JP7121325B1 - 封止部材及び電池 - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献2は、円筒型電池において、このような封止部材を圧縮して装着することを開示している。
非水系電解液を使用する電池用の封止部材であって、
前記封止部材は、角形断面を有する円環形状であり、
前記角形断面(円環形状の封止部材を円の中心から外部方向に切断した場合の断面形状)は、正方形又は長方形であり、
前記封止部材を構成する素材は、弾性を有する素材からなるものであり、
装着時の圧縮率Rが50%以上、65%以下であり、
封止部材を構成する素材のJIS K6251準拠による破断伸びをEb、断面縦横比をβとした場合、
Eb≧a×βb
(β=T/W(Wは、円環形状の封止部材断面において、円環の軸方向の距離、Tは、周方向の距離である。)
a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
を満たすことを特徴とする封止部材である。
0.4mm≦T≦3.5mm
を満たすものであることが好ましい。
Wは、
0.4mm≦W≦3.5mm
を満たすものであることが好ましい。
圧縮率は、52%以上であることが好ましい。
弾性を有する素材は、ビニリデンフルオライド単位を含有するエラストマーであることが好ましい。
本開示の封止部材は、
3.0≧a×βb
(a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
を満たすことが好ましい。
電池は、角型電池であることが好ましい。
本開示は、上述したいずれかの封止部材を有することを特徴とする非水系電解液を使用する電池でもある。
上述したように、非水系電解液を使用する電池における封止部材は、電解液の透過を抑制することが重要な役割である。
更に、封止部材は、部材を高度に密着させることが必要であるため、一般にはエラストマー等の弾性を有する素材からなるものが使用される。電解液の成分は、一部がこのような封止部材を透過し、長期使用した場合には電解液が減少する。電解液が減少すると、電池性能の劣化の原因となるため、このような電解液中の成分の透過を抑制することが必要となる。特に二次電池は、長期間使用されるものであることから、このような透過の抑制は重要な課題となる。
Eb≧a×βb
(a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
を満たすことを特徴とする封止部材である。
以下、これを順次詳述する。
本開示の封止部材は、非水系電解液を使用する電池に使用される封止部材である。上述したように、電解液の透過を抑制できるという特徴を有するものであることから、非水系電解液を有する任意の電池において使用することができる。
角型リチウムイオン電池の一例を図1に示した。角型リチウムイオン電池は、直方体型の筐体中に電池部材を装着し、図1の上部面に設けられた2個の貫通孔に対して、電極を設置する。その際に、電極とともに、本開示の封止部材を装着し、筐体内の非水系電解液の透過・漏洩を防ぐものである。したがって、この場合は、1つの電池につき、2個の封止部材が使用されることとなる。
本開示においては、封止部材を圧縮率50%以上で装着する。圧縮率が高い状態で封止部材を装着することで、透過率が低下する。この点について、実験による検討を行った。なお、本開示において、圧縮率Rは、封止部材の圧縮方向における、圧縮前から圧縮後への厚みの寸法変化量を、圧縮前の厚みの寸法値で除した比率で表したものである。百分率(%)で表記する場合は、その数値に100を掛けた数値とする。
上記VdF系含フッ素エラストマー100質量部、MTカーボン20質量部、トリアリルイソシアヌレート(TAIC)4質量部、有機過酸化物(2,5-ジメチル-2,5-ビス(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン)1.5質量部をオープンロールにて混練し、組成物を作製した。
(成型方法)
上記組成物を金型内に入れ、圧縮成形機により圧力をかけ、170℃×10分で二次加硫処理して成型し、封止部材を得た。
図6に示したように、圧縮率を50%以上とすることで、1000時間で電解液の透過量を0.05g以下とすることができることが実験によって明らかとなった。
一方、圧縮率が高くなれば歪みもまた高くなるため、割れや破損を生じやすくなる。このため、圧縮率50%以上で装着しても割れや破損の発生率を低減できるような形状とすることが必要とされる。このような形状及び封止部材を構成する素材について、以下に詳述する。
