JP6475702B2 - 改良された光学特性を有するポリマー中間層 - Google Patents

Description

[001]本発明は、多層パネルのためのポリマー中間層、及び少なくとも１つのポリマー中間層シートを有する多層パネルの分野に関する。具体的には、本発明は、改良された光学特性を有するポリマー中間層、より具体的には高屈折率可塑剤を含むポリマー中間層の分野に関する。

[002]多層パネルは、一般に、基材（例えばガラス、ポリエステル、ポリアクリレート、又はポリカーボネートであるが、これらに限定されない）の２つのシートを含み、その間に１以上のポリマー中間層がサンドイッチされているパネルである。積層多層ガラスパネルは、建築用窓の用途、並びに自動車及び航空機の窓、並びに光起電ソーラーパネルにおいて通常的に用いられている。初めの２つの用途は、通常は積層安全ガラスと呼ばれる。積層安全ガラスにおける中間層の主要な機能は、ガラスに加えられる衝撃又は力から生起するエネルギーを吸収し、力が加えられてガラスが破損する場合であってもガラスの層を結合した状態で保持し、ガラスが鋭利な小片に分割されるのを阻止することである。更に、中間層はまた、ガラスに非常により高い遮音等級を与え、ＵＶ及び／又はＩＲ光の透過を減少させ、関連する窓の美的魅力を増大させることもできる。光起電用途に関しては、中間層の主要な機能は、商業用途及び家庭用途において電気を生成及び供給するのに用いる光起電ソーラーパネルを封入することである。

[003]中間層は、単一の層、１つより多い単一の層の組み合わせ、共押出された多層、少なくとも１つの単一の層と少なくとも１つの多層の組み合わせ、或いは複数の多層シートの組み合わせであってよい。

[004]ガラスパネルのための幾つかの特性及び性能特性を達成するために、複数の層又は多層中間層を用いることが通常の実務になってきている。本明細書において用いる「多層」及び「複数の層」という用語は１つより多い層を有する中間層を意味し、多層及び複数の層は互換的に用いることができる。複数層の中間層は、通常は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を含む。２つのより剛性又は硬質の「スキン」層の間にサンドイッチされている１つの軟質の「コア」層を有する中間層は、ガラスパネルのための遮音特性を考慮して設計されている。逆の構造を有する、即ち２つのより軟質の層の間にサンドイッチされている１つの硬質層を有する中間層は、ガラスパネルの衝撃性能を向上させることが見出された。多層中間層の例としてはまた、少なくとも１つの「透明」又は無色の層、及び少なくとも１つの着色層を有する中間層も挙げられる。多層中間層の他の例としては、異なる色を有する少なくとも２つの層を有する中間層が挙げられる。着色層は、通常は、顔料、又は染料、或いは顔料と染料の幾つかの組み合わせを含む。中間層の複数の層は、一般に、ポリ（ビニルブチラール）のようなポリマー樹脂を１種類以上の可塑剤と混合し、押出など（しかしながらこれに限定されない）の当業者に公知の任意の適用可能なプロセス又は方法によって混合物をシートに溶融加工し、共押出及び積層のようなプロセスによって複数の層を結合させることによって製造されている。場合によっては、種々の他の目的で他の更なる成分を加えることができる。中間層シートが形成された後に、通常はそれを回収し、下記において議論するように、輸送及び貯蔵のため、及びその後に多層ガラスパネルにおいて用いるためにロール加工する。

[0005]意図されるポリマー中間層は、ポリビニルアセタール（ＰＶＡ）（例えばポリビニルブチラール（ＰＶＢ））、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−酢酸ビニル（ＥＶＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリエチレン、ポリオレフィン、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、及び上記の考えられる任意の熱可塑性樹脂から誘導される酸コポリマー、例えばエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマーを含むが、これらに限定されない。多層積層体としては、多層ガラスパネル及び多層ポリマーフィルムを挙げることができる。幾つかの態様においては、多層積層体中の複数の多層ポリマーフィルムを一緒に積層して多層フィルム又は中間層を与えることができる。幾つかの態様においては、これらのポリマーフィルムには、金属、シリコーン、又は当業者に公知の他の適用可能な被覆のような被覆を与えることができる。当業者に公知のように、接着剤を用いて、多層ポリマーフィルムを構成する個々のポリマーフィルムを一緒に積層することができる。以下において、一般に中間層と組み合わせた多層ガラスパネルを製造する方法の簡単な説明を与える。まず、少なくとも１つのポリマー中間層シート（単一又は多層）を２つの基材の間に配置し、過剰の中間層を端部から切除してアセンブリを形成する。複数のポリマー中間層シート、又は複数の層を有するポリマー中間層シート（或いは両方の組み合わせ）を２つの基材の間に配置して複数のポリマー中間層を有する多層ガラスパネルを形成することは稀ではない。次に、当業者に公知の適用可能なプロセス又は方法によって、例えばニップローラー、真空バッグ、又は他の脱気メカニズムを用いてアセンブリから空気を除去する。更に、当業者に公知の任意の方法によって、中間層を部分的に基材にプレス接着する。最後の工程においては、最終的な一体構造を形成するために、高温・高圧積層プロセスによってか、或いはオートクレーブ処理など（しかしながらこれに限定されない）の当業者に公知の任意の他の方法によって、この予備接着をより永久的にする。

[006]多層中間層を有する多層積層体ガラスパネルの製造における問題の１つは、最終的な一体構造において色斑が存在することである。「色斑」という用語は、最終的な一体構造における問題のある視覚的欠陥、即ち光学的歪みの一形態であるまだら状の領域の出現を指す。別の言い方をすると、色斑は、内部の１つ又は複数のポリマー中間層の反射性の不均一な歪んだ界面の光学的効果から形成される木目模様又はざらざらした質感の指標である。

[007]少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有する多層中間層においては、色斑は、個々の層（又は軟質層と硬質層）が異なる屈折率を有する複数の層の間の界面における小規模の表面変化によって生じる。ポリマー中間層を製造する際には、溶融破壊又はエンボス加工又は両方によってポリマー中間層の一番端の表面に表面粗さが形成される。表面粗さは、ポリマー中間層の積層中において空気を除去して多層ガラスパネルを製造することを可能にし、且つ向上させ、並びに貯蔵中のポリマー中間層のブロッキングを阻止することを助ける。一方、かかる表面粗さはまた、多層中間層の複数の層の間の界面における小規模の表面変化の成長も引き起こす。

[008]中間層のような物体の屈折率は、真空中における光の速度に対する、物体を通る光の速度の指標である。複数の層の屈折率の間に差があると、その結果、層の界面における光の回折のために、表面の変化が現れ、或いは更により見えるようになる。色斑は、理論的には全ての多層中間層に関して起こり得るものであり、特に複数の層の間の屈折率において十分に大きな差がある場合、及び複数の層の間にある程度の界面変化がある場合に起こり得る。

[009]多層積層体ガラスパネルの最終使用の商業的用途（例えば自動車用途、航空機用途、及び建築用途）の（殆どではないにしても）多くにおいてはある程度の光学品質が必要であるので、多層積層体ガラスパネルの最終的な一体構造において色斑が存在すると問題である可能性がある。而して、商業的に許容できるレベルの色斑を有する（即ち色斑のレベルが低い）多層積層体ガラスパネルを製造することは、多層ガラスパネル製造の分野において最重要である。

[010]積層体における色斑のレベルを確認するためには、試験積層体に関するシャドウグラフの投影を、１〜４の範囲の色斑値（１は低い色斑（即ち少ない数の混乱）の基準を表し、４は光学的に問題のある高い色斑（即ち多く数の混乱）の基準を表す）のシリーズ又はスケールを表す１組の標準積層体シャドウグラフと交互に定性的に比較することによって、色斑の重大度を評価及び分類する。試験シャドウグラフの投影がどの標準積層体シャドウグラフ画像と最もよく対応しているかの視覚的解釈に基づいて、次に試験積層体を対応する標準積層体の色斑分類に入れる。シャドウグラフ画像はまた、デジタル画像分析ツールによって分析して、デジタル化された結果又は色斑の等級を与えることもできる。

[011]多層パネルの明澄度は他の重要な光学品質である。明澄度は、下記において更に記載するように、多層パネルにおける曇り度のレベルを測定することによって求められる。曇り度のレベルは、多層パネルが明澄であるために非常に低くなければならない。曇りに加えて、光の散乱を引き起こし、欠陥を目に見えるようにし、更にはガラスパネルにおける光学的歪みを引き起こす可能性がある中間層における可視光学欠陥のような他の光学品質欠陥が存在する。曇り及び他の可視光学欠陥は両方とも、異なる複数のポリマー又は可塑剤のような複数の材料を一緒にブレンド又は混合すること、或いは異なる複数のポリマー又は可塑剤の間、マトリクスと汚染物質との間、或いは両方の間に屈折率の十分に大きい差が存在する場合にかかる異なる複数のポリマー又は可塑剤によって汚染されることによる光散乱によって引き起こされる。

[012]まとめると、色斑、曇り、及び他の可視光学欠陥のような光学品質欠陥は、多層ガラスパネルの分野、特に高いレベルの光学的又は視覚的品質が必要な用途において用いられるものにおいて通常的な問題である。現在では、高性能の積層体を与えるために多層中間層を用いることが通常である。しかしながら、多層中間層を用いると、色斑のような光学欠陥の問題が非常に頻繁にもたらされていた。したがって、多層中間層の他の光学特性、機械特性、及び音響特性を低下させることなく色斑の形成を阻止又は抑止する中間層、特に多層中間層を開発する必要性、並びに曇り及び他の可視光学欠陥を含まないモノリス型及び多層中間層などの任意のポリマー中間層を開発する必要性が当該技術において存在する。

[013]当該技術におけるこれら及び他の問題のために、とりわけ、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含むポリマー中間層をここに記載する。ポリマー中間層は多層ポリマー中間層であってよい。

[014]一態様においては、ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の高屈折率可塑剤混合物を含む。一態様においては、高屈折率可塑剤は、少なくとも約１．４７０の屈折率を有する。一態様においては、高屈折率可塑剤は、少なくとも約１．４８０の屈折率を有する。一態様においては、高屈折率可塑剤は、少なくとも約１．４９０の屈折率を有する。一態様においては、高屈折率可塑剤は、約１．４６０〜約１．５６０の屈折率を有する。一態様においては、樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差は、約０．１００未満、又は約０．０７５未満である。一態様においては、樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差は約０．０５０未満である。一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する。一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。一態様においては、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される。一態様においては、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される。一態様においては、ポリマー中間層は第２の可塑剤を更に含み、第２の可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）である。一態様においては、ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である。

