JP6686011B2 - 欠陥の形成に抵抗する多層中間層 - Google Patents

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Description

[001]本発明は、多層ガラスパネル用のポリマー中間層、及び少なくとも１つのポリマー中間層シートを有する多層ガラスパネルの分野に関する。具体的には、本発明は、光学欠陥の形成に抵抗する複数の熱可塑性樹脂層を含むポリマー中間層の分野に関する。
[002]多層パネルは、一般に、基材（例えばガラス、ポリエステル、ポリアクリレート、又はポリカーボネートであるが、これらに限定されない）の２つのシートを含み、その間に１以上のポリマー中間層がサンドイッチされているパネルである。積層された多層ガラスパネルは、建築用窓の用途、並びに自動車及び航空機の窓、並びに光起電ソーラーパネルにおいて通常的に用いられている。初めの２つの用途は、通常は積層安全ガラスと呼ばれる。積層安全ガラスにおける中間層の主要な機能は、ガラスに加えられる衝撃又は力から生起するエネルギーを吸収し、力が加えられてガラスが破損する場合であってもガラスの層を結合した状態で保持し、ガラスが鋭利な小片に分割されるのを阻止することである。更に、中間層はまた、ガラスに非常により高い遮音等級を与え、ＵＶ及び／又はＩＲ光の透過を減少させ、関連する窓の美的魅力を増大させることもできる。光起電用途に関しては、中間層の主要な機能は、商業用途及び家庭用途において電気を生成及び供給するのに用いる光起電ソーラーパネルを封入することである。
[003]ガラスパネルのための幾つかの特性及び性能特性を達成するために、複数の層又は多層の中間層を用いることが通常の実務になってきている。本明細書において用いる「多層」及び「複数の層」という用語は１つより多い層を有する中間層を意味し、多層及び複数の層は互換的に用いることができる。多層中間層は、通常は少なくとも１つの軟質層及び少なくとも１つの硬質層を含む。２つのより剛性又は硬質の「スキン」層の間にサンドイッチされている１つの軟質の「コア」層を有する中間層は、ガラスパネルのための遮音特性を考慮して設計されている。逆の構造を有する、即ち２つのより軟質の層の間にサンドイッチされている１つの硬質層を有する中間層は、ガラスパネルの衝撃性能を向上させることが見出されており、遮音用に設計することもできる。多層中間層の例としてはまた、少なくとも１つの「透明」又は無色の層、及び少なくとも１つの着色層、又は少なくとも１つの通常の層、例えば非吸音層、並びに少なくとも１つの吸音層を有する中間層も挙げられる。多層中間層の他の例としては、美的魅力のために異なる色を有する少なくとも２つの層を有する中間層が挙げられる。着色層は、通常は、顔料、又は染料、或いは顔料と染料の幾つかの組み合わせを含む。中間層の複数の層は、一般に、ポリ（ビニルブチラール）のようなポリマー樹脂を１種類以上の可塑剤と混合し、押出など（しかしながらこれに限定されない）の当業者に公知の任意の適用可能なプロセス又は方法によって混合物をシートに溶融加工し、共押出及び積層のようなプロセスによって複数の層を結合させることによって製造されている。場合によっては、種々の他の目的で他の更なる成分を加えることができる。中間層シートが形成された後に、通常はそれを回収し、下記において議論するように、輸送及び貯蔵のため、及びその後に多層ガラスパネルにおいて用いるためにロール加工する。
[004]以下において、一般に中間層と組み合わせた多層ガラスパネルを製造する方法の簡単な説明を与える。まず、少なくとも１つのポリマー中間層シート（単一又は多層）を２つの基材の間に配置し、過剰の中間層を端部から切除してアセンブリを形成する。
複数のポリマー中間層シート、又は複数の層を有するポリマー中間層シート（或いは両方の組み合わせ）を２つの基材の間に配置して複数のポリマー中間層を有する多層ガラスパネルを形成することは稀ではない。次に、当業者に公知の適用可能なプロセス又は方法によって、例えばニップローラー、真空バッグ、又は他の脱気メカニズムを用いてアセンブリから空気を除去する。更に、当業者に公知の任意の方法によって、中間層を部分的に基材にプレス接着する。最後の工程においては、最終的な一体構造を形成するために、高温・高圧積層プロセスによってか、或いはオートクレーブ処理など（しかしながらこれに限定されない）の当業者に公知の任意の他の方法によって、この予備接着をより永久的にする。
[005]軟質コア層及び２つのより硬質のスキン層を有する３層中間層のような多層中間層は商業的に入手できる。硬質のスキン層は、中間層の取扱い性、加工性、及び機械的強度を与え；軟質のコア層は音響減衰特性を与える。これらの多層吸音中間層を含むガラスパネルは、極限条件下においては、パネル内の過度の残留封入空気及びガラス内の応力の存在下で発生するアイスフラワー（スノーフレークとしても知られる）として通常知られている欠陥を成長させる可能性がある。具体的には、積層された多層ガラスパネル構造体の製造プロセス中においては、基材と中間層の間、又は多層中間層の個々の層の間の間隙空間内に、これらの層を一緒に積層して多層中間層を形成する際に空気及び他の気体がしばしば封入されるようになる。上述したように、この封入空気は、一般に、ガラス又はパネル製造プロセスにおいて構造体を真空脱気又はニップロール脱気することによって除去される。しかしながら、これらの技術は、基材の間の間隙空間内に閉じ込められている空気の全部を除去するのに常に有効であるとは限らない。これらの空気のポケットは、不整合ガラス（例えば、テンパードガラス、熱強化ガラス、及び厚い焼きなましガラス）、並びに風防ガラスにおいて特に明らかであり、一般にガラスの湾曲によって空隙が生じる。
風防ガラスにおけるこれらの空隙は、通常は「屈曲間隙」と呼ばれている。更に、オートクレーブ処理中において屈曲間隙が存在すると、熱及び圧力によってガラスが圧縮されて中間層に合致して間隙が狭くなり、これによって元の間隙領域においてガラス内に高い応力が生成する。
[006]上述したように、脱気技術は、ガラスパネルアセンブリから空気の全部を除去するのに常に有効であるとは限らない。その結果、ガラスと中間層の間に存在する残留空気がある。オートクレーブ処理中において、残留空気は、熱及び圧力下において中間層中、殆どはスキン層中に溶け込む。スキン層中に配置される残留空気はコア層又はスキン／コアの相間中に移動する可能性があり、最終的にはスキン層とコア層の間に分配されて平衡状態に到達する。大量の残留空気（例えば過剰の残留空気）が中間層中に存在していると、特に高い温度において、中間層が軟質になって成核に対する抵抗性が低くなるにつれて、気泡が成核する可能性がある。
[007]２つのより硬質のスキン層によってサンドイッチされている軟質コア層を有し、例えば軟質層が２つのより硬質の層の間に拘束されている多層吸音中間層に関しては、成核は粘度がより低い媒体を好むので、気泡は通常はまず軟質コア層内で形成される。夏期のような温暖乃至高温の気候においては、建物及び乗物に取り付けられた積層ガラスにおいては、ガラスの温度は５０℃〜１００℃に上昇する可能性がある。これらの上昇した温度においては、ガラスパネル又は風防ガラス内の応力による力によって、ガラス上においてそれらの面に対して垂直及び反対の方向の圧力が加えられ、それらを元の状態に戻そうとするためにガラスパネルが互いから離隔して引っ張られる。この応力のために空気の成核及び膨張に対する抵抗性が減少し、コア層内で気泡が成長する。
[008]気泡はまた、スキン層内においても成核及び膨張する可能性がある。気泡が成核及び膨張する温度におけるスキン層の比較的高い剛性、及び層のより大きな体積のために、気泡は球状に膨張する。気泡が更に膨張すると、これはコア層中に膨張する可能性があり、そこで気泡の膨張は抵抗性がより低くなる。
気泡が最初に形成される場所にかかわらず、上昇した温度（例えば５０℃〜１００℃）においては、屈曲間隙又はガラスの不整合からの応力によって、気泡はコア層内においてランダムな半径方向で最も抵抗の小さな経路で膨張する。欠陥が半径方向に膨張し続けるにつれて、枝状及び樹枝状の構造が形成され、アイスフラワーの望ましくない光学的外観が与えられる。更に、コア層内にアイスフラワーが形成されると、通常は層の間の分離がもたらされ、パネルの構造的一体性が低下する。
[009]したがって、従来の多層中間層の他の光学、機械、及び吸音特性を低下させることなく、これらの光学的欠陥の形成に抵抗する多層中間層を開発する必要性が当該技術において存在する。より具体的には、同時に優れた吸音特性を有しながら、空気が成核及び膨張してアイスフラワーを形成するのに抵抗する少なくとも１つの軟質コア層を有する多層中間層を開発する必要性が当該技術において存在する。
[010]当該技術におけるこれら及び他の問題のために、中でも多層中間層、より具体的には、少なくとも１つの硬質のスキン層又は外側層、及び１つ又は複数の軟質のコア層を含む多層中間層をここに記載する。一態様においては、これらの多層中間層は、可塑化ポリ（ビニルブチラール）樹脂を含む第１のポリマー層（スキン層）；異なる残留ヒドロキシル含量を有する２種類（又はそれ以上）の可塑化ポリ（ビニルブチラール）樹脂のブレンドを含む第２のポリマー層（コア層）；及び場合によっては、可塑化ポリ（ビニルブチラール）樹脂を含む第３のポリマー層（スキン層）；を含む。第２のポリマー層は第１のポリマー層に隣接して配置される。３つ以上の層を存在させる場合には、第２のポリマー層を第１のポリマー層と第３のポリマー層の間に配置して、２つのスキン層及び中央のコア層を与える。
[011]一態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び可塑剤；を含む少なくとも１つの軟質層；第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び可塑剤；を含む少なくとも１つのより硬質の層；を含み；（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数(damping loss factor)（η）を有する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層を開示する。幾つかの態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は、少なくとも４．０重量％、又は少なくとも６．０重量％である。
[012]幾つかの態様においては、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約５重量％〜約４５重量％、又は約１０重量％〜約４０重量％の量で存在する。幾つかの態様においては、第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量は、第１のポリ（ビニルブチラール樹脂）又は第２のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量と同等である。