本開示の封止部材は、弾性を有する素材からなるものである。すなわち、弾性を有する素材を使用することで、封止部材としての性能を得るものである。弾性を有する素材としては特に限定されるものではなく、一般にエラストマーと呼ばれる重合体又はその架橋物を使用することができる。一般的には、エラストマーの架橋物がより好ましい。上記弾性を有する素材は、電解液成分の透過性が低いことから、含フッ素エラストマー、その架橋物が最も好適である。上記架橋物は、エラストマーが架橋基を有する内部架橋によるものであってもよいし、架橋剤と併用するものであってもよい。
部分フッ素エラストマーとしては、たとえばテトラフルオロエチレン(TFE)、フッ化ビニリデン(VdF)および一般式:CF2=CF-Rfa(式中、Rfaは-CF3または-ORfb(Rfbは炭素数1~5のパーフルオロアルキル基))で表されるパーフルオロエチレン性不飽和化合物(たとえばヘキサフルオロプロピレン(HFP)、パーフルオロ(アルキルビニルエーテル)(PAVE)など)からなる群より選ばれる少なくとも1種の単量体に由来する構造単位を含むことが好ましい。含フッ素エラストマーとしては、なかでも、VdF単位またはTFE単位を含有するエラストマーが好ましい。
また、VdF/PAVEの組成は、(50~78)/(50~22)(モル%)であることも好ましい形態の一つである。
CY1 2=CY2Rf 2X1 (2)
(式中、Y1、Y2はフッ素原子、水素原子または-CH3;Rf 2は1個以上のエーテル結合性酸素原子を有していてもよく、芳香環を有していてもよい、水素原子の一部または全部がフッ素原子で置換された直鎖状または分岐鎖状の含フッ素アルキレン基;X1はヨウ素原子または臭素原子)
で示される化合物が挙げられる。
CY1 2=CY2Rf 3CHR1-X1 (3)
(式中、Y1、Y2、X1は前記同様であり、Rf 3は1個以上のエーテル結合性酸素原子を有していてもよく水素原子の一部または全部がフッ素原子で置換された直鎖状または分岐鎖状の含フッ素アルキレン基、すなわち水素原子の一部または全部がフッ素原子で置換された直鎖状または分岐鎖状の含フッ素アルキレン基、水素原子の一部または全部がフッ素原子で置換された直鎖状または分岐鎖状の含フッ素オキシアルキレン基、または水素原子の一部または全部がフッ素原子で置換された直鎖状または分岐鎖状の含フッ素ポリオキシアルキレン基;R1は水素原子またはメチル基)
で示されるヨウ素または臭素含有単量体、一般式(4)~(21):
CY4 2=CY4(CF2)n-X1 (4)
(式中、Y4は、同一又は異なり、水素原子またはフッ素原子、nは1~8の整数)
CF2=CFCF2Rf 4-X1 (5)
(式中、R4は、-(OCF2)n-または-(OCF(CF3))n-であり、nは0~5の整数)
CF2=CFCF2(OCF(CF3)CF2)m(OCH2CF2CF2)nOCH2CF2-X1 (6)
(式中、mは0~5の整数、nは0~5の整数)
CF2=CFCF2(OCH2CF2CF2)m(OCF(CF3)CF2)nOCF(CF3)-X1 (7)
(式中、mは0~5の整数、nは0~5の整数)
CF2=CF(OCF2CF(CF3))mO(CF2)n-X1 (8)
(式中、mは0~5の整数、nは1~8の整数)
CF2=CF(OCF2CF(CF3))m-X1 (9)
(式中、mは1~5の整数)
CF2=CFOCF2(CF(CF3)OCF2)nCF(-X1)CF3 (10)
(式中、nは1~4の整数)
CF2=CFO(CF2)nOCF(CF3)-X1 (11)
(式中、nは2~5の整数)
CF2=CFO(CF2)n-(C6H4)-X1 (12)
(式中、nは1~6の整数)
CF2=CF(OCF2CF(CF3))nOCF2CF(CF3)-X1 (13)
(式中、nは1~2の整数)
CH2=CFCF2O(CF(CF3)CF2O)nCF(CF3)-X1 (14)
(式中、nは0~5の整数)、
CF2=CFO(CF2CF(CF3)O)m(CF2)n-X1 (15)
(式中、mは0~5の整数、nは1~3の整数)
CH2=CFCF2OCF(CF3)OCF(CF3)-X1 (16)
CH2=CFCF2OCH2CF2-X1 (17)
CF2=CFO(CF2CF(CF3)O)mCF2CF(CF3)-X1 (18)
(式中、mは0以上の整数)
CF2=CFOCF(CF3)CF2O(CF2)n-X1 (19)
(式中、nは1以上の整数)
CF2=CFOCF2OCF2CF(CF3)OCF2-X1 (20)
CH2=CH-(CF2)nX1 (21)
(式中、nは2~8の整数)
(一般式(4)~(21)中、X1は前記と同様)
で表されるヨウ素または臭素含有単量体などが挙げられ、これらをそれぞれ単独で、または任意に組合わせて用いることができる。
