JP6450374B2 - ２種類以上の樹脂のブレンドを含むポリマー中間層 - Google Patents

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Description

[001]本発明は、多層パネルのためのポリマー中間層、及び少なくとも１つのポリマー中間層シートを有する多層パネルの分野に関する。具体的には、本発明は、２種類以上の樹脂のブレンドを含むポリマー中間層の分野に関する。
[002]多層パネルは、一般に、基材（例えばガラス、ポリエステル、ポリアクリレート、又はポリカーボネートであるが、これらに限定されない）の２つのシートを含み、その間に１以上のポリマー中間層がサンドイッチされているパネルである。積層多層ガラスパネルは、建築用窓の用途、並びに自動車及び航空機の窓、並びに光起電ソーラーパネルにおいて通常的に用いられている。初めの２つの用途は、通常は積層安全ガラスと呼ばれる。積層安全ガラスにおける中間層の主要な機能は、ガラスに加えられる衝撃又は力から生起するエネルギーを吸収し、力が加えられてガラスが破損する場合であってもガラスの層を結合した状態で保持し、ガラスが鋭利な小片に分割されるのを阻止することである。更に、中間層はまた、ガラスに非常により高い遮音等級を与え、ＵＶ及び／又はＩＲ光の透過を減少させ、関連する窓の美的魅力を増大させることもできる。光起電用途に関しては、中間層の主要な機能は、商業用途及び家庭用途において電気を生成及び供給するのに用いる光起電ソーラーパネルを封入することである。
[003]中間層は、単一（又はモノリス型）の層、１つより多い単一の層の組み合わせ、共押出された多層、少なくとも１つの単一の層と少なくとも１つの多層の組み合わせ、或いは複数の多層シートの組み合わせであってよい。
[004]必要な衝撃性能及び光学品質を保持しながらガラスパネルのために所望で且つ最適な遮音性を達成するために、２つのより硬質又は剛性の「スキン」層の間にサンドイッチされた少なくとも１つの軟質の「コア」層を有する多層中間層を用いることが通常の実務になってきている。中間層のこれらの複数の層は、一般に、ポリ（ビニルブチラール）のようなポリマー樹脂を１種類以上の可塑剤と混合し、押出など（しかしながらこれに限定されない）の当業者に公知の任意の適用可能なプロセス又は方法によって混合物をシートに溶融加工し、共押出及び積層のようなプロセスによって複数の層を結合させることによって製造されている。場合によっては、種々の他の目的で他の更なる成分を加えることができる。中間層シートが形成された後に、通常はそれを回収し、下記において議論するように、輸送及び貯蔵のため、及び次に多層ガラスパネルにおいて用いるためにロール加工する。
[005]改良された音響特性を有する単一又はモノリス型のポリマー中間層がこれまで製造されている。音響特性を有するモノリス型又は単一層の中間層を製造する１つの方法は、１７％以下のような低い残留ヒドロキシル含量（％ＰＶＯＨ）を有する単一のＰＶＢ樹脂のいずれかを、トリエチレングリコールジ（２-エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）のようなより多い量の可塑剤と混合し、混合物を押出してポリマー中間層を形成することによる。或いは、音響特性を有するモノリス型又は単一層の中間層は、１８％以上のような高い残留ヒドロキシル含量を有する単一のＰＶＢ樹脂を、多量の可塑剤又は複数の可塑剤の混合物（少なくとも１つの可塑剤は従来の可塑剤（例えば３ＧＥＨ）よりもＰＶＢ樹脂を可塑化するのにより有効である）と混合することによって製造することができる。前者の方法はより好ましいアプローチである。得られる音響特性を有するポリマー中間層は、通常は２５℃以下のガラス転移温度（Ｔｇ）を示す。
[006]低いガラス転移温度を有する中間層は、より良好な音響減衰性能を有することが知られている。より低いガラス転移温度を有するポリマー中間層は、一般により軟質であり、したがってこれらのより軟質のポリマー中間層から形成される多層ガラスパネル又は他の積層体は、雰囲気温度（即ち２３℃）よりも相当に低い温度において最大の衝撃貫通抵抗性を示す。このために、多くの用途において必要なレベルの耐衝撃性を満足するためには、より厚いポリマー中間層がしばしば必要である。このより軟質のポリマー中間層は、良好な音響特性を有している一方で、その性能特性のために製造及び積層するのがより困難でもある。
[007]より軟質の音響減衰コア層、及び２つのより硬質のスキン層を有する三層中間層のような多層中間層（軟質のモノリス型中間層又はより軟質のスキン層を有する中間層と比べて中間層の改良された取扱い性を与える）が商業的に入手できる。三層中間層は、通常は、共押出プロセスによって軟質のモノリス型音響層を２つの硬質のスキン層で封入することによって製造される。硬質のスキン層は通常は約３０℃以上のガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、軟質の音響減衰コア層は通常は２５℃未満のＴｇを有する。複数の硬質のスキン層を有する三層中間層は軟質の単一層又はモノリス型中間層と比べて改良された取扱い及び加工性能を有するが、これらの多層中間層はまた、単一層又はモノリス型中間層よりも製造するのがより高価でもある。
[008]軟質の音響コア層の存在のために、多層中間層には固有の欠点がある。多層中間層における１つの固有の欠点は色斑であり、これは最終的に一体構造の多層中間層を有する多層積層体ガラスパネルの製造において存在する。色斑は、まだら状の領域又は粗い風合いのように見える問題のある形態の光学的歪み又は視覚的欠陥である。色斑は、個々の層（又は軟質及び硬質層）が異なる屈折率を有する軟質層と硬質層の間の界面における小規模の表面変化によって生じる。多層中間層における他の固有の欠点は、乗物に取り付けられる風防ガラス又は建築物の窓のような多層積層体ガラスパネルの製造において軟質コア層中において成長する気泡又は氷華（雪結晶としても知られる）である。氷華は望ましくない光学的欠陥であり、一般に高い温度において気泡から始まり、放射膨張に対する抵抗が小さい放射方向において膨張及び分岐する。三層中間層のより軟質のコア層は、気泡核形成に対して低い抵抗性を有し、気泡核形成及び氷華形成が起こりやすい。
[009]多層ガラスパネルにおいて単一又はモノリス型のポリマー中間層を用いると、１つの層しかない（及びしたがって層の間の界面が存在しない）ので、多層音響中間層中の複数の層の界面における表面の変化によって引き起こされる色斑の存在を排除することができる。多層ガラスパネルにおけるモノリス型ポリマー中間層はまた、氷華及び他の望ましくない光学欠陥の形成を排除することができる。しかしながら上記で議論したように、良好な音響特性を有するモノリス型中間層は、製造及び多層ガラスパネルに積層するのが困難である可能性がある。
[010]色斑及び氷華に加えて、ポリマー中間層が多層パネルに遮音性を与えるか否かにかかわらず、或いはポリマーが多層中間層又はモノリス型中間層であるか否かにかかわらず、多層パネルの明澄度は他の重要な光学品質である。明澄度は、下記において更に記載するように、多層パネルにおける曇り度のレベルを測定することによって求められる。曇り度のレベルは、多層パネルが明澄であるために非常に低くなければならない。
[011]ポリマー中間層の製造においては、他の形態では使用できず、一定のコストで廃棄、例えば埋立処理されるであろう幾らかの量の中間層材料（例えば平均以下の品質の材料又はトリム）を再循環することが通常の慣行になってきている。この材料を再循環する手順により、高い曇り度及び低い可視光透過率を有するポリマー中間層がしばしば得られる。高い曇り度又は低い明澄度は、一緒にブレンド又は混合される複数のポリマー及び／又は可塑剤における差によって引き起こされ、これにより複数のポリマー又は可塑剤の間の屈折率の十分に大きい差が存在するブレンド又は混合物において光が散乱する。したがって、高いレベルの可視透過率及び非常に低い曇り度も有しながら、異なる組成を有する複数のポリマーのブレンド若しくは混合物、及び／又は複数の可塑剤を含む中間層、特にモノリス型中間層を開発することに対する当該技術における必要性が存在する。
[012]現在においては、高性能の積層体、特に改良された音響性能特性を有する積層体を提供するために多層中間層（例えば三層中間層）を用いることが通常である。しかしながら、上記で議論したように、多層中間層を用いると、色斑及び曇りのような増加したレベルの光学欠陥の問題、並びに氷華のような他のタイプの性能欠陥が非常にしばしばもたらされ、且つ多層中間層は製造するのがより高価である。上記で議論したように、複数の硬質スキン層を有する三層中間層のような多層中間層は、通常は、より硬質のスキン層において約３０℃以上のガラス転移温度（Ｔｇ）、及びより軟質の音響減衰コア層において２５℃未満のＴｇを示す。硬質のスキン層は通常はより高いレベルの残留ヒドロキシル基を有する樹脂を含み、１つ又は複数の軟質のコア層は通常はより低いレベルの残留ヒドロキシル基を有する樹脂を含む。１つ又は複数の硬質スキン層のより高いＴｇによって、衝撃特性のような機械特性、並びに改良された取扱い及び加工性能が与えられ、一方、１つ又は複数のより軟質のコア層によって音響減衰性能が与えられる。
[013]低いガラス転移温度及び良好な音響性能を有するモノリス型の中間層は製造及び積層するのが困難であるので、良好な音響性能及び改良された取扱い及び加工性能の両方を有するモノリス型の中間層を開発することに対する当該技術における更なる必要性が存在する。少なくとも１つの樹脂がより低いレベルの残留ヒドロキシル基を有して良好な音響性能を与え、少なくとも１つの他の樹脂がより高いレベルの残留ヒドロキシル基を有して衝撃特性のような機械特性並びに改良された取扱い及び加工性能を与える、２種類（又はそれ以上）の樹脂及び可塑剤を含むモノリス型中間層を製造することが有利である。
[014]当該技術におけるこれら及び他の問題のために、とりわけ、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であるポリマー中間層をここに記載する。一態様においては、ポリマー中間層は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；を含み、ポリマー中間層は、２５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。