[015]一態様においては、ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに、約１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む可塑剤混合物；を含み；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；そして、中間層はポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の可塑剤混合物を含む。一態様においては、可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４８０である。一態様においては、ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である。

[016]一態様においては、ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；中間層はポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の高屈折率可塑剤混合物を含み、ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である。一態様においては、樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差は、約０．１００未満、又は０．０７５未満である。一態様においては、樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差は約０．０５０未満である。一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する。一態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。

[017]一態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、約１．４６０〜約１．５６０の屈折率を有する。幾つかの態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。幾つかの態様においては、軟質層は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、及び２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択される。幾つかの態様においては、多層ポリマー中間層は第２の可塑剤を更に含み、第２の可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）である。幾つかの態様においては、多層ポリマー中間層は、第２の硬質層を更に含んでいて、複数の硬質層の間に軟質層が配置されているか、或いは第２の軟質層を更に含んでいて、複数の軟質層の間に硬質層が配置されている。

[018]一態様においては、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の高屈折率可塑剤混合物を含むポリマー中間層が開示される。幾つかの態様においては、多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である。

[019]幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、少なくとも約１．４７０、又は少なくとも約１．４８０、又は少なくとも約１．４９０、又は少なくとも約１．５００、又は少なくとも約１．５１０、或いは少なくとも約１．５２０の屈折率を有する。

[020]幾つかの態様においては、樹脂の屈折率と可塑剤の屈折率との間の差は、約０．１００未満、又は約０．０７５未満、又は約０．０７０未満、又は約０．０６５未満、又は約０．０６０未満、又は約０．０５５未満、又は約０．０５０未満、又は約０．０４０未満、又は約０．０３０未満、又は約０．０２０未満、又は約０．０１０未満、或いはほぼ０．０００であってよい。

[021]幾つかの態様においては、ポリマー中間層には少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含ませることができ、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、或いは、ポリマー中間層には少なくとも２種類の異なる可塑剤を含ませることができ、少なくとも可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。

[022]幾つかの態様においては、ポリマー中間層は、少なくとも１．４８０、又は少なくとも１．４８５の屈折率を有する。

[023]幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択されるか、或いは可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択することができる。

[024]幾つかの態様においては、ポリマー中間層には更なる可塑剤を更に含ませることができる。幾つかの態様においては、更なる可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）である。

[025]幾つかの態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。

[026]他の態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、及びジオクチルセバケートからなる群から選択される少なくとも１種類の可塑剤；並びに、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む可塑剤混合物；を含み；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である。幾つかの態様においては、可塑剤混合物は、約１．４６０〜約１．５６０の屈折率を有する。幾つかの態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。幾つかの態様においては、軟質層は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される。幾つかの態様においては、多層ポリマー中間層は、第２の硬質層を更に含んでいて、複数の硬質層の間に軟質層が配置されているか、或いは第２の軟質層を更に含んでいて、複数の軟質層の間に硬質層が配置されている。

[027]他の態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも２つの硬質層を有し、軟質層は複数の硬質層の間に配置されており、軟質層と硬質層の屈折率の間の差は約０．０１０未満である。幾つかの態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。幾つかの態様においては、軟質層は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する。

[028]他の態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である。

[029]他の態様においては、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケートからなる群から選択される少なくとも１種類の可塑剤；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む可塑剤混合物；を含み；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の可塑剤混合物を含むポリマー中間層が開示される。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、少なくとも約１．４７０、又は少なくとも約１．４８０、又は少なくとも１．４９０、又は少なくとも１．５００、又は少なくとも１．５１０、或いは少なくとも１．５２０の屈折率を有する。幾つかの態様においては、可塑剤混合物の屈折率は、少なくとも約１．４７０、又は少なくとも約１．４８０、或いは少なくとも約１．４９０である。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は、少なくとも１．４８０、又は少なくとも１．４８５の屈折率を有する。幾つかの態様においては、少なくとも１種類の可塑剤は、トリエチレングリコールジ（２-エチルヘキサノエート）である。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択され、或いは高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択され、或いは１つの可塑剤はトリエチレングリコールジ（２-エチルヘキサノエート）であり、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される。

[030]また、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差は約０．０１０未満である多層ポリマー中間層も開示される。幾つかの態様においては、軟質層と硬質層の屈折率の間の差は、約０．００９未満、約０．００８未満、約０．００７未満、約０．００６未満、約０．００５未満、約０．００４未満、約０．００３未満、約０．００２未満、約０．００１未満、又は約０．０００である。可塑剤は、少なくとも約１．４７０、又は少なくとも約１．４８０、又は少なくとも１．４９０、又は少なくとも約１．５００、又は少なくとも約１．５１０、或いは少なくとも約１．５２０の屈折率を有していてよい。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも１．４８０の屈折率を有する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、或いは、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択することができ、或いは、高屈折率可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択することができる。一態様においては、ポリマー中間層に更なる可塑剤を更に含ませることができる。一態様においては、更なる可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）である。一態様においては、ポリマー中間層に第２の硬質層を更に含ませることができ、ここでは２つの硬質層の間に軟質層が配置される。一態様においては、ポリマー中間層に第２の軟質層を更に含ませることができ、ここでは２つの軟質層の間に硬質層が配置される。幾つかの態様においては、ポリマー中間層に更なる軟質及び／又は硬質層を含ませることができる。

[031]他の態様においては、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペートからなる群から選択される少なくとも１種類の可塑剤；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む可塑剤混合物；を含み；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも約１．４６０であり；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差は約０．０１０未満である多層ポリマー中間層が開示される。軟質層と硬質層の屈折率の間の差は、約０．００９未満、約０．００８未満、約０．００７未満、約０．００６未満、約０．００５未満、約０．００４未満、約０．００３未満、約０．００２未満、約０．００１未満、又は約０．０００であってよい。一態様においては、ポリマー中間層に第２の硬質層を更に含ませることができ、ここでは２つの硬質層の間に軟質層が配置される。一態様においては、ポリマー中間層に第２の軟質層を更に含ませることができ、ここでは２つの軟質層の間に硬質層が配置される。幾つかの態様においては、ポリマー中間層に更なる軟質及び／又は硬質層を含ませることができる。

[032]他の態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも２つの硬質層を有し、軟質層は複数の硬質層の間に配置されており、軟質層と硬質層の屈折率の間の差は約０．０１０未満である。幾つかの態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。幾つかの態様においては、軟質層は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する。

[033]一態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の層；ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の層；並びに、第１の層と第２の層の間に配置されている、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含む第３の層；を含み；第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは少なくとも約１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり；少なくとも１つの層は軟質層であり、少なくとも１つの層は硬質層であり、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である。一態様においては、高屈折率可塑剤は約１．４６０〜約１．５６０の屈折率を有する。一態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。一態様においては、軟質層は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する。一態様においては、多層ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する。一態様においては、少なくとも２種類の高屈折率可塑剤が同じ層中に配されている。他の態様においては、少なくとも２種類の高屈折率可塑剤が異なる層中に配されている。一態様においては、多層中間層は少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。一態様においては、第１及び第２の層は少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤を含み、第３の層は１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤を含む。一態様においては、第３の層は少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤を含み、第１及び第２の層は１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤を含む。一態様においては、第１及び第２の層は硬質層であり、第３の層は軟質層である。一態様においては、第１及び第２の層は軟質層であり、第３の層は硬質層である。

[034]一態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の層；ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の層；並びに、第１の層と第２の層の間に配置されている、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含む第３の層；を含み；第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは、約１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む混合物であり；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；少なくとも１つの層は軟質層であり、少なくとも１つの層は硬質層であり、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である。一態様においては、可塑剤混合物は約１．４６０〜約１．５６０の屈折率を有する。一態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。一態様においては、軟質層は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する。

[035]一態様においては、多層ポリマー中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含み、第１の可塑剤は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの量で存在している第１の硬質層；ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含み、第２の可塑剤は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの量で存在している第２の硬質層；及び、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含み、第３の可塑剤は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの量で存在している第１の軟質層；を含み；第１の軟質層は第１の硬質層と第２の硬質層の間に配置されており；第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは少なくとも約１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり；軟質層と硬質層の屈折率の間の差は約０．０１０未満である。幾つかの態様においては、軟質層は８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層は１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する。幾つかの態様においては、多層中間層は少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する。

[036]また、多層パネルも開示される。多層パネルは、少なくとも１つの剛性基材、及びここに開示するポリマー中間層又は多層ポリマー中間層を含む。このパネルは、改良された光学特性を有する。

[037]また、ここに開示された多層中間層がポリ（ビニルブチラール）樹脂及び少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を含むポリマー中間層を製造する方法も開示される。ポリマー中間層は多層ポリマー中間層であってよい。

[038]幾つかの態様においては、剛性基材はガラスである。他の態様においては、パネルに光起電セルを更に含ませることができ、中間層は光起電セルを封入する。

[039]本明細書においては、とりわけ、熱可塑性樹脂、少なくとも１種類の高屈折率可塑剤、及び場合によっては従来の可塑剤を含み、改良された光学品質を有する中間層を記載する。かかる中間層を含む多層ガラスパネル、及びポリマー中間層の製造方法も記載する。熱可塑性樹脂、及び少なくとも約１．４６０、又は少なくとも約１．４７０、又は約１．４７０より大きく、又は少なくとも約１．４８０、又は約１．４８０より大きく、又は少なくとも１．４９０、又は約１．４９０より大きく、又は少なくとも約１．５００、又は約１．５００より大きく、又は少なくとも約１．５１０、或いは１．５２０より大きい屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を用いることによって、他の特性を犠牲にすることなく減少した色斑及び／又は低い曇り度を有する中間層が形成される。この点に関し、少なくとも１種類の高屈折率可塑剤又は複数の可塑剤の組合せを用いると、従来の可塑剤のみ並びに樹脂及び他の添加剤を含む中間層と比べて特定の屈折率を有するように選択した場合には、少なくとも色斑及び曇り度によって測定されるような優れた光学特性を有する中間層が得られる。結果として、高品質で光学的に透明な多層ガラスパネルが製造され、より少ない廃物又は等級外の材料が生成し、運転効率が向上する。ここに示すように、本発明の全体において用いる可塑剤又は樹脂の屈折率（屈折係数としても知られる）は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定されるか、或いはＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって文献において報告されているもののいずれかである。

