物を含む。
本明細書において、用語「ハロゲン」とは、元素周期律表において第１７族に属する安定的な原子、例えば、フッ素、塩素、臭素又はヨウ素を指す。
本明細書において、用語「置換もしくは無置換」は、特定の基が置換基で置換されていないか又は一つもしくは複数の置換基で置換されたことを表す。上記置換基が置換されている場合、置換基は、ハロゲン、アルキル基、シクロアルキル基、アルケニル基、アリール基、及びヘテロアリール基からなる群から選択されてもよい。
（電解液）
本願は、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物とを含む電解液を提供する。
Figure 0007237067000009
 式中、
Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ３１、Ｒ３２、Ｒ３３及びＲ３４は、それぞれ独立に、Ｈ、ハロゲン、シアノ基、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ１０アルキル基、置換もしくは無置換のＣ２－Ｃ１０アルケニル基、置換もしくは無置換のＣ６－Ｃ１２アリール基から選択され、
Ｒ４１とＲ４４は、それぞれ独立に、Ｈ、Ｆ、シアノ基、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ１０アルキル基、置換もしくは無置換のＣ２－Ｃ１０アルケニル基、置換もしくは無置換のＣ６－Ｃ１２アリール基、Ｒａ－（Ｏ－Ｒｂ）又は（Ｏ－Ｒｂ）から選択され、
Ｒ４２とＲ４３は、それぞれ独立に、Ｒｃ－（Ｏ－Ｒｄ）又は（Ｏ－Ｒｄ）から選択され、
Ｒｂは、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ４アルキル基から選択され、
Ｒａ、Ｒｃ及びＲｄは、それぞれ独立に、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ４アルキレン基、Ｃ２－Ｃ５アルケニレン基又はＣ６－Ｃ１２アリール基から選択され、
置換の場合、置換基は、ハロゲン、シアノ基又はそれらの組み合わせから選択される。
式Ｉ、式ＩＩ及び式ＩＩＩの化合物と式ＩＶの化合物との共同作用により、電解液の安定性を向上させ、リチウムイオン電池のサイクルにおける固体電解質界面（ＳＥＩ）膜の破壊を効果的に軽減すると同時に、電解液の消費を低減して、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能を改善することができる。
高温保存過程では、リチウム塩が分解しやすく（例えばＬｉＰＦ６が分解してＨＦ及びＰＦ６等を生成しやすく）、電解液が酸性になる。酸性条件下では、正極表面での電解液の酸化反応が加速して、正極遷移金属が溶出し、リチウムイオン電池の性能が損なわれる。式ＩＶの化合物は、リチウム塩の分解生成物（例えばＨＦとＰＦ６等）と結合を形成して、電解液溶媒の分解を低減するオキシ基（－Ｏ－）を含む。
電解液中に、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうち少なくとも１種と、式ＩＶの化合物とが同時に含まれていると、負極界面を安定化すると同時に、正極表面を保護し、酸化しやすい成分と正極界面との接触を隔離して、リチウムイオン電池の高温間隔循環性能及び高温保存性能を効果的に改善することができる。
本願の実施例によれば、前記式Ｉの化合物は、以下の化合物から選択される少なくとも１種である。
Figure 0007237067000010
 前記式ＩＩの化合物は、式ＩＩ－１であり、
Figure 0007237067000011
 前記式ＩＩＩの化合物は、式ＩＩＩ－１である。
Figure 0007237067000012
本願の実施例によれば、前記式ＩＶの化合物は、以下の式のうちの少なくとも１種を含む。
Figure 0007237067000013
Figure 0007237067000014
本願の実施例によれば、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の総含有量は０．０１ｗｔ％～１０ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の含有量は０．０５ｗｔ％～８ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の含有量は０．１ｗｔ％～５ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の含有量は０．５ｗｔ％～６ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の含有量は１ｗｔ％～３ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の含有量は１０ｗｔ％、８ｗｔ％、５ｗｔ％、３ｗｔ％、２ｗｔ％、１ｗｔ％、０．５ｗｔ％、０．３ｗｔ％、０．１ｗｔ％、０．０５ｗｔ％又は０．０１ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記式ＩＶの化合物の総含有量は０．０１ｗｔ％～８ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式ＩＶの化合物の総含有量は０．０５ｗｔ％～８ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式ＩＶの化合物の総含有量は０．