[015]一態様においては、モノリス型ポリマー中間層は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；を含む。一態様においては、第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約９５：５〜５：９５の間の比、又は約９０：１０〜１０：９０の間の比、又は約８５：１５〜１５：８５の間の比、又は約８０：２０〜２０：８０の間の比、又は約７５：２５〜２５：７５の間の比、又は約７０：３０〜３０：７０の間の比、又は約６５：３５〜３５：６５の間の比、又は約６０：４０〜４０：６０の間の比、又は約５５：４５〜４５：５５の間の比、或いは約５０：５０で存在する。一態様においては、ポリマー中間層は、２５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。一態様においては、可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択され、或いは可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエート、並びに２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択される。一態様においては、ポリマー中間層は、少なくとも１．４６０、又は少なくとも１．４７０、又は少なくとも１．４８０、又は少なくとも１．４９０、又は少なくとも１．５００、又は少なくとも１．５１０、或いは少なくとも１．５２０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む。一態様においては、ポリマー中間層は、約１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を更に含む。一態様においては、曇り度は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満である。一態様においては、曇り度は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して４．０％未満、又は３．０％未満、又は２．０％未満、又は１．０％未満、或いは０．５％未満である。一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である。一態様においては、モノリス型ポリマー中間層は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；を含む。一態様においては、可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される。一態様においては、可塑剤は、少なくとも１．４７０、又は少なくとも１．４８０、又は少なくとも１．４９０、又は少なくとも１．５００、又は少なくとも１．５１０、或いは少なくとも１．５２０の屈折率を有する。一態様においては、第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約９５：５〜５：９５の間の比、又は約９０：１０〜１０：９０の間の比、又は約８５：１５〜１５：８５の間の比、又は約８０：２０〜２０：８０の間の比、又は約７５：２５〜２５：７５の間の比、又は約７０：３０〜３０：７０の間の比、又は約６５：３５〜３５：６５の間の比、又は約６０：４０〜４０：６０の間の比、又は約５５：４５〜４５：５５の間の比、或いは約５０：５０で存在する。一態様においては、ポリマー中間層は、少なくとも１．４６０、又は少なくとも１．４７０、又は少なくとも１．４８０、又は少なくとも１．４９０、又は少なくとも１．５００、又は少なくとも１．５１０、或いは少なくとも１．５２０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む。一態様においては、ポリマー中間層は第２の可塑剤を更に含み、第２の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。一態様においては、ポリマー中間層は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満、又はＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して４．０％未満、又は３．０％未満、又は２．０％未満、又は１．０％未満、或いは０．５％未満の曇り度を有する。一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である。
[016]一態様においては、モノリス型ポリマー中間層は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；を含み、ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である。一態様においては、ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８５である。一態様においては、第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、９５：５〜５：９５の間の比、又は約９０：１０〜１０：９０の間の比、又は約８５：１５〜１５：８５の間の比、又は約８０：２０〜２０：８０の間の比、又は約７５：２５〜２５：７５の間の比、又は約７０：３０〜３０：７０の間の比、又は約６５：３５〜３５：６５の間の比、又は約６０：４０〜４０：６０の間の比、又は約５５：４５〜４５：５５の間の比、或いは約５０：５０で存在する。一態様においては、可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される。一態様においては、ポリマー中間層は第２の可塑剤を更に含み、第２の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。
[017]幾つかの態様においては、第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約９５：５〜５：９５の間の比、又は約９０：１０〜１０：９０の間の比、又は約８５：１５〜１５：８５の間の比、又は約８０：２０〜２０：８０の間の比、又は約７５：２５〜２５：７５の間の比、又は約７０：３０〜３０：７０の間の比、又は約６５：３５〜３５：６５の間の比、又は約６０：４０〜４０：６０の間の比、又は約５５：４５〜４５：５５の間の比、或いは約５０：５０の比（即ちほぼ同量の２つの樹脂）で存在する。
[018]一態様においては、可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される。一態様においては、可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される。
[019]一態様においては、ポリマー中間層は、少なくとも１．４６０、又は少なくとも１．４７０、又は少なくとも１．４８０、又は少なくとも１．４９０、又は少なくとも１．５００、又は少なくとも１．５１０、或いは少なくとも１．５２０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む。一態様においては、ポリマー中間層は、約１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を更に含む。
[020]一態様においては、ポリマー中間層は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満の曇り度を有する。一態様においては、ポリマー中間層は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して４．０％未満、又は３．０％未満、又は２．０％未満、又は１．０％未満、或いは０．５％未満の曇り度を有する。
[021]一態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は、少なくとも３．０重量％、又は少なくとも４．０重量％、少なくとも５．０重量％、少なくとも６．０重量％、少なくとも７．０重量％、少なくとも８．０重量％、少なくとも９．０重量％、少なくとも１０．０重量％である。
[022]一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である。
[023]他の態様においては、ポリマー中間層は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；を含む。一態様においては、可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される。幾つかの態様においては、第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約９５：５〜５：９５の間の比、又は約９０：１０〜１０：９０の間の比、又は約８５：１５〜１５：８５の間の比、又は約８０：２０〜２０：８０の間の比、又は約７５：２５〜２５：７５の間の比、又は約７０：３０〜３０：７０の間の比、又は約６５：３５〜３５：６５の間の比、又は約６０：４０〜４０：６０の間の比、又は約５５：４５〜４５：５５の間の比、或いは約５０：５０で存在する。
[024]一態様においては、ポリマー中間層は、少なくとも１．４６０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む。一態様においては、ポリマー中間層は、約１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を更に含む。
[025]一態様においては、ポリマー中間層は、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満の曇り度を有する。
[026]一態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は、少なくとも３．０重量％、又は少なくとも４．０重量％、少なくとも５．０重量％、少なくとも６．０重量％、少なくとも７．０重量％、少なくとも８．０重量％、少なくとも９．０重量％、少なくとも１０．０重量％である。