[013]幾つかの態様においては、ポリマー中間層の軟質層は、１５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である。
[014]他の態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び可塑剤；を含む少なくとも１つの軟質層；第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び可塑剤；を含む少なくとも１つのより硬質の層；を含み；（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数（η）を有し、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は約５重量％〜約４５重量％の量で存在する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層を開示する。幾つかの態様においては、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約１０重量％〜約４０重量％の量で存在する。幾つかの態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は、少なくとも４．０重量％、又は少なくとも６．０重量％である。
[015]幾つかの態様においては、ポリマー中間層の軟質層は、１５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である。幾つかの態様においては、第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量は、第１のポリ（ビニルブチラール樹脂）又は第２のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量と同等である。
[016]他の態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び可塑剤；を含む少なくとも１つの軟質層；第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び可塑剤；を含む少なくとも１つのより硬質の層；を含み；ポリマー中間層の軟質層は少なくとも２つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層を開示する。
幾つかの態様においては、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は、少なくとも４．０重量％、又は少なくとも６．０重量％である。
[017]幾つかの態様においては、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約５重量％〜約４５重量％、又は約１０重量％〜約４０重量％の量で存在する。幾つかの態様においては、ポリマー中間層の軟質層の１つのガラス転移温度（Ｔｇ）は１５℃未満である。
[018]また、多層パネルも開示する。本多層パネルは、少なくとも１つの剛性の基材、及びここに開示するポリマー中間層又は多層ポリマー中間層を含む。このパネルは向上した光学特性を有する。
[019]また、多層中間層はアイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層を含み、ポリマー中間層は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び可塑剤；を含む少なくとも１つの軟質層；第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び可塑剤；を含む少なくとも１つのより硬質の層；を含み；ポリマー中間層はここに開示する向上した特性を有する、ポリマー中間層を製造する方法も開示する。
[020]幾つかの態様においては、剛性の基材（又は複数の基材）はガラスである。
[021]ここでは、中でも、少なくとも１つの軟質コア層、少なくとも１つの硬質スキン層を含み、軟質コア層は少なくとも第１の樹脂及び第２の樹脂の混合物を含み、第２の樹脂における残留ヒドロキシル含量（重量基準のＰＶＯＨ％として測定）は第１の樹脂におけるものよりも高い（又は別の言い方をすれば、２種類の樹脂は異なる残留ヒドロキシル含量を有する）多層中間層を記載する。本発明の中間層は、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するか、又はこれを排除する。
[022]また、複数の中間層を含む多層ガラスパネルも記載する。異なるレベルの残留ヒドロキシル含量を有する２種類以上の樹脂と可塑剤を混合して多層中間層のコア層を形成すること、或いは言い換えれば第１の樹脂に第２の樹脂（異なるか又はより高い残留ヒドロキシル含量を有する）を加えて多層中間層のコア層を形成することによって、従来の多層中間層においては本質的に弱い気泡の成核及び膨張に対するコア層の抵抗性が向上し、それによって、多層中間層を用いて製造されるガラスパネルの遮音性、光学特性、及び機械的強度のような従来の多層中間層の他の好ましい／望ましい特性を犠牲にすることなく、従来の多層中間層に関して見られるアイスフラワー光学欠陥が有効に減少又は排除される。本発明の多層中間層は、風防ガラス、側窓、並びに屋根及び建物の窓における安全ガラスのような多層ガラス用途において用いることができる。
[023]３層吸音中間層のような従来の多層中間層は、低い残留ヒドロキシル含量を有する単一のポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）樹脂、及び多量の可塑剤から構成される軟質コア層、及び相当により高い残留ヒドロキシル含量を有する２つの硬質スキン層を含む（例えば、米国特許第５，３４０，６５４号明細書、米国特許第５，１９０，８２６号明細書、及び米国特許第７，５１０，７７１号明細書を参照）。ＰＶＢコア樹脂における残留ヒドロキシル含量、及び可塑剤の量は、中間層が、乗物及び建物に取り付けられる風防ガラス及び窓のような多層ガラスパネルに関して周囲条件下で最適の遮音特性を与えるように最適化される。樹脂の低い残留ヒドロキシル含量、及び可塑剤の高いレベルのために、コア層は軟質であるか、又は弱い機械的強度を有しており、アイスフラワー欠陥の形成を非常に起こしやすい。驚くべきことに、コア層に第２のＰＶＢ樹脂（第１のＰＶＢ樹脂と異なるか、又はこれより高い残留ヒドロキシル含量を有する）を加えると、従来の多層吸音中間層の遮音特性を保持しながら、アイスフラワー欠陥の形成を減少又は排除する多層中間層が与えられることが見出された。第２のＰＶＢ樹脂は、第１のＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも約２重量％高く、又は第１のＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも約４重量％高く、又は少なくとも約６重量％高く、又は少なくとも約８重量％高く、又は少なくとも約１０重量％高く、又は少なくとも約１２重量％高く、或いは少なくとも約１４重量％高い残留ヒドロキシル含量を有する。いずれかの樹脂を「第１」又は「第２」のＰＶＢ樹脂と示すことができる。第１のＰＶＢ樹脂が相対的により高い残留ヒドロキシル含量を有する場合には、第２のＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量は、第１のＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも約２重量％低い。別の言い方をすると、２つの樹脂の残留ヒドロキシル含量の間の差が少なくとも約２重量％、又は少なくとも約４重量％、又は少なくとも約６重量％、又は少なくとも約８重量％、又は少なくとも約１０重量％、又は少なくとも約１２重量％、或いは少なくとも約１４重量％であることが重要である。
[024]本発明にしたがって従来の多層吸音中間層を改変するために、コア層中における第１のポリマー樹脂は最適の遮音特性を与えるように選択され、第２のポリマー樹脂はコア層に強度を与えてアイスフラワー欠陥の形成に抵抗するように選択される。可塑剤は一般に、より低い残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢ樹脂中により多い可塑剤、及びより高い残留ヒドロキシル含量を有するＰＶＢ樹脂中により少ない可塑剤が存在するように分配されるので、その結果、第１の樹脂を可塑化して所望の遮音特性を与えるのに必要な可塑剤の量を変化させることなく、コア層に関して必要な可塑剤の全量を減少させることができる。したがって、コア層は２つの異なるガラス転移温度を示し、１つは可塑化した第１の樹脂に対応し（従来の多層中間層のコア層のガラス転移温度と同等である）、第２のより高いガラス転移温度は可塑化した第２の樹脂に対応する。その結果、多層吸音中間層中におけるコア層は、ここでは、より高い残留ヒドロキシル含量の第２のポリマー樹脂を加えることにより、及びコア層中における減少した全可塑剤含量（これにより、２つの樹脂の残留ヒドロキシル含量の間に少なくとも２重量％の差が存在する）のために、従来の多層吸音中間層におけるものよりも強靱になる。
[025]３層のような多層吸音中間層は、ここでは（１）コア層中において、より高い残留ヒドロキシル含量の第２のポリマー樹脂をより低いヒドロキシル含量を有する第１のポリマー樹脂と混合し、（２）コア層全体の可塑剤含量を減少させ、（３）コア層と２つのスキン層の間、及びコア層中における第１の樹脂と第２の樹脂の間で可塑剤の平衡を維持し、そして（４）コア層とスキン層を組み合わせて、共押出又は積層のような適用可能なプロセスによって多層中間層を形成することによって設計することができる。得られる多層吸音中間層は、従来の多層中間層の他の好ましい／望ましい特性、例えば多層吸音中間層を用いて製造されるガラスパネルの遮音特性、光学特性、及び機械的強度を犠牲にすることなく、アイスフラワー欠陥の形成を減少又は排除する。