１ｗｔ％～６ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式ＩＶの化合物の総含有量は０．５ｗｔ％～５ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式ＩＶの化合物の総含有量は１ｗｔ％～３ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式ＩＶの化合物の含有量は８ｗｔ％、５ｗｔ％、３ｗｔ％、２ｗｔ％、１ｗｔ％、０．５ｗｔ％、０．３ｗｔ％、０．１ｗｔ％、０．０５ｗｔ％又は０．０１ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記電解液はさらに、前記電解液の総重量に基づいて、含有量が０．０１ｗｔ％～１．５ｗｔ％であるジフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＯ２Ｆ２）を含む。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記ジフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＯ２Ｆ２）の含有量は、０．０１ｗｔ％～１ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記ジフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＯ２Ｆ２）の含有量は、０．０１ｗｔ％～０．８ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記ジフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＯ２Ｆ２）の含有量は、０．０１ｗｔ％～０．６ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記ジフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＯ２Ｆ２）の含有量は、０．０１ｗｔ％～０．４９ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記電解液はさらに、フルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）、ビニルエチレンカーボネート（ＶＥＣ）、スクシノニトリル（ＳＮ）、アジポニトリル（ＡＤＮ）、１，３，６ヘキサントリカルボニトリル、１，３，２－ジオキサチオラン－２，２－ジオキシド（ＤＴＤ）、１，３－プロパンスルトン（ＰＳ）又はフルオロベンゼンのうちの少なくとも１種を含む添加剤Ａを含む。
いくつかの実施例において、前記電解液は、前記電解液の総重量に基づいて、含有量が０．０１ｗｔ％～５ｗｔ％であるＶＣを含む。該含有量の範囲内で、ＶＣは、負極表面の固体電解質界面（ＳＥＩ）膜の形成に十分に影響を与え、高エネルギー密度二次電池のサイクル性能と保存中のガス放出性能を著しく改善することができる。
いくつかの実施例において、前記電解液は、前記電解液の総重量に基づいて、含有量が０．０１ｗｔ％～１０ｗｔ％であるＦＥＣを含む。該含有量の範囲内で、ＦＥＣは、負極表面の固体電解質界面（ＳＥＩ）膜の形成に十分に影響を与え、高エネルギー密度電気化学デバイスのサイクル性能を大幅に改善することができる。いくつかの実施例において、前記電解液は、前記電解液の総重量に基づいて、含有量が０．０１ｗｔ％～１０ｗｔ％であるＡＤＮ又はＳＮを含む。該含有量の範囲内で、ＡＤＮ又はＳＮは、さらに正極構造を安定させ、サイクル性能と保存中のガス放出性能をさらに改善することができる。
いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記添加剤Ａの総含有量は１ｗｔ％～１２ｗｔ％である。
本願の実施例によれば、前記電解液はさらに、少なくとも１種の式Ｖの化合物を含む。
Figure 0007237067000015
 式中、
Ｒ５１とＲ５２は、それぞれ独立に、Ｃ１－Ｃ４アルキル基又はフッ素置換Ｃ１－Ｃ４アルキル基から選択され、
Ｒ５１とＲ５２の少なくとも一方は、フッ素置換Ｃ１－Ｃ４アルキル基である。
本願の実施例によれば、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｖの化合物の含有量は、１ｗｔ％～３０ｗｔ％である。
電解液は、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物に加えて、さらに式Ｖの化合物を含むことにより、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能及び高温保存性能をさらに改善することができる。式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物及び式Ｖの化合物との共同作用により、電解液に低い粘度、高い引火点と熱安定性を備えさせることができる。同時に、電解液に高い電気化学的安定性を備えさせ、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能、高温保存後の膨張現象及び保存後の回復可能な容量をさらに改善することができる。
本願の実施例によれば、前記式Ｖの化合物は、以下の式のうちの少なくとも１種を含む。
Figure 0007237067000016