[027]一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である。
[028]一態様においては、モノリス型ポリマー中間層は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも４．０重量％であり、第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は９５：５〜５：９５の間の比で存在し；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；を含み、ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃であり、少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）は２５℃未満である。
[029]一態様においては、多層ポリマー中間層は、ここに開示するポリマー中間層を含む第１のポリマー層、及び第１のポリマー層よりも硬質である少なくとも１つの第２のポリマー層を含む。一態様においては、多層ポリマー中間層は、ここに開示するポリマー中間層を含む第１のポリマー層、並びに少なくとも１つの第２のポリマー層及び第３のポリマー中間層を含み、第２及び第３のポリマー中間層は第１のポリマー層よりも硬質であり、第１のポリマー層は第２のポリマー層と第３のポリマー層の間に配される。
[030]また、ここに開示する少なくとも２種類のポリ（ビニルブチラール）樹脂のブレンド、及び少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を含むポリマー中間層の製造方法も開示される。
[031]また、多層パネルも開示される。多層パネルは、少なくとも１つの剛性基材、及びここに開示するポリマー中間層を含む。このパネルは、改良された光学特性及び音響性能を有する。
[032]幾つかの態様においては、剛性基材はガラスである。他の態様においては、パネルに、光起電セルを更に含ませることができ、中間層は光起電セルを封入する。
[033]本明細書においては、とりわけ、２種類以上の熱可塑性樹脂のブレンド、及び少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を含むポリマー中間層を記載する。２種類の熱可塑性樹脂は、異なる残留ヒドロキシル含量（重量基準の％ＰＶＯＨとして測定）を有する。可塑剤は、少なくとも１．４６０の屈折率を有する。また、異なる重量基準の残留％ＰＶＯＨ含量を有する複数の樹脂のブレンドと、高屈折率可塑剤の組み合わせによって、他の特性を犠牲にすることなく、良好な音響及び衝撃特性、並びに増大した透明度（又は高い可視透過率）及び低い曇り度を有する中間層も生成する。
[034]例えば、所望の最終特性に応じて、２種類の高屈折率可塑剤、又は１種類の高屈折率可塑剤と１種類のより低い屈折率を有する１種類の従来の可塑剤又は他の可塑剤のような１種類より多い可塑剤の組み合わせを用いることもできる。この点に関し、可塑剤（又は複数の可塑剤の組み合わせ）を、特定の屈折率を有するように選択し、異なるレベルの残留ヒドロキシル含量を有する複数の樹脂（及び他の従来の添加剤）を組み合わせると、少なくとも透明度（可視透過率）及び曇り度によって測定される優れた光学特性、並びに音響、衝撃、及び他の性能特性を有する中間層が得られる。更に、良好な音響特性を有するモノリス型中間層に関連する従来の取扱い性の問題が排除される。
[035]本出願全体にわたって用いられる幾つかの技術用語は、発明のより良好な理解を与えるように説明される。本明細書において用いる「ポリマー中間層シート」、「中間層」、及び「ポリマー溶融体シート」という用語は、一般に単一層のシート又は多層中間層を示すことができる。「単一層シート」とは、名称が暗示するように、１つの層として押出された単一又はモノリス型のポリマー層である。これに対して、多層中間層には、別々に押出された複数の層、共押出された複数の層、又は別々に押出された複数の層と共押出された複数の層の任意の組み合わせなどの複数の層を含ませることができる。而して、多層中間層には、所望に応じて、例えば、一緒に結合された２以上の単一層シート（「複数層シート」）；一緒に共押出された２以上の層（「共押出シート」）；一緒に結合された２以上の共押出シート；少なくとも１つの単一層シートと少なくとも１つの共押出シートの組み合わせ；少なくとも１つの複数層シートと少なくとも１つの共押出シートの組み合わせ；或いは複数のシートの任意の他の組み合わせ；を含めることができる。下記に記載する態様はＰＶＢであるポリマー樹脂に関するが、ポリマーは多層パネルにおいて用いるのに好適な任意のポリマーであってよいことが当業者に理解されるであろう。通常のポリマーとしては、ポリビニルアセタール（ＰＶＡ）（例えばポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ））、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−酢酸ビニル（ＥＶＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、及び上記の考えられる任意の熱可塑性樹脂から誘導される酸コポリマー、例えばエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマー、上記の組み合わせなどが挙げられるが、これらに限定されない。ＰＶＢ、ポリ塩化ビニル、及びポリウレタンは、一般に中間層のために有用なポリマーであり；ＰＶＢは、本発明の中間層と合わせて用いると特に有用である。
[036]可塑剤又は複数の可塑剤の混合物、並びに異なる残留ヒドロキシル含量を有する複数の樹脂のブレンドは、ポリマー中間層が、透明度及び明澄度を減少させることなく優れた音響及び衝撃特性を有するように選択される。音響特性を向上させるために、２種類（又はそれ以上）の樹脂は、複数の樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差が、少なくとも２重量％、又は少なくとも３重量％、又は少なくとも４重量％、又は少なくとも５重量％、又は少なくとも６重量％、又は少なくとも７重量％、又は少なくとも８重量％、又は少なくとも９重量％、又は少なくとも１０重量％、又は少なくとも１５重量％、或いは少なくとも２０重量％であり、幾つかの態様においては２５重量％より大きく、例えば３０重量％以下、又は３５重量％以下であってもよいように選択される。更に、複数の樹脂のブレンドと１種類又は複数の可塑剤との間の屈折率を最小にするために、高屈折率可塑剤を用いる。例えば、商業的に利用できる製品における樹脂の屈折率と可塑剤の屈折率との間の差（ΔＲＩ）は、選択される特定の１種類又は複数の樹脂及び可塑剤によって０．０５０、或いは更には０．０７０又はそれ以上であってよい。少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を用いることによって、屈折率の差（ΔＲＩ）を最小にすることが可能になる。
[037]ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）樹脂及び可塑剤を含む中間層においては、可塑剤は、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、及びこれらの混合物のような可塑剤から選択されることが通常であった。これらの可塑剤は、約１．４４２〜約１．４４９の屈折率を有する。これに対して、ＰＶＢ樹脂は約１．４８５〜１．４９５の屈折率を有する。本明細書において用いるように、約１．４５０以下の屈折率を有する可塑剤は「従来の可塑剤」と呼ぶ。３ＧＥＨ（屈折率＝１．４４２）は、種々の特性及び用途のために製造される中間層において存在する最も通常的な可塑剤である。異なる残留％ＰＶＯＨ含量％を有し、残留ヒドロキシル含量が少なくとも２重量％異なる２種類以上のＰＶＢ樹脂のブレンドにおいては、可塑剤はより低い残留％ＰＶＯＨ含量％を有する樹脂中に優先的に分配される。この差により、従来の可塑剤（上述したように約１．４５０未満の屈折率）を用いて製造される最終ポリマー中間層は異なる屈折率の複数のドメインを示し、これによって光が異なる方向に屈折する可能性があり、これにより最終製品において曇りがもたらされる。異なるレベルの残留ヒドロキシル基を有する２種類（又はそれ以上）のＰＶＢ樹脂を有するかかるモノリス型中間層を製造する従来の試みにおいては、得られる中間層は高いレベルの曇り度及び減少した可視透過率（％Ｔｖｉｓ）（これらは両方とも風防ガラスのような多層積層体ガラスパネルにおいては望ましくない）を有していた。
[038]複数の樹脂のブレンドと共に用いる可塑剤の屈折率を増加させると、より高い残留％ＰＶＯＨ含量％を有する可塑化されたＰＶＢ樹脂とより低い残留％ＰＶＯＨ含量％を有する可塑化されたＰＶＢ樹脂のドメインの間の屈折率の差を最小にして、それによって曇りの形成を減少及び最小にすることができる。ポリマー中間層はまた、より高い屈折率を有する可塑剤又は複数の可塑剤の混合物を選択することによって透明にすることもできる。
[039]改良された光学品質を有する中間層が生成するように選択される特定の可塑剤又は複数の可塑剤を添加することを議論する前に、中間層（一般的な中間層及び本発明の中間層の両方）及びその形成において見られる幾つかの通常の成分を議論する。
[040]ＰＶＢ樹脂は、公知の水性又は溶媒アセタール化プロセスによって、ポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）を酸触媒の存在下でブチルアルデヒドと反応させ、分離し、安定化し、樹脂を乾燥させることによって製造される。かかるアセタール化プロセスは、例えば米国特許２，２８２，０５７及び２，２８２，０２６、並びにVinyl Acetal Polymers, Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)（これらの全ての開示事項を参照として本明細書中に包含する）において開示されている。樹脂は、種々の形態で、例えばSolutia Inc.（Eastman Chemical Companyの完全子会社である）からのButvar（登録商標）樹脂として商業的に入手できる。