[026]具体的な第２のポリマー樹脂をコア層に加えてアイスフラワー欠陥の形成に抵抗する改良された中間層を生成させることを議論する前に、一般的な中間層及び本発明の中間層の両方並びにその形成において見られる同じ専門用語及び共通の構成要素を議論する。本明細書において用いる「ポリマー中間層シート」、「中間層」、及び「ポリマー溶融体シート」という用語は、一般に単一層のシート又は多層中間層を示すことができる。「単一層シート」とは、名称が暗示するように、１つの層として押出された単一のポリマー層である。これに対して、多層中間層には、別々に押出された複数の層、共押出された複数の層、又は別々に押出された層と共押出された層の任意の組み合わせなどの複数の層を含ませることができる。而して、多層中間層には、例えば、一緒に結合された２以上の単一層シート（「複数層シート」）；一緒に共押出された２以上の層（「共押出シート」）；一緒に結合された２以上の共押出シート；少なくとも１つの単一層シートと少なくとも１つの共押出シートの組み合わせ；単一層シートと複数層シートの組み合わせ；及び少なくとも１つの複数層シートと少なくとも１つの共押出シートの組み合わせを含めることができる。本発明の種々の態様においては、多層中間層は、互いと直接接触して配置されている少なくとも２つのポリマー層（例えば、単一層、或いは共押出及び／又は一緒に積層された複数の層）を含み、それぞれの層は下記においてより完全に詳説するようにポリマー樹脂を含む。少なくとも３つの層を有する多層中間層に関して本明細書において用いる「スキン層」とは一般に中間層の外側層を指し、「コア層」とは一般に１つ又は複数の内側層を指す。而して、１つの代表的な態様は、スキン層／コア層／スキン層である。
[027]ＰＶＢ樹脂は、公知のアセタール化プロセスによって、ポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）を酸触媒の存在下でブチルアルデヒドと反応させ、分離し、安定化し、樹脂を乾燥させることによって製造される。かかるアセタール化プロセスは、例えば米国特許第２，２８２，０５７号明細書及び米国特許第２，２８２，０２６号明細書、並びにVinyl Acetal Polymers, Encyclopedia of Polymer Science & Technology, 3版, vol.8, p.381-399, B.E. Wade (2003)（これらの全ての開示事項を参照として本明細書中に包含する）において開示されている。樹脂は、種々の形態で、例えばEastman Chemical Companyの完全子会社であるSolutia Inc.からButvar（登録商標）樹脂として商業的に入手できる。
[028]本明細書において用いるＰＶＢにおける残留ヒドロキシル含量（重量基準でビニルアルコール％又はＰＶＯＨ％として計算）とは、処理を完了した後にポリマー鎖上に残留しているヒドロキシル基の量を指す。例えば、ＰＶＢは、ポリ（酢酸ビニル）をポリ（ビニルアルコール）（ＰＶＯＨ）に加水分解し、次にＰＶＯＨをブチルアルデヒドと反応させることによって製造することができる。ポリ（酢酸ビニル）を加水分解するプロセスにおいては、通常は、全てのアセテート側基がヒドロキシル基に転化する訳ではない。更に、ブチルアルデヒドとの反応では、通常は、全てのヒドロキシル基がアセタール基に転化する訳ではない。したがって、いかなる最終ＰＶＢ樹脂においても、通常は、残留アセテート基（酢酸ビニル基として）及び残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）がポリマー鎖上の側基として存在する。本明細書において用いる残留ヒドロキシル含量及び残留アセテート含量は、ＡＳＴＭ−１３９６によって重量パーセント（重量％）基準で測定される。
[029]種々の態様においては、第１のＰＶＢ樹脂は、ＰＶＯＨ％として計算して約７〜約１６重量パーセント（重量％）のヒドロキシル基、ＰＶＯＨ％として計算して約７〜約１４重量％、約９〜約１４重量％、及び幾つかの態様に関しては約１１〜約１３重量％のヒドロキシル基を含む。樹脂はまた、ポリビニルエステル、例えばアセテートとして計算して３０重量％未満の残留エステル基、２５重量％未満の残留エステル基、２０重量％未満、１５重量％未満、１３重量％未満、１０重量％未満、７重量％未満、５重量％未満、又は１重量％未満の残留エステル基も含んでいてよく、残りはブチルアルデヒドアセタールのようなアセタールであるが、場合によってはイソブチルアルデヒドアセタール基、又は２-エチルヘキサナールアセタール基、或いはブチルアルデヒドアセタール、イソブチルアルデヒド、及び２−エチルヘキサナールアセタール基の任意の２つの混合物のような他のアセタール基である。第２の樹脂は、ＰＶＯＨ％として計算して約９〜約３５重量％、約１２〜約３５重量％、約１５〜約２５重量％、及び幾つかの態様に関しては約１６〜約２２重量％のヒドロキシル基を含む。樹脂はまた、ポリビニルエステル、例えばアセテートとして計算して３０重量％未満の残留エステル基、２５重量％未満の残留エステル基、２０重量％未満、１５重量％未満、１３重量％未満、１０重量％未満、７重量％未満、５重量％未満、又は１重量％未満の残留エステル基も含んでいてよく、残りはブチルアルデヒドアセタールのようなアセタールであるが、場合によってはイソブチルアルデヒドアセタール基、２-エチルヘキサナールアセタール基、或いはブチルアルデヒドアセタール、イソブチルアルデヒドアセタール、及び２−エチルヘキサナールアセタール基の任意の２つの混合物のような他のアセタール基である。第２の樹脂は、樹脂が第１のＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも約２重量％高く（又は異なり）、或いは第１のＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも約４重量％高く、又は少なくとも約６重量％高く、又は少なくとも約８重量％高く、または少なくとも約１０重量％高く、又は少なくとも約１２重量％高く、或いは少なくとも約１４重量％高い残留ヒドロキシル含量を有するように選択される。この第１の樹脂と第２の樹脂の間の差は、より低い残留ヒドロキシル含量を有する第１の樹脂の残留ヒドロキシル含量を、より大きい残留ヒドロキシル含量を有する第２の樹脂の残留ヒドロキシル含量から減じることによって計算される。例えば、第１の樹脂が１２重量％の残留ヒドロキシル含量を有し、第２のポリマーシートが１５重量％の残留ヒドロキシル含量を有する場合には、２つの樹脂の残留ヒドロキシル含量は３重量％異なり、或いは第２の樹脂における残留ヒドロキシル含量は第１の樹脂における残留ヒドロキシル含量よりも３重量％高い。
[030]種々の態様において、中間層が３層のような多層中間層である場合には、１つ又は複数の硬質（又はスキン）層中において用いるＰＶＢ樹脂の残留ヒドロキシル含量は、コア層中の第１の樹脂の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２重量％、又は少なくとも４重量％、又は少なくとも６重量％、又は少なくとも８重量％、或いは少なくとも１０重量％高く、スキン層中の樹脂は、ＰＶＯＨ％として計算して約１５〜約３５重量％、約１５〜約３０重量％、又は約１７〜約２２重量％；及び幾つかの態様に関しては約１７．２５〜約２２．２５重量％の残留ヒドロキシル基を含んでいてよい。種々の態様においては、コア層中の第２の樹脂の残留ヒドロキシル含量は、スキン層中の樹脂の残留ヒドロキシル含量と同等であるか、これよりも大きいか、又はこれよりも小さくてよい。種々の態様においては、コア層に関する第１の樹脂、第２の樹脂、或いは１つ又は複数の硬質層に関する樹脂、或いはこれらの樹脂の任意の２つ、或いはこれらの樹脂の全部はまた、ポリビニルエステル、例えばアセテートとして計算して３０重量％未満の残留エステル基、２５重量％未満の残留エステル基、２０重量％未満、１５重量％未満、１３重量％未満、１０重量％未満、７重量％未満、５重量％未満、又は１重量％未満の残留エステル基も含んでいてよく、残りは、上記で議論したように、ブチルアルデヒドアセタールのようなアセタールであるが、場合によってはイソブチルアルデヒド、２-エチルヘキサナールアセタール基、或いはブチルアルデヒドアセタール、イソブチルアルデヒド、及び２−エチルヘキサナールアセタール基の任意の２つの混合物のような他のアセタール基である。
[031]第１の樹脂に対する第２の樹脂の量は、所望に応じて、コア層中のそれぞれの１〜９９重量％、５〜９５重量％、１０〜９０重量％、１５〜８５重量％、２０〜８０重量％、２５〜７５重量％、又は約５０重量％のような任意の範囲で変化させることができる。第２の樹脂の量は、所望の特性に応じて約１重量％乃至約９９重量％までの任意の量であってよい。幾つかの態様においては、第２の樹脂の量は約５〜約４５重量％で変化し、他の態様においては、第２の樹脂は１０〜４５重量％、又は約１０〜約４０重量％、或いは約１０〜約３５重量％で変化する。特に有用な態様においては、第２の樹脂はコア層中において約１０〜約４０重量％で変化する。
[032]本発明のＰＶＢ樹脂（又は複数の樹脂）は、通常は、小角レーザー光散乱を用いてサイズ排除クロマトグラフィーによって測定して５０，０００ダルトンより高く、又は５００，０００ダルトン未満、又は約５０，０００〜５００，０００ダルトン、又は約７０，０００〜約５００，０００ダルトン、或いは約１００，０００〜約４２５，０００ダルトンの分子量を有する。本明細書において用いる「分子量」という用語は、重量平均分子量を意味する。
[033]本発明の中間層において種々の接着力制御剤（ＡＣＡ）を用いて、ガラスへの中間層シートの接着を制御することができる。本発明の中間層の種々の態様においては、中間層に、樹脂１００部あたり約０．００３〜約０．１５部のＡＣＡ；樹脂１００部あたり約０．０１〜約０．１０部のＡＣＡ；及び樹脂１００部あたり約０．０１〜約０．０４部のＡＣＡを含ませることができる。かかるＡＣＡとしては、米国特許第５，７２８，４７２号明細書（その全ての開示事項を参照として本明細書中に包含する）に開示されているＡＣＡ、残留酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、マグネシウムビス（２−エチルブチレート）、及び／又はマグネシウムビス（２−エチルヘキサノエート）が挙げられるが、これらに限定されない。
[034]最終生成物におけるその性能を向上させ、幾つかの更なる特性を中間層に与えるために、他の添加剤を中間層中に導入することができる。かかる添加剤としては、当業者に公知の添加剤の中でも、染料、顔料、安定剤（例えば紫外線安定剤）、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤又は遮断剤（例えばインジウムスズオキシド、アンチモンスズオキシド、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、及びセシウムタングステンオキシド）、加工助剤、流動向上添加剤、潤滑剤、耐衝撃性改良剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、強化添加剤、及び充填剤が挙げられるが、これらに限定されない。
[035]種々の態様においては、可塑剤は、通常の可塑剤、又は２種類以上の通常の可塑剤の混合物から選択される。幾つかの態様においては、約１．４５０以下の屈折率を有する通常の可塑剤としては、例えばトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（３ＧＥＨ）、トリエチレングリコールジ（２−エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ジオクチルセバケート、ジ（ブトキシエチル）アジペート、ビス（２−（２−ブトキシエトキシ）エチル）アジペート、及びこれらの混合物を挙げることができる。幾つかの態様においては、通常の可塑剤は３ＧＥＨ（屈折率＝２５℃において１．４４２）である。
