JP6756033B2 - 原子力発電プラントの金属表面を除染する方法 - Google Patents
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Description
a)オキシダント(または酸化剤、oxidant)を含んで成る水性オキシデーション溶液(または水性酸化溶液、aqueous oxidation solution)に金属酸化物層を接触させるオキシデーション工程、ならびに
b)オキシデーション工程で処理された金属酸化物層を、最大で炭素原子を6つ有する有機酸の水性溶液と接触させて、金属酸化物層を溶解させ、それによって、有機酸のみならず、金属イオンおよび放射性物質を含んだ除染溶液を形成し、除染溶液はイオン交換体に通して金属イオンおよび放射性物質を固定化させる除染工程
を含んで成り、
工程b)では、酸素、空気、過酸化水素およびオゾンから成る群から選択されるオキシダントを除染溶液に投与する、除染方法が提供される。
本発明の除染方法の工程a)は、溶解性に乏しい金属酸化物層の酸化性の前処理および分解のために従来技術として用いられる用途のオキシデーション工程に相当する。かかる工程では、金属酸化物層の多くの溶解は生じない。単に金属酸化物層に含まれるクロムおよび少量の他の金属のみがオキシデーション溶液へと送られる。特に金属酸化物層に存在する鉄はオキシデーション工程では溶解しないが、固体状態で酸化され、三価の鉄を形成する。
本発明の除染方法において、オキシデーション工程に引き続いてオプションとして還元工程が行われる。かかる還元工程では、オキシデーション溶液に還元剤が導入され、オキシデーション溶液に含まれる残留オキシダントが還元され、オプションとして、過マンガン酸塩が使用される場合に形成されるクーラント回路12における二酸化マンガンが還元される。例えば、脂肪族ジカルボン酸、好ましくはシュウ酸が、還元剤として使用することができる。
2MnO4 −+5H2C2O4+6H+→2Mn2++10CO2+8H2O
MnO2+H2C2O4+2H+→Mn2++2CO2+2H2O
オキシデーション工程またはオプションとしての還元工程に引き続いて行われる本発明の除染方法において、オキシデーション工程で処理された金属表面の酸化物層を、除染剤として用いられる有機酸と接触させ、金属酸化物および放射性物質の少なくとも一部を一次クーラントに溶解させ、除染溶液を生じさせる。
オプション的に行われる浄化工程では、除染剤として用いられた有機酸は、放射性物質が無くなった除染溶液から除去される。除染剤としてシュウ酸が用いられた場合、シュウ酸は、UV光を用いて光触媒的な湿式オキシデーション(photocatalytic wet oxidation)によって好ましくは分解され、CO2および水が形成される。反応性があまりない有機酸は、イオン交換体に結合させられ得、および/または再生されられ得る。並行して、除染溶液は、連続的にイオン交換体に更に連続的に通され、残留活性および腐食生成物が除去される。特に、除染溶液に含まれるFe(III)錯体は、かかる工程で壊され、Fe(III)イオンの還元によって形成されるFe(II)イオンをカチオン交換体に結合させる。除染溶液から有機酸を除去することは、次の処理サイクルの準備に資することになり、引き続いて行われるオキシデーション工程で用いられるオキシダントの安定性を確保する。
約500m3のシステム体積および約25000m2のシステム表面を有する原子力プラントのクーラント回路に対して全システム除染を実施した。クーラント・システムは、ステンレス鋼およびニッケル合金の金属表面を含んでいるものであった。アレバ社(Areva)のHP-CORD(商標)プロセスを使用した。かかるプロセスは、1またはそれよりも多い処理サイクルを含んで成るところ、オキシダントとして過マンガン酸を使用するオキシデーション工程、除染剤としてシュウ酸を用いるオキシデーション工程、および、UV光を用いる光触媒的な湿式オキシデーションでシュウ酸が分解される浄化工程が行われた。除染工程の継続時間は、約125時間であった。除染溶液の温度は約95℃に設定した。
第1処理サイクルでは、除染工程の開始後の約15時間、除染溶液の酸素含量の顕著な減少が見られた。これは、腐食電位の−100mV未満への降下によって認識することができた。それと共に、除染溶液への鉄イオンおよびニッケル・イオンの入力の急増加が見られ、それは95℃から約85℃へと除染溶液の温度を下げることによって実質的に減じられていなかった。外部除染設備と付加的なイオン交換体とを接続することによって、約0.5の浄化速度が供された。これに拘わらず、除染溶液への金属イオンの増加した入力に起因して、イオン交換体の早すぎる排出、ならびに、除染溶液での析出物形成が生じた。
第2処理サイクルでは、除染工程において除染溶液にオキシダントが投与された。オキシダントとして30%過酸化水素溶液が使用された。約1.5〜2L/Hの速度(または割合)でオキシダントを連続的に加えた。オキシダントは、除染工程の開始後の10時間以内において加えられた。
図4は、シュウ酸溶液の還元-酸化電位に依存する鉄酸化物の溶解速度を測定するための実験セットアップの模式図である。反応ベッセル100は、純粋な酸素ガスの供給のための酸素インレット102、電極アレイ104、ガスの反応器100からの放出のための一方向ガスバルブ106、撹拌機108、温度制御デバイス110、UVランプ112、および、サンプリングのためのアウトレット114を備えている。