[041]本明細書において用いるＰＶＢの残留ヒドロキシル含量（重量基準の％ＰＶＯＨとして計算）とは、加工を完了した後にポリマー鎖上に残留しているヒドロキシル基の量を指す。例えば、ＰＶＢは、ポリ（酢酸ビニル）をＰＶＯＨに加水分解し、次にＰＶＯＨをブチルアルデヒドと反応させることによって製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解するプロセスにおいては、通常は、全てのアセテート側基がヒドロキシル基に転化する訳ではない。更に、ブチルアルデヒドとの反応では、通常は、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではない。したがって、いかなる最終ＰＶＢ樹脂においても、通常は、残留アセテート基（ビニルアセテート基として）及び残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）がポリマー鎖上の側基として存在する。本明細書において用いる残留ヒドロキシル含量は、ＡＳＴＭ−１３９６によって重量％基準で測定される。
[042]種々の態様においては、ＰＶＢ樹脂は、％ＰＶＯＨとして計算して約８〜約４５重量％、又は％ＰＶＯＨとして計算して約１０〜約３５重量％のヒドロキシル基を含む。樹脂にはまた、ポリビニルエステル、例えばアセテートとして計算して３０重量％未満の残留エステル基、２０重量％未満、１５重量％未満、１３重量％未満、１１重量％未満、９重量％未満、７重量％未満、５重量％未満、又は１重量％未満の残留エステル基を含ませることもでき、残りはアセタール、好ましくはブチルアルデヒドアセタールであるが、場合によっては他のアセタール基、例えば２−エチルヘキサナール基、又はブチルアルデヒドと２−エチルヘキサナール基の混合物である。
[043]種々の態様において、中間層が少なくとも２種類の異なるＰＶＢ樹脂を含む場合には、ポリマー中間層において用いる２種類（又はそれ以上）の異なるＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量は、現在製造されているモノリス型中間層においては見られない特定の性能特性を与えるために相違させる。例えば、１つのＰＶＢ樹脂には、％ＰＶＯＨとして計算して約８〜約１８重量％の残留ヒドロキシル基、％ＰＶＯＨとして計算して約８〜約１６重量％の残留ヒドロキシル基、又は％ＰＶＯＨとして計算して約８〜約１４重量％の残留ヒドロキシル基を含ませることができる。第２のＰＶＢ樹脂には、例えば、％ＰＶＯＨとして計算して約１３〜約４５重量％の残留ヒドロキシル基、％ＰＶＯＨとして計算して約１５〜約４０重量％の残留ヒドロキシル基、又は％ＰＶＯＨとして計算して約１８〜約３５重量％の残留ヒドロキシル基；或いは幾つかの態様に関しては、％ＰＶＯＨとして計算して約２０〜約３５重量％の残留ヒドロキシル基を含ませることができる。また、樹脂のそれぞれに、ポリビニルエステル、例えばアセテートとして計算して３０重量％未満の残留エステル基、２０重量％未満の残留エステル基、１５重量％未満、１３重量％未満、１１重量％未満、９重量％未満、７重量％未満、５重量％未満、又は１重量％未満の残留エステル基を含ませることもでき、残りは、上記で議論したように、アセタール、例えばブチルアルデヒドアセタールであるが、場合によっては他のアセタール基、例えば２−エチルヘキサナール基、又はブチルアルデヒドと２−エチルヘキサナールアセタールの混合物である。
[044]所定のタイプの可塑剤に関し、ＰＶＢポリマー中における可塑剤の相溶性は、概してポリマーのヒドロキシル含量によって決定される。より大きい残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢは、通常は減少した可塑剤相溶性又は容量と相関しており、即ち、より少ない可塑剤しか導入することができず、得られる可塑化されたＰＶＢはより硬質で、より高いガラス転移温度を有する。これとは逆に、より低い残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢは、通常は増加した可塑剤相溶性又は容量をもたらし、即ちより多くの可塑剤を導入することができ、得られる可塑化されたＰＶＢはより軟質で、より低いガラス転移温度を有する。幾つかの可塑剤のタイプに関しては、かかる相関は逆転する可能性がある。異なるレベルの残留ヒドロキシル含量を有する２種類のＰＶＢ樹脂及び可塑剤を一緒にブレンドすると、可塑剤は、より低い残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢ樹脂中により多くの可塑剤が存在し、より高い残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢ樹脂中により少ない可塑剤が存在するように分配され、最終的には２種類のＰＶＢ樹脂の間で平衡状態に到達する。ポリマーの残留ヒドロキシル含量と可塑剤相溶性／容量の間のこの相関によって、適切な量の可塑剤をポリマー樹脂に加えることが可能になる。この相関はまた、複数のＰＶＢ樹脂の間の可塑剤含量の差を安定に維持する（そうでない場合には、可塑剤は樹脂の間で移動する）ことを助ける。
[045]本発明のＰＶＢ樹脂は、通常は、小角レーザー光散乱を用いてサイズ排除クロマトグラフィーによって測定して５０，０００ダルトンより大きく、又は５００，０００ダルトン未満、或いは約５０，０００〜約５００，０００ダルトン、又は約７０，０００〜約５００，０００ダルトン、或いはより好ましくは約１００，０００〜約４２５，０００ダルトンの分子量を有する。本明細書において用いる「分子量」という用語は、重量平均分子量を意味する。
[046]ガラスへのシートの接着性を制御するために、本発明の中間層において種々の接着性制御剤（ＡＣＡ）を用いることができる。本発明の中間層の種々の態様においては、中間層に、樹脂１００部あたり約０．００３〜約０．１５部のＡＣＡ；樹脂１００部あたり約０．０１〜約０．１０部のＡＣＡ；及び樹脂１００部あたり約０．０１〜約０．０４部のＡＣＡ；を含ませることができる。かかるＡＣＡとしては、米国特許５，７２８，４７２（その開示事項の全部を参照として本明細書中に包含する）に開示されているＡＣＡ、残留酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）、及び／又はマグネシウムビス（２−エチルヘキサノエート）が挙げられるが、これらに限定されない。
[047]最終生成物におけるその性能を向上させ、幾つかの更なる特性を中間層に与えるために、他の添加剤を中間層中に導入することができる。かかる添加剤としては、当業者に公知の添加剤の中でも、染料、顔料、安定剤（例えば紫外線安定剤）、酸化防止剤、抗ブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤（例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、及びセシウムタングステンオキシド）、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及び充填剤が挙げられるが、これらに限定されない。
[048]本発明の中間層の種々の態様においては、中間層には、１０ｐｈｒ（樹脂１００部あたりの部）より多い１種類又は複数の可塑剤、又は１２０ｐｈｒ未満、或いは１０〜約１２０ｐｈｒ、又は約２０〜９０ｐｈｒ、又は約３０〜７０ｐｈｒの１種類又は複数の可塑剤、或いは幾つかの態様においては約３０〜６５ｐｈｒの１種類又は複数の可塑剤を含ませることができる。勿論、特定の用途及び所望の特性のために適当な場合には、他の量を用いることができる。
[049]本発明において用いる可塑剤又は中間層中の任意の他の成分の量は、重量／重量基準の樹脂１００部あたりの部（ｐｈｒ）として測定することができる。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇのポリマー樹脂に加える場合には、得られる可塑化されたポリマーの可塑剤含量は３０ｐｈｒになる。本発明において用いられるように、中間層の可塑剤含量が与えられている場合には、可塑剤含量は、中間層を製造するのに用いた混合物又は溶融体中、或いは中間層中の可塑剤のｐｈｒに関して求められる。
[050]幾つかの態様においては、従来の可塑剤を高屈折率可塑剤と合わせて用いることができる。上述したように、好適な従来の可塑剤の例としては、例えば、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２-エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、及びこれらの混合物が挙げられる。幾つかの態様においては、従来の可塑剤は３ＧＥＨである。上述したように、従来の可塑剤の屈折率は通常は約１．４４２〜約１．４４９であり、３ＧＥＨの屈折率は約１．４４２である。
[051]上記で議論したように、異なる残留ヒドロキシル含量を有する２種類（又はそれ以上）の樹脂のブレンドを含むポリマー中間層中における可塑剤の屈折率を増加させることによって、樹脂と可塑剤の間の屈折率の差を最小にして、それによってポリマー中間層において曇りの量を最小にして高いレベルの透明度を維持することができる。屈折率の差を最小にする１つの方法は、より高い屈折率の可塑剤を用いることである。用いることができるより高い屈折率を有する可塑剤のタイプ又はクラスの例としては、ポリアジペート（約１．４６０〜約１．４８５のＲＩ）；エポキシド化大豆油のようなエポキシド（約１．４６０〜約１．４８０のＲＩ）；フタレート及びテレフタレート（約１．４８０〜約１．５４０のＲＩ）；ベンゾエート及びトルエート（約１．４８０〜約１．５５０のＲＩ）；及び他の特別な可塑剤（約１．４９０〜約１．５２０のＲＩ）；が挙げられるが、これらに限定されない。好適な可塑剤の例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。特に好適な可塑剤の例は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、及び２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートである。ポリ（ビニルブチラール）樹脂の屈折率は、約１．４８５〜１．４９５である。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、少なくとも約１．４６０、又は少なくとも約１．４７０、又は少なくとも約１．４８０、又は少なくとも１．４９０、又は少なくとも１．５００、又は少なくとも１．５１０、又は少なくとも１．５２０、或いはそれ以上の屈折率を有する。幾つかの態様においては、複数の可塑剤の混合物を用い、可塑剤混合物の屈折率は、少なくとも１．４６０、又は少なくとも約１．４７０、又は少なくとも約１．４８０、又は少なくとも約１．４９０、或いは１．４９０より大きい。
