JP6616459B2 - リチウムイオン電池用改良型隔離板および関連する方法 - Google Patents
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Description
試験方法
%正味収縮率=100*(Lo−L1)/(Lo+Wo−W1/Wo))
厚さは、Emveco Microgage 210−Aマイクロメーター厚さ試験器と試験手順ASTM D374とを用いて、マイクロメートル、μm、で測定される。
Celgard(登録商標)EK1240ポリエチレン(PE)製12μmのミクロ多孔質の隔離板膜を、平均粒径が2μm未満のデグサ(Degussa)Al2O3セラミック粒子と混合させたポリアクリル酸ナトリウム、アクリルアミドおよびアクリロニトリルの共重合体で構成された水性高分子結合剤の混合物で、被覆した。被覆は、両面被覆で総被覆厚が4μmであった。最終被覆膜厚さは、表1に示すように16μmであった。
Celgard(登録商標)EK1240ポリエチレン(PE)製12μmのミクロ多孔質隔離板膜を、平均粒径が2μm未満のデグサAl2O3セラミック粒子と混合させたポリアクリル酸ナトリウム、アクリルアミドおよびアクリロニトリルの共重合体で構成された水性高分子結合剤の混合物で、被覆した。被覆は、両面被覆で総被覆厚が6μmであった。最終被覆膜厚は18μmであった。
Celgard(登録商標)EK1311ポリエチレン(PE)製13μmのミクロ多孔質隔離板膜を、平均粒径が2μm未満のデグサAl2O3セラミック粒子と混合させたポリアクリル酸ナトリウム、アクリルアミドおよびアクリロニトリルの共重合体で構成された水性高分子結合剤の混合物で、被覆した。被覆は、両面被覆で総被覆厚が7μmであった。最終被覆膜厚は20μmであった。
Celgard(登録商標)C210ポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレン(PP/PE/PP)製16μmの3層ミクロ多孔質隔離板膜を、平均粒径が2μm未満のデグサAl2O3セラミック粒子と混合させたポリアクリル酸ナトリウム、アクリルアミドおよびアクリロニトリルの共重合体で構成された水性高分子結合剤の混合物で、被覆した。被覆は、両面被覆で総被覆厚が6μmであった。最終被覆膜厚は、22μmであった。
Celgard(登録商標)A273ポリプロピレン(PP)の16μmのミクロ多孔質の隔離板膜に、平均粒径が2μm未満のデグサAl2O3セラミック粒子と混合させたポリアクリル酸ナトリウム、アクリルアミドおよびアクリロニトリルの共重合体で構成された水性高分子結合剤の混合物を被覆した。被覆は、総被覆厚が6μmの両面被覆であった。最終被覆膜厚は22μmであった。
韓国セルガード社(Celgard Korea Inc.)により製造されたCelgard(登録商標)EK1240は、12μm厚の未被覆の単分子層ポリエチレン(PE)製のミクロ多孔質隔離板膜である。
Celgard(登録商標)C−210は、16μm厚の未被覆の3層ポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレン(PP/PE/PP)製のミクロ多孔質隔離板膜である。
比較例3は、A社によりCelgard(登録商標)2320をミクロ多孔質基体基材膜として用いて製造された、被覆済製品である。被覆は、セラミック粒子と高分子結合剤との混合物で構成され、両面被覆が施されて33.5μmの被覆厚を有している。
比較例4は、B社により製造されたPEミクロ多孔質隔離板膜であって、セラミック粒子と高分子結合剤との混合物で片面被覆されて33μmの被覆厚を有している。
a.第1の表面と第2の表面とを有するミクロ多孔質膜であって、単一層、複数層、単一重ね、および/または複数重ね構造のうちの少なくとも1種である、ミクロ多孔質膜と、
b.ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の多孔質のセラミック被覆であって、水性高分子結合剤中のセラミック粒子の層を備え、使用時に更なる酸化または還元反応が生じることを防止または停止する酸化掃気層を提供する、多孔質のセラミック被覆と、
を備える、セラミック被覆された隔離板、
に、向けられる。
a.第1の表面と第2の表面とを有するミクロ多孔質膜であって、単一層、複数層、単一重ね、および/または複数重ね構造のうちの少なくとも1種である、ミクロ多孔質膜と、
b.ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の多孔質のセラミック被覆であって、水性高分子結合剤中のセラミック粒子の層を備えた、多孔質のセラミック被覆と、
を備え、
セラミック被覆された隔離板は、向上した安全性と、耐高温性能と、酸化または還元反応の界面、表面、または境界と、使用時の前記隔離板と電池電極との間の酸化または還元された界面層と、のうちの少なくとも1つを提供し、更なる酸化または還元反応が使用時に生じることを防止または停止し、リチウムイオン電池の安全性および耐高温性能、および高温時の高い寸法安定性等を向上させる。
c.第1の表面と第2の表面とを有するミクロ多孔質膜であって、ミクロ多孔質膜は単一層、複数層、単一重ねおよび/または複数重ね構造のうちの少なくとも1種である、ミクロ多孔質膜と、