[040]２以上の層を有する中間層のような多層中間層（例えば３つの層を有する三層中間層）は、しばしば少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を含む。１つ又は複数の軟質層は、しばしば、少なくとも３つの層を有する中間層において内部層又はコア層である。１つ又は複数の軟質コア層は音響減衰のために特別に設計することができ、ポリマー中間層はより硬質のスキン層又は外側層を有していてよい。ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）樹脂及び可塑剤を含む中間層においては、可塑剤は、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、並びにこれらの混合物の群から選択されることが通常であった。これらの可塑剤は、１．４４２〜１．４４９の屈折率を有する。本明細書において用いるように、約１．４５０以下の屈折率を有する可塑剤は「従来の可塑剤」と呼ぶ。３ＧＥＨ（屈折率＝１．４４２）は、種々の特性及び用途のために製造される中間層において存在する最も通常的な可塑剤である。従来の可塑剤を有する多層中間層においては、コア及びスキン層中の可塑剤（例えばトリエチレングリコールジ（２-エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ））は、しばしば、（それが平衡状態に達するにつれて）、スキン層及びコア層中において用いられる特定の樹脂の特性によって支配される割合で、より硬質又はより硬い層よりもより軟質の層に優先的に分配される。ＰＶＢ樹脂は約１．４８５〜１．４９５の屈折率を有するので、及びより多くの可塑剤がより硬質の層中よりもより軟質の層中に落ち着くので、より軟質の層は、より硬質の層とは異なる、より低い屈折率を有して、複数の層の間に屈折率（ＲＩ）の差（ΔＲＩ）が生成する。この屈折率の差は、色斑又は色斑欠陥として知られる望ましくない光学欠陥の一因となることが分かった。

[041]本出願全体にわたって用いられる幾つかの技術用語は、発明のより良好な理解を与えるように説明される。本明細書において用いる「ポリマー中間層シート」、「中間層」、及び「ポリマー溶融体シート」という用語は、一般に単一層のシート又は多層中間層を示すことができる。「単一層シート」とは、名称が暗示するように、１つの層として押出された単一のポリマー層である。これに対して、多層中間層には、別々に押出された複数の層、共押出された複数の層、又は別々に押出された複数の層と共押出された複数の層の任意の組み合わせなどの複数の層を含ませることができる。而して、多層中間層には、例えば、一緒に結合された２以上の単一層シート（「複数層シート」）；一緒に共押出された２以上の層（「共押出シート」）；一緒に結合された２以上の共押出シート；少なくとも１つの単一層シートと少なくとも１つの共押出シートの組み合わせ；単一層シートと複数層シートの組み合わせ；及び少なくとも１つの複数層シートと少なくとも１つの共押出シートの組み合わせ；を含めることができる。本発明の種々の態様においては、多層中間層は、互いと直接接触して配置されている少なくとも２つのポリマー層（例えば、単一層又は一緒に共押出及び／又は積層された複数層）を含み、それぞれの層は下記においてより完全に詳説するようにポリマー樹脂を含む。少なくとも３つの層を有する多層中間層に関して本明細書において用いる「スキン層」とは一般に中間層の外側層を指し、「コア層」とは一般に１つ又は複数の内部層を指す。而して、１つの代表的な態様は、スキン層／コア層／スキン層である。本明細書において用いる「硬質層」又は「より硬質の層」とは、一般に他の層よりも硬質又はより剛性であり、他の層よりも概して少なくとも２℃高いガラス転移温度を有する層を指す。本明細書において用いる「軟質層」又は「より軟質の層」とは、一般に他の層よりも軟質であり、他の層よりも概して少なくとも２℃低いガラス転移温度を有する層を指す。軟質層と硬質層は、両方の層が同じ可塑剤を含み、それぞれが３０ｐｈｒの可塑剤装填量を有する場合に区別化することができる。軟質層と硬質層は、軟質層及び硬質層が互いと接触しており、可塑剤が分配されて複数の層の間で平衡状態に達する場合に更に区別化することができる。勿論、この区別化はまた、装填量が樹脂への可塑剤の相溶性の限界内である限りにおいては他の可塑剤装填量で行うこともできる。スキン層／コア層／スキン層構造を有する多層中間層において、幾つかの態様においては、スキン層はより硬質であってよく、コア層はより軟質であってよく、一方他の態様においては、スキン層はより軟質であってよく、コア層はより硬質であってよい。しかしながら、更なる態様として、２つのみの層を有する中間層、或いは３つより多い層（例えば、４、５、６、又は１０以下、或いはそれ以上の個々の層）を有する中間層が含まれることを留意すべきである。更に、用いる任意の多層中間層を、組成、厚さ、又は層の位置などを操作することによって変化させることができる。例えば、１つの三層ポリマー中間層シートにおいては、２つの硬質（又は外側若しくはスキン）層には、ポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）樹脂を可塑剤又は複数の可塑剤の混合物と共に含ませることができ、一方、より軟質の（内部又はコア）層には、同じか又は異なるＰＶＢ樹脂、或いは異なる熱可塑性材料を、同じか又は異なる可塑剤及び／又は複数の可塑剤の混合物と共に含ませることができる。而して、多層中間層シートの硬質又はスキン層及び１つ又は複数の軟質又はコア層には、同じ熱可塑性材料又は異なる複数の熱可塑性材料、及び同じか又は異なる可塑剤又は複数の可塑剤を含ませることができる。所望により、いずれか又は両方の層に当該技術において公知の更なる添加剤を含ませることができる。多層中間層においては、硬質又はスキン層及び軟質又はコア層中における可塑剤又は複数の可塑剤の混合物は、１つ又は複数の硬質又はスキン層と１つ又は複数の軟質又はコア層の屈折率の差が最小になり、色斑が減少するように選択される。例えば幾つかの態様においては、１つ又は複数の軟質又はコア層の屈折率と、１つ又は複数の硬質又はスキン層の屈折率との間の差（ΔＲＩ）は、０．０１０未満、又は０．００９未満、又は０．００８未満、又は０．００７未満、又は０．００６未満、又は０．００５未満、約０．００４未満、約０．００３未満、約０．００２未満、約０．００１未満、或いは更には約０．０００であってよい。ΔＲＩはプラス又はマイナスであってよく、或いは複数の層の間の差の絶対値としてとることができる。幾つかの態様においては、樹脂の屈折率と可塑剤の屈折率との間の差（ΔＲＩ）は、０．１００未満、又は０．０７５未満、又は０．０７０未満、又は０．０６５未満、又は０．０６０未満、又は０．０５５未満、又は０．０５０未満、又は０．０４０未満、又は０．０３０未満、又は０．０２０未満、又は０．０１０未満、或いはほぼ０．０００であってよい。

[042]下記に記載する態様はＰＶＢであるポリマー樹脂に関するが、ポリマーは多層パネルにおいて用いるのに好適な任意のポリマーであってよいことが当業者に理解されるであろう。通常のポリマーとしては、ポリビニルアセタール（ＰＶＡ）（例えばポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ））、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−酢酸ビニル）（ＥＶＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、及び上記の考えられる任意の熱可塑性樹脂から誘導される酸コポリマー、例えばエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマー、上記の組み合わせなどが挙げられるが、これらに限定されない。ＰＶＢ、ポリ塩化ビニル、及びポリウレタンは、一般に中間層のために有用なポリマーであり；ＰＶＢは、高屈折率可塑剤を含む本発明の中間層と合わせて用いると特に有用である。

[043]改良された光学品質を有する中間層が生成するように選択される特定の可塑剤又は複数の可塑剤を添加することを議論する前に、中間層（一般的な中間層及び本発明の中間層の両方）及びその形成において見られる幾つかの通常の成分を議論する。

[044]ＰＶＢ樹脂は、公知の水性又は溶媒アセタール化プロセスによって、ポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）を酸触媒の存在下でブチルアルデヒドと反応させ、分離し、安定化し、樹脂を乾燥させることによって製造される。かかるアセタール化プロセスは、例えば米国特許２，２８２，０５７及び２，２８２，０２６、並びにVinyl Acetal Polymers, Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)（これらの全ての開示事項を参照として本明細書中に包含する）において開示されている。樹脂は、種々の形態で、例えばSolutia Inc.（Eastman Chemical Companyの完全子会社である）からのButvar（登録商標）樹脂として商業的に入手できる。

[045]本明細書において用いるＰＶＢの残留ヒドロキシル含量（重量基準の％ＰＶＯＨとして計算）とは、加工を完了した後にポリマー鎖上に残留しているヒドロキシル基の量を指す。例えば、ＰＶＢは、ポリ（酢酸ビニル）をＰＶＯＨに加水分解し、次にＰＶＯＨをブチルアルデヒドと反応させることによって製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解するプロセスにおいては、通常は、全てのアセテート側基がヒドロキシル基に転化する訳ではない。更に、ブチルアルデヒドとの反応では、通常は、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではない。したがって、いかなる最終ＰＶＢ樹脂においても、通常は、残留アセテート基（ビニルアセテート基として）及び残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）がポリマー鎖上の側基として存在する。本明細書において用いる残留ヒドロキシル含量は、ＡＳＴＭ−１３９６によって重量％基準で測定される。

[046]種々の態様においては、ＰＶＢ樹脂は、％ＰＶＯＨとして計算して約８〜約３５重量％、約１３〜約３０重量％、約８〜約２２重量％、又は約１５〜約２２重量％のヒドロキシル基、並びに幾つかの態様においては、％ＰＶＯＨとして計算して約１７．７５〜約１９．８５重量％のヒドロキシル基を含む。樹脂にはまた、ポリビニルエステル、例えばアセテートとして計算して、２５重量％未満の残留エステル基、２０重量％未満の残留エステル基、１５重量％未満の残留エステル基、１３重量％未満、１１重量％未満、９重量％未満、７重量％未満、５重量％未満、又は１重量％未満の残留エステル基を含ませることもでき、残りはアセタール、例えばブチルアルデヒドアセタールであるが、場合によっては他のアセタール基、例えば２−エチルヘキサナールアセタール基、又はブチルアルデヒドアセタールと２−エチルヘキサナールアセタール基の混合物である。