[052]ここで用いられるように、本発明の全体において用いられる可塑剤又は樹脂の屈折率（屈折係数としても知られる）は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定されるか、或いはＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって公開文献において記載又は報告されているもののいずれかである。
[053]可塑剤は、ポリマーの鎖の間にそれら自体を埋封し、それらを離隔させ（「自由体積」を増加させ）、したがってポリマー樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を大きく（通常は０．５〜４℃／ｐｈｒ）低下させ、材料をより軟質にすることによって機能する。この点に関し、中間層中の可塑剤の量を調節して、ガラス転移温度（Ｔｇ）に影響を与えることができる。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ポリマーのガラス状態からラバー状態への転移を示す温度である。一般に、より多い量の可塑剤を装填すると、より低いＴｇがもたらされる。従来の中間層は、一般に、音響（ノイズ減少）中間層に関する約０℃乃至ハリケーン及び航空機用中間層用途に関する約４５℃の範囲のＴｇを有する。
[054]中間層のガラス転移温度はまた中間層の硬質性にも相関し、一般にガラス転移温度がより高いと中間層はより硬質になる。一般に、３０℃以上のガラス転移温度を有する中間層は、風防ガラス強度及びねじれ剛性を増加させる。他方において、より軟質の中間層（一般に３０℃より低いガラス転移温度を有する中間層によって特徴付けられる）は、音響減衰効果（即ち音響特性）に寄与する。本発明の中間層は、約−４０℃〜約２０℃、又は約２０℃以下、又は約１５℃以下、或いは約０℃〜１０℃の１つのＴｇ、及び約２５℃〜約６５℃若しくはそれ以上、又は約２５℃以上、又は約３０℃以上、又は約３５℃以上、又は約３５℃〜６０℃、或いは約６５℃以下の第２のＴｇのような複数のガラス転移温度を有する。幾つかの態様においては、本発明のポリマー中間層は、樹脂と可塑剤の屈折率の間の差が最小であるような２種類（又はそれ以上）の樹脂と高屈折率可塑剤の組合せを用いることによって、これらの２つの有利な特性（即ち強度及び音響性）を兼ね備える。これらの構成は単に例示であり、いかなるようにも本発明によって意図される中間層の構成のタイプを限定することは意図しない。
[055]本明細書において記載するポリマー中間層シートは、多層パネル（例えばガラス積層体又は光起電モジュール或いはソーラーパネル）において用いることができるポリマー中間層シートの製造の当業者に公知の任意の好適なプロセスによって製造することができると意図される。例えば、ポリマー中間層シートは、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、又は当業者に公知のポリマー中間層シートを作成及び製造するための任意の他の手順によって形成することができると意図される。更に、複数のポリマー中間層を用いる態様においては、これらの複数のポリマー中間層は、共押出、ブローンフィルム、浸漬被覆、溶液被覆、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末被覆、噴霧被覆、又は当業者に公知の他のプロセスによって形成することができると意図される。当業者に公知のポリマー中間層シートを製造するための全ての方法が、本明細書において記載するポリマー中間層シートを製造するために可能な方法として意図されるが、本明細書では、押出及び共押出プロセスによって製造されるポリマー中間層シートに焦点を当てている。本発明の最終多層ガラスパネル積層体は、当該技術において公知のプロセスを用いて形成される。
[056]一般に、その殆どの基本的な意味において、押出は、一定の断面形状の物体を生成させるために用いられるプロセスである。これは、最終製品のために所望の断面のダイを通して材料を押出すか又は引き出すことによって行う。
[057]一般に、押出プロセスにおいては、上記に記載した任意の樹脂及び可塑剤を含む熱可塑性樹脂及び可塑剤を予め混合して押出機装置中に供給する。ＡＣＡ、着色剤、及びＵＶ抑制剤のような添加剤（液体、粉末、又はペレット形態）がしばしば用いられ、これらは押出機装置に到達する前に熱可塑性樹脂或いは１種類又は複数の可塑剤中に混合することができる。これらの添加剤は熱可塑性ポリマー樹脂中に導入され、得られるポリマー中間層シートを延伸することによって、ポリマー中間層シートの幾つかの特性、及び最終多層ガラスパネル製品におけるその性能が向上する。
[058]一般に、ポリマー中間層シートの厚さ又はゲージは、約１０ミル〜１００ミル（約０．２５ｍｍ〜約２．５４ｍｍ）、約１０ミル〜９０ミル（約０．２５ｍｍ〜約２．２９ｍｍ）、約１５ミル〜６０ミル（約０．３８ｍｍ〜約１．５２ｍｍ）、約２０ミル〜約５０ミル（約０．５１〜１．２７ｍｍ）、及び約１５ミル〜約３５ミル（約０．３８〜約０．８９ｍｍ）の範囲である。
[059]任意のこれらの態様において、１種類又は複数の可塑剤は上記記載の任意のものであってよい。幾つかの態様においては、樹脂及び可塑剤は、中間層が非常に低い曇り度及び良好な音響特性を有するように選択される。幾つかの態様においては、可塑剤は、樹脂と可塑剤の間のΔＲＩが最小になり、例えば約０．０７０未満、０．０６５未満、０．０６０未満、０．０５５未満、又は０．０５０未満、０．０４５未満、０．０４０未満、０．０３５未満、又は０．０３０未満、０．０２５未満、０．０２０未満、０．０１５未満、又は０．０１０未満、或いはほぼ０．０００である（又は有意な差がない）ように選択される。幾つかの態様においては、可塑剤は、可塑剤の屈折率が樹脂よりも高く、例えば屈折率を１．４９５より高く、又は１．５００より高く、又は１．５１０より高く、又は１．５２０より高く、又は１．５３０より高く、或いは１．５４０より高くすることができるように選択される。種々の態様においては、１種類又は複数の高屈折率可塑剤は、可塑剤の屈折率の屈折率が約１．４６０より高く、又は約１．４７０より高く、又は約１．４８０より高く、又は１．４９０より高く、又は１．５００より高く、又は１．５１０より高く、或いは１．５２０より高くなるように選択される。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、第２の高屈折率可塑剤及び／又は従来の可塑剤と組み合わせて用い、幾つかの態様においては、含まれる場合には従来の可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）である。
[060]本発明は異なるヒドロキシル含量を有する２種類以上のポリ（ビニルブチラール）樹脂のブレンド、及び少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤を含むモノリス型ポリマー中間層を開示するが、当業者に理解されるように、ここに開示するモノリス型ポリマー中間層の少なくとも１つの層を含む多層中間層の態様は本発明に包含される。例えば、三層のような多層中間層に軟質のコア層及び２つの硬質スキン層を含ませることができ、軟質コアを２つの硬質層と一緒に本発明の種々の態様から選択して、優れた視覚特性及び音響性能を与えながら改良された色斑及び減少したレベルの氷華を有する多層中間層を与えることができる。
[061]本発明において用いる多層パネルには、ガラス、アクリル樹脂、又はポリカーボネートのような単一の基材を含ませることができ、その上にポリマー中間層シートが配置され、最も通常的にはポリマー中間層の上にポリマーフィルムが更に配置される。ポリマー中間層シートとポリマーフィルムとの組み合わせは、当該技術において通常は二重層と呼ばれる。二重層構造を有する通常の多層パネルは、（ガラス）／（ポリマー中間層シート）／（ポリマーフィルム）であり、ここでポリマー中間層シートには上述したように複数の中間層を含ませることができる。ポリマーフィルムは、平滑で薄くて剛性の基材を提供し、これはポリマー中間層シート単独によって通常得られるものよりも良好な光学特性を与え、性能向上層として機能する。ポリマーフィルムは、ポリマーフィルムそれ自体は必要な浸透抵抗及びガラス保持特性を与えないが、赤外吸収特性のような性能の向上を与えるという点で、本発明において用いるポリマー中間層シートと異なる。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）は最も通常的に用いられるポリマーフィルムである。一般に、本発明において用いられるポリマーフィルムはポリマーシートよりも薄く、例えば厚さ約０．００１〜０．２５ｍｍである。
[062]本発明の中間層は、最も通常的には、２つの基材、好ましくは１対のガラスシート（或いはポリカーボネート又はアクリル樹脂のような当該技術において公知の他の剛性材料）を、２つの基材の間に配置される中間層と共に含む多層パネルにおいて用いられる。かかる構造の例は（ガラス）／（ポリマー中間層シート）／（ガラス）であり、ここではポリマー中間層シートは、異なる残留ヒドロキシル含量を有する２種類（又はそれ以上）のＰＶＢ樹脂と高屈折率可塑剤（又は複数の可塑剤の組み合わせ）の混合物を含み、２種類のＰＶＢ樹脂のヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％であり、樹脂と１種類又は複数の可塑剤との間の屈折率の差は所望の範囲内である。言い方を変えれば、２種類の樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差は少なくとも２重量％であり、及び／又は樹脂と可塑剤との間のΔＲＩは最小（０．０７０未満、又は０．０５０未満）であり、可塑剤は高屈折率（少なくとも約１．４６０）の可塑剤であって、多層パネルの明澄度が優れており（最小の曇り度及び優れた透明度を有する）、並びに良好な衝撃及び音響特性を有する。これらの多層パネルの例はいかなるようにも限定することは意図しておらず、当業者であれば本発明の中間層を用いて上記に記載のもの以外の数多くの構造を形成することができることを容易に認識するであろう。