(式中、R2、R3、R4、R5、R6およびR7は同じかまたは異なり、いずれもH、または炭素数1~5のアルキル基;Zは、直鎖もしくは分岐鎖状の、酸素原子を含んでいてもよい、好ましくは少なくとも部分的にフッ素化された炭素数1~18のアルキレンもしくはシクロアルキレン基、または(パー)フルオロポリオキシアルキレン基)で示されるビスオレフィン化合物も架橋性基を与える単量体として好ましい。なお、本開示において、「(パー)フルオロポリオキシアルキレン基」とは、「フルオロポリオキシアルキレン基又はパーフルオロポリオキシアルキレン基」を意味する。
-(Q)p-CF2O-(CF2CF2O)m-(CF2O)n-CF2-(Q)p-(式中、Qは炭素数1~10のアルキレン基または炭素数2~10のオキシアルキレン基であり、pは0または1であり、m及びnはm/n比が0.2~5となり且つ該(パー)フルオロポリオキシアルキレン基の分子量が500~10000、好ましくは1000~4000の範囲となるような整数である。)で表される(パー)フルオロポリオキシアルキレン基であることが好ましい。この式において、Qは好ましくは、-CH2OCH2-及び-CH2O(CH2CH2O)sCH2-(s=1~3)の中から選ばれる。
CH2=CH-(CF2)2-CH=CH2、
CH2=CH-(CF2)4-CH=CH2、
CH2=CH-(CF2)6-CH=CH2、
式:CH2=CH-Z1-CH=CH2
(式中、Z1は-CH2OCH2-CF2O-(CF2CF2O)m-(CF2O)n-CF2-CH2OCH2-(m/nは0.5)、分子量が好ましくは2000である)
などが挙げられる。
パーフルオロエラストマーは、含フッ素単量体として、パーフルオロ単量体を重合することによって、製造することができる。
(式中、Rf13は、炭素数1~8のパーフルオロアルキル基を表す。)で表されるパーフルオロ単量体、
CF2=CFOCF2ORf14 (24)
(式中、Rf14は炭素数1~6の直鎖状または分岐鎖状パーフルオロアルキル基、炭素数5~6の環式パーフルオロアルキル基、1~3個の酸素原子を含む炭素数2~6の直鎖状または分岐鎖状パーフルオロオキシアルキル基である)で表されるパーフルオロ単量体
、および、
CF2=CFO(CF2CF(Y15)O)m(CF2)nF (25)
(式中、Y15はフッ素原子またはトリフルオロメチル基を表す。mは1~4の整数である。nは1~4の整数である。)で表されるパーフルオロ単量体
からなる群より選択される少なくとも1種であることが好ましい。
CX4 2=CX5Rf15X6 (26)
(式中、X4、X5は、それぞれ独立に、H、Fまたは炭素数1~5のアルキル基であり、Rf15は1個以上のエーテル結合性酸素原子を有していてもよく、芳香環を有していてもよい、水素原子の一部または全部がフッ素原子で置換されていてもよい直鎖状または分岐鎖状のアルキレン基またはオキシアルキレン基であり、X6はヨウ素原子、臭素原子、シアノ基、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、水酸基、ビニル基、アジド基、スルホニルアジド基、カルボニルアジド基またはアルキン基である)で表される単量体が挙げられる。アルキン基は、エチニル基であってよい。
CX16 2=CX16-Rf16CHR16X17 (27)
(式中、X16は、それぞれ独立に、水素原子、フッ素原子またはCH3、Rf16は、フルオロアルキレン基、パーフルオロアルキレン基、フルオロ(ポリ)オキシアルキレン基またはパーフルオロ(ポリ)オキシアルキレン基、R16は、水素原子またはCH3、X17は、ヨウ素原子または臭素原子である)で表される単量体、
CX16 2=CX16-Rf17X17 (28)
(式中、X16は、それぞれ独立に、水素原子、フッ素原子またはCH3、Rf17は、フルオロアルキレン基、パーフルオロアルキレン基、フルオロ(ポリ)オキシアルキレン基またはパーフルオロ(ポリ)オキシアルキレン基、X17は、ヨウ素原子または臭素原子である)で表される単量体、
CF2=CFO(CF2CF(CF3)O)m(CF2)n-X18 (29)
(式中、mは0~5の整数、nは1~3の整数、X18は、シアノ基、アジド基、スルホニルアジド基、カルボニルアジド基、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、アルキン基、ヨウ素原子、臭素原子、または、CH2Iである)で表される単量体、CH2=CFCF2O(CF(CF3)CF2O)m(CF(CF3))n-X19 (30)
(式中、mは0~5の整数、nは1~3の整数、X19は、シアノ基、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、ヨウ素原子、臭素原子、またはCH2OHである)で表される単量体、および、