[047]種々の態様において、中間層が３層のような多層中間層である場合には、１つ又は複数の硬質（又はスキン）層及び１つ又は複数の軟質（又はコア）層において用いるＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量は、特定の性能特性を与えるために相違させることができる。例えば、１つ又は複数の軟質層に関する樹脂には、％ＰＶＯＨとして計算して約８〜約２１重量％、約８〜約１８重量％、又は約８〜約１６重量％、或いは約８〜約１４重量％の残留ヒドロキシル基を含ませることができる。例えば、１つ又は複数の硬質層に関する樹脂には、％ＰＶＯＨとして計算して約１３〜約３５重量％、約１６〜約３５重量％、又は約１５〜約２２重量％；並びに幾つかの態様に関しては約１７．２５〜約２２．２５重量％の残留ヒドロキシル基を含ませることができる。種々の態様においては、隣接する硬質層と軟質層の残留ヒドロキシル含量は、少なくとも２重量％、又は少なくとも４重量％、又は少なくとも６重量％、又は少なくとも８重量％、或いは少なくとも１０重量％相違させることができる。また、１つ又は複数の軟質層或いは１つ又は複数の硬質層、或いは１つ又は複数の軟質層及び１つ又は複数の硬質層の両方に関する樹脂に、ポリビニルエステル、例えばアセテートとして計算して、２５重量％未満の残留エステル基、２０重量％未満の残留エステル基、１５重量％未満、１３重量％未満、１１重量％未満、９重量％未満、７重量％未満、５重量％未満、又は１重量％未満の残留エステル基を含ませることもでき、残りは、上記で議論したように、アセタール、例えばブチルアルデヒドアセタールであるが、場合によっては他のアセタール基、例えば２−エチルヘキサナールアセタール基、又はブチルアルデヒドアセタールと２−エチルヘキサナールアセタールの混合物である。

[048]種々の態様において、中間層が三層のような多層中間層である場合には、１つ又は複数のスキン層は、％ＰＶＯＨとして計算して１つ又は複数のコア層よりも多い残留ヒドロキシル基を有していてよく、或いは１つ又は複数のスキン層は１つ又は複数のコア層よりも硬質であってよく；他の態様においては、１つ又は複数のスキン層は、％ＰＶＯＨとして計算して１つ又は複数のコア層よりも少ない残留ヒドロキシル基を有していてよく、或いは１つ又は複数のスキン層はより軟質であってよい。２つ又は３つより多い層が存在する場合には、所望の特性及び用途に応じて、軟質／硬質／軟質／硬質、軟質／硬質／硬質／軟質、硬質／軟質／軟質／硬質のような硬質／軟質／硬質／軟質の任意の組み合わせ、並びに任意の数の層を用いることができる。

[049]所定のタイプの可塑剤に関し、ＰＶＢポリマー中における可塑剤の相溶性は、概してポリマーのヒドロキシル含量によって決定される。より大きい残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢは、常にではないが通常は、減少した可塑剤相溶性又は容量と相関しており、即ち、より少ない可塑剤しか導入することができない。これとは逆に、より低い残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢは、常にではないが通常は、増加した可塑剤相溶性又は容量をもたらし、即ちより多くの可塑剤を導入することができる。幾つかの可塑剤のタイプに関しては、かかる相関は逆転する可能性がある。一般に、ポリマーの残留ヒドロキシル含量と可塑剤相溶性／容量の間のこの相関によって、適切な量の可塑剤をポリマー樹脂に加えることが可能になり、より重要なことには複数の層の間の可塑剤含量の差を安定に維持することが可能になる。

[050]本発明のＰＶＢ樹脂（又は複数の樹脂）は、通常は、小角レーザー光散乱を用いてサイズ排除クロマトグラフィーによって測定して５０，０００ダルトンより大きく、又は５００，０００ダルトン未満、或いは約５０，０００〜約５００，０００ダルトン、又は約７０，０００〜約５００，０００ダルトン、或いはより好ましくは約１００，０００〜約４２５，０００ダルトンの分子量を有する。本明細書において用いる「分子量」という用語は、重量平均分子量を意味する。

[051]ガラスへの中間層シートの接着性を制御するために、本発明の中間層において種々の接着性制御剤（ＡＣＡ）を用いることができる。本発明の中間層の種々の態様においては、中間層に、樹脂１００部あたり約０．００３〜約０．１５部のＡＣＡ；樹脂１００部あたり約０．０１〜約０．１０部のＡＣＡ；及び樹脂１００部あたり約０．０１〜約０．０４部のＡＣＡ；を含ませることができる。かかるＡＣＡとしては、米国特許５，７２８，４７２（その開示事項の全部を参照として本明細書中に包含する）に開示されているＡＣＡ、残留酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）、及び／又はマグネシウムビス（２−エチルヘキサノエート）が挙げられるが、これらに限定されない。

[052]最終生成物におけるその性能を向上させ、幾つかの更なる特性を中間層に与えるために、他の添加剤を中間層中に導入することができる。かかる添加剤としては、当業者に公知の添加剤の中でも、染料、顔料、安定剤（例えば紫外線安定剤）、酸化防止剤、抗ブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤（例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）、及びセシウムタングステンオキシド）、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及び充填剤が挙げられるが、これらに限定されない。

[053]本発明の中間層の種々の態様においては、中間層には、０〜約１００又はそれ以上、０〜約８０、約０〜４５、約１０〜約７５、約１５〜約６０、約１５〜約５０、約２５〜約５０、約１０〜約４０、約１５〜約４０、約２５〜約３８、約２９〜約３２、及び約３０ｐｈｒ（樹脂１００部あたりの部）の従来の可塑剤を含ませることができる。勿論、特定の用途及び所望の特性のために適当な場合には、他の量を用いることができる。

[054]本発明の中間層の種々の態様においては、中間層は、５ｐｈｒより多く、約５〜約１２０ｐｈｒ、約５〜１００、約１０〜約８０ｐｈｒ、約２０〜約７０ｐｈｒ、約３０〜約６０ｐｈｒ、或いは１２０ｐｈｒ未満、又は１１０ｐｈｒ未満、又は１００ｐｈｒ未満、又は９０ｐｈｒ未満、又は８０ｐｈｒ未満、又は７０ｐｈｒ未満、或いは６０ｐｈｒ未満の全可塑剤を含む。全可塑剤含量は上記のように示されるが、１つ又は複数のスキン層或いは１つ又は複数のコア層中の可塑剤含量は全可塑剤含量と異なっていてよい。更に、米国特許７，５１０，７７１（その全ての開示事項を参照として本明細書中に包含する）において開示されているように、平衡状態におけるそれぞれの層の可塑剤含量は層のそれぞれの残留ヒドロキシル含量によって定まるので、１つ又は複数のスキン層及び１つ又は複数のコア層は、上記で議論した範囲内の異なる可塑剤のタイプ及び可塑剤含量を有していてよい。例えば、平衡においては、中間層は２つのスキン層を含んでいてよく、スキン層の合計厚さがコア層のものに等しい場合に約５４．３ｐｈｒの中間層に関する全可塑剤量のためには、それぞれは３８ｐｈｒの可塑剤を有し、コア層は７５ｐｈｒの可塑剤を有していてよい。本発明において用いる可塑剤又は中間層中の任意の他の成分の量は、重量／重量基準の樹脂１００部あたりの部（ｐｈｒ）として測定することができる。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇのポリマー樹脂に加える場合には、得られる可塑化されたポリマーの可塑剤含量は３０ｐｈｒになる。本発明において用いられるように、中間層の可塑剤含量が与えられている場合には、可塑剤含量は、中間層を製造するのに用いた混合物又は溶融体中の可塑剤のｐｈｒに関して求められる。硬質層及び軟質層を有する多層中間層の幾つかの態様においては、硬質層は５〜６０ｐｈｒの可塑剤を有していてよく、軟質層は１０〜１２０ｐｈｒの可塑剤を有していてよい。

[055]幾つかの態様において、従来の可塑剤としては、例えば、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２-エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、及びこれらの混合物が挙げられる。幾つかの態様においては、従来の可塑剤は３ＧＥＨである。

[056]軟質又はコア層のような１以上の層の屈折率を増加させて１つ又は複数の他の層の屈折率に近接させることによって、複数の層（例えば硬質（又はスキン）層と軟質（又はコア）層）の間の屈折率の差を最小にして、それによって多層中間層において色斑の量を最小にすることができる。複数の層の１つの屈折率を増加させる１つの方法は、高屈折率可塑剤を用いることである。本明細書において用いる「高屈折率可塑剤」とは、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する可塑剤である。３ＧＥＨのような１つの従来の通常用いられている可塑剤の屈折率は約１．４４２である。上記に列記した従来の可塑剤の屈折率は、約１．４４２〜約１．４４９である。用いることができる高い屈折率を有する可塑剤の例としては、ポリアジペート（約１．４６０〜約１．４８５のＲＩ）；エポキシド化大豆油のようなエポキシド（約１．４６０〜約１．４８０のＲＩ）；フタレート及びテレフタレート（約１．４８０〜約１．５４０のＲＩ）；ベンゾエート（約１．４８０〜約１．５５０のＲＩ）；及び他の特別な可塑剤（約１．４９０〜約１．５２０のＲＩ）；が挙げられるが、これらに限定されない。ポリ（ビニルブチラール）樹脂の屈折率は、約１．４８５〜１．４９５である。

[057]高屈折率可塑剤の例としては、中でも多塩基酸又は多価アルコールのエステル、ポリアジペート、エポキシド、フタレート、テレフタレート、ベンゾエート、トルエート、メリテート、及び他の特別な可塑剤が挙げられるが、これらに限定されない。好適な可塑剤の例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。幾つかの態様においては、高屈折率可塑剤の例は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートである。

[058]例えば硬質層及び軟質層を含む多層中間層においては、複数の層の間の屈折率の差（ΔＲＩ）が最小になる限りにおいては、硬質及び軟質層に、それぞれ、従来の可塑剤を１種類以上の高屈折率可塑剤と組み合わせて含ませることができ、或いは単一の高屈折率可塑剤単独又は複数の高屈折率可塑剤の組み合わせを含ませることができる。軟質又は硬質層のような複数の異なる層の溶融体中に導入される可塑剤の濃度は、上記に記載した通りである。