[063]通常のガラス積層プロセスは次の工程：（１）２つの基材（例えばガラス）及び中間層をアセンブリにし；（２）ＩＲ放射又は対流手段によってアセンブリを短時間加熱し；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通し；（４）アセンブリに対して約６０℃〜約１２０℃への２回目の加熱を行って、中間層の端部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与え；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に送って、中間層の端部を更に封止して更なる取扱いを可能にし；そして（６）アセンブリを、１３５℃〜１５０℃の間の温度及び１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間の圧力において約３０〜９０分間オートクレーブ処理する；工程を含む。
[064]当該技術において公知であり、商業的に実施されている中間層−ガラスの界面の脱気（工程２〜５）において用いるための他の手段としては、空気を除去するために真空を用いる真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられる。
[065]明澄度は、ここに開示するポリマー中間層を説明するために用いられるパラメーターである。明澄度は、曇り値又は曇り度を測定することによって求められる。材料のフィルム又はシートを通過することによって散乱した光は、材料を通して物体を観察すると曇っているか又はくすんでいる領域を生成する可能性がある。而して、曇り値は、試料によって散乱した光を入射光に対して定量したものである。曇り度に関する試験は、Hunter Associates（Reston, VA）から入手できるモデルD25のような透過率計を用い、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で行う。ポリマー中間層を、それぞれ厚さ２．３ｍｍの１対の透明なガラスシート（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）と積層し、曇り値を測定する。本発明の中間層は、約５％未満、約４％未満、約３％未満、約２％未満、約１％未満、又は約０．５％未満の曇り度を有する。
[066]ここで開示するポリマー中間層を説明するために、透明度又は可視透過率（％Ｔｖｉｓ）も用いる。透明度は、Hunter Associates（Reston, VA）から入手できるモデルD25のような透過率計を用い、Illuminant D65で、１０°の観察角度において測定する。ポリマー中間層を、それぞれ厚さ２．３ｍｍの１対の透明なガラスシート（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）と積層し、％Ｔｖｉｓを測定する。本発明のポリマー中間層は、ＡＣＡ、ＵＶ安定剤、及び酸化防止剤の添加剤のみを含む中間層に関しては８５より大きく、或いは上述の顔料、ＩＲ吸収剤又は遮蔽剤のような更なる添加剤を含む中間層に関しては８０％より大きい％Ｔｖｉｓを有する。原料着色又は着色ポリマー中間層などにおける高いレベルの顔料及び／又は染料を含むポリマー中間層は、所望に応じてより低い％Ｔｖｉｓを有していてよい。
[067]また、本発明のポリマー中間層を説明するために、ガラス転移温度も用いる。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって測定した。ＤＭＴＡは、試料の貯蔵（弾性）係数（Ｇ’）（パスカル）、損失（粘性）係数（Ｇ”）（パスカル）、ｔａｎδ（＝Ｇ”／Ｇ’）を、所定の周波数及び温度スイープ速度において温度の関数として測定する。ここでは１Ｈｚの周波数及び３℃／分の温度スイープ速度を用いた。次に、温度スケール（℃）でのｔａｎδピークの位置によってＴｇを求める。
[068]屈折率（ＲＩ）はＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって測定した。報告するＲＩ値は５８９ｎｍ及び２５℃において得られるものである。
[069]損失率（η）は、ＩＳＯ−１６９４０に記載されている機械インピーダンス測定によって測定した。幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍで１対の２．３ｍｍの透明ガラスを有する積層ガラス棒状試料を調製し、振動振盪機（Bruel and Kjaer）によって棒材の中心点において励振した。インピーダンスヘッド（Bruel and Kjaer）を用いて、棒材を励振して振動させるための力、及び振動速度を測定し、得られる伝達関数をNational Instrumentデータ獲得及び分析システムに記録する。半強度法を用いて、第１振動モードにおける損失率を計算する。
[070]本発明はまた、下記に示す以下の態様１〜１２も包含する。
[071]態様１は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；を含むモノリス型ポリマー中間層である。
[072]態様２は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；を含み；ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である、モノリス型ポリマー中間層である。
[073]態様３は、可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される、態様１〜２のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[074]態様４は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；を含むモノリス型ポリマー中間層である。
[075]態様５は、第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が約９５：５〜５：９５の間の比で存在する、態様１〜４のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[076]態様６は、ポリマー中間層が２５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、態様１〜５のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[077]態様７は、可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエート、並びに２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択される、態様１〜６のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[078]態様８は、少なくとも１．４６０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む、態様１〜７のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[079]態様９は、約１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を更に含む、態様１〜８のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[080]態様１０は、曇り度が、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満である、態様１〜９のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[081]態様１１は、ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である、態様１〜１０のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[082]態様１２は、ポリマー中間層の屈折率が少なくとも１．４８５である、態様１〜１１のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[083]異なる残留ヒドロキシル含量（％ＰＶＯＨ）を有する複数の樹脂のブレンドをより高い屈折率の可塑剤又は複数の可塑剤の混合物と共に用いた際のモノリス型中間層における曇り度のレベルの大きな改良（又は減少）は、異なる残留ヒドロキシル含量（％ＰＶＯＨ）を有する２種類の樹脂のブレンドを１種類又は複数の高屈折率可塑剤と共に用いて製造したモノリス型中間層を、異なる残留ヒドロキシル含量（％ＰＶＯＨ）を有する２種類の樹脂のブレンドを１種類又は複数の高屈折率可塑剤と共に有しないモノリス型中間層と比較することによって最も容易に理解することができる。これらの実施例は、高屈折率可塑剤を異なる残留ヒドロキシル含量（％ＰＶＯＨ）を有する樹脂のブレンドと組み合わせて用いた際の曇り度の改良されたか又はより低いレベル、及びより高い透明度（又は可視透過率（％））、並びに他の有利な品質を示す。
[084]本発明の中間層（試料Ｄ１〜Ｄ２９）及び従来（又は対照）の中間層（試料Ｃ１〜Ｃ１２）は、表中に示した量の１種類以上のポリ（ビニルブチラール）樹脂と１種類以上の可塑剤の混合物を、ＡＣＡ、ＵＶ安定剤又は吸収剤、並びに酸化防止剤のような他の通常の添加剤と一緒に混合及び溶融押出することによって調製した。ポリ（ビニルブチラール）樹脂のＰＶＢ−１、ＰＶＢ−２、及びＰＶＢ−３は、それぞれ異なる残留ヒドロキシル基の重量％（％ＰＶＯＨ）を有していた。用いた量及び結果は下表に示す通りである。
