JP6397847B2 - 高エネルギー密度レドックスフロー装置 - Google Patents
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Description
本願は、「High Energy Density Redox Flow Device」を発明の名称とする2010年11月16日に出願された同時係属中の米国特許出願第12/970,773号の優先権の利益を米国特許法第120条に基づいて主張する。
本発明は、エネルギー省により認定された認可番号第DE−FC26−05NT42403号に基づき、米国政府の支援を受けてなされたものである。米国政府は本発明に特定の権利を有する。
正極電流コレクタと、負極電流コレクタと、正極電流コレクタおよび負極電流コレクタを分離するイオン透過膜と、
正極電流コレクタおよびイオン透過膜の間に配置された正極であって、正極電流コレクタおよびイオン透過膜は正極を収容する正電気活性ゾーンを画成する、正極と、
負極電流コレクタおよびイオン透過膜の間に配置された負極であって、負極電流コレクタおよびイオン透過膜は負極を収容する負電気活性ゾーンを画成する、負極と、
を含み、
正極および負極のうちの少なくとも1つは電池の動作中にイオンを吸収または放出し得る、流動性の半固体状または濃縮液体状のイオン貯蔵レドックス組成物を含む。
正極電流コレクタと、負極電流コレクタと、正極電流コレクタおよび負極電流コレクタを分離するイオン透過膜と、
正極電流コレクタおよびイオン透過膜の間に配置された正極であって、正極電流コレクタおよびイオン透過膜は正極を収容する正電気活性ゾーンを画成する、正極と、
負極電流コレクタおよびイオン透過膜の間に配置された負極であって、負極電流コレクタおよびイオン透過膜は負極を収容する負電気活性ゾーンを画成する、負極と、
を含み、
正極および負極のうちの少なくとも1つは電池の動作中にイオンの吸収または放出を行うことが可能である流動性の半固体状または濃縮液体状のイオン貯蔵レドックス組成物を含む、
レドックスフローエネルギー貯蔵装置を提供することと、
装置の動作中に、流動性の半固体状または濃縮液体状のイオン貯蔵レドックス組成物を電気活性ゾーンに輸送することと、
を含む。
減損した半固体状または濃縮液体状のイオン貯蔵物質を、再生または充電のために、放電済み組成物貯蔵容器に輸送すること、
をさらに含む。
逆の電圧差を流動性レドックスエネルギー貯蔵装置に印加することと、充電中、充電された半固体状または濃縮液体状のイオン貯蔵レドックス組成物を電気活性ゾーンから充電済み組成物貯蔵容器に輸送すること、
をさらに含む。
逆の電圧差を流動性レドックスエネルギー貯蔵装置に印加することと、
放電された半固体状または濃縮液体状のイオン貯蔵レドックス組成物を、充電するために電気活性ゾーンに輸送することと、
をさらに含む。
リチウムシステム用の例示的なレドックスフロー電池200が図2において示される。この事例において、膜210は、カソード粒子220およびアノード粒子230が膜を横断することを妨げるポリマー分離器フィルム(例えばCelgard(商標)2400)等の微孔性膜であるか、またはリチウムイオン伝導体の固体無孔性フィルムである。負極電流コレクタ240は銅製であり正極電流コレクタ250はアルミニウム製である。負極組成物は黒鉛または硬質炭素の懸濁液を含む。正極組成物は、レドックス活性成分としてLiCoO2またはLiFePO4を含む。炭素微粒子が所望によりカソード懸濁液またはアノード懸濁液の電子伝導性を改善するためにカソード懸濁液またはアノード懸濁液に加えられる。正活物質粒子および負活物質粒子が懸濁された溶媒はアルキル炭酸塩混合物であり、LiPF6等の溶解されたリチウム塩を含む。正極組成物は正極貯蔵タンク260内に貯蔵され、ポンプ265を用いて電気活性ゾーンにポンプ注入される。負極組成物は負極貯蔵タンク270内に貯蔵され、ポンプ275を用いて電気活性ゾーンにポンプ注入される。炭素およびLiCoO2に対して、電池内で発生する電気化学反応は以下の通りである。