本願の実施例によれば、前記式Ｖの化合物の総含有量は１ｗｔ％～３０ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｖの化合物の総含有量は３ｗｔ％～２５ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｖの化合物の総含有量は３ｗｔ％～１５ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｖの化合物の総含有量は１２ｗｔ％～１５ｗｔ％である。いくつかの実施例において、前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｖの化合物の含有量は３０ｗｔ％、２８ｗｔ％、２５ｗｔ％、２０ｗｔ％、１８ｗｔ％、１５ｗｔ％、１２ｗｔ％、１０ｗｔ％、８ｗｔ％、５ｗｔ％、３ｗｔ％又は１ｗｔ％である。
いくつかの実施例において、電解液はさらに、炭酸エステル、カルボン酸エステル又は両者の組み合わせを含むがこれらに限定されない有機溶媒を含む。いくつかの実施例において、前記炭酸エステルは、非水電解質有機溶媒として用いられるものであれば、任意の種類の炭酸エステルであってよく、環状炭酸エステル又は鎖状炭酸エステル等であってもよい。いくつかの実施例において、前記環状炭酸エステルは、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、ブチレンカーボネート、γ－ブチロラクトン、ペンチルカーボネート等であってもよい。いくつかの実施例において、前記鎖状炭酸エステルは、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸ジプロピル、炭酸エチルメチル等であってもよいが、これらに限定されず、これらのハロゲン化誘導体であってもよい。いくつかの実施例において、カルボン酸エステルは、プロピオン酸メチル、酪酸メチル、酢酸エチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸プロピル、酪酸エチルであってもよい。
本願の実施例によれば、前記電解液はさらに、無機リチウム塩と有機リチウム塩から選択される少なくとも１種であるリチウム塩を含む。いくつかの実施例において、前記リチウム塩は、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ４）、六フッ化ヒ酸リチウム、過塩素酸リチウム、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＦＳＩ）、ビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミドリチウム（ＬｉＴＦＳＩ）、リチウムビスオキサレートボレートＬｉＢ（Ｃ２Ｏ４）２（ＬｉＢＯＢ）、リチウムジフルオロオキサレートボレートＬｉＢＦ２（Ｃ２Ｏ４）（ＬｉＤＦＯＢ）を含むが、これらに限定されない。いくつかの実施例において、前記リチウム塩は、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）である。いくつかの実施例において、前記リチウム塩の濃度は、０．６Ｍ～２Ｍである。いくつかの実施例において、前記リチウム塩の濃度は、０．８Ｍ～１．２Ｍである。
本願の電解液は、任意の既知の方法により製造することができる。いくつかの実施例において、本願の電解液は、各成分を混合することにより製造することができる。
（負極）
負極は、負極集電体と、集電体に設けられた負極活物質とを含む。負極活物質の具体的な種類は、具体的に制限されず、必要に応じて選択することができる。
いくつかの実施例において、負極集電体は、銅箔、ニッケル箔、ステンレス鋼箔、チタン箔、発泡ニッケル、発泡銅、導電性金属が被覆されたポリマー基板及びそれらの組み合わせから選択することができる。
いくつかの実施例において、前記負極活物質は、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢと略称する）、硬質炭素、軟質炭素、シリコン、シリコン－炭素複合物、Ｌｉ－Ｓｎ合金、Ｌｉ－Ｓｎ－Ｏ合金、Ｓｎ、ＳｎＯ、ＳｎＯ２、スピネル構造のリチウム化ＴｉＯ２－Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、Ｌｉ－Ａｌ合金から選択される１種又は複数種である。炭素材料の非制限的な例は、結晶性炭素、非晶質炭素及びこれらの混合物を含む。結晶性炭素は、アモルファス又はシート状、小片状、球状又は繊維状の天然黒鉛又は人造黒鉛であってもよい。非晶質炭素は、軟質炭素、硬質炭素、メソフェーズピッチ炭化物、カ焼コークスなどであってもよい。
いくつかの実施例において、負極活物質は、接着剤を含む。粘着剤は、負極活物質粒子間の結合、負極活物質と集電体との結合を強化する。接着剤の非制限的な例は、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、二酢酸セルロース（Ｄｉａｃｅｔｙｌ ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ）、ポリ塩化ビニル、カルボキシル化ポリ塩化ビニル、ポリフッ化ビニル、エチレンオキシド含有ポリマー、ポリビニルピロリドン、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ポリビニリデン、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム、アクリル酸（エステル化）スチレンブタジエンゴム、エポキシ樹脂、ナイロン等を含むが、それらに限定されない。