CR20 2=CR20-Z20-CR20=CR20 2 (31)
(式中、R20は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数1~5のアルキル基である。
Z20は、直鎖状または分岐鎖状で酸素原子を有していてもよい、炭素数1~18のアルキレン基、炭素数3~18のシクロアルキレン基、少なくとも部分的にフッ素化している炭素数1~10のアルキレン基もしくはオキシアルキレン基、または、-(Q)p-CF2O-(CF2CF2O)m(CF2O)n-CF2-(Q)p-
(式中、Qはアルキレン基またはオキシアルキレン基である。pは0または1である。m/nが0.2~5である。)で表され、分子量が500~10000である(パー)フルオロポリオキシアルキレン基である。)で表される単量体からなる群より選択される少なくとも1種であることが好ましい。
これらの組成の範囲を外れると、ゴム弾性体としての性質が失われ、樹脂に近い性質となる傾向がある。
上記封止部材は、上記弾性を有する素材を成形し、架橋することにより得ることができる。上記含フッ素エラストマー組成物は、従来公知の方法で成形することができる。成形及び架橋の方法及び条件としては、採用する成形及び架橋において公知の方法及び条件の範囲内でよい。成形及び架橋の順序は限定されず、成形した後架橋してもよいし、架橋した後成形してもよいし、成形と架橋とを同時に行ってもよい。
本開示の封止部材においては、封止部材を構成する素材の破断伸びをEbとする。当該破断伸びは、JIS K6251に従い測定することができ、厚み2mmのダンベル状5号形試験片を用いて、引張りにより試験片が切断したときの切断時伸びを、試験前の試験長さに対する比率で表したものである。
すなわち、上記破断伸びを超える歪みが封止部材にかかった場合、割れの原因となる。封止部材の破断を防ぐという本開示の目的を達成する上では、素材の破断伸びを超える歪みがかからないような形状にすることが重要である。
このような観点から、本開示においては、特定形状の封止部材を圧縮した際の最大歪みを算出し、この最大歪みが上記Ebよりも小さい範囲となるように、封止部材の形状を算出するものである。
本開示の封止部材は、図3に示したような角型断面を有する円環形状のものであることが好ましい。そして、このような円環形状のものを図5に示した蓋と電池容器との間に挟んで使用するものであることが好ましい。このような封止部材は、蓋と電池容器との間で圧縮され、高い圧縮率を有するものとなる。なお、ここで、「角型断面」とは、円環形状の封止部材を円の中心から外部方向に切断した場合の断面形状が正方形又は長方形であることを意味する。
β=T/W
として、断面縦横比を定義することができる。
当該縦横比は、圧縮していない状態で測定した値であり、通常の方法で測定して得られた値である。
上記Wは、0.5~2.5mmであることが好ましい。封止部材としての機能を発揮するには、このような範囲の幅を有することが望まれる。
上記Wの下限は、0.4mmであることが好ましく、0.45mmであることがより好ましく、0.5mmであることが更に好ましい。上記Wの上限は、3.5mmであることが好ましく、3.0mmであることがより好ましく、2.5mmであることが更に好ましい。
上記Tは、0.5~2.5mmであることが好ましい。封止部材としての機能を発揮するには、このような範囲の厚みを有することが望まれる。
上記Tの下限は、0.4mmであることが好ましく、0.45mmであることがより好ましく、0.5mmであることが更に好ましい。上記Tの上限は、3.5mmであることが好ましく、3.0mmであることがより好ましく、2.5mmであることが更に好ましい。
上述したような形状を有する封止部材を一定の圧縮率を付与した場合の歪みを、種々のβを有する封止部材に対して算出した。シミュレーションは、電池における電極部の部品構成と同様に、封止部材の軸方向下側に配置され、封止部材の径方向に広がった面を有する電極を模した部材Aと、封止部材の軸方向上側に配置され、封止部材の径方向に広がった面を有する蓋を模した部材Bがあり、部材Aを固定し、部材Bを水平に維持したまま下方へ移動させることで、両者間に配置された封止部材が押圧されることを条件として、ANSYS V19.0を用いて解析を行った。
上述のシミュレーション条件によって、種々のβを有する封止部材に対して所定の圧縮率で圧縮し、圧縮率ごとに最大歪みを求めた。ここで最大歪みとは、所定の圧縮状態において、封止部材の表面に発生する主歪みの最大値を計測し、その主歪みを単軸引張相当の公称歪みへと変換したものである。
このようなシミュレーション結果から、最大歪みεは、ε=a×βb
(a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