充電:xLi+6xC→xLiC6 LiCoO2→xLi++Li1−xCoO2
放電:xLiC6→xLi+6xC xLi++Li1−xCoO2→LiCoO2
ニッケルシステム用の例示的なレドックスフロー電池が図3において示される。この事例において、膜310は、カソード粒子320およびアノード粒子330が膜を横断することを妨げる微孔性電解質透過膜であるか、またはナフィオン等のプロトンイオン伝導体の固体無孔性フィルムである。負極電流コレクタ340および正極電流コレクタ350の両方が炭素製である。負極組成物は水素吸収金属Mの懸濁液を含む。正極組成物はレドックス活性成分としてNiOOHを含む。炭素微粒子が所望によりカソード懸濁液またはアノード懸濁液の電子伝導性を改善するためにカソード懸濁液またはアノード懸濁液に加えられる。正活物質粒子および負活物質粒子が懸濁された溶媒はKOH等の塩を生成するヒドロキシル基を含む水性溶液である。正極組成物は正極貯蔵タンク360内に貯蔵され、ポンプ365を用いて電気活性ゾーンにポンプ注入される。負極組成物は負極貯蔵タンク370内に貯蔵され、ポンプ375を用いて電気活性ゾーンにポンプ注入される。放電時に電池内で発生する電気化学的反応は以下の通りである(なお充電時の反応は以下の逆である)。
放電:xM+yH2O+ye−→MxHy+yOH− Ni(OH)2+OH−→NiOOH+H2O+e−
電池性能を最適化するために基準電極を用いる例示的なレドックスフロー電池が図4において示される。電池は2つの膜410および415を含む。基準電極420、425、および430は、それぞれ、正極レドックスフロー組成物442が流れる電気活性ゾーン440の反対側の表面上においておよび負極レドックスフロー組成物447が流れる電気活性ゾーン445の反対側の表面上において、2つの膜410と415との間に配置される。電池は負電流コレクタ450および正電流コレクタ460を含む。
(W1−W2)=電池電圧
(W2−Φ3)=カソードにおける電位
(W1−Φ3)=アノードにおける電位
(Φ3−Φ2)または(Φ2−Φ1)=レドックス組成物がスタックに沿って流れるときの反応の程度。
リチウムコバルト酸化物粉末に15,000RPMのジェットミル処理が施され、平均粒径2.5ミクロンを有する粒子が生成された。ジェットミル処理が施されたリチウムコバルト酸化物の20gの試料が、24時間にわたりアセトニトリル中で2.5gのテトラフルオロホウ酸ニトロニウムと反応させることにより化学的に脱リチウム化された。脱リチウム化されたLi1−xCoO2は、部分的に脱リチウム化されることにより、より高い電子伝導性も有するため、カソード半固体状懸濁液において活物質として用いられる。
市販等級メソカーボンマイクロビーズ(MCMB6−28)黒鉛状アノード粉末は、無電解メッキ反応を介して3.1重量%の金属銅で部分的に被覆された。MCMB(87.5g)は表1に挙げた4つの水性溶液中で連続的に攪拌された。各ステップ間において、粉末はフィルタリングにより収集され、試薬等級の水で洗浄された。最後の溶液においては、12のpHを維持するために水酸化ナトリウムの濃縮溶液が加えられた。溶液4中の化学種の濃度を増加することにより、銅の純度が高い粉末が生成されるであろう。重量率1.6%、3.1%、8.6%、9.7%、15%、および21.4%の銅を含む粉末は、実施例7において説明されるようにスラリーを調製し実施例8において説明されるようにスラリーを試験することにより、特徴が明らかにされた。図5において示されるように銅メッキ重量率とともに循環性能は増加し容量は増加した。