いくつかの実施例において、負極活物質は導電性材料を含み、それによって電極に導電性を付与している。該導電性材料は、化学変化を起こさない任意の導電性材料を含んでいてもよい。導電性材料の非制限的な例は、炭素系材料（例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、炭素繊維等）、金属系材料（例えば、銅、ニッケル、アルミニウム、銀等の金属粉、金属繊維等、）、導電性ポリマー（例えば、ポリフェニレン誘導体）及びそれらの混合物を含む。
いくつかの実施例において、Ｘ線回折パターン測定により得られた前記負極活物質層の（００４）面のピーク面積Ｃ００４と（１１０）面のピーク面積Ｃ１１０との比率Ｃ００４／Ｃ１１０は、８～１５の範囲内にある。いくつかの実施例において、前記Ｃ００４／Ｃ１１０は、８、９、１０、１１、１２、１３、１４又は１５である。
Ｃ００４／Ｃ１１０値は、負極活物質層の配向性を反映することができる。Ｃ００４／Ｃ１１０の値が大きいほど、負極活物質層の異方性が大きくなる。リチウムイオン電池のサイクル過程において、Ｃ００４／Ｃ１１０値の高いカーボンコート層は、層と層間の膨張、すなわちＺ方向（垂直方向）の膨張が発生する傾向があり、Ｘ／Ｙ方向の膨張が発生しにくい。負極活物質層のＣ００４／Ｃ１１０を８～１５の範囲内にすることにより、高温間隔サイクルにおけるリチウムイオンの挿入又は脱離による応力を抑制又は相殺し、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル過程における膨張現象を効果的に改善することができる。
いくつかの実施例において、前記負極活物質層は、Ｄｖ５０が３μｍ～１０μｍの範囲内にある一次粒子と、Ｄｖ５０が５μｍ～２０μｍの範囲内にある二次粒子とを含む。いくつかの実施例において、前記一次粒子のＤｖ５０は、５μｍ～８μｍの範囲内にある。いくつかの実施例において、前記一次粒子のＤｖ５０は、３μｍ、４μｍ、５μｍ、６μｍ、７μｍ、８μｍ、９μｍ、又は１０μｍにある。いくつかの実施例において、前記二次粒子のＤｖ５０は、８μｍ～１８μｍの範囲内にある。いくつかの実施例において、前記二次粒子のＤｖ５０は、１０μｍ～１５μｍの範囲内にある。いくつかの実施例において、前記二次粒子のＤｖ５０は、５μｍ、６μｍ、７μｍ、８μｍ、９μｍ、１２μｍ、１４μｍ、１６μｍ、又は１８μｍである。
いくつかの実施例において、前記一次粒子と前記二次粒子との重量比は、１：９～５：５である。いくつかの実施例において、前記一次粒子と前記二次粒子との重量比は、１：８～３：４である。いくつかの実施例において、前記一次粒子と前記二次粒子との重量比は、１：６～２：３である。いくつかの実施例において、前記一次粒子と前記二次粒子との重量比は、１：５～１：２である。いくつかの実施例において、前記一次粒子と前記二次粒子との重量比は、１：４～１：３である。
負極活物質層中に二次粒子が存在すると、圧力を受ける過程において電極シートの受圧面が増加し、力を受ける方向が増え、それにより電極シートが圧力を受けた後も依然として集電体の平面と一定の夾角を維持するようになる。リチウムイオン電池の高温間隔サイクル過程において、リチウムイオンが負極活物質層に挿入又は脱離することにより生じる応力は、各方向からの力により抑制又は相殺され、それにより高温間隔サイクル過程におけるリチウムイオン電池の厚さ方向の膨張を大きく改善することができる。リチウムイオン電池の膨張現象の改善は、負極活物質と電解液との接触面積を減少させて、負極表面に必要とされるＳＥＩ膜を減少させ、電解液の消費を低減することができる。これにより、電解液の含有量は同じでも、負極活物質層を用いることで、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能をさらに向上させることができる。
（正極）
正極は、正極集電体と、正極集電体に設けられた正極活物質とを含む。正極活物質は、リチウムイオンを可逆的に挿入及び放出する化合物を含む。正極活物質は、リチウムと、コバルト、マンガン及びニッケルから選択される少なくとも１種の元素とを含有する複合酸化物を含む。正極活物質の具体的な種類は、具体的に限定されず、必要に応じて選択することができる。いくつかの実施例において、前記正極活物質は、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、リチウムニッケルマンガンコバルト三元材料、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、ニッケルマンガン酸リチウム（ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４）、リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）から選択される少なくとも１種である。いくつかの実施例において、前記正極活物質は、コバルト酸リチウムとリチウムニッケルマンガンコバルト三元材料との混合物である。いくつかの実施例におけるコバルト酸リチウムとリチウムニッケルマンガンコバルト三元材料との混合物では、コバルト酸リチウムとリチウムニッケルマンガンコバルト三元材料との混合比率が１：９＜コバルト酸リチウム：リチウムニッケルマンガンコバルト＜９：１を満たす。いくつかの実施例におけるコバルト酸リチウムとリチウムニッケルマンガンコバルト三元材料との混合物では、コバルト酸リチウムとリチウムニッケルマンガンコバルト三元材料との混合比率が２：８＜コバルト酸リチウム：リチウムニッケルマンガンコバルト＜４：６を満たす。コバルト酸リチウムとリチウムニッケルマンガンコバルトとを組み合わせることにより、電解液の成膜に触媒作用を有する遷移金属の量が増加し、正極活物質の安全性を向上させることができる。