Claims (21)
- 原子力プラント内、特に原子力発電プラントのクーラント・システム内の要素に設けられた金属表面であって、放射性物質を含む金属酸化物層で被われた金属表面を除染する方法であって、
a)オキシダントを含んで成る水性オキシデーション溶液に金属酸化物層を接触させるオキシデーション工程、ならびに
b)オキシデーション工程で処理された金属酸化物層を、有機酸の水性溶液と接触させ、金属酸化物層を溶解させ、それによって、有機酸のみならず、金属イオンおよび放射性物質を含んだ除染溶液を形成し、除染溶液をイオン交換体に通して金属イオンおよび放射性物質を固定化させる除染工程
を含んで成り、
工程b)では、酸素、空気、過酸化水素およびオゾンから成る群から選択されるオキシダントを除染溶液に投与し、
除染溶液は、ニッケル・イオンおよび鉄イオンの双方を含み、除染工程においてニッケル・イオンが、鉄イオンよりも早期に除染溶液から除去され、
カチオン交換体材に除染溶液を通し、ニッケル・イオンをカチオン交換体材に結合させる一方、鉄イオンが、アニオン性鉄(III)錯体の形態で除染溶液に留まる、除染方法。 - 除染工程では、プラント内のイオン交換体のみが使用され、好ましくはリアクター水浄化システムのイオン交換体が使用される、請求項1に記載の除染方法。
- オキシダント投与は、プラントが備えている設備で専ら制御およびモニタリングされる、請求項1または2に記載の除染方法。
- 前記除染方法が、大規模システム除染、好ましくは全システム除染に使用される、請求項1〜3のいずれかに記載の除染方法。
- 原子力発電プラントのクーラント・システム内に位置付けられた前記要素は、一次クーラントのパイプライン、リアクター圧力容器、クーラント・ポンプ、蒸気発生器、減圧設備、および/または、クーラント・システムに接続される少なくとも1つの補助システムの要素の1つ又はそれよりも多くを有して成る、請求項1〜4のいずれかに記載の除染方法。
- 除染工程の間において、除染されるシステムの体積に対するイオン交換体のフロー・キャパシティの比として規定される浄化速度は、0.1h−1〜0.7h−1である、請求項1〜5のいずれかに記載の除染方法。
- 除染溶液へのオキシダント投与は、金属酸化物層の溶解速度が400ppm Fe/h、好ましくは200ppm/hを超えないように制御される、請求項1〜6のいずれかに記載の除染方法。
- 除染溶液へのオキシダント投与は、除染溶液のFe(II)イオン濃度が50ppmを超えないように制御される、請求項1〜7のいずれかに記載の除染方法。
- 除染溶液へのオキシダント投与は、イオン交換体の利用可能なフロー・キャパシティ、システム体積、および除染される金属表面の面積に応じて制御される、請求項1〜8のいずれかに記載の除染方法。
- 除染されるシステムの体積(m3)に対するイオン交換体のフロー・キャパシティ(m3/h)の比として浄化速度が規定され、該浄化速度に対する金属酸化物層の溶解速度の比が最大限で25ppmFeとなるように除染溶液へのオキシダント投与が制御される、請求項1〜9のいずれかに記載の除染方法。
- オキシダントとして過酸化水素を用い、該過酸化水素がシステム体積100m3当たり0.1〜1L/hの量、好ましくは0.2〜0.5L/hの量で除染溶液に投与される、請求項1〜10のいずれかに記載の除染方法。
- オキシダントとして空気、酸素またはオゾンを用い、システムから外される除染溶液の割合の強制ベンティレーションによって投与される、請求項1〜11のいずれかに記載の除染方法。
- 圧力下で空気、酸素またはオゾンを除染溶液に直接的に導入する、請求項1〜12のいずれかに記載の除染方法。
- オキシダントを除染溶液に連続的に投与する、請求項1〜13のいずれかに記載の除染方法。
- 時間遅れの手法で除染工程の開始後にオキシダントを除染溶液に投与し、好ましくは、全鉄濃度が少なくとも20ppmに達した後、好ましくは20ppm〜120ppmに達した後にオキシダントの投与を開始する、請求項1〜14のいずれかに記載の除染方法。
- 除染溶液の1つまたはそれよりも多い物理的パラメータおよび/または電気化学的パラメータをモニタリングすることによって除染溶液へのオキシダント投与を制御する、請求項1〜15のいずれかに記載の除染方法。
- 除染溶液の還元-酸化電位、腐食電位、伝導性および/または全酸素含量がモニタリングおよび使用されて、オキシダント投与が制御される、請求項16に記載の除染方法。
- 有機酸が前記金属表面におけるベース金属攻撃を引き起こさないように還元-酸化電位および/または腐食電位が設定される、請求項16または17に記載の除染方法。
- 除染溶液の腐食電位および/または還元-酸化電位の限界値が0mV、好ましくは50mV、特に好ましくは100mVを下回らないようにオキシダント投与が制御される、請求項16〜18のいずれかに記載の除染方法。
- 除染溶液の腐食電位および/または還元-酸化電位が20〜180mV、好ましくは50〜150mVの値にまで下がると直ぐ除染溶液へのオキシダント投与を開始する、請求項16〜19のいずれかに記載の除染方法。
- 除染工程の後において、除染溶液に含まれる有機酸を除去し、オプションとして該有機酸を分解する浄化工程を引き続いて行い、
酸化工程、除染工程および浄化工程はオプションとして繰り返される、請求項1〜20のいずれかに記載の除染方法。
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