[036]幾つかの態様においては、当業者に公知の他の可塑剤を用いることができ、例えばより高い屈折率を有する可塑剤（即ち高屈折率の可塑剤）を用いることができる。本明細書において用いる「高屈折率の可塑剤」は、少なくとも約１．４６０の屈折率を有する可塑剤である。本明細書において用いる、本開示の全体にわたって用いる可塑剤又は樹脂の屈折率（屈折指数としても知られる）とは、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって５８９ｎｍの波長及び２５℃において測定されるものか、又はＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって文献において報告されているもののいずれかである。
[037]用いることができる高い屈折率を有する可塑剤の例としては、ポリアジペート（約１．４６０〜約１．４８５のＲＩ）；エポキシド（約１．４６０〜約１．４８０のＲＩ）；フタレート及びテレフタレート（約１．４８０〜約１．５４０のＲＩ）；ベンゾエート（約１．４８０〜約１．５５０のＲＩ）；及び他の特殊な可塑剤（約１．４９０〜約１．５２０のＲＩ）が挙げられるが、これらに限定されない。高屈折率の可塑剤の例としては、中でも多塩基酸又は多価アルコールのエステル、ポリアジペート、エポキシド、フタレート、テレフタレート、ベンゾエート、トルエート、メリテート、及び他の特殊な可塑剤が挙げられるが、これらに限定されない。好適な高屈折率可塑剤の例としては、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシ化ノニルフェノール、及びこれらの混合物が挙げられるが、これらに限定されない。
[038]本発明の中間層の種々の態様においては、中間層は、５ｐｈｒより多く、約５〜約１２０ｐｈｒ、約１０〜約９０ｐｈｒ、約２０〜約７０ｐｈｒ、約３０〜約６０ｐｈｒ、或いは１２０ｐｈｒ未満、又は９０ｐｈｒ未満、又は６０ｐｈｒ未満、又は４０ｐｈｒ未満、或いは３０ｐｈｒ未満の全可塑剤を含む。全可塑剤含量は上記のように示されるが、１つ又は複数のスキン層或いは１つ又は複数のコア層中における可塑剤含量は全可塑剤含量と異なっていてよい。更に、米国特許第７，５１０，７７１号明細書（その全ての開示事項を参照として本明細書中に包含する）において開示されているように、平衡状態におけるそれぞれの層の可塑剤含量は層のそれぞれの残留ヒドロキシル含量によって定まるので、１つ又は複数のスキン層及び１つ又は複数のコア層は、上記で議論した範囲内の異なる可塑剤のタイプ及び可塑剤の含量を有していてよい。例えば、平衡において、中間層は２つのスキン層を含んでいてよく、スキン層の合計厚さがコア層のものに等しい場合に約４５．４ｐｈｒの中間層に関する全可塑剤量のためには、それぞれのスキン層は３０ｐｈｒの可塑剤を有し、コア層は６５ｐｈｒの可塑剤を有する。より厚いか又はより薄いスキン層に関しては、中間層に関する全可塑剤量はそれに対応して変化する。本発明の種々の態様においては、コア層とスキン層の可塑剤含量は、少なくとも８ｐｈｒ、又は少なくとも９ｐｈｒ、又は少なくとも１０ｐｈｒ、又は少なくとも１２ｐｈｒ、又は少なくとも１３ｐｈｒ、又は少なくとも１４ｐｈｒ、又は少なくとも１５ｐｈｒ、又は少なくとも１６ｐｈｒ、又は少なくとも１７ｐｈｒ、又は少なくとも１８ｐｈｒ、又は少なくとも１９ｐｈｒ、又は少なくとも２０ｐｈｒ、又は少なくとも２５ｐｈｒ、或いはそれ以上異なる。本発明において用いる可塑剤又は中間層中の任意の他の成分の量は、重量／重量基準の樹脂１００部あたりの部（ｐｈｒ）として測ることができる。例えば、３０ｇの可塑剤を１００ｇのポリマー樹脂に加える場合には、得られる可塑化ポリマーの可塑剤含量は３０ｐｈｒになる。本発明において用いられるように、中間層の可塑剤含量が与えられている場合には、可塑剤含量は、中間層を製造するのに用いた混合物又は溶融体中の可塑剤のｐｈｒに関連して決定される。
[039]中間層中における可塑剤の量を調節して、ガラス転移温度（Ｔｇ）に影響を与えることができる。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、中間層のガラス状態からゴム状態への転移を示す温度である。一般に、より多い量の可塑剤を装填すると、より低いＴｇがもたらされる。通常の従来用いられている中間層は、一般に、吸音（ノイズ減少）中間層に関する約−１０℃〜２５℃乃至ハリケーン及び航空機用（より硬質又は構造的）中間層用途に関する約４５℃までの範囲のＴｇを有していた。
[040]種々の態様においては、本発明の中間層のコア層は複数のガラス転移温度を有する。例えば、第１の可塑化樹脂のＴｇは、約−４０℃〜約１５℃、又は約１５℃以下、又は約１０℃以下、或いは約−２０℃〜１０℃であってよく、第２の可塑化樹脂のＴｇは、約０〜４５℃、約０℃以上、約５℃以上、約１０℃以上、約１５℃以上、或いは幾つかの態様においては約１５〜約４０℃、又は約４５℃以下、又は約４０℃以下、又は約３５℃以下であってよい。種々の態様においては、第２の可塑化樹脂のＴｇは、少なくとも、第１の可塑化樹脂のＴｇよりも約３℃高く、或いは第１の可塑化樹脂のＴｇよりも約４℃高く、又は約５℃高く、又は約６℃高く、又は約７℃高く、又は約８℃高く、又は約９℃高く、又は約１０℃高く、又は約１５℃高く、又は約２５℃高く、又は約３５℃高く、及び幾つかの態様に関しては、第２の可塑化樹脂のＴｇは約１６℃〜約３５℃であってよい。幾つかの態様においては、第２の可塑化樹脂のガラス転移は第１の可塑化樹脂のガラス転移によって不明瞭になって、特徴的なガラス転移温度を示さくなる可能性があり、コア層中の第２の可塑化樹脂のＴｇは、第１の樹脂と混合する前の可塑化された第２の樹脂のＴｇから求められる。
[041]最終的な中間層は、押出によって形成されても、又は共押出によって形成されても、押出ダイから排出される際にポリマー溶融体の溶融破壊を経て形成されるので、一般にランダムな粗さの表面形状を有し、当業者に公知の任意のエンボス加工方法によって一方又は両方の側（例えばスキン層）上においてランダムな粗さの表面の上に更にエンボス加工することができる。
[042]当業者に公知のポリマー中間層シートを製造するための全ての方法が、ここに記載するポリマー中間層シートを製造するために可能な方法として意図されるが、本出願では、押出及び共押出プロセスによって製造されるポリマー中間層シートに焦点を当てる。本発明の最終的な多層ガラスパネル積層体は、当該技術において公知の積層プロセスを用いて形成される。
[043]一般に、ポリマー中間層シートの厚さ又はゲージは、約１５ミル〜１００ミル（約０．３８ｍｍ〜約２．５４ｍｍ）、約１５ミル〜約６０ミル（約０．３８ｍｍ〜約１．５２ｍｍ）、約２０ミル〜約５０ミル（約０．５１〜１．２７ｍｍ）、及び約１５ミル〜約３５ミル（約０．３８〜約０．８９ｍｍ）の範囲である。種々の態様においては、多層中間層のスキン層及びコア層のようなそれぞれの層は、約１ミル〜９９ミル（約０．０２５〜２．５１ｍｍ）、約１ミル〜約５９ミル（約０．０２５〜１．５０ｍｍ）、１ミル〜約２９ミル（約０．０２５〜０．７４ｍｍ）、又は約２ミル〜約２８ミル（約０．０５〜０．７１ｍｍ）の厚さを有していてよい。
[044]下記に記載する幾つかの態様はポリマー樹脂をＰＶＢであると呼ぶが、ポリマーは多層パネルにおいて用いるのに好適な任意のポリマーであってよいことが当業者に理解される。代表的なポリマーとしては、ポリビニルアセタール（ＰＶＡ）（例えばポリ（ビニルブチラール）（ＰＶＢ）又は異性体のポリ（ビニルイソブチラール（ＰＶｉｓｏＢ））、ポリウレタン（ＰＵ）、ポリ（エチレン−ｃｏ−酢酸ビニル）（ＥＶＡ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ（塩化ビニル−ｃｏ−メタクリレート）、ポリエチレン、ポリオレフィン、エチレンアクリレートエステルコポリマー、ポリ（エチレン−ｃｏ−ブチルアクリレート）、シリコーンエラストマー、エポキシ樹脂、並びに上記の可能な熱可塑性樹脂のいずれかから誘導されるエチレン／カルボン酸コポリマー及びそのイオノマーのような酸コポリマー、上記の組合せなどが挙げられるが、これらに限定されない。ＰＶＢ及びその異性体のポリマーであるポリ（ビニルイソブチラール）（ＰＶｉｓｏＢ）、ポリ塩化ビニル、及びポリウレタンが、一般に中間層のために特に有用なポリマーであり；ＰＶＢ（及びその異性体ポリマー）が特に好ましい。例えば、多層中間層は、ＰＶＢ／ＰＶｉｓｏＢ／ＰＶＢから構成することができる。他の例としては、ＰＶＢ／ＰＶＣ／ＰＶＢ、又はＰＶＢ／ＰＵ／ＰＶＢが挙げられる。更なる例としては、ＰＶＣ／ＰＶＢ／ＰＶＣ、又はＰＵ／ＰＶＢ／ＰＵが挙げられる。或いは、スキン及びコア層は全て、同じか又は異なる出発ＰＶＢ樹脂を用いるＰＶＢであってよい。
[045]本発明において用いる多層パネルには、ガラス、アクリル樹脂、又はポリカーボネートのような単一の基材を含ませることができ、その上にポリマー中間層シートが配置され、最も通常的にはポリマー中間層の上にポリマーフィルムが更に配置される。ポリマー中間層シートとポリマーフィルムの組み合わせは、当該技術において一般に二重層と呼ばれる。二重層構造を有する代表的な多層パネルは、ガラス／ポリマー中間層シート／ポリマーフィルムであり、ここでポリマー中間層シートには上述したように複数の中間層を含ませることができる。ポリマーフィルムは、平滑で薄くて剛性の基材を提供し、これはポリマー中間層シート単独によって通常得られるものよりも良好な光学特性を与え、性能向上層として機能する。ポリマーフィルムは、ポリマーフィルムそれ自体は必要な透過抵抗及びガラス保持特性を与えないが、赤外吸収特性のような性能の向上を与えるという点で、本発明において用いるポリマー中間層シートと異なる。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）は最も通常的に用いられるポリマーフィルムである。一般に、本発明において用いられるポリマーフィルムは、厚さ約０．００１〜０．２ｍｍのようにポリマーシートよりも薄い。
[046]本発明の中間層は、最も通常的には、２つの基材、例えば１対のガラスシート（或いはポリカーボネート又はアクリル樹脂のような当該技術において公知の他の剛性材料）を、２つの基材の間に配置される中間層と共に含む多層パネルにおいて用いられる。かかる構造の例はガラス／ポリマー中間層シート／ガラスであり、ここではポリマー中間層シートに上述の多層中間層を含ませることができ、多層中間層のコア層は、第１の樹脂、及びより高い残留ヒドロキシル含量を有する第２の樹脂、並びに少なくとも１つを含んでいて、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗する多層パネルが形成される。これらの多層パネルの例はいかなるようにも限定することは意図しておらず、当業者であれば本発明の中間層を用いて上記に記載のもの以外の数多くの構造を形成することができることを容易に認識するであろう。