いくつかの実施例において、正極活物質の表面にコーティング層を有する。いくつかの実施例において、前記コーティング層は、コーティング元素の酸化物、コーティング元素の水酸化物、コーティング元素のオキシ水酸化物、コーティング元素のオキシ炭酸塩（ｏｘｙｃａｒｂｏｎａｔｅ）又はコーティング元素のヒドロキシ炭酸塩（ｈｙｄｒｏｘｙｃａｒｂｏｎａｔｅ）のうちの少なくとも１種を含む。コーティング層に含有されるコーティング元素は、Ｍｇ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｋ、Ｎａ、Ｃａ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｇａ、Ｂ、Ａｓ、Ｚｒ又はこれらの混合物を含むことができる。コーティング層に用いられる化合物は、非晶質又は結晶質であってもよい。正極活物質の性能に悪影響を及ぼさない限り、いかなる方法でコーティング層を施してもよい。コーティング層を施す方法は、スプレー塗布、浸漬など、当業者によく知られている任意のコーティング方法を含むことができる。
いくつかの実施例において、正極活物質層は、接着剤をさらに含む。接着剤は、正極活物質の粒子間の結合を強化し、かつ正極活物質と正極集電体との結合を強化することができる。いくつかの実施例において、前記接着剤は、ポリビニルアルコール、ヒドロキシプロピルセルロース、二酢酸セルロース、ポリ塩化ビニル、カルボキシル化ポリ塩化ビニル、ポリフッ化ビニル、エチレンオキシド含有ポリマー、ポリビニルピロリドン、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ポリビニリデン、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム、アクリル酸（エステル化）スチレンブタジエンゴム、エポキシ樹脂及びナイロン等を含むが、それらに限定されない。
いくつかの実施例において、正極活物質層は、導電性材料をさらに含み、それによって電極に導電性を付与する。該導電性材料は、化学変化を起こさない任意の導電性材料を含んでいてもよい。導電性材料の非制限的な例は、炭素系材料（例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、炭素繊維等）、金属系材料（例えば、銅、ニッケル、アルミニウム、銀等の金属粉、金属繊維等）、導電性ポリマー（例えば、ポリフェニレン誘導体）及びそれらの混合物を含む。
いくつかの実施例において、正極集電体は、アルミニウム（Ａｌ）を含むが、これに限定されない。
（セパレータ）
いくつかの実施例において、正極と負極との間に短絡を防止するためのセパレータ（隔膜）が設けられる。セパレータの材料及び形状は特に限定されず、従来技術で開示されたいかなる技術であってもよい。いくつかの実施例において、セパレータは、本願の電解液に対して安定な材料により形成されたポリマー又は無機物などを含む。
いくつかの実施例において、セパレータは、基材層を含む。いくつかの実施例において、基材層は、多孔質構造を有する不織布、フィルム又は複合フィルムである。いくつかの実施例において、基材層の材料は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、及びポリイミドから選択される少なくとも１種である。いくつかの実施例において、基材層の材料は、ポリプロピレン多孔質フィルム、ポリエチレン多孔質フィルム、ポリプロピレン不織布、ポリエチレン不織布又はポリプロピレン－ポリエチレン－ポリプロピレン多孔質複合フィルムから選択される。
いくつかの実施例において、基材層の少なくとも一方の表面に表面処理層が設けられる。いくつかの実施例において、表面処理層は、ポリマー層、無機物層、又はポリマーと無機物を混合して形成された層であってもよい。いくつかの実施例において、ポリマー層は、材料が、ポリアミド、ポリアクリロニトリル、アクリル酸エステルポリマー、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸塩、ポリビニルピロリドン、ポリビニルエーテル、ポリフッ化ビニリデン、ポリ（フッ化ビニリデン－ヘキサフルオロプロピレン）から選択される少なくとも１種であるポリマーを含む。
いくつかの実施例において、無機物層は、無機粒子と接着剤とを含む。いくつかの実施例において、前記無機粒子は、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化ハフニウム、酸化スズ、二酸化セリウム、酸化ニッケル、酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化イットリウム、炭化ケイ素、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム及び硫酸バリウムから選択される一種又は複数種の組み合わせである。いくつかの実施例において、前記接着剤は、ポリフッ化ビニリデン、フッ化ビニリデン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ポリアミド、ポリアクリロニトリル、ポリアクリレート、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸塩、ポリビニルピロリドン、ポリビニルエーテル、ポリメチルメタクリレート、ポリテトラフルオロエチレン及びポリヘキサフルオロプロピレンから選択される１種又は複数種の組み合わせである。