[059]任意のこれらの態様においては、１種類又は複数の可塑剤は上記に記載の任意のものであってよい。幾つかの態様においては、１種類又は複数の可塑剤は、中間層の複数の層の間のΔＲＩが最小になる（即ち可能な限り０．０００に近くなる）か、又は０．０１０未満、又は０．００９未満、又は０．００８未満、又は０．００７未満、又は０．００６未満、又は０．００５未満、または０．００４未満、又は０．００３未満、又は０．００２未満、又は０．００１未満、或いは約０．０００になるように選択する。他の態様においては、可塑剤は、樹脂と可塑剤の間のΔＲＩが０．０７５未満、又は０．０７０未満、又は約０．０６５未満、又は０．０６０未満、又は０．０５５未満、又は０．０５０未満、又は０．０４０未満、又は０．０３０未満、又は０．０２０未満、又は０．０１０未満、或いは約０．０００になるように選択する。種々の態様においては、１種類又は複数の高屈折率可塑剤は、可塑剤の屈折率が少なくとも約１．４６０、又は約１．４７０より大きく、又は約１．４８０より大きく、又は約１．４９０より大きく、又は約１．５００より大きく、又は１．５１０より大きく、或いは約１．５２０より大きくなるように選択する。幾つかの態様においては、１種類又は複数の高屈折率可塑剤は従来の可塑剤と共に用い、幾つかの態様においては、含まれる場合には、従来の可塑剤はトリエチレングリコールジ（２-エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）である。幾つかの態様においては、可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０より大きい。

[060]可塑剤は、ポリマーの鎖の間にそれら自体を埋封し、それらを離隔させ（「自由体積」を増加させ）、したがってポリマー樹脂のガラス転移温度（Ｔ_ｇ）を大きく（通常は０．５〜４℃／ｐｈｒ）低下させ、材料をより軟質にすることによって機能する。この点に関し、中間層中の可塑剤の量を調節して、ガラス転移温度（Ｔ_ｇ）に影響を与えることができる。ガラス転移温度（Ｔ_ｇ）は、ポリマーのガラス状態からラバー状態への転移を示す温度である。一般に、より多い量の可塑剤を装填すると、より低いＴ_ｇがもたらされる。従来の中間層は、一般に、音響（ノイズ減少）中間層に関する約０℃乃至ハリケーン及び航空機用中間層用途に関する約４５℃の範囲のＴ_ｇを有する。幾つかの態様に関して特に好ましいＴ_ｇは、１つ又は複数の硬質層に関する約２８℃〜約３５℃、及び１つ又は複数の軟質層に関する約−２℃〜約５℃の範囲である。

[061]中間層のガラス転移温度（Ｔ_ｇ）はまた中間層の硬質性にも相関し、一般にガラス転移温度がより高いと中間層はより硬質になる。一般に、３０℃以上のガラス転移温度を有する中間層は、風防ガラス強度及びねじれ剛性を増加させる。他方において、軟質の中間層（一般に３０℃より低いガラス転移温度を有する中間層によって特徴付けられる）は、音響減衰効果（即ち音響特性）に寄与する。本発明の中間層は、１つ又は複数の硬質層に関して約３０℃以上、又は約３５℃以上、並びに１つ又は複数の軟質層に関して約１０℃以下、又は約４℃以下、又は約−５℃以下、或いは約−１０℃以下のガラス転移温度を有していてよい。幾つかの態様においては、本発明の多層中間層は、色斑を減少及び／又は最小にするか或いは排除するために複数の層の屈折率も適合させながら、より軟質のコア層と積層されているより硬いか又はより硬質のスキン層（例えば、硬質／軟質／硬質）、並びにより硬質のコア層と積層されているより軟質のスキン層（例えば、軟質／硬質／軟質）を用いることによって、これらの２つの有利な特性（即ち強度及び音響性）を兼ね備える。種々の態様においては、多層中間層は、一般に、約２５℃〜約４０℃、約２０℃〜約３５℃、約２５℃〜３５℃、約２５℃以上、約３０℃以上、及び約３５℃以上のガラス転移温度を有する１つ又は複数の硬質層、並びに約１０℃以下、又は約４℃以下、又は約−５℃以下、或いは約−１０℃以下のガラス転移温度を有する１つ又は複数の軟質層を含む。例えば、以下は幾つかの代表的な多層構造である。

（Ｔ_ｇ＞２５℃）／（Ｔ_ｇ＜１０℃）／（Ｔ_ｇ＞２５℃）又は（硬質／軟質／硬質）；
（２５℃＜Ｔ_ｇ＜４０℃）／（Ｔ_ｇ＜１０℃）／（２５℃＜Ｔ_ｇ＜４０℃）又は（硬質／軟質／硬質）；
（Ｔ_ｇ＜３５℃）／（Ｔ_ｇ＞３５℃）／（Ｔ_ｇ＜３５℃）又は（軟質／硬質／軟質）；及び
（２０℃＜Ｔ_ｇ＜３５℃）／（Ｔ_ｇ＞３５℃）／（２０℃＜Ｔ_ｇ＜３５℃）又は（軟質／硬質／軟質）。

これらの構造は単に例示であり、いかなるようにも本発明によって意図される多層構造のタイプを限定することは意図しない。

[062]更に、本明細書において記載するポリマー中間層シートは、多層パネル（例えばガラス積層体又は光起電モジュール或いはソーラーパネル）において用いることができるポリマー中間層シートの製造の当業者に公知の任意の好適なプロセスによって製造することができると意図される。例えば、ポリマー中間層シートは、溶液キャスト、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、又は当業者に公知のポリマー中間層シートを作成及び製造するための任意の他の手順によって形成することができると意図される。更に、複数のポリマー中間層を用いる態様においては、これらの複数のポリマー中間層は、共押出、ブローンフィルム、浸漬被覆、溶液被覆、ブレード塗布、パドル塗布、エアナイフ塗布、印刷、粉末被覆、噴霧被覆、又は当業者に公知の他のプロセスによって形成することができると意図される。当業者に公知のポリマー中間層シートを製造するための全ての方法が、本明細書において記載するポリマー中間層シートを製造するために可能な方法として意図されるが、本明細書では、押出及び共押出プロセスによって製造されるポリマー中間層シートに焦点を当てている。本発明の最終多層ガラスパネル積層体及び光起電モジュールは、当該技術において公知のプロセスを用いて形成される。

[063]その殆どの基本的な意味において、押出は、一定の断面形状の物体を生成させるために用いられるプロセスである。これは、最終製品のために所望の断面のダイを通して材料を押出すか又は引き出すことによって行う。

[064]一般に、押出プロセスにおいては、上記に記載した任意の樹脂及び可塑剤を含む熱可塑性樹脂及び可塑剤を予め混合して押出機装置中に供給する。ＡＣＡ、着色剤、及びＵＶ抑制剤のような添加剤（液体、粉末、又はペレット形態）がしばしば用いられ、これらは押出機装置に到達する前に熱可塑性樹脂或いは１種類又は複数の可塑剤中に混合することができる。これらの添加剤は熱可塑性ポリマー樹脂中に導入され、得られるポリマー中間層シートを延伸することによって、ポリマー中間層シートの幾つかの特性、及び最終多層ガラスパネル製品（又は光起電モジュール）におけるその性能が向上する。

[065]押出機装置においては、熱可塑性原材料及び可塑剤の粒子、並びに上記に記載の任意の他の添加剤を更に混合及び溶融させて、温度及び組成が概して均一な溶融体を得る。溶融体が押出機装置の終端部に達したら、溶融体を押出機ダイ中に送り出す。押出機ダイは、最終ポリマー中間層シート製品にその外形を与える熱可塑性材料押出プロセスの構成要素である。一般に、ダイは、溶融体がダイから排出される円筒形の外形から生成物の最終外形形状に均一に流れるように設計される。連続的な外形が存在する限りにおいて、ダイによって最終ポリマー中間層シートに複数の形状を与えることができる。

[066]特に本出願の目的のためには、押出ダイによって溶融体が連続的な外形に成形された後の状態のポリマー中間層は、「ポリマー溶融体シート」と呼ぶ。プロセスのこの段階においては、押出ダイによって熱可塑性樹脂に特定の外形形状が与えられて、そのようにしてポリマー溶融体シートが形成される。ポリマー溶融体シートは常に非常に粘稠であり、概して溶融状態にある。ポリマー溶融体シートにおいては、溶融体はシートが概して完全に「固化」する温度には未だ冷却されていない。而して、ポリマー溶融体シートが押出ダイから排出された後は、一般に現在用いられている熱可塑性材料押出プロセスにおける次の工程は、冷却装置によってポリマー溶融体シートを冷却することである。従来用いられているプロセスにおいて用いられている冷却装置としては、ジェット噴霧器、ファン、冷却浴、及び冷却ローラーが挙げられるが、これらに限定されない。冷却工程は、ポリマー溶融体シートを概して均一な非溶融冷却温度のポリマー中間層シートに固化させるように働く。ポリマー溶融体シートとは対比的に、このポリマー中間層シート溶融状態ではなく、高粘稠ではない。むしろ、これは固化された最終形態の冷却されたポリマー中間層シート製品である。本出願の目的のために、この固化及び冷却されたポリマー中間層は、「ポリマー中間層シート」と呼ぶ。

[067]押出プロセスの幾つかの態様においては、共押出プロセスを用いることができる。共押出は、ポリマー材料の複数の層を同時に押出すプロセスである。一般に、このタイプの押出は、一定の体積の処理量の異なる粘度又は他の特性の複数の異なる熱可塑性樹脂溶融体を、溶融し、共押出ダイを通して供給して所望の最終形態にするために２以上の押出機を用いる。共押出プロセスにおける押出ダイから排出される複数のポリマー層の厚さは、一般に、押出ダイを通る溶融体の相対速度を調節すること、及びそれぞれの溶融した熱可塑性樹脂材料を処理する個々の押出機の寸法によって制御することができる。

[068]一般に、ポリマー中間層シートの厚さ又はゲージは、約１５ミル〜１００ミル（約０．３８ｍｍ〜約２．５４ｍｍ）、約１５ミル〜６０ミル（約０．３８ｍｍ〜約１．５２ｍｍ）、約２０ミル〜約５０ミル（約０．５１〜１．２７ｍｍ）、及び約１５ミル〜約３５ミル（約０．３８〜約０．８９ｍｍ）の範囲である。種々の態様においては、多層中間層のスキン層及びコア層のようなそれぞれの層は、約１ミル〜９９ミル（約０．０２５〜２．５１ｍｍ）、約１ミル〜５９ミル（約０．０２５〜１．５０ｍｍ）、１ミル〜約２９ミル（約０．０２５〜０．７４ｍｍ）、又は約２ミル〜約２８ミル（約０．０５〜０．７１ｍｍ）の厚さを有していてよい。

[069]上述したように、本発明の中間層は、単一層シート又は多層シートとして用いることができる。種々の態様においては、本発明の中間層（単一層シートとしてか、或いは多層シートとしてのいずれか）は、多層パネル中に導入することができる。