d.ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の多孔質のセラミック被覆であって、水性高分子結合剤中のセラミック粒子の層を備え、使用時に更なる酸化または還元反応が生じることを防止または停止する酸化掃気層を提供する、多孔質のセラミック被覆と、を備えた、セラミック被覆された隔離板、が提供される。
a.第1の表面と第2の表面とを有するミクロ多孔質膜であって、ミクロ多孔質膜は単一層、複数層、単一重ねおよび/または複数重ね構造のうちの少なくとも1種である、ミクロ多孔質膜と、
b.ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の非多孔質もしくは多孔質の被覆、粒子被覆、またはセラミック被覆であって、高分子結合剤の、高分子結合剤中の粒子の、または溶剤系または水系の高分子結合剤中のセラミック粒子の、非多孔質または多孔質の層を備えた、隔離板、が提供される。例えば、結合剤が膨潤して電界液により電解液中のゲルが有効にイオン導電性になっているか、粒子が少なくともそれらの外表面でイオン導電性になっているか、またはその両者である場合、非多孔質被覆は依然イオン導電性であることができる。
Claims (29)
- リチウムイオン二次電池のエネルギー貯蔵デバイス用のセラミック被覆された隔離板であって、
第1の表面と第2の表面とを有するミクロ多孔質膜であって、単一層、複数層、単一重ね、および/または複数重ね構造のうちの少なくとも1種である、ミクロ多孔質膜と、
前記ミクロ多孔質膜の少なくとも一表面上のセラミック被覆であって、高分子結合剤中のセラミック粒子の層を備え、前記高分子結合剤は、ポリアクリルアミド、又はポリ(アクリル酸ナトリウム−アクリルアミド−アクリロニトリル)共重合体から選ばれる少なくとも1つの水溶性高分子結合剤を含む、セラミック被覆と、を備え、
前記セラミック被覆された隔離板は、110℃以下でのTMA MD寸法変化が−2%以上0%以下、130℃以下でのTMA TD収縮率が0.5%以下、135℃で1時間におけるTMA MD収縮率が15%以下、250℃以上での揮発性成分の放出率が0.5%以上、及び120℃以上での歪み収縮率が0%、の少なくとも1つの物理特性を有する、セラミック被覆された隔離板。 - 前記高分子結合剤は、ポリアクリル酸塩、ポリアクリロニトリル、またはこれらの組み合わせ、を更に含む、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記水性高分子結合剤は、ポリアクリルアミド、もしくはポリ(アクリル酸ナトリウム−アクリルアミド-アクリロニトリル)共重合体、またはそれらの共重合体、のうちの少
なくとも2種を含む、請求項2に記載のセラミック被覆された隔離板。 - 前記セラミック粒子は、無機物粒子、イオン伝導性材料、ケイ素酸化物(SiO2)、アルミニウム酸化物(Al2O3)、ジルコニウム酸化物、チタン酸化物(TiO2)それらの混合物、またはケイ素窒化物、アルミニウム窒化物、ジルコニウム窒化物、カルシウム窒化物、および/またはその混合物、配合物および/または組み合わせ、のうちの少なくとも1種を含む、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記セラミック粒子は、直径で0.01μm〜5μmの範囲の平均粒径を有する粒子を含む、請求項4に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記セラミック粒子は、直径で0.01μm〜5μの範囲の平均粒径を有するAl2O3を含む、請求項5に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は、1.5μm〜5.5μmの厚さを有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記TMA MD寸法変化が130℃以下で−2%以上0%以下を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記TMA・TD収縮率が0.5%以下を有する、請求項7に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は、3.0μm〜5.5μmの厚さを有し、前記MD収縮率は1時間に150℃で28%以下を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜は湿式処理ポリエチレンのミクロ多孔質膜であり、前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は3.0μm〜5.5μmの厚さを有し、前記セラミック被覆された隔離板は1時間に135℃で2%以下のMD収縮率を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は3.0μm〜5.5μmの厚さを有し、前記セラミック被覆された隔離板は未被覆の膜に対して1時間に135℃で少なくとも40%のMD収縮率の減少を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜は湿式処理ポリエチレンのミクロ多孔質膜であり、前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は3.0μm〜5.5μmの厚さを有し、前記セラミック被覆された隔離板は未被覆の膜に対して1時間に135℃で少なくとも10%のMD収縮率の減少を