[047]代表的なガラス積層プロセスは次の工程：（１）２つの基材（例えばガラス）及び中間層をアセンブリにし；（２）ＩＲ放射材又は対流手段によってアセンブリを短時間加熱し；（３）アセンブリを、第１の脱気のために加圧ニップロール中に通し；（４）アセンブリに対して約６０℃〜約１２０℃への２回目の加熱を行って、中間層の端部を封止するのに十分な一時的接着をアセンブリに与え；（５）アセンブリを第２の加圧ニップロール中に送って、中間層の端部を更に封止して更なる取扱いを可能にし；そして（６）アセンブリを、１３５℃〜１５０℃の間の温度及び１８０ｐｓｉｇ〜２００ｐｓｉｇの間の圧力において約３０〜９０分間オートクレーブ処理する；工程を含む。実際の工程、並びに時間及び温度は、当業者に公知なように必要に応じて変化させることができる。
[048]当該技術において公知であり、商業的に実施されている中間層−ガラス界面の脱気（工程２〜５）において用いるための他の手段としては、空気を除去するために真空を用いる真空バッグ及び真空リングプロセスが挙げられる。
[049]上記に示したように、明澄度は、ここに開示するポリマー中間層を説明するために用いられるパラメーターである。明澄度は、曇り値又は曇り度を測定することによって求められる。曇り度に関する試験は、Hunter Associates（Reston, VA）から入手できるモデルD25のような透過率計を用い、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３−６１（１９７７年再認可）手順Ａにしたがって、光源Ｃを用いて２°の観察角度で行う。ポリマー中間層を、それぞれ厚さ２．３ｍｍの１対の透明なガラスシート（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）と積層し、曇り値を測定する。本発明の中間層は、約５％未満、約４％未満、約３％未満、約２％未満、約１％未満、又は約０．５％未満の曇り度を有する。
[050]ここで開示するポリマー中間層を説明するために、透明度又は可視透過率（％Ｔｖｉｓ）も用いられる。透明度も、Hunter Associates（Reston, VA）から入手できるモデルD25のような透過率計を用い、光源D65を用い、１０°の観察角度において測定する。ポリマー中間層を、それぞれ厚さ２．３ｍｍの１対の透明なガラスシート（PennsylvaniaのPittsburgh Glass Worksから商業的に入手できる）と積層し、％Ｔｖｉｓを測定する。本発明のポリマー中間層は、ＡＣＡ、ＵＶ安定剤、及び酸化防止剤の添加剤のみを含む中間層に関しては８５より大きく、或いは上述の顔料、ＩＲ吸収剤、又は遮蔽剤のような更なる添加剤を含む中間層に関しては８０％より大きい％Ｔｖｉｓを有する。原料着色又は着色ポリマー中間層などにおける高いレベルの顔料及び／又は染料を含むポリマー中間層は、所望に応じてより低い％Ｔｖｉｓ値を有していてよい。
[051]屈折率（ＲＩ）は、ＡＳＴＭ−Ｄ５４２にしたがって測定した。報告するＲＩ値は、５８９ｎｍの波長及び２５℃において得られたものである。
[052]ガラス転移温度（Ｔｇ）は、動的機械熱分析（ＤＭＴＡ）によって測定した。ＤＭＴＡは、試料の貯蔵（弾性）係数（Ｇ’）（パスカル）、損失（粘性）係数（Ｇ”）（パスカル）、ｔａｎδ（＝Ｇ”／Ｇ’）を、所定の振動数及び温度スイープ速度において温度の関数として測定する。ここでは１Ｈｚの振動数及び３℃／分の温度スイープ速度を用いた。次に、温度スケール（℃）でのｔａｎδピークの位置によってＴｇを求める。
[053]減衰損失係数（η）は、ＩＳＯ−１６９４０に記載されている機械インピーダンス測定によって測定した。幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍで１対の２．３ｍｍの透明ガラスを有する積層ガラス棒状試料を調製し、振動振盪機（Bruel and Kjaer）によって棒材の中心点において励振した。インピーダンスヘッド（Bruel and Kjaer）を用いて、棒材を励振して振動させるための力、及び振動速度を測定し、得られる伝達関数をNational Instrumentデータ獲得及び分析システムに記録する。ハーフパワー法を用いて、第１振動モードにおける損失係数を計算する。
[054]固定寸法の本発明の積層体及び比較パネルに関して、ＡＳＴＭ−Ｅ９０（２００９）にしたがって２０℃の固定温度において「音響伝達損失」（ＳＴＬ）を測定する。２．３ｍｍの透明ガラス／参照中間層／２．３ｍｍの透明ガラスの「参照パネル」を測定すると、３，１５０Ｈｚのコインシデンス周波数、及びコインシデンス周波数において３１ｄＢのＳＴＬを有しており、ここで「参照中間層」は、１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量及び２重量％の酢酸ビニル残基を有するポリ（ビニルブチラール）樹脂１００部、３８重量部の３ＧＥＨ可塑剤、及び他の通常の添加剤（上記に記載）を混合及び溶融押出することによって製造される。参照中間層は、０．７６ｍｍの厚さ及び３０℃のガラス転移温度を有する。参照（又は試験）積層ガラスパネルを形成するために、本発明の多層中間層又は比較多層中間層を、上記に記載した方法にしたがって２．３ｍｍの透明ガラスと積層する。パネルは５０ｃｍ×８０ｃｍの寸法を有する。「参照パネル」のコインシデンス周波数における試験パネルのＳＴＬ、例えば３，１５０ＨｚにおけるＳＴＬを用いて、パネルの遮音特性を評価する。種々の態様においては、本発明の多層中間層を含むガラスパネルのＳＴＬは、約３５ｄＢより大きく、約３６ｄＢより大きく、約３７ｄＢより大きく、約３８ｄＢより大きく、又は約３９ｄＢより大きい。
[055]上記で議論したように、アイスフラワーとして知られる光学欠陥は、３層積層体において通常的に見られる。３層吸音ＰＶＢ積層体におけるアイスフラワーの形成は、大きな屈曲間隙及び劣った脱気の組み合わせがこの分野におけるアイスフラワーの成長の根本的原因の１つであることが知られている、風防ガラス及び他のガラスにおける実世界の状況をシミュレートすることによって試験することができる。まず、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムリング（７．５ｃｍの内径；１４ｃｍの外径；及び０．１０ｍｍ〜０．１８ｍｍの厚さを有する）を有する３０ｃｍ×３０ｃｍの３層中間層を中心に配置し、２．３ｍｍのガラスの２つの３０ｃｍ×３０ｃｍの片の間にサンドイッチする。次に、この構造体を予備積層及びオートクレーブ処理する。得られる積層体を室温において４８時間コンディショニングし、通常のオーブン（８０℃）内で４８時間加熱処理し、次に冷却する。次に、積層体を視認検査して、積層体中におけるアイスフラワー形成の割合（即ち、アイスフラワー欠陥を成長させた積層体の割合）、及びアイスフラワー欠陥を有するＰＥＴリング内の面積の割合（例えば、米国特許出願公開第２０１３０２３６６９３−Ａ１号明細書（その全ての開示事項を参照として本明細書中に包含する）に開示されている）を求める。合計で１０個の積層体を用いて、３層中間層タイプに関するアイスフラワー形成の割合の平均値を得る。
[056]本発明はまた、下記に示す以下の態様１〜１８も包含する。
[057]態様１は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び可塑剤；を含む少なくとも１つの軟質層；第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び可塑剤；を含む少なくとも１つのより硬質の層；を含み；（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数（η）を有する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層である。
[058]態様２は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び可塑剤；を含む少なくとも１つの軟質層；第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び可塑剤；を含む少なくとも１つのより硬質の層；を含み；ポリマー中間層の軟質層は少なくとも２つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層である。
[059]態様３は、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が約５重量％〜約４５重量％の量で存在する、態様１〜２のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[060]態様４は、第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び可塑剤；を含む少なくとも１つの軟質層；第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び可塑剤；を含む少なくとも１つのより硬質の層；を含み；（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数（η）を有し、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は約５重量％〜約４５重量％の量で存在する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層である。