[070]本発明において用いる多層パネルには、ガラス、アクリル樹脂、又はポリカーボネートのような単一の基材を含ませることができ、その上にポリマー中間層シートが配置され、最も通常的にはポリマー中間層の上にポリマーフィルムが更に配置される。ポリマー中間層シートとポリマーフィルムとの組み合わせは、当該技術において通常は二重層と呼ばれる。二重層構造を有する通常の多層パネルは、（ガラス）／（ポリマー中間層シート）／（ポリマーフィルム）であり、ここでポリマー中間層シートには上述したように複数の中間層を含ませることができる。ポリマーフィルムは、平滑で薄くて剛性の基材を提供し、これはポリマー中間層シート単独によって通常得られるものよりも良好な光学特性を与え、性能向上層として機能する。ポリマーフィルムは、ポリマーフィルムそれ自体は必要な浸透抵抗及びガラス保持特性を与えないが、赤外吸収特性のような性能の向上を与えるという点で、本発明において用いるポリマー中間層シートと異なる。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）は最も通常的に用いられるポリマーフィルムである。一般に、本発明において用いられるポリマーフィルムはポリマーシートよりも薄く、例えば厚さ約０．００１〜０．２ｍｍである。

[071]更に、多層パネルはソーラーパネルとして当該技術において通常的に知られているものであってよく、このパネルは、この用語が当業者に理解されているように、１つ又は複数のポリマー中間層によって封入されている光起電セルを更に含む。かかる場合においては、中間層はしばしば光起電セルの上に積層され、（ガラス）／（ポリマー中間層）／（光起電セル）／（ポリマー中間層）／（ガラス又はポリマーフィルム）のような構造を有する。

[072]本発明の中間層は、最も通常的には、２つの基材、好ましくは１対のガラスシート（或いはポリカーボネート又はアクリル樹脂のような当該技術において公知の他の剛性材料）を、２つの基材の間に配置される中間層と共に含む多層パネルにおいて用いられる。かかる構造の例は（ガラス）／（ポリマー中間層シート）／（ガラス）であり、ここではポリマー中間層シートに上述の多層中間層を含ませることができ、多層中間層の複数の層は、混合物又は組み合わせの屈折率が所望の範囲内である複数の可塑剤、又は１種類以上の高屈折率可塑剤、或いは複数の可塑剤の組み合わせに合致する屈折率を有する。別の言い方をすると、複数の層の間のΔＲＩは最小（０．０１０未満）であるか、又は樹脂と可塑剤との間のΔＲＩは最小（０．１００未満、又は０．０７５未満）であるか、或いは可塑剤は高屈折率可塑剤（少なくとも約１．４６０）であって、多層パネルの色斑が減少し、多層パネルの明澄度が優れている（即ち、最小の曇り度を有する）。これらの多層パネルの例はいかなるようにも限定することは意図しておらず、当業者であれば本発明の中間層を用いて上記に記載のもの以外の数多くの構造を形成することができることを容易に認識するであろう。

[073]通常のガラス積層プロセスは次の工程：（１）２つの基材（例えばガラス）及び中間層をアセンブリにし；（２）ＩＲ放射又は対流手段によってアセンブリを短時間加熱し；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通し；（４）アセンブリに対して約６０℃〜約１２０℃への２回目の加熱を行って、中間層の端部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与え；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に送って、中間層の端部を更に封止して更なる取扱いを可能にし；そして（６）アセンブリを、１３５℃〜１５０℃の間の温度及び１５０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間の圧力において約３０〜９０分間オートクレーブ処理する；工程を含む。実際の工程、並びに時間及び温度は、当業者に公知なように必要に応じて変化させることができる。

[074]当該技術において公知であり、商業的に実施されている中間層−ガラスの界面の脱気（工程２〜５）において用いるための他の手段としては、空気を除去するために真空を用いる真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられる。

[075]色斑は、積層体の光学品質の１つの指標である。これは、ざらざらした質感又は木目模様のように見え、色斑のレベルが過度に高いか又は過度に厳しい（したがって問題がある）場合には視覚的欠陥と考えられる。上記で議論したように、色斑は、試験積層体に関するシャドウグラフの投影を、１〜４の範囲の色斑値（１は低い色斑（即ち少ない数の混乱）の基準を表し、４は高い色斑（即ち多く数の混乱）の基準を表す）のシリーズ又はスケールを表す１組の標準積層体シャドウグラフと交互に定性的に比較することによって評価及び分類される。高い色斑は、特に風防ガラスのようなガラスパネルにおいて一般に光学的に問題があると考えられる。場合によっては、ゼロの色斑を有する（又は色斑がない）単一層中間層を有する積層体を用いて、１の等級よりも低いような標準セットのスケールよりも低い色斑等級を有する試験積層体における色斑の評価を容易にする。「ゼロ」の色斑の積層体のものと同様のシャドウグラフ投影を示す試験積層体は、ゼロ（０）の色斑等級を有すると評価される。

[076]ここに開示するポリマー中間層を説明するために用いられる他のパラメーターは明澄度であり、これは曇り値又は曇り度を測定することによって求められる。材料のフィルム又はシートを通過することによって散乱した光は、材料を通して物体を観察すると曇っているか又はくすんでいる領域を生成する可能性がある。而して、曇り値は、試料によって散乱した光を入射光に対して定量したものである。曇り度に関する試験は、Hunter Associates（Reston, VA）から入手できるモデルD25のような透過率計を用い、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａによって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で行う。本発明の中間層は、約５％未満、約４％未満、約３％未満、約２％未満、約１％未満、又は約０．５％未満の曇り度を有する。

[077]また、本発明のポリマー中間層を説明するために、ガラス転移温度も用いる。ガラス転移温度（Ｔ_ｇ）は、動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって測定した。ＤＭＴＡは、試料の貯蔵（弾性）係数（Ｇ’）（パスカル）、損失（粘性）係数（Ｇ”）（パスカル）、損失（減衰）係数（ＬＦ又はｔａｎδ）を、所定の周波数及び温度スイープ速度において温度の関数として測定する。ここでは１Ｈｚの周波数及び３℃／分の温度スイープ速度を用いた。次に、温度スケール（℃）での損失係数ピークの位置によってＴ_ｇを求める。

[078]パンメル接着力は、ここに開示するポリマー中間層を説明するために用いる他のパラメーターである。パンメル接着力試験は世界中で広く用いられており、Eastman Chemical Companyの子会社であるSolutia Inc.の３０年間以上にわたる標準的な手順である。これは、積層体構造中の中間層に対するガラスの接着力レベルを測定する。ガラスへの中間層の接着力は、ガラス−中間層構造体の耐衝撃性及び長期間安定性に大きな影響を与える。この試験においては、積層体を０°Ｆ（約−１８℃）に冷却し、１ポンド（約０．４５ｋｇ）のハンマーを用いて、鋼板上において４５°の角度で手動で殴打する。次に試料を室温にし、次に中間層に接着していない全ての破砕されたガラスを除去する。中間層に接着して残ったガラスの量を、標準試料の組と目視比較する。標準試料は、種々の度合いのガラスが中間層に接着して残ったスケールに対応している。例えば、ゼロのパンメル標準試料においては、ガラスは実質的に中間層に接着して残留しない。他方において、１０のパンメル標準試料においては、ガラスの実質的に１００％が中間層に接着して残留する。パンメル値は、分類して同様の試料に関して平均化される。報告される値は、群に関する平均パンメル値、及び個々の表面に関するパンメル接着力等級の最大範囲を示す。本発明の中間層は、少なくとも２、２より大きく、４より大きく、６より大きく、及び８より大きいパンメル接着力等級を有する。

[079]中間層の屈折率（ＲＩ）は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって測定した。報告されるＲＩ値は、５８９ｎｍの波長及び２５℃において得られるものである。

[080]本発明はまた、下記に示す以下の態様１〜３６も包含する。

[081]態様１は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の高屈折率可塑剤混合物を含む、ポリマー中間層である。

[082]態様２は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；中間層はポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の高屈折率可塑剤混合物を含み、ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である、ポリマー中間層である。

[083]態様３は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である、多層ポリマー中間層である。

[084]態様４は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含み；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも２つの硬質層を含み、複数の硬質層の間に軟質層が配置されており、軟質層と硬質層の屈折率の間の差は約０．０１０未満である、多層ポリマー中間層である。

[085]態様５は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の層；ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の層；並びに、第１の層と第２の層の間に配置されている、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含む第３の層；を含み；第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは少なくとも約１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり；少なくとも１つの層は軟質層であり、少なくとも１つの層は硬質層であり、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である、多層ポリマー中間層である。

[086]態様６は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含み、第１の可塑剤は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの量で存在している第１の硬質層；ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含み、第２の可塑剤は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの量で存在している第２の硬質層；及び、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含み、第３の可塑剤は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの量で存在している第１の軟質層；を含み、第１の軟質層は第１の硬質層と第２の硬質層の間に配置されており；第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは少なくとも約１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり；軟質層と硬質層の屈折率の間の差は約０．０１０未満である、多層ポリマー中間層である。

[087]態様７は、高屈折率可塑剤が少なくとも約１．４７０の屈折率を有する、態様１〜６のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[088]態様８は、高屈折率可塑剤が少なくとも約１．４８０の屈折率を有する、態様１〜７のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[089]態様９は、高屈折率可塑剤が少なくとも約１．４９０の屈折率を有する、態様１〜８のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[090]態様１０は、樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差が約０．０７５未満である、態様１〜９のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[091]態様１１は、樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差が約０．０５０未満である、態様１〜１０のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[092]態様１２は、高屈折率可塑剤が約１．４６０〜約１．５６０の屈折率を有する、態様１〜１１のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[093]態様１３は、軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、態様３〜１２のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[094]態様１４は、軟質層が１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、態様３〜１３のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[095]態様１５は、ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、態様１〜１４のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[096]態様１６は、ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は約１．４５０未満の屈折率を有する、態様１〜１４のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[097]態様１７は、高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される、態様１〜１６のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[098]態様１８は、高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、及び２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択される、態様１〜１７の特徴を含むポリマー中間層である。

[099]態様１９は、更なる可塑剤を更に含み、更なる可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）である、態様１〜１８のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[0100]態様２０は、多層ポリマー中間層が、第２の硬質層を更に含んでいて、複数の硬質層の間に軟質層が配置されているか、或いは第２の軟質層を更に含んでいて、複数の軟質層の間に硬質層が配置されている、態様３〜１９のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0101]態様２１は、少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤が同じ層中に配されている、態様１５の特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0102]態様２２は、少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤が異なる層中に配されている、態様１５の特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0103]態様２３は、第１及び第２の層が少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤を含み、第３の層が１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を含む、態様５〜２２のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0104]態様２４は、第３の層が少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤を含み、第１及び第２の層が１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を含む、態様５〜２２のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0105]態様２５は、第１及び第２の層が硬質層であり、第３の層が軟質層である、態様５〜２４のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0106]態様２６は、第１及び第２の層が軟質層であり、第３の層が硬質層である、態様５〜２４のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0107]態様２７は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに、約１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；及び少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む可塑剤混合物；を含み；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；そして、中間層はポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり約５〜約１２０部の可塑剤混合物を含むポリマー中間層である。