の関係を有することが明らかとなった。
Eb≧ε
の関係を有するように封止部材の形状を設計することで、破断が生じにくくなる。
以上より、
Eb≧a×βb
(a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
の関係式を満たすものとすることで、封止部材の破断や割れを生じにくくなることが明らかとなった。
Eb-σ ≧a×βb
(σは、Ebの標準偏差)
の関係式を満たすものとしてもよい。上述したように、破断伸びは一定のばらつきを有するものであることから、破断伸びの値を得るためには複数のサンプルについての測定を行うことは上述したとおりである。このような平均値を得る際に複数のデータを得ることから、ここから標準偏差σを算出することができる。そして、算出された歪みがEb-σ より小さいものとすれば、割れを生じる封止部材の割合はより低くすることができる。Eb-2σ小さいものとすれば、より割れを生じる割合を低くすることができる。
0.9×Eb≧a×βb
の関係式を満たすものとしてもよい。
3.0≧a×βb
(a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
との関係式を満たすものとすることが必要となる。さらに、
2.5≧a×βb
(aとbは上式と同じ)
との関係式を満たすことがより好ましく、
2.0≧a×βb
(aとbは上式と同じ)
との関係式を満たすことが更に好ましい。
ε=a×βb
(a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
との関係式は、封止部材の圧縮率と封止部材の形状に基づいて、最大歪みεを算出する一般式である。このことは、上述したシミュレーション条件からみて明らかである。したがって、使用する素材の種類にかかわらず成立する一般式である。
ε値や圧縮率は、使用する素材や使用方法によって変化するが、上記一般式は、広く一般化された数式である。したがって、本開示は、エラストマーの種類にかかわらず、圧縮率R、素材の最大歪みεを適宜使用することによって、適用することができる。
以下の実施例は、上述したシミュレーション結果を反映した封止部材を製造し、その物性を評価することによって行った。
上記VdF系含フッ素エラストマー100質量部、MTカーボン20質量部、トリアリルイソシアヌレート(TAIC)4質量部、有機過酸化物(2,5-ジメチル-2,5-ビス(t-ブチルパーオキシ)ヘキサン)1.5質量部をオープンロールにて混練し、組成物を作製した。
(成型方法)
上記組成物を金型内に入れ、圧縮成形機により圧力をかけ、170℃×10分で二次加硫処理して成型し、封止部材を得た。
2 電極端子
3 封止部材
4 非水系電解液
5 部材A
6 部材B(圧縮前)
6’部材B(圧縮後)
7 封止部材(圧縮前)
7’封止部材(圧縮後)
Claims (10)
- 非水系電解液を使用する電池用の封止部材であって、
前記封止部材は、角形断面を有する円環形状であり、
前記角形断面(円環形状の封止部材を円の中心から外部方向に切断した場合の断面形状)は、正方形又は長方形であり、
前記封止部材を構成する素材は、弾性を有する素材からなるものであり、
装着時の圧縮率Rが50%以上、65%以下であり、
封止部材を構成する素材のJIS K6251準拠による破断伸びをEb、断面縦横比をβとした場合、
Eb≧a×βb
(β=T/W(Wは、円環形状の封止部材断面において、円環の軸方向の距離、Tは、周方向の距離である。)
a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
を満たすことを特徴とする封止部材。 - Tは、
0.4mm≦T≦3.5mm
を満たすものである請求項1記載の封止部材。 - Wは、
0.4mm≦W≦3.5mm
を満たすものである請求項1記載の封止部材。 - 圧縮率は、52%以上である請求項1、2又は3記載の封止部材。
- 弾性を有する素材は、含フッ素エラストマーである請求項1~3のいずれかに記載の封止部材。
- 弾性を有する素材は、ビニリデンフルオライド単位を含有するエラストマーである請求項1~4のいずれかに記載の封止部材。
- 3.0≧a×βb
(a=6.919×R-2.066
b=2.278×R-1.767)
を満たす請求項5記載の封止部材。 - 非水系電解液を使用する電池は、リチウムイオン電池である請求項1~6のいずれかに記載の封止部材。
- 電池は、角型電池である請求項1~7のいずれかに記載の封止部材。
- 請求項1~8のいずれかの封止部材を有することを特徴とする非水系電解液を使用する電池。
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