[061]態様５は、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂が約１０重量％〜約４０重量％の量で存在する、態様１〜４のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[062]態様６は、ポリマー中間層の軟質層が１５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、態様１〜５のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[063]態様７は、第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量が、第１のポリ（ビニルブチラール樹脂）又は第２のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量と同等である、態様１〜６のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[064]態様８は、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差が少なくとも４．０重量％である、態様１〜７のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[065]態様９は、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差が少なくとも６．０重量％である、態様１〜８のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[066]態様１０は、ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である、態様１又は４のいずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[067]態様１１は、ポリマー中間層が少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である、態様１〜１０いずれかの特徴を含むポリマー中間層である。
[068]態様１２は、態様１〜１１のいずれかのポリマー中間層を含む多層ガラスパネルである。
[069]態様１３は、第１のガラスパネル；態様１〜１１のいずれかの特徴を含むポリマー中間層；第２のガラスパネル；を含み、ポリマー中間層は第１のガラスパネルと第２のガラスパネルの間に配置されている多層ガラスパネルである。
[070]表１に示すように、１００部のポリ（ビニルブチラール）樹脂、及び種々の量の可塑剤、並びに他の通常の添加剤（上記に記載）を混合及び溶融押出することによって、本発明の代表的なコア層（「本発明層」と表し、下表１においてＤＬ−１〜８と示す）、及び比較コア層（「比較層」と表し、下表１においてＣＬ−１〜２と示す）を製造した。次に、表１に示すコア層を用いて、表２及び表３に示し、下記においてより完全に説明するように、種々の多層中間層を構成した。
[071]多層中間層におけるアイスフラワー欠陥の形成における改良（又は減少）は、コア層中に異なる残留ヒドロキシル含量の２種類の樹脂のブレンド及び少なくとも１種類の可塑剤を有する多層（３層）中間層（「本発明中間層」と示す）を、（固定の残留ヒドロキシル含量の）１種類のみの樹脂から形成されるコア層を有し、コア層中に少なくとも１種類の可塑剤を有する多層中間層（「比較中間層」と示す）に対して比較することによって、最も容易に認識することができる。表２及び表３において、比較中間層はＣＩ−１〜ＣＩ−４と示し、本発明中間層はＤＩ−１〜ＤＩ−１６と示す。これらの例は、コア層中において、より高い残留ヒドロキシル含量を有する第２のＰＶＢ樹脂を、より低い残留ヒドロキシルレベルを有する第１のＰＶＢ樹脂に加える（又はそれと混合する）場合のように、異なる残留ヒドロキシル含量を有する少なくとも２種類のＰＶＢ樹脂をコア層中において用いる場合には、アイスフラワー欠陥を大きく減少させるか、又は完全に排除することができることを示す。
[072]下表において用いた樹脂は、下記のような残留ヒドロキシル含量及び酢酸ビニル残基を有するＰＶＢ樹脂であった。
[073]樹脂Ａ：約１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量、及び２％の酢酸ビニル残基。
[074]樹脂Ｂ：約１６重量％の残留ヒドロキシル含量、及び２％の酢酸ビニル残基。
[075]樹脂Ｃ：約１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量、及び２％の酢酸ビニル残基。
[076]樹脂Ｄ：約２１〜２２重量％の残留ヒドロキシル含量、及び２％の酢酸ビニル残基。
[077]実施例において１つ又は複数のスキン層中で用いたポリ（ビニルブチラール）樹脂は、約１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量を有していた（樹脂Ｃ）。表１に示すコア層に関しては、コア層中で用いた第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂は約１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量を有しており（樹脂Ａ）、コア層中において用いる第２の樹脂の残留ヒドロキシル含量は表１に示すように変化させた（樹脂Ｂ、樹脂Ｃ、又は樹脂Ｄ）。コア層は、上記の手順にしたがって、下表１に示すように、異なる残留ヒドロキシル含量を有する第１及び第２のＰＶＢ樹脂、及び可塑剤（通常の可塑剤（３ＧＥＨ、ＲＩ＝２５℃において１．４４２）、又は高屈折率の可塑剤（イソデシルベンゾエート、ＲＩ＝２５℃において１．４９０）のいずれか）を用いて製造した。
[078]表１に示すように、コア層のＤＬ−１〜ＤＬ−４は、第１の樹脂（樹脂Ａ：約１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量を有する）、５〜３５重量％の範囲の量の第２の樹脂（樹脂Ｃ：１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量を有する）、及び６２〜７３ｐｈｒのレベルの可塑剤（３ＧＥＨ）を含んでいた。コア層のＣＬ−１は、第１の樹脂（樹脂Ａ）及び７５ｐｈｒの通常の可塑剤（３ＧＥＨ）のみを有する対照又は比較例であった。コア層のＤＬ−５〜ＤＬ−７は、第１の樹脂（樹脂Ａ：約１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量を有する）、１５〜４５重量％の範囲の量の第２の樹脂（樹脂Ｂ：約１６重量％の残留ヒドロキシル含量を有する）、及び７５ｐｈｒのレベルの可塑剤（３ＧＥＨ）を含んでいた。コア層のＣＬ−２は、第１の樹脂（樹脂Ａ）及び７８ｐｈｒの高屈折率可塑剤（イソデシルベンゾエート）のみを有していた。コア層のＤＬ−８は、第１の樹脂（樹脂Ａ：約１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量を有する）、第２の樹脂（樹脂Ｄ：約２１〜２２重量％の残留ヒドロキシル含量を有する）、及び７８ｐｈｒのレベルの高屈折率可塑剤（イソデシルベンゾエート）を含んでいた。
[079]表１に示すように、コア層のＤＬ−１〜ＤＬ−４において可塑剤レベルを７３ｐｈｒから６２ｐｈｒに徐々に減少させて、第２の樹脂の量が増加するにつれてスキン層とコア層の間に分配される可塑剤を調節した。コア層のＤＬ−５〜ＤＬ−７に関しては、可塑剤レベルは７５ｐｈｒにおいて一定に維持した。可塑化樹脂ＡのＴｇは、ＤＬ−１〜ＤＬ−４に関しては−３℃、ＤＬ−５〜ＤＬ−７に関しては−３〜−５℃、そしてＤＬ−８に関しては−２℃であった。
[080]次に、表１のコア層を下表２に示す多層（３層）中間層において用いて、対照又は比較中間層ＣＩ−１〜ＣＩ−４、及び本発明による本発明中間層ＤＩ−１〜ＤＩ−１６を製造した。
[081]本発明中間層ＤＩ−１〜ＤＩ−１２は全て、樹脂Ａ（１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量）、及び（表１に示すように）５重量％〜３５重量％の種々の量の第２の樹脂の樹脂Ｃ（１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量）を含むコア層のＤＬ−１〜ＤＬ−４（表１から）を用いて製造した。樹脂Ｃはまた、スキン層を製造するためにも用いた。第２の樹脂（樹脂Ｃ）の残留ヒドロキシル含量は、第１の樹脂のものよりも約７〜９重量％高く（そしてスキン層の樹脂と同等）であった。
[082]ＣＩ−１〜ＣＩ−３及びＤＩ−１〜ＤＩ−１２においては、コア層中の第１の樹脂は７５ｐｈｒの可塑剤含量を有しており、コア層中の第２の樹脂は３８ｐｈｒの可塑剤含量（試料のスキン層中と同じ量である）を有していた。コア層の厚さは、試料ＣＩ−１〜ＣＩ−３及びＤＩ−１〜ＤＩ−１２において０．１３ｍｍ〜０．５１ｍｍの範囲であった。
[083]本発明中間層ＤＩ−１３〜ＤＩ−１５は、（表１に示す）種々の量の、樹脂Ａ（１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量）及び第２の樹脂の樹脂Ｂ（１６重量％の残留ヒドロキシル含量）を含むコア層のＤＬ−５〜ＤＬ−７（それぞれ表１から）を用いて製造した。第２の樹脂の残留ヒドロキシル含量は、第１の樹脂のものよりも約５〜６重量％高く、スキン層において用いた樹脂（樹脂Ｃ）のものよりも約３重量％低かった。コア層の厚さは０．１３ｍｍ（５ミル）であった。コア層中の第１の樹脂と第２の樹脂の間、及びコア層中の樹脂とスキン層中の樹脂の間に分配された可塑剤のために、これらの樹脂の間に分配された可塑剤において新しい平衡に到達した。平衡においては、コア中の第１の樹脂は約７７〜８１ｐｈｒの可塑剤（対照試料のＣＩ−３における７５ｐｈｒの可塑剤レベルよりも高い）を有しており；コア中の第２の樹脂は約５０ｐｈｒの可塑剤を有しており、スキン層の樹脂は約３８〜３９ｐｈｒの可塑剤を有していた。
[084]本発明中間層ＤＩ−１６は、樹脂Ａ（１０〜１１重量％の残留ヒドロキシル含量）、及び第２の樹脂の樹脂Ｄ（２１〜２２重量％の残留ヒドロキシル含量）を含むコア層のＤＬ−８（表１から）を用いて製造した。コア層のＤＬ−８は、５重量％の樹脂Ｄ（これは、第１の樹脂（樹脂Ａ）より１１〜１２重量％高く、スキン層中の樹脂（樹脂Ｃ）よりも３〜４重量％高い）、及び高屈折率の可塑剤を含んでいた。ＤＩ−１６において第１の樹脂（樹脂Ａ）とスキン樹脂（樹脂Ｃ）の間に分配された可塑剤は、コア層中において１００％の樹脂Ａを有する比較中間層ＣＩ−４におけるものと同じであった。第１のコア層樹脂と第２のコア層樹脂の間、及び第２の樹脂とスキン層樹脂の間に分配された可塑剤は、第２の樹脂が異なる残留ヒドロキシル含量レベルを有していたので比較中間層ＣＩ−４と異なっていた。
[085]表２において代表的な多層中間層ＤＩ−１〜ＤＩ−１６と対照又は比較多層中間層ＣＩ−１〜ＣＩ−４を比較して、多層中間層を多層積層ガラスパネルにおいて用いた際のアイスフラワー欠陥の形成への抵抗における本発明の多層中間層の改良を示すことができる。上述したように、表１に示すコア層を用いて、表２に示す種々の多層中間層を構成し、得られた多層中間層を用いて表３に示す積層体を構成した。これらの多層中間層は全て、スキン層／コア層／スキン層の一般構造を有していた。用いたそれぞれの中間層全体の厚さは０．８４ｍｍであった。表３における積層体は、それぞれ、上記に記載したように、２片の２．３ｍｍの透明ガラス、中間層（表３に示す）、及び中央に０．１３ｍｍのＰＥＴフィルムリングを、表３に示すように表２からの中間層と共に用いて製造した。次に、積層体を脱気のためにニップロール処理した。ランダムな粗さの表面の中間層に関する平均表面粗さ（Ｒｚ）は約３６ミクロンであった。次に積層体を試験して、アイスフラワー欠陥の量（面積％として測定）、２０℃における減衰損失係数（η）、％Ｔｖｉｓ、曇り度（％）、及び音響伝達損失（３１５０Ｈｚの基準周波数におけるＳＴＬ；ｄＢ）を求めた。結果を表３に示す。