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は5.5μm〜9.0μmの厚さを有し、前記セラミック被覆された隔離板は1時間に135℃で4%以下のMD収縮率を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜は湿式処理ポリエチレンのミクロ多孔質膜であり、前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は5.5μm〜9.0μmの厚さを有し、前記セラミック被覆された隔離板は1時間に135℃で2%以下のMD収縮率を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は5.5μm〜9.0μmの厚さを有し、前記セラミック被覆された隔離板は未被覆の膜に対して1時間に135℃で少なくとも80%のMD収縮率の減少を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜は湿式処理ポリエチレンのミクロ多孔質膜であり、前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は5.5μm〜9.0μmの厚さを有し、前記セラミック被覆された隔離板は未被覆の膜に対して1時間に135℃で少なくとも90%のMD収縮率の減少を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記セラミック被覆された隔離板は水性結合剤と掃気性フィラーとを有し、前記揮発性成分の放出率は、250℃以上で1.0%以上を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記歪み収縮率は0を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜はポリオレフィンのミクロ多孔質膜であり、120℃以上で20%未満のMD伸長率を有する、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の前記セラミック被覆は多孔質被覆である、請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 請求項1に記載のセラミック被覆された隔離板を備える、リチウムイオン二次電池。
- 請求項22に記載のリチウムイオン二次電池を備える、電気車両駆動系。
- 請求項22に記載のリチウムイオン二次電池を備える、エネルギー貯蔵デバイス。
- リチウムイオン二次電池用のセラミック被覆された隔離板であって、
a.第1の表面と第2の表面とを有するミクロ多孔質膜であって、単一層、複数層、単一重ねおよび/または複数重ね構造のうちの少なくとも1種である、ミクロ多孔質膜と、
b.前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上のセラミック被覆であって、ポリアクリルアミド、又はポリ(アクリル酸ナトリウム−アクリルアミド−アクリロニトリル)共重合体から選ばれる少なくとも1つの水溶性高分子結合剤を含む、セラミック被覆と、を備え、
前記セラミック被覆された隔離板は、110℃以下でのTMA MD寸法変化が−2%以上0%以下、130℃以下でのTMA TD収縮率が0.5%以下、135℃で1時間におけるTMA MD収縮率が15%以下、250℃以上での揮発性成分の放出率が0.5%以上、及び120℃以上での歪み収縮率が0%、の少なくとも1つの物理特性を有する、セラミック被覆された隔離板。 - 前記セラミック被覆された隔離板は、250℃以上で1.0%より多い揮発性成分を放出させる、請求項25に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記セラミック被覆は多孔質である、請求項25に記載のセラミック被覆された隔離板。
- 前記ミクロ多孔質膜は、停止(shutdown)挙動のある3層の隔離板であり、3〜9ミクロンの範囲の厚みを有する、請求項25に記載のセラミック被覆された隔離板。
- リチウムイオン二次電池用の被覆、粒子被覆、またはセラミック被覆された隔離板であって、
第1の表面と第2の表面とを有するミクロ多孔質膜であって、少なくとも単一層、複数層、単一重ねおよび/または複数重ね構造のうちの少なくとも1種である、ミクロ多孔質膜と、
前記ミクロ多孔質膜の少なくとも1表面上の、非多孔質もしくは多孔質の被覆、粒子被覆、またはセラミック被覆であって、高分子結合剤の、高分子結合剤中の粒子の、または高分子結合剤中のセラミック粒子の非多孔質もしくは多孔質の層を備え、ポリアクリルアミド、又はポリ(アクリル酸ナトリウム−アクリルアミド−アクリロナイトライト)共重合体から選ばれる少なくとも1つの水溶性高分子結合剤を含む、非多孔質もしくは多孔質の被覆、粒子被覆、またはセラミック被覆、を備え、
前記セラミック被覆された隔離板は、110℃以下でのTMA MD寸法変化が−2%以上0%以下、130℃以下でのTMA TD収縮率が0.5%以下、135℃で1時間におけるTMA MD収縮率が15%以下、250℃以上での揮発性成分の放出率が0.5%以上、及び120℃以上での歪み収縮率が0%、の少なくとも1つの物理特性を有する、セラミック被覆された隔離板。
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