[0108]態様２８は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに、トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、及びジオクチルセバケートからなる群から選択される少なくとも１種類の可塑剤；及び少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む可塑剤混合物；を含み；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である、多層ポリマー中間層である。

[0109]態様２９は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の層；ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の層；並びに、第１の層と第２の層の間に配置されている、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含む第３の層；を含み；第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは、約１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；及び、少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；を含む混合物であり；可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；少なくとも１つの層は軟質層であり、少なくとも１つの層は硬質層であり、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は約０．０１０未満である、多層ポリマー中間層である。

[0110]態様３０は、可塑剤混合物が約１．４６０〜約１．５６０の屈折率を有する、態様２７〜２９のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[0111]態様３１は、軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、態様２８〜３０のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0112]態様３２は、軟質層が１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、態様２８〜３１のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0113]態様３３は、高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される、態様２７〜３２のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。

[0114]態様３４は、多層ポリマー中間層が、第２の硬質層を更に含んでいて、複数の硬質層の間に軟質層が配置されているか、或いは第２の軟質層を更に含んでいて、複数の軟質層の間に硬質層が配置されている、態様２８〜３３のいずれかの特徴を含む多層ポリマー中間層である。

[0115]態様３５は、態様１〜３４のいずれかのポリマー中間層を含む多層パネルである。

[0116]態様３６は、態様１〜３４のいずれかのポリマー中間層の製造方法である。

[0117]１種類又は複数の高屈折率可塑剤又は複数の可塑剤の混合物を用いた際の多層中間層における色斑及び曇り度のレベルの改良（又は減少）は、１種類又は複数の高屈折率可塑剤である可塑剤、或いは１種類又は複数の高屈折率可塑剤と従来の可塑剤の組み合わせを有する多層（三層）中間層（「本発明の中間層」と呼ぶ）を、トリエチレングリコールジ（２-エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）のような従来の可塑剤のみを有する多層中間層（「従来の中間層」と呼ぶ）と比較することによって最も容易に認めることができる。従来の中間層は表１においてＣ１〜Ｃ７として示し、本発明の中間層は下記の表２〜６において示す。これらの実施例は、１種類又は複数の高屈折率可塑剤を単独か又は１種類以上の可塑剤と組み合わせて用いると、複数の層の間の屈折率の差（ΔＲＩ）を最小にし、光学品質（色斑及び曇り度又は明澄度）を改良することができることを示す。

[0118]本発明の中間層及び従来の中間層は、１００部のポリ（ビニルブチラール）樹脂及び可塑剤並びに他の通常の添加剤を混合及び溶融押出しすることによって製造した。用いた可塑剤のタイプ及び量を下表に示す。下記において、及び表中で示されるように、可塑剤は、Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ、又はＦとして示し、Ｃは従来の可塑剤の３ＧＥＨであり、Ａ、Ｂ、Ｄ、Ｅ、及びＦは、それぞれ高屈折率可塑剤又は複数の可塑剤の混合物である。硬質（スキン）層中において用いたポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量及び２％の酢酸ビニル残基を有し、軟質（コア）層中において用いたポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量及び２％の酢酸ビニル残基を有していた。可塑剤の量、屈折率、及びΔＲＩの結果は、下記において表１〜表６に示す通りである。

[0119]用いた可塑剤：
可塑剤Ａ：ジオクチルテレフタレート（ＲＩ＝１．４８７）；
可塑剤Ｂ：３０％の３ＧＥＨと７０％のBenzoflex 2088^*（重量／重量）の混合物（混合物のＲＩ＝１．５１０；Benzoflex 2088のＲＩ＝１．５３９）；
可塑剤Ｃ：３ＧＥＨ（ＲＩ＝１．４４２）（従来の可塑剤）；
可塑剤Ｄ：ノニルフェノールテトラエチレングリコール（ＲＩ＝１．４９７）；
可塑剤Ｅ：５０％の３ＧＥＨと５０％のBenzoflex 2088^*（重量／重量）の混合物（混合物のＲＩ＝１．４９１；Benzoflex 2088のＲＩ＝１．５３９）；
可塑剤Ｆ：２５％の３ＧＥＨと７５％のBenzoflex 9-88^**（重量／重量）の混合物（混合物のＲＩ＝１．５０７；Benzoflex 9-88のＲＩ＝１．５２８）。

[0120]表１〜６は、約１．４５０未満の屈折率を有する（３ＧＥＨのような）従来の可塑剤を含む従来の中間層に関しては、軟質（コア）層中の可塑剤のレベルを４０ｐｈｒから１００ｐｈｒに増加させると、軟質（コア）層と硬質（スキン）層の間のΔＲＩは、表１に示されるように、４０ｐｈｒにおける０．００３から１００ｐｈｒにおける０．０１２へ大きく増加することを示す。軟質（コア）層と硬質（スキン）層の間のΔＲＩにおけるこの４倍の増加は、下記において更に議論するように、多層ガラスパネルにおける増加したレベルの色斑又はより高い色斑等級、並びにより高い曇り度に解釈される。

[0121]高屈折率可塑剤、又は少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を含む複数の可塑剤の混合物を用いて、屈折率が約１．４６０より高く（及び従来の可塑剤のＲＩよりも高く）なるようにすると、軟質（コア）層と硬質（スキン）層の間のΔＲＩは、表２〜６に示すように、軟質（コア）層中の可塑剤のレベルを増加させても大きくは増加しなかった。幾つかの可塑剤を用いた場合にはΔＲＩは変化せず、一方他のものにおいては、変化は０．００１〜０．００４であった。幾つかの場合においては、ΔＲＩは実質的に同等に維持されたか、又は更には減少した。表２に示されるように、可塑剤Ａ（１．４８７のＲＩ）を用いた場合には、ΔＲＩは、軟質（コア）層中の可塑剤の量に関係なく同等（０．００３）であった。表３に示されるように、可塑剤Ｂ（従来の可塑剤と高屈折率可塑剤の混合物；混合物は約１．５１０のＲＩを有していた）を用いた場合には、ΔＲＩは、軟質（コア）層中の４０ｐｈｒの可塑剤Ｂにおける０．００４から、軟質（コア）層中の８０ｐｈｒにおけるゼロ、軟質（コア）層中の１００ｐｈｒにおける０．００２へ僅かに変化した。表４に示されるように、可塑剤Ｄ（１．４９７のＲＩ）を用いると、表３におけるものと同様の結果が与えられ、ここではΔＲＩは、軟質（コア）層中の可塑剤Ｄのレベルに応じて０．００４から０．００１へ僅かに変動した。従来の可塑剤と高屈折率可塑剤（可塑剤Ｅ）との異なる比を有する混合物を用いると、表５に示されるように、より安定しているが、なお非常に低いΔＲＩが与えられ、ここではΔＲＩは、軟質（コア）層中の４０〜７０ｐｈｒの可塑剤レベルにおいては０．００３、軟質（コア）層中の８０〜１００ｐｈｒの可塑剤レベルにおいては０．００２であった。最後に、複数の可塑剤の異なる混合物（可塑剤Ｆ）を用いると、表３に示されるように、ΔＲＩにおける同等の変動が与えられた。高屈折率可塑剤又は少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を有する複数の可塑剤の混合物のいずれを用いたかに関係なく、ΔＲＩは、従来の可塑剤（可塑剤Ｃ）を用いた場合よりも、安定してより低く且つより変動が少なかった。

[0122]表７に示す多層中間層は、１００部のポリ（ビニルブチラール）樹脂と、可塑剤又は可塑剤混合物（上記に記載したＡ、Ｂ、Ｃ、Ｅ、又はＦ）及び他の通常の添加剤の混合物を混合及び溶融押出しすることによって製造した。硬質（スキン）層中において用いたポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量及び２％の酢酸ビニル残基を有し、軟質（コア）層中において用いたポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量及び２％の酢酸ビニル残基を有していた。表７における多層中間層は全て、標準条件において、硬質（スキン）層及び軟質（コア）層に関する樹脂及び可塑剤の混合物を共押出しして多層中間層シートを形成することによって製造した。表７の全ての中間層に関する表面粗さ：Ｒｚは、約４２〜４５ミクロンであった。用いた可塑剤のタイプ及び量、並びに複数の層のそれぞれの屈折率を表７に示す。更に、積層多層ガラスパネル中の多層中間層シートの色斑のレベルを測定し、下表７に示す。また、１つの従来の中間層及び１つの代表的な本発明の中間層（それぞれ試料Ｇ１及びＧ５）は、曇り度及びパンメル接着力レベルに関しても試験して、中間層の他の性能特性及び特徴は、高屈折率可塑剤（又は少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を含み、混合物に関して高い屈折率を有する複数の可塑剤の混合物）を含ませることによって悪影響を受けなかったことが示された。

[0123]表７は、本発明の中間層試料（高屈折率可塑剤、又は少なくとも１種類の高屈折率可塑剤を含み、混合物に関して高い屈折率を有する複数の可塑剤の混合物）に関しては、１種類又は複数の高屈折率可塑剤を有する試料に関するスキン層及びコア層の屈折率の間の差は、従来の可塑剤を有する中間層の硬質（スキン）層及び軟質（コア）層の屈折率の間の差よりも小さい（即ち、０．０１０未満、又は更には０．００４未満、或いは０．００３以下）ことを示す。更に、表７に示されるように、本発明の中間層の色斑は１未満であるか、又は更には０と評価され、これは４より大きかった従来の中間層における色斑よりも非常に低く、これにより改良された光学品質及び非常に低い色斑を有する中間層シートが製造された。

[0124]１つの従来の中間層及び１つの本発明の中間層（それぞれ試料Ｇ１及びＧ５）について、曇り度及びパンメル接着力レベルを試験したところ、これらの間には差はなく、これは高屈折率可塑剤を用いることによる悪影響はないことを示している。