[085]下記の表１、２Ａ、２Ｂ、３Ａ、及び３Ｂの実施例において用いた材料は次の通りである。
ＰＶＢ−１：２１重量％の残留ヒドロキシル含量、約２％の酢酸ビニル残基を有するポリビニルブチラール樹脂；
ＰＶＢ−２：１１重量％の残留ヒドロキシル含量、約２％の酢酸ビニル残基を有するポリビニルブチラール樹脂；
ＰＶＢ−３：９．５重量％の残留ヒドロキシル含量、約２％の酢酸ビニル残基を有するポリビニルブチラール樹脂；
３ＧＥＨ：トリエチレングリコールビス（２−エチルヘキサノエート）；ＲＩ＝２５℃において１．４４２；
可塑剤１：３ＧＥＨとBenzoflex（登録商標）2088（複数の安息香酸エステルの混合物）の重量比１０：３４のブレンド；ＲＩ＝２５℃において１．５１３；
可塑剤２：Benzoflex（登録商標）131（イソデシルベンゾエート）；屈折率＝２５℃において１．４９０；
可塑剤３：Benzoflex（登録商標）9-88（ジプロピレングリコールジベンゾエート）；屈折率＝２５℃において１．５３０；
可塑剤４：Benzoflex（登録商標）181（２−エチルヘキシルベンゾエート）；屈折率＝２５℃において１．４８９。
[086]従来及び本発明の中間層の試料は、従来の可塑剤（対照又は従来の中間層に関して）、又は異なる高屈折率可塑剤（本発明の中間層に関して）、及び２種類の異なるＰＶＢ樹脂（高い％ＰＶＯＨレベルを有するＰＶＢ−１、及びより低い％ＰＶＯＨレベルを有するＰＶＢ−２）を用いて、両方とも上記に記載の方法にしたがって調製した。また、１種類のＰＶＢ樹脂しか有しない対照又は基準試料も調製した。中間層試料を、曇り度、透明度（％Ｔｖｉｓ）、及び屈折率に関して試験した。試験した組成物及び試験の結果を下表１に示す。
Figure 0006450374
[087]表１は、２種類のＰＶＢ樹脂を従来の可塑剤（例えば３ＧＥＨ）と次第に増加するより高い比でブレンドすると、１種類のみのＰＶＢ樹脂を従来の可塑剤と共に有する試料と比較して、又は複数の樹脂のブレンドを高屈折率可塑剤と共に有する試料と比較して、曇り度が大きく増加したか、或いは透明度又は％Ｔｖｉｓが大きく減少したことを示す。表１に示されるように、１種類のみの樹脂（ＰＶＢ−１）及び従来の可塑剤を含む従来の中間層Ｃ０は、優れた光学特性（非常に低い曇り度、高い％Ｔｖｉｓ）を有していた。１０〜６０％のＰＶＢ−２の量のＰＶＢ−２を加えて複数の樹脂のブレンドを調製すると（試料Ｃ１〜Ｃ５）、曇り度レベルは大きく増加し、中間層は非常に曇った状態になった。また、ブレンド中のＰＶＢ−２の量が増加するにつれて、中間層の屈折率は減少した。
[088]本発明の中間層のＤ１〜Ｄ-５及びＤ-７〜Ｄ-１０の実施例は、２種類の異なる樹脂のＰＶＢ−１及びＰＶＢ−２を、ブレンド中において低い量のＰＶＢ−２から高い量のＰＶＢ−２の異なるレベル（９０：１０〜４０：６０のＰＶＢ−１：ＰＶＢ−２の比）でブレンドした際には、ポリマー中間層の透明度又は％Ｔｖｉｓは非常に僅かしか変化しないか又は全く変化せず、ブレンド中のＰＶＢ−２の量を増加させるにつれて曇り度は僅かしか増加しなかったことを示す。試料Ｄ０及びＤ６は、１種類のみの可塑剤の可塑剤１（１０：３４の重量比の３ＧＥＨとBenzoflex（登録商標）2088のブレンドであり、２５℃において１．５１３の屈折率を有する）を用いると、良好な中間層を形成することができることを示す。また、試料Ｄ０及びＤ６の屈折率は、Ｃ０の屈折率よりも高かった。更に、増加した量のＰＶＢ−２をブレンドに加えても、２種類の樹脂のブレンドの中間層の屈折率は少ししか変化しないか又は全く変化しなかった。
[089]表１における試料を調製するのに用いた方法にしたがって、異なる高屈折率可塑剤及び第３の樹脂（ＰＶＢ−３、ＰＶＢ−２よりも低い％ＰＶＯＨを有する）を用いて、従来の中間層及び本発明の中間層の両方の更なる試料を調製した。試料を再び、曇り度、透明度（％Ｔｖｉｓ）、屈折率、並びに１つ又は複数のガラス転移温度（Ｔｇ）、及び損失率（η）に関して試験した。下記において、試験した組成物を表２Ａに示し、試験の結果を表２Ｂに示す。
Figure 0006450374
Figure 0006450374
[090]表２Ｂは再び、異なる残留％ＰＶＯＨレベルを有する２種類のＰＶＢ樹脂を、徐々に増加するより高い比で従来の可塑剤（例えば３ＧＥＨ）とブレンドすると、１種類のみのＰＶＢ樹脂を従来の可塑剤と共に有する試料と比べて、或いは複数の樹脂のブレンドを高屈折率可塑剤と共に有する試料と比べて、曇り度が大きく増加し、透明度又は％Ｔｖｉｓが大きく減少したことを示す。表２Ｂにおいて示されるように、１種類のみの樹脂（ＰＶＢ−１）及び従来の可塑剤（３ＧＥＨ）を含む従来の中間層試料Ｃ０（表１）、並びにＰＶＢ−２及び３ＧＥＨのみを含むＣ８は、優れた光学特性（非常に低い曇り度、高い％Ｔｖｉｓ）を有していた。４０及び６０％のＰＶＢ−２の量のＰＶＢ−２を加えて複数の樹脂のブレンドを調製すると（試料Ｃ７及びＣ８）、曇り度は大きく増加し、得られる中間層は非常に曇った状態になった。また、ＰＶＢ−２及び３ＧＥＨの量が増加するにつれて、中間層の屈折率は減少した。
[091]本発明の中間層のＤ１１〜Ｄ-１７の実施例は、異なる残留％ＰＶＯＨ含量を有する２種類の異なる樹脂であるＰＶＢ−１とＰＶＢ−２又はＰＶＢ−１とＰＶＢ−３を、ブレンド中において４０％又は６０％のＰＶＢ−２のレベル（６０：４０〜４０：６０のＰＶＢ−１：ＰＶＢ−２又はＰＶＢ−１：ＰＶＢ−３の比）でブレンドした際には、ポリマー中間層の透明度又は％Ｔｖｉｓは非常に僅かしか変化しないか又は全く変化せず、ＰＶＢ−２の量を増加させるにつれて、曇り度は従来の可塑剤のみを用いる場合よりもはるかに少ししか増加しなかったことを示す。
[092]試料Ｄ１１は、ＰＶＢ−２樹脂１００％、及び１種類のみの高屈折率可塑剤である可塑剤２（２０℃において１．４９０の屈折率を有するBenzoflex（登録商標）131）を用いると、良好な中間層を形成することができることを示す。試料Ｄ１１の屈折率は用いた可塑剤のものと同等であり、ＰＶＢ−２のみを含む試料Ｃ８の屈折率よりも相当に高かった（１．４９０と１．４６９）。更に、増加した量のＰＶＢ−２又はＰＶＢ−３をブレンドに加えるにつれて、同じ高屈折率可塑剤を用いた場合の複数の樹脂のブレンドを含む中間層の屈折率において変化は少しかないか又は全くなかった。
[093]２種類の樹脂のブレンドを有し、同じ高屈折率可塑剤を用いた試料の対を、異なる高屈折率可塑剤を用いた試料の対と比較すると、良好な光学特性を有する中間層を形成することができることが示される。試料Ｄ１２及びＤ１３をＤ１４及びＤ１５又はＤ１６及びＤ１７と比較すると、可塑剤の屈折率が変化するにつれて、組成物から形成される中間層の屈折率も変化し、用いた可塑剤のものに近接していたことが示される。樹脂のブレンド及び可塑剤レベルを変化させると、表２Ｂに示されるように、いずれも得られる曇り度及び透明度に影響を与えた。
[094]試料Ｃ０、Ｃ６〜Ｃ８、及びＤ１１〜Ｄ１７の流動性分析を行って、製造された中間層の１つ又は複数のガラス転移温度を求めた。表２Ｂは、２種類の樹脂のブレンドを有する試料のそれぞれに関して２つの異なるＴｇ値が存在していたことを示す。約６℃又はそれ未満における第１のＴｇは可塑化されたＰＶＢ−２のガラス転移温度に対応し、約３０℃における第２のＴｇは可塑化されたＰＶＢ−１のガラス転移温度に対応する。
[095]機械インピーダンス測定を行って、同じ中間層試料を用いて製造した積層ガラス棒材の損失率を求めた。複数の樹脂のブレンド及び高屈折率可塑剤を有する試料は、従来の可塑剤を用いて製造した試料と少なくとも同等に良好であり、１種類のみの樹脂（ＰＶＢ−１）及び従来の可塑剤を含む従来の中間層試料Ｃ０よりも高く、ＰＶＢ−２及び３ＧＥＨのみを含むＣ８（従来のモノリス型音響中間層）に匹敵する損失率を有していた。表中のデータは、透明度を維持し、低い曇り度を与えながら、良好な衝撃及び音響性能の両方を有するモノリス型ポリマー中間層を製造することができることを示す。
[096]表１における試料を調製するのに用いた方法にしたがって、異なる複数の高屈折率可塑剤、及びＰＶＢ−１とＰＶＢ−２又はＰＶＢ−３のいずれかとのブレンドを用いて、従来の中間層及び本発明の中間層の両方の更なる試料を調製した。試料は、３つの異なる可塑剤レベルにおいて、４０：６０及び６０：４０の比の複数の樹脂のブレンドを用いて調製した。試料を再び、曇り度、透明度（％Ｔｖｉｓ）、屈折率、並びに１つ又は複数のガラス転移温度（Ｔｇ）、及び振動減衰損失率（η）に関して試験した。下記において、試験した組成物を表３Ａに示し、試験の結果を表３Ｂに示す。
Figure 0006450374
Figure 0006450374
[097]表３Ｂにおいて示されるように、従来の中間層（Ｃ６、Ｃ７、及びＣ９〜Ｃ１２）の全部に関する曇り度は非常に高く、％Ｔｖｉｓは所望の値よりも低かった。更に、屈折率は本発明の中間層のものよりも低かった。本発明の中間層に関しては、曇り度及び％Ｔｖｉｓは従来の中間層よりも遙かに良好であった。
[098]結論として、ここに記載した異なる残留ヒドロキシル含量を有する２種類（又はそれ以上）のＰＶＢ樹脂のブレンド及び１種類又は複数の高屈折率可塑剤を含む中間層は、単一の樹脂のみ及びより低い屈折率を有する従来の可塑剤、或いは複数の樹脂のブレンド及び当該技術において従来用いられている従来の可塑剤から製造される中間層を凌ぐ有利性を有する。一般に、より高い屈折率の可塑剤を（単独か、或いは従来の可塑剤及び／又は第２の高屈折率可塑剤と組み合わせて）用いると、大きく改良されたレベルの透明度（％Ｔｖｉｓ）、及び良好な明澄度（即ち低い曇り度）、並びに良好な音響及び衝撃性能、したがって改良された品質のモノリス型中間層が得られる。他の有利性は当業者には容易に明らかになるであろう。
[099]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書に詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。