[086]表３は、より高い残留ヒドロキシル含量を有する第２の樹脂を第１の樹脂（より低い残留ヒドロキシル含量を有する）に加えて多層中間層におけるコア層を形成すると、コア層の厚さに関係なくアイスフラワー欠陥の形成が大きく減少し、或いは更には排除されることを示す。表において示すように、アイスフラワー欠陥の形成の減少は、第２の樹脂の残留ヒドロキシル含量と相関する。例えば、第２の樹脂が１８〜１９重量％の残留ヒドロキシル含量を有する場合（樹脂Ｃ）は、この樹脂を３５重量％で存在させるとアイスフラワー欠陥が排除される。第２の樹脂が１６重量％の残留ヒドロキシル含量を有する場合には、第２の樹脂を４５重量％で存在させるとアイスフラワー欠陥を排除することができる。言い方を変えると、アイスフラワー欠陥を排除することができるが、より高い残留ヒドロキシルレベルを有する樹脂の必要量よりも多い、より低い残留ヒドロキシルレベルを有する第２の樹脂が必要である。
[087]異なるコア層の厚さを有する同じコア層を有する積層体におけるアイスフラワー欠陥の面積を比較することによって、アイスフラワー欠陥を減少又は排除する第２の樹脂の有効性が更に示される。例えば、いずれも５重量％の樹脂Ｃを有するＤＩ−１、ＤＩ−５、及びＤＩ−９を比較すると、コア層の厚さが減少するにつれて、アイスフラワー欠陥の面積は増加する。しかしながら、樹脂Ｃの量が増加するにつれて、アイスフラワー欠陥のレベルは減少する。３５重量％の樹脂Ｃにおいては、アイスフラワー欠陥は３種類のコア層厚さの全てにおいて完全に排除される。
[088]全ての中間層は、高い音響減衰性能（２０℃における減衰損失係数（η）として表される）、及び遮音性（３，１５０Ｈｚの基準周波数におけるＳＴＬとして表される）を示した。コア層を修正してコア層の厚さを変化させるにつれて、音響減衰及び遮音性能も変化した。例えば、０．５１ｍｍのコア厚さレベルにおいては、減衰損失係数（η）及びＳＴＬは、５〜２０重量％の樹脂Ｃを有するコアにおいて０．３７〜０．４０の間及び４０ｄＢで完全に安定しており（又は実質的に変化せず）、一方、僅か０．１３ｍｍのコア厚さレベルにおいては、５〜２０重量％の樹脂Ｃを有するコアにおいて損失係数は０．２９〜０．３５の間であり、ＳＴＬは３８〜４０ｄＢの間であった。３５重量％の第２の樹脂の樹脂Ｃのレベルにおいては、減衰損失係数（η）は全ての厚さにおいて僅かに減少し、ＳＴＬは完全に安定していた。表３におけるデータによって示されるように、吸音性能（減衰損失係数（η））はコア層の厚さに大きく依存し、コア層の厚さを増加させると吸音性能が向上する（減衰損失係数（η）が増加する）。
[089]コアの厚さ、コア中における第２のＰＶＢ樹脂のレベル、並びにスキン層及びコア層中における樹脂の残留ヒドロキシル含量を調節することによって、その吸音性能又は減衰損失係数に悪影響を与えることなく、向上した特性（例えば減少したレベルのアイスフラワー欠陥）を有する多層中間層を設計及び製造することが可能である。例えば、ＣＩ−３及びＤＩ−１１（０．１３ｍｍ（５ミル）のコア層）は、それぞれ０及び２０重量％の第２の樹脂の樹脂Ｃ、並びに０．３６及び０．２９の減衰損失係数（η）を有する。第２の樹脂の樹脂Ｃのレベルを２０重量％に維持しながら、コア層の厚さを０．１３ｍｍ（５ミル）から０．２６ｍｍ（１０ミル）に増加させる（２倍にする）と、減衰損失係数は０．２９（ＤＩ−１１）から０．３６（ＤＩ−７）に増加する。コア層の厚さを増加させることによって、同じ樹脂ブレンド組成物に関して同等の吸音性能（又は減衰損失係数（η））を達成することができる。僅か５重量％の第２のより高い残留ヒドロキシル含量のＰＶＢ樹脂をコア層に加えることにより、音響減衰性能に逆の影響又は悪影響を与えることなく、アイスフラワー欠陥の形成が大きく減少した。したがって、より高い残留ヒドロキシルレベルを有するＰＶＢ樹脂をコア層に加えることによって中間層を変性して、その減衰損失係数に悪影響を与えることなくアイスフラワー欠陥を大きく減少又は排除することができる可能性がある。
[090]コア層ＤＬ−１〜ＤＬ−４において可塑剤含量を（７３ｐｈｒから６２ｐｈｒに）減少させた際は、（表２において示すように）第１の樹脂中における可塑剤含量は７５ｐｈｒにおいて維持され、コア層中の第１のＰＶＢ樹脂とスキン層中の樹脂の間に分配された可塑剤は、比較中間層ＣＩ−１、ＣＩ−２、及びＣＩ−３におけるものと同じであった。第２の樹脂中における可塑剤含量は約３８ｐｈｒであった。
[091]コア層ＤＬ−５〜ＤＬ−７は、それぞれ１５、３０、及び４５重量％のレベルの第２の樹脂（１６重量％の残留ヒドロキシル含量を有する樹脂Ｂ）、及び７５ｐｈｒの可塑剤含量を含んでいた。コア中の第１の樹脂と第２の樹脂の間に分配される可塑剤のために、第１の樹脂中における可塑剤含量は７５ｐｈｒより高く、第２の樹脂中における可塑剤含量は７５ｐｈｒ未満であった。（表２に示すように）コア層のＤＬ−５〜ＤＬ−７をスキン層と組合せた際は、スキン層とコア層の間に更なる可塑剤が分配され、その結果、スキン層及びコア層中において元々加えられた量とは異なる可塑剤含量が与えられた。
[092]結論づけると、ここに記載したコア層を有する多層中間層は、当該技術において従来用いられていた従来の多層中間層を凌ぐ数多くの有利性を有する。一般に、当該技術において従来用いられていた多層中間層と比較すると、ここに記載するコア層を含む多層中間層は、吸音性能又は光学特性（例えば、曇り度（％）及び％Ｔｖｉｓ）のような他の特性を犠牲にすることなく、多層パネルにおいて見られるアイスフラワー欠陥の形成に対して増加した抵抗性を有する。他の有利性は当業者に容易に明らかになるであろう。
[093]好ましい態様であると現在考えられているものを含む幾つかの態様の記載に関連して発明を開示したが、詳細な説明は例示の意図であり、本発明の範囲を限定すると理解すべきではない。当業者に理解されるように、本明細書において詳細に記載されているもの以外の態様は本発明に包含される。発明の精神及び範囲から逸脱することなく、記載されている態様の修正及び変更を行うことができる。
[094]更に、本発明の任意の単一の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴は、互換的な場合には、本発明の任意の他の構成要素に関して与えられている任意の範囲、値、又は特徴と互換的に用いて、本明細書全体にわたって与えられているそれぞれの構成要素に関して規定されている値を有する一態様を形成することができることが理解される。例えば、与えられている任意の範囲の可塑剤を含むことに加えて、与えられている任意の範囲の残留ヒドロキシル含量を有するポリ（ビニルブチラール）を含む中間層を形成して、本発明の範囲内であるが、列記するのは煩雑である多くの変形体を形成することができる。更に、フタレート又はベンゾエートのような属又はカテゴリーに関して与えられている範囲はまた、他に示していない限りにおいて、ジオクチルテレフタレートのようなカテゴリーの属又は構成要素の中の種に適用することもできる。
本発明は以下の実施態様を含む。
（１）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つの軟質層；
第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つのより硬質の層；
を含み；
（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも０．１５の減衰損失係数（η）を有する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
（２）第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は５重量％〜４５重量％の量で存在する、（１）に記載のポリマー中間層。
（３）第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は１０重量％〜４０重量％の量で存在する、（１）に記載のポリマー中間層。
（４）ポリマー中間層の軟質層は１５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、（１）に記載のポリマー中間層。
（５）第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量は、第１のポリ（ビニルブチラール樹脂）又は第２のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量と同等である、（１）に記載のポリマー中間層。
（６）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも４．０重量％である、（１）に記載のポリマー中間層。
（７）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも６．０重量％である、（１）に記載のポリマー中間層。
（８）ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である、（１）に記載のポリマー中間層。
（９）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つの軟質層；
第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つのより硬質の層；
を含み；
（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数（η）を有し、第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は５重量％〜４５重量％の量で存在する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
（１０）ポリマー中間層の軟質層は１５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、（９）に記載のポリマー中間層。
（１１）第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量は、第１のポリ（ビニルブチラール樹脂）又は第２のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量と同等である、（９）に記載のポリマー中間層。
（１２）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも４．０重量％である、（９）に記載のポリマー中間層。