[0125]結論として、ここに記載した１種類又は複数の高屈折率可塑剤を含む中間層は、当該技術において従来用いられているより低い屈折率を有する従来の可塑剤を用いた中間層を凌ぐ有利性を有する。一般に、高屈折率可塑剤を、単独か、或いは従来の可塑剤及び／又は第２の高屈折率可塑剤と組み合わせて用いると、大きく減少したレベルの色斑及び良好な明澄度（即ち低い曇り度）、したがって改良された光学品質の中間層が得られる。他の有利性は当業者に容易に明らかになるであろう。

[0126]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書に詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。

[0127]更に、本発明の任意の単一の成分に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の成分に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの成分に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間層を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。
本発明は、以下の実施態様を含む。
［１］ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；
を含み；
中間層は、ポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり５〜１２０部の高屈折率可塑剤混合物を含む、ポリマー中間層。
［２］高屈折率可塑剤が少なくとも１．４７０の屈折率を有する、［１］に記載のポリマー中間層。
［３］高屈折率可塑剤が少なくとも１．４８０の屈折率を有する、［１］に記載のポリマー中間層。
［４］ 高屈折率可塑剤が少なくとも１．４９０の屈折率を有する、［１］に記載のポリマー中間層。
［５］樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差が０．０７５未満である、［１］に記載のポリマー中間層。
［６］樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差が０．０５０未満である、［１］に記載のポリマー中間層。
［７］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、［１］に記載のポリマー中間層。
［８］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、［１］に記載のポリマー中間層。
［９］高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される、［１］に記載のポリマー中間層。
［１０］高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、及びトリプロピレングリコールジベンゾエートから選択される、［９］に記載のポリマー中間層。
［１１］更なる可塑剤を更に含み、更なる可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）である、［１］に記載のポリマー中間層。
［１２］ポリマー中間層の屈折率が少なくとも１．４８０である、［１］に記載のポリマー中間層。
［１３］ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに
１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；
を含む可塑剤混合物；
を含み；
可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；そして
中間層はポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり５〜１２０部の可塑剤混合物を含む、ポリマー中間層。
［１４］可塑剤混合物の屈折率が少なくとも１．４８０である、［１３］に記載のポリマー中間層。
［１５］ポリマー中間層の屈折率が少なくとも１．４８０である、［１３］に記載のポリマー中間層。
［１６］ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；
を含み；
中間層はポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部あたり５〜１２０部の高屈折率可塑剤混合物を含み、ポリマー中間層の屈折率は少なくとも１．４８０である、ポリマー中間層。
［１７］樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差が０．０７５未満である、［１６］に記載のポリマー中間層。
［１８］樹脂の屈折率と高屈折率可塑剤の屈折率との間の差が０．０５０未満である、［１６］に記載のポリマー中間層。
［１９］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、［１６］に記載のポリマー中間層。
［２０］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、［１６］に記載のポリマー中間層。
［２１］ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；
を含み；
多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は０．０１０未満である、多層ポリマー中間層。
［２２］高屈折率可塑剤が１．４６０〜１．５６０の屈折率を有する、［２１］に記載の多層ポリマー中間層。
［２３］軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、［２１］に記載の多層ポリマー中間層。
［２４］軟質層が１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、［２１］に記載の多層ポリマー中間層。
［２５］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、［２１］に記載の多層ポリマー中間層。
［２６］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、［２１］に記載の多層ポリマー中間層。
［２７］高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される、［２１］に記載の多層ポリマー中間層。
［２８］高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、及び２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエートから選択される、［２７］に記載の多層ポリマー中間層。
［２９］更なる可塑剤を更に含み、更なる可塑剤はトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）である、［２８］に記載の多層ポリマー中間層。
［３０］多層ポリマー中間層が、第２の硬質層を更に含んでいて、複数の硬質層の間に軟質層が配置されているか、或いは第２の軟質層を更に含んでいて、複数の軟質層の間に硬質層が配置されている、［２１］に記載の多層ポリマー中間層。
［３１］ポリ（ビニルブチラール）樹脂；並びに
トリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、及びビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、ジブチルセバケート、及びジオクチルセバケートからなる群から選択される少なくとも１種類の可塑剤；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；
を含む可塑剤混合物；
を含み；
可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；
多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を有し、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は０．０１０未満である、多層ポリマー中間層。
［３２］可塑剤混合物が１．４６０〜１．５６０の屈折率を有する、［３１］に記載の多層ポリマー中間層。
［３３］軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、［３１］に記載の多層ポリマー中間層。
［３４］軟質層が１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、［３１］に記載の多層ポリマー中間層。
［３５］高屈折率可塑剤が、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物から選択される、［３１］に記載の多層ポリマー中間層。
［３６］多層ポリマー中間層が、第２の硬質層を更に含んでいて、複数の硬質層の間に軟質層が配置されているか、或いは第２の軟質層を更に含んでいて、複数の軟質層の間に硬質層が配置されている、［３１］に記載の多層ポリマー中間層。
［３７］ポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する少なくとも１種類の高屈折率可塑剤；
を含み；
多層ポリマー中間層は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも２つの硬質層を含み、複数の硬質層の間に軟質層が配置されており、軟質層と硬質層の屈折率の間の差は０．０１０未満である、多層ポリマー中間層。
［３８］軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、［３７］に記載の多層ポリマー中間層。
［３９］軟質層が１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、［３７］に記載の多層ポリマー中間層。
［４０］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、［３７］に記載の多層ポリマー中間層。
［４１］ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の層；
ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の層；並びに
第１の層と第２の層の間に配置されている、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含む第３の層；
を含み；
第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは少なくとも１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり；
少なくとも１つの層は軟質層であり、少なくとも１つの層は硬質層であり、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は０．０１０未満である、多層ポリマー中間層
［４２］高屈折率可塑剤が１．４６０〜１．５６０の屈折率を有する、［４１］に記載の多層ポリマー中間層。
［４３］軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、［４１］に記載の多層ポリマー中間層。
［４４］軟質層が１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、［４１］に記載の多層ポリマー中間層。
［４５］多層ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、［４１］に記載の多層ポリマー中間層。
［４６］少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤が同じ層中に配されている、［４５］に記載の多層ポリマー中間層。
［４７］少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤が異なる層中に配されている、［４５］に記載の多層ポリマー中間層。
［４８］多層中間層が少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、［４１］に記載の多層ポリマー中間層。
［４９］第１及び第２の層が少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤を含み、第３の層が１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を含む、［４８］に記載の多層ポリマー中間層。
［５０］第３の層が少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤を含み、第１及び第２の層が１．４５０未満の屈折率を有する可塑剤を含む、［４８］に記載の多層ポリマー中間層。
［５１］第１及び第２の層が硬質層であり、第３の層が軟質層である、［４１］に記載の多層ポリマー中間層。
［５２］第１及び第２の層が軟質層であり、第３の層が硬質層である、［４１］に記載の多層ポリマー中間層。
［５３］ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の層；
ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の層；並びに
第１の層と第２の層の間に配置されている、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含む第３の層；
を含み；
第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは、
１．４５０未満の屈折率を有する少なくとも１種類の可塑剤；及び
少なくとも１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤；
を含む混合物であり；
可塑剤混合物の屈折率は少なくとも１．４６０であり；
少なくとも１つの層は軟質層であり、少なくとも１つの層は硬質層であり、軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は０．０１０未満である、多層ポリマー中間層。
［５４］可塑剤混合物が１．４６０〜１．５６０の屈折率を有する、［５３］に記載の多層ポリマー中間層。
［５５］軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、［５３］に記載の多層ポリマー中間層。
［５６］軟質層が１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、［５３］に記載の多層ポリマー中間層。
［５７］ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含み、可塑剤は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの量で存在している第１の硬質層；
ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含み、可塑剤は５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの量で存在している第２の硬質層；及び
ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含み、可塑剤は１０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの量で存在している第１の軟質層；
を含み、第１の軟質層は第１の硬質層と第２の硬質層の間に配置されており；
第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは少なくとも１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり；
軟質層と硬質層の屈折率の間の差は０．０１０未満である、多層ポリマー中間層。
［５８］軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、［５７］に記載の多層ポリマー中間層。
［５９］ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、［５７］に記載の多層ポリマー中間層。
［６０］ 多層中間層が少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、［５７］に記載の多層ポリマー中間層。

Claims (10)

1. ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第１の可塑剤を含む第１の層；
   ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第２の可塑剤を含む第２の層；並びに
   第１の層と第２の層の間に配置されている、ポリ（ビニルブチラール）樹脂及び第３の可塑剤を含む第３の層；
   を含み；
   第１、第２、及び第３の可塑剤の少なくとも１つは少なくとも１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり、又は少なくとも１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤混合物であり；
   少なくとも１つの層は軟質層であり、少なくとも１つの層は硬質層であり、
   軟質層は硬質層よりも少なくとも２℃低いガラス転移温度を有し、
   第３の層は第１の層及び第２の層よりも硬く又は軟らかく、
   軟質層が７０ｐｈｒ以上の可塑剤含量を有し、
   硬質層が６０ｐｈｒ以下の可塑剤含量を有し、
   軟質層と硬質層とで同一の可塑剤が用いられ、
   軟質層と硬質層の屈折率の間の差（ΔＲＩ）は０．００９未満である、多層ポリマー中間層。
2. 高屈折率可塑剤又は高屈折率可塑剤混合物が１．４６０〜１．５６０の屈折率を有する、請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
3. 軟質層が８〜２１重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、硬質層が１６〜３５重量％の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂を含み、隣接する軟質層と硬質層の間の残留ヒドロキシル含量は少なくとも２重量％相違する、請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
4. 軟質層が７０ｐｈｒ〜１２０ｐｈｒの可塑剤含量を有し、硬質層が５ｐｈｒ〜６０ｐｈｒの可塑剤含量を有する、請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
5. 多層ポリマー中間層が少なくとも２種類の異なる高屈折率可塑剤を含み、それぞれの高屈折率可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有する、請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
6. 多層中間層が少なくとも２種類の異なる可塑剤を含み、少なくとも１種類の可塑剤は少なくとも１．４６０の屈折率を有し、少なくとも１種類の可塑剤は１．４５０未満の屈折率を有する、請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
7. 第１及び第２の層が硬質層であり、第３の層が軟質層である、請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
8. 第１及び第２の層が軟質層であり、第３の層が硬質層である、請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
9. 第１、第２、及び第３の可塑剤がそれぞれ少なくとも１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤であり、又はそれぞれ少なくとも１．４６０の屈折率を有する高屈折率可塑剤混合物である請求項１に記載の多層ポリマー中間層。
10. 請求項１乃至９のいずれか１に記載の多層ポリマー中間層を含む多層パネル。