25%体積率の脱リチウム化およびジェットミル処理が施されたリチウムコバルト酸化物、0.8%体積率のケッチェンブラック、および74.2%体積率の標準的なリチウムイオン電池電解質を含む懸濁液が合成された。8.9gの脱リチウム化およびジェットミル処理が施されたリチウムコバルト酸化物と0.116gのケッチェンブラック炭素充填剤とを混合することにより安定なカソード懸濁液が調製された。この混合粉末は5mLの電解質中に懸濁され、この懸濁液は20分にわたり超音波処理が施された。係る懸濁液は少なくとも5日間にわたり安定であった(すなわち粒子の沈降は観察されなかった)。係る懸濁液の導電性はACインピーダンス分光測定において0.022S/cmと測定された。係るスラリーを後の実施例において説明されるように静的電池および流動電池において試験した。相対的比率のスラリー成分を用いる実験において、懸濁液の貯蔵容量を増加させるより高い体積率のリチウムコバルト酸化物の生成が可能であることが示された。懸濁液中における固体の体積率を増加させることにより半固体状懸濁液の粘度も増加された。より高い体積率のケッチェン炭素粒子は、懸濁液の安定性および電子伝導性を増加させたが、スラリー粘度も増加させた。装置の動作に対して好適な粘度のスラリーを生成するリチウムコバルト酸化物およびケッチェン炭素の体積率を判定するために、簡潔な実験が用いられた。
60%体積率の標準的なリチウムイオン電池電解質中に40%体積率の黒鉛を含む懸濁液が、2.88gの銅メッキが施された黒鉛(3.1重量%銅)と2.0mLの電解質とを混合することにより合成された。この混合物は20分間にわたり超音波処理が施された。このスラリーの導電性は0.025S/cmであった。黒鉛に対するより高い銅添加は、スラリーの粘度を増加させることが観察された。
実施例6および7において説明されたように、半固体状懸濁液は、懸濁液が静的である電気化学電池中のリチウム金属電極に対して電気化学的に充電および放電された。カソードスラリーまたはアノードスラリーは、電流コレクタとしても機能する金属ウェル内に配置された。ウェルおよび電流コレクタは、それぞれカソードおよびアノードのためにアルミニウムおよび銅から機械加工により作製された。スラリーを保持するウェルは6.3mmの直径および250〜800μmの範囲の深さの円筒形状を有した。Celgard2500分離器フィルムはスラリーをリチウム金属対向電極から分離し、電気化学的に試験される物質が確実に電解質により湿潤状態に保たれるよう、電解質の過剰分が電池の間隙に加えられた。試験はアルゴン充填されたグローブボックス内で実施された。カソードスラリー半電池に対する充電容量の関数としての電圧を表すプロットが図6において示される。カソード放電容量対循環数を表すプロットが図9において示される。アノードスラリー半電池に対する充電容量の関数としての電圧を表すプロットが図7において示される。アノードおよびカソードの両方が、それらの固体状(非懸濁状態)対応物と同様の電気化学的挙動を示した。実施例の容量測定値が表2において示される。
実施例6および7に説明されたように、カソードスラリーおよびアノードスラリーは、静的な電気化学電池内で互いに対して電気化学的に充電および放電された。カソードスラリーおよびアノードスラリーはそれぞれ実施例8に寸法が記載された金属ウェル/電流コレクタに配置された。ウェル/電流コレクタは、それぞれカソードおよびアノードのためにアルミニウム製および銅製であった。Celgard2500フィルムは電池内で2つのスラリーを分離した。カソード懸濁液およびアノード懸濁液は、定電位条件および定電流条件下で互いに対して反復的に充電および放電され、定電流試験はC/20からC/10の範囲のCレートで実施された。時間の関数としての電圧を表すプロットが図8の下方パネルにおいて示される。対応する充電容量および放電容量が図8の上方パネルにおいて示される。この試験において、電池は、充電容量を監視する一方で電池電圧を4.4Vに保持しつつ、定電位条件下で充電された。充電速度は当初は高く、しだいに減少する。電池は次いでC/20レートにおいて定電流で放電された。第1回目の放電で得られた容量は約3.4mAhであり、これは電池内のアノードの理論容量の88%である。この電池においてはカソードが過剰に存在し、したがってこの電池は完全に活用されたわけではない。