（電気化学デバイス）
本願の電気化学デバイスは、電気化学反応が発生する任意のデバイスを含み、その具体的な例は、あらゆる種類の一次電池、二次電池、燃料電池、太陽電池、キャパシタ等を含む。特に、該電気化学デバイスは、リチウム金属二次電池、リチウムイオン二次電池、リチウムポリマー二次電池又はリチウムイオンポリマー二次電池を含むリチウム二次電池である。
（電子デバイス）
本願はさらに、本願に係る電気化学デバイスを含む電子デバイスを提供する。
本願の電気化学デバイスの用途は、特に限定されず、従来技術で既知の任意の電子デバイスに用いることができる。いくつかの実施例において、本願の電気化学デバイスは、ノートパソコン、ペン入力型コンピュータ、モバイルコンピュータ、電子ブックプレーヤ、携帯電話、携帯ファックス、携帯コピー機、携帯プリンター、ヘッドフォンステレオ、ビデオデッキ、液晶テレビ、ハンディークリーナー、ポータブルＣＤ、ミニディスク、トランシーバー、電子手帳、電卓、メモリーカード、携帯テープレコーダー、ラジオ、バックアップ電源、モーター、自動車、バイク、原動機付自転車、自転車、照明器具、玩具、ゲーム機器、時計、電動工具、フラッシュ、カメラ、家庭用大型蓄電池及びリチウムイオンキャパシタ等に用いることができるが、それらに限定されない。
以下、リチウムイオン電池を例として、具体的な実施例を踏まえてリチウムイオン電池の製造を説明するが、本願において記載される製造方法は一例に過ぎず、他の任意の適切な製造方法もすべて本発明の範囲内であることは、当業者に理解されるところである。
以下、本願のリチウムイオン電池の実施例及び比較例に基づいて性能を評価する。
一、リチウムイオン電池の製造
１、正極の製造
コバルト酸リチウムＬＣＯ（ＬｉＣＯ２）、アセチレンブラック及びポリフッ化ビニリデンＰＶＤＦを、重量比９６：２：２でＮ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）溶媒系に溶解し、撹拌混合して、正極スラリーを得る。正極スラリーを正極集電体アルミニウム箔上に均一に塗布し、乾燥させ、冷間プレスして正極を得る。
２、負極の製造
人造黒鉛、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）及びカルボキシメチルセルロースナトリウム（ＣＭＣ）を、重量比９５：２：３で脱イオン水溶媒系に溶解し、撹拌混合して、負極スラリーを得る。負極スラリーを負極集電体銅箔上に均一に塗布し、乾燥させ、冷間プレスして負極を得る。
３、電解液の製造
乾燥したアルゴン雰囲気グローブボックス中に、炭酸エチレン（ＥＣと略記）、炭酸ジエチル（ＤＥＣと略記）、炭酸プロピレン（ＰＣと略記）を、３：４：３の重量比で均一に混合し、下記表中の各実施例及び比較例に示す成分を添加し、溶解して十分に撹拌した後、リチウム塩ＬｉＰＦ６を添加して均一に混合して、電解液を得る。得られた電解液中のＬｉＰＦ６の濃度は１ｍｏｌ／Ｌである。
４、セパレータの製造
ポリエチレン（ＰＥ）多孔質ポリマーフィルムをセパレータとして選択する。
５、リチウムイオン電池の製造
セパレータが正極と負極との間に位置するように、正極、セパレータ、負極を順に積層し、その後に巻回し、外装箔の中に置き、上記製造された電解液を注入し、真空封止、静置、化成、整形等の工程を経て、リチウムイオン電池を得る。
二、試験方法
１、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能試験の方法
リチウムイオン電池を４５℃恒温器に入れ、定電流０．５Ｃで４．４Ｖまで充電し、４．４Ｖで、０．０５Ｃまで定電圧で充電し、１９．５ｈ保持し、さらに０．５Ｃ定電流で３．０Ｖまで放電し、これを１つの充放電サイクルプロセスと記す。以上のように２３回行う。２３回サイクルした後に０．５Ｃで４．３５Ｖまで充電し、４．３５Ｖで０．０５Ｃまで定電圧で充電し、１９時間まで保持し、さらに０．５Ｃ定電流で３．０Ｖまで放電し、これを１つの充放電サイクルプロセスと記す。以上のように１１３回行う。リチウムイオン電池の容量及び厚さを監視し、下記式により高温間隔サイクル後の容量保持率及び厚さ増加率を計算する。
容量保持率＝残存放電容量／初期放電容量×１００％
高温間隔サイクル後の厚さ増加率（％）＝高温間隔サイクル後の厚さ／初期厚さ×１００％
２、リチウムイオン電池の高温保存性能試験の方法
リチウムイオン電池を２５℃の恒温器に入れ、定電流０．７Ｃで４．４Ｖまで充電し、リチウムイオン電池の初期厚さを測定する。４．４Ｖで、電流０．０５Ｃまで定電圧で充電し、さらに１．０Ｃ定電流で３．０Ｖまで放電し、リチウムイオン電池の初期放電容量を測定する。次にリチウムイオン電池を６０℃の恒温器に置いて３０日間保存する。保存が終了した後、リチウムイオン電池の高温保存後の厚さを測定し、初期放電容量の測定と同様の方式で高温保存後の回復容量を測定する。下記式によりリチウムイオン電池の高温保存厚さ増加率及び高温保存後の容量回復率を計算する。
高温保存厚さ増加率（％）＝高温保存後の厚さ／初期厚さ×１００％
高温保存後の容量回復率（％）＝高温保存後の回復容量／初期放電容量×１００％
３、Ｃ００４／Ｃ１１０値の試験方法
中華人民共和国機械業界標準ＪＢ／Ｔ４２２０－２０１１における『人造黒鉛のドットマトリクスパラメータ測定方法』に従って、負極における負極活物質層のＸ線回折パターン中の００４回折線図形及び１１０回折線図形を試験する。試験条件は以下のとおりである。Ｘ線はＣｕＫα放射を用い、ＣｕＫα放射はフィルター又はモノクロメータにより除去される。Ｘ線管の作動電圧は（３０～３５）ｋＶであり、作動電流は（１５～２０）ｍＡである。カウンタの走査速度は１／４（°）／ｍｉｎである。００４回折線図形を記録する場合、回折角２θの走査範囲は５３°～５７°である。１１０回折線図形を記録する場合、回折角２θの走査範囲は７５°～７９°である。００４回折線図形から得られた（００４）面のピーク面積をＣ００４と記す。前記１１０回折線図形から得られた（１１０）面のピーク面積をＣ１１０と記す。