[0100]更に、本発明の任意の単一の成分に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の成分に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの成分に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間層を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。
本発明は以下の実施態様を含む。
（１）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；
を含むモノリス型ポリマー中間層；
（２）第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が９５：５〜５：９５の間の比で存在する、（１）に記載のポリマー中間層。
（３）ポリマー中間層が２５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、（１）に記載のポリマー中間層。
（４）可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される、（１）に記載のポリマー中間層。
（５）可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエート、並びに２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択される、（４）に記載のポリマー中間層。
（６）少なくとも１．４６０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む、（１）に記載のポリマー中間層。
（７）ポリマー中間層が１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を更に含む、（１）に記載のポリマー中間層。
（８）曇り度が、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満である、（１）に記載のポリマー中間層。
（９）ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である、（１）に記載のポリマー中間層。
（１０）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び
ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；
を含むモノリス型ポリマー中間層。
（１１）可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される、（１０）に記載のポリマー中間層。
（１２）第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が９５：５〜５：９５の間の比で存在する、（１０）に記載のポリマー中間層。
（１３）少なくとも１．４６０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む、（１０）に記載のポリマー中間層。
（１４）曇り度が、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満である、（１０）に記載のポリマー中間層。
（１５）ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である、（１０）に記載のポリマー中間層。
（１６）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；
を含み；
ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である、モノリス型ポリマー中間層。
（１７）ポリマー中間層の屈折率が少なくとも１．４８５である、（１６）に記載のポリマー中間層。
（１８）第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が９５：５〜５：９５の間の比で存在する、（１７）に記載のポリマー中間層。
（１９）可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される、（１７）に記載のポリマー中間層。
（２０）第２の可塑剤を更に含み、第２の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、（１７）に記載のポリマー中間層。

Claims (17)

  1. 第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
    第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び
    少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；
    を含む単一のポリマー中間層であって、
    第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が９５：５〜５：９５の間の比で存在し、
    ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）を有するポリマー中間層。
  2. ポリマー中間層が２５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、請求項１に記載のポリマー中間層。
  3. 可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される、請求項１に記載のポリマー中間層。
  4. 可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエート、並びに２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択される、請求項３に記載のポリマー中間層。
  5. 少なくとも１．４６０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む、請求項１に記載のポリマー中間層。
  6. ポリマー中間層が１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を更に含む、請求項１に記載のポリマー中間層。
  7. 曇り度が、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満である、請求項１に記載のポリマー中間層。
  8. 少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である、請求項１に記載のポリマー中間層。
  9. 第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
    第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び
    ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；
    を含む単一のポリマー中間層であって、
    第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が９５：５〜５：９５の間の比で存在し、
    ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）を有するポリマー中間層。
  10. 可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される、請求項９に記載のポリマー中間層。
  11. 少なくとも１．４６０の屈折率を有する第２の高屈折率可塑剤を更に含む、請求項９に記載のポリマー中間層。
  12. 曇り度が、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で測定して５．０％未満である、請求項９に記載のポリマー中間層。
  13. 少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である、請求項９に記載のポリマー中間層。
  14. 第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
    第２の残留ヒドロキシル含量を有する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂、ここで、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％であり；及び
    少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤；
    を含み；
    ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である、単一のポリマー中間層であって、
    第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が９５：５〜５：９５の間の比で存在し、
    ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）を有するポリマー中間層。
  15. ポリマー中間層の屈折率が少なくとも１．４８５である、請求項１４に記載のポリマー中間層。
  16. 可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、ジ（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ（ブトキシエトキシエチル）テレフタレート、及びこれらの混合物から選択される、請求項１５に記載のポリマー中間層。
  17. 第２の可塑剤を更に含み、第２の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、請求項１５に記載のポリマー中間層。
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