（１３）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも６．０重量％である、（９）に記載のポリマー中間層。
（１４）ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である、（９）に記載のポリマー中間層。
（１５）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つの軟質層；
第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つのより硬質の層；
を含み；
ポリマー中間層の軟質層は少なくとも２つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
（１６）第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は５重量％〜４５重量％の量で存在する、（１５）に記載のポリマー中間層。
（１７）第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は１０重量％〜４０重量％の量で存在する、（１５）に記載のポリマー中間層。
（１８）ポリマー中間層の軟質層の１つのガラス転移温度（Ｔｇ）は１５℃未満である、（１５）に記載のポリマー中間層。
（１９）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも４．０重量％である、（１５）に記載のポリマー中間層。
（２０）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも６．０重量％である、（１５）に記載のポリマー中間層。
本発明は以下の他の実施態様を含む。
（１）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つの軟質層；
第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つのより硬質の層；
を含み；
（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数（η）を有する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
（２）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つの軟質層；
第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つのより硬質の層；
を含み；
ポリマー中間層の軟質層は少なくとも２つのガラス転移温度（Ｔ ｇ ）を有し、２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）の間の差は少なくとも３℃である、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
（３）第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は約５重量％〜約４５重量％の量で存在する、（１）又は（２）に記載のポリマー中間層。
（４）第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも２．０重量％である第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つの軟質層；
第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
可塑剤；
を含む少なくとも１つのより硬質の層；
を含み；
（ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数（η）を有し、
第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は約５重量％〜約４５重量％の量で存在する、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
（５）第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂は約１０重量％〜約４０重量％の量で存在する、（１）から（４）のいずれかに記載のポリマー中間層。
（６）ポリマー中間層の軟質層は１５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔ ｇ ）を有する、（１）から（５）のいずれかに記載のポリマー中間層。
（７）第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量は、第１のポリ（ビニルブチラール樹脂）又は第２のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量と同等である、（１）から（６）のいずれかに記載のポリマー中間層。
（８）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも４．０重量％である、（１）から（７）のいずれかに記載のポリマー中間層。
（９）第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも６．０重量％である、（１）から（８）のいずれかに記載のポリマー中間層。
（１０）ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）の間の差は少なくとも３℃である、（１）又は（４）に記載のポリマー中間層。
（１１）ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔ ｇ ）の間の差は少なくとも５℃である、（１）から（１０）のいずれかに記載のポリマー中間層。
（１２）（１）から（１１）のいずれかに記載のポリマー中間層を含む多層ガラスパネル。
（１３）第１のガラスパネル；
（１）から（１１）のいずれかに記載のポリマー中間層；
第２のガラスパネル；
を含み、
ポリマー中間層は第１のガラスパネルと第２のガラスパネルの間に配置されている多層ガラスパネル。

Claims (10)

  1. 第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
    第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第２の残留ヒドロキシル含量は第１の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２．０重量％高い第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
    可塑剤；
    を含む少なくとも１つの軟質層；
    第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
    可塑剤；
    を含む少なくとも１つのより硬質の層；
    を含み；
    （ＩＳＯ−１６９４０にしたがう機械インピーダンス測定によって測定して）少なくとも約０．１５の減衰損失係数（η）を有し、
    第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂との合計量に対する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂の量が２５〜４５重量％である、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
  2. 第１の残留ヒドロキシル含量を有する第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂；
    第２の残留ヒドロキシル含量を有し、第２の残留ヒドロキシル含量は第１の残留ヒドロキシル含量よりも少なくとも２．０重量％高い第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂；及び
    可塑剤；
    を含む少なくとも１つの軟質層；
    第３の残留ヒドロキシル含量を有する第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）；及び
    可塑剤；
    を含む少なくとも１つのより硬質の層；
    を含み；
    ポリマー中間層の軟質層は少なくとも２つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃であり、
    第１のポリ（ビニルブチラール）樹脂と第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂との合計量に対する第２のポリ（ビニルブチラール）樹脂の量が２５〜４５重量％である、アイスフラワー欠陥の形成に抵抗するポリマー中間層。
  3. ポリマー中間層の軟質層は１５℃未満の少なくとも１つのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、請求項１又は２に記載のポリマー中間層。
  4. 第３のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量は、第１のポリ（ビニルブチラール樹脂）又は第２のポリ（ビニルブチラール樹脂）の残留ヒドロキシル含量と同等である、請求項１から３のいずれかに記載のポリマー中間層。
  5. 第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも４．０重量％である、請求項１から４のいずれかに記載のポリマー中間層。
  6. 第１の残留ヒドロキシル含量と第２の残留ヒドロキシル含量との間の差は少なくとも６．０重量％である、請求項１から５のいずれかに記載のポリマー中間層。
  7. ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも３℃である、請求項１に記載のポリマー中間層。
  8. ポリマー中間層は少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、少なくとも２つの異なるガラス転移温度（Ｔｇ）の間の差は少なくとも５℃である、請求項１から７のいずれかに記載のポリマー中間層。
  9. 請求項１から８のいずれかに記載のポリマー中間層を含む多層ガラスパネル。
  10. 第１のガラスパネル；
    請求項１から８のいずれかに記載のポリマー中間層；
    第２のガラスパネル；
    を含み、
    ポリマー中間層は第１のガラスパネルと第２のガラスパネルの間に配置されている多層ガラスパネル。
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