三、試験結果
表１は、実施例１～１８及び比較例１～３のリチウムイオン電池に用いた電解液の組成、その高温間隔サイクル性能及び高温保存性能を示している。
Figure 0007237067000017
比較例１～３に示すように、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物、式ＩＶの化合物又は二種類の化合物の組み合わせを含まない電解液を用いたところ、リチウムイオン電池は、高温間隔サイクル後の容量保持率が低く、高温保存後の膨張現象が激しく、高温保存後の容量回復率が低かった。実施例１～１８に示すように、電解液中に、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物とが同時に含まれていた場合、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル後の低い容量保持率、高温保存後の膨張現象及び／又は高温保存後の容量回復率を顕著に改善することができる。式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の総含有量が０．５ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲内であり、かつ式ＩＶの化合物の総含有量が２ｗｔ％～５ｗｔ％の範囲内であった場合、リチウムイオン電池の性能が顕著に改善されている。
表２は、電解液中の他の組成によるリチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能及び高温保存性能への影響を示している。具体的には、実施例１９～３３は、実施例１２を基にしてＬｉＰＯ２Ｆ２、ＶＣ及び／又はＡＤＮを添加した後のリチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能及び高温保存性能を示している。
Figure 0007237067000018
結果から分かるように、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物とを含む電解液に、ＬｉＰＯ２Ｆ２、ＶＣ及び／又はＡＤＮをさらに添加すると、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル後の低い容量保持率、高温保存後の膨張現象及び／又は高温保存後の容量回復率を顕著に改善することができる。
表３は、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物とを含む電解液に、式Ｖの化合物をさらに添加した後のリチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能及び高温保存性能を示している。
Figure 0007237067000019
結果から分かるように、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物を基にして、式Ｖの化合物は、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル後の低い容量保持率、高温保存後の膨張現象及び／又は高温保存後の容量回復率をさらに改善することができる。
表４は、負極活物質層のＣ００４／Ｃ１１０比率によるリチウムイオン電池の高温間隔サイクル性能への影響を示している。
Figure 0007237067000020
結果から分かるように、実施例１２を基にして、負極活物質層のＣ００４／Ｃ１１０の値を８～１５の範囲内に制御することにより、高温間隔サイクルにおけるリチウムイオン電池の容量保持率及び膨張現象を顕著に改善することができる。
表５及び表６は、電解液中の各組成及び負極活物質層の総合的な影響を示す。
Figure 0007237067000021
Figure 0007237067000022
結果から分かるように、式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、式ＩＶの化合物とを含む電解液に式Ｖの化合物ＬｉＰＯ２Ｆ２をさらに添加し、かつ負極活物質層のＣ００４／Ｃ１１０値を８～１５の範囲内にすることにより、リチウムイオン電池の高温間隔サイクル後の低い容量保持率、高温間隔サイクル後の膨張現象及び高温保存後の膨張現象を特に顕著に改善することができる。
表７は、負極活物質の一次粒子及び二次粒子のＤｖ５０及びその重量比による高温間隔サイクル性能への影響を示す。
Figure 0007237067000023
結果から分かるように、負極活物質層の一次粒子のＤｖ５０が３μｍ～１０μｍの範囲内にあり、二次粒子のＤｖ５０が５μｍ～２０μｍの範囲内にあり、一次粒子と二次粒子との重量比が１：９～５：５の範囲内である場合、リチウムイオン電池は、優れた高温間隔サイクル性能を有する。