チタン酸リチウムスピネルは一定範囲のLi:Ti:O比を有し得、様々な金属または非金属でドープされ得、その非限定的な組成物はLi4Ti5O2であり、Li/Li+に関して1.5V付近の熱力学的電圧で容易にリチウムをインターカレートし、Ti4+がTi3+に還元されることによりLiが挿入されるにつれてその電子伝導性は増加する。チタン酸リチウムスピネル粉末の5gの試料は100mgのケッチェンブラックと混合され、10mLの標準的なリチウムイオン電池電解質に懸濁され、この懸濁液は20分間にわたり超音波処理が施される。係る懸濁液は少なくとも48時間にわたり各成分に分離しない。この懸濁液は実施例8に説明されたように、リチウム半電池内で充電および放電された。図10は比較的高いC/1.4レートにおける懸濁液に対する定電流リチウム挿入および抽出曲線を示す。リチウム挿入ステップの間には、平均電圧は1.55Vの熱力学的電圧に非常に近い一方で、抽出時には平均電圧は幾分高くなる。
実施例6および7に説明されたように、試料は、流動する電気化学電池内においてリチウム金属電極に対して電気化学的に充電および放電された。カソードスラリーおよびアノードスラリーは画成された幾何学形状の金属導管にポンプ注入され、この金属導管は電流コレクタとして機能した。電流コレクタは、それぞれカソードおよびアノードのためにアルミニウムおよび銅であった。導管は直径が5mm、長さが50mm、深さが500μmであった。2つのCelgard2500分離器フィルムに挟まれた多孔性PVDFシート(細孔寸法:250μm)により機械的強度が増加した。スラリーから離間して2つの分離器フィルムの間に、銅ワイヤに取り付けられ且つ両方の電流コレクタから電気的に絶縁されたリチウム金属基準電極が存在した。液体電解質の過剰部分は、電気化学的に活性な成分が液体電解質内に浸漬された状態に確実に保たれるよう、装置内の間隙に加えられた。試験はアルゴン充填されたグローブボックス内で実施された。導管内のスラリーはC/20〜C/5の範囲のレートで充電および放電された。充電中、非充電スラリーは、導管内で完全に充電されたスラリーと交換するために、試験電池に機械的にポンプ注入された。充電されたスラリーは電池からポンプ汲み出しされ、充電終了まで貯蔵された。放電に対して、電池は、電気化学的および機械的に、逆に操作された。電池内の体積が完全に放電されると、新しい体積のスラリーが試験電池にポンプ注入された。充電された懸濁液の体積は電池からポンプ汲み出しされ、放電終了まで貯蔵された。
実施例3および4に説明されたように、カソードスラリーおよびアノードスラリーは流動する電気化学電池内で一斉に電気化学的に充電および放電された。カソードスラリーおよびアノードスラリーは金属導管にポンプ注入され、この導管物質は電流コレクタとしても機能した。電流コレクタは、それぞれカソードおよびアノードのためにアルミニウムおよび銅であった。導管は直径が5mm、長さが50mm、深さが500μmであった。2つのCelgard2500フィルムに挟まれた250μmの穿孔性PVDFシートにより機械的強度が増加され、係るPVDシートは1つのスラリー導管を他のスラリー導管から分離した。銅ワイヤに取り付けられた1枚のリチウム箔も分離器フィルム間に挟まれ、基準電極として機能した。導管内のスラリーはC/20〜C/