明細書全体において「実施例」、「一部の実施例」、「一実施例」、「別の例」、「例」、「具体的な例」又は「部分的な例」の引用は、本願の少なくとも１つの実施例又は例が、該実施例又は例において説明された特定の特徴、構造、材料又は特性を含むことを意味する。したがって、明細書全体の各部分に現れる説明、例えば「いくつかの実施例において」、「実施例において」、「一実施例において」、「別の例において」、「一例において」、「特定の例において」又は「例において」は、本願における同じ実施例又は例を必ずしも指すとは限らない。また、本明細書における特定の特徴、構造、材料又は特性は、１つ又は複数の実施例又は例において、任意の適切な方式で組み合わせることができる。
例示的な実施例を示し説明してきたが、当業者であれば、上記実施例が本願を限定するものとして解釈され得ず、本願の精神、原理及び範囲から逸脱することなく実施例に対して変更、代替及び修正を行うことができることを理解すべきである。

Claims (11)

  1. 式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物のうちの少なくとも１種と、
    式ＩＶの化合物と、を含む電解液であって、
    Figure 0007237067000024
     式中、
    Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ３１、Ｒ３２、Ｒ３３及びＲ３４は、それぞれ独立に、Ｈ、ハロゲン、シアノ基、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ１０アルキル基、置換もしくは無置換のＣ２－Ｃ１０アルケニル基、置換もしくは無置換のＣ６－Ｃ１２アリール基から選択され、
    Ｒ４１とＲ４４は、それぞれ独立に、Ｈ、Ｆ、シアノ基、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ１０アルキル基、置換もしくは無置換のＣ２－Ｃ１０アルケニル基、置換もしくは無置換のＣ６－Ｃ１２アリール基、Ｒａ－（Ｏ－Ｒｂ）又は（Ｏ－Ｒｂ）から選択され、
    Ｒ４２とびＲ４３は、それぞれ独立に、Ｒｃ－（Ｏ－Ｒｄ）又は（Ｏ－Ｒｄ）から選択され、
    Ｒｂは、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ４アルキル基から選択され、
    Ｒａ、Ｒｃ及びＲｄは、それぞれ独立に、置換もしくは無置換のＣ１－Ｃ４アルキレン基、Ｃ２－Ｃ５アルケニレン基又はＣ６－Ｃ１２アリール基から選択され、かつ、
    置換の場合、置換基は、ハロゲン、シアノ基又はそれらの組み合わせから選択され、
    前記電解液は、式Ｖの化合物をさらに含み、
    Figure 0007237067000025
     式中、
    Ｒ ５１ とＲ ５２ は、それぞれ独立に、Ｃ １ －Ｃ ４ アルキル基又はフッ素置換Ｃ １ －Ｃ ４ アルキル基から選択され、且つ、
    Ｒ ５１ とＲ ５２ の少なくとも一方は、フッ素置換Ｃ １ －Ｃ ４ アルキル基であり、
    前記式Ｖの化合物は、以下の式のうちの少なくとも１種を含む、
    Figure 0007237067000026
     電解液。
  2. 前記式Ｉの化合物は、以下の化合物のうちの少なくとも１種を含み、
    Figure 0007237067000027
     前記式ＩＩの化合物は、式ＩＩ－１であり、
    Figure 0007237067000028
     且つ、前記式ＩＩＩの化合物は、式ＩＩＩ－１である、請求項１に記載の電解液。
    Figure 0007237067000029
  3. 前記式ＩＶの化合物は、以下の式のうちの少なくとも１種を含む、請求項１に記載の電解液。
    Figure 0007237067000030
    Figure 0007237067000031
  4. 前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｉの化合物、式ＩＩの化合物又は式ＩＩＩの化合物の総含有量は０．０１ｗｔ％～１０ｗｔ％であり、前記式ＩＶの化合物の総含有量は０．０１ｗｔ％～８ｗｔ％である、請求項１に記載の電解液。
  5. フルオロエチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、スクシノニトリル、アジポニトリル、１，３，６ヘキサントリカルボニトリル、１，３，２－ジオキサチオラン－２，２－ジオキシド、１，３－プロパンスルトン又はフルオロベンゼンのうちの少なくとも１種を含む添加剤Ａをさらに含み、前記電解液の総重量に基づいて、前記添加剤Ａの総含有量が１ｗｔ％～１２ｗｔ％である、請求項１に記載の電解液。
  6. 前記電解液の総重量に基づいて、前記式Ｖの化合物の含有量が１ｗｔ％～３０ｗｔ％である、請求項１～５のいずれか１項に記載の電解液。
  7. 正極と、
    負極活物質層を含む負極と、
    請求項１～６のいずれか一項に記載の電解液と、を含む電気化学デバイス。
  8. 前記負極活物質層は人造黒鉛を含み、Ｘ線回折パターン測定により得られた前記負極活物質層の（００４）面のピーク面積Ｃ００４と（１１０）面のピーク面積Ｃ１１０との比率Ｃ００４／Ｃ１１０は、８～１５の範囲内にある、請求項７に記載の電気化学デバイス。
  9. 前記負極活物質層は、Ｄｖ５０が３μｍ～１０μｍの範囲内にある一次粒子と、Ｄｖ５０が５μｍ～２０μｍの範囲内にある二次粒子とを含む、請求項７に記載の電気化学デバイス。
  10. 前記一次粒子と前記二次粒子の重量比は、１：９～５：５である、請求項９に記載の電気化学デバイス。
  11. 請求項８～１０のいずれか一項に記載の電気化学デバイスを含む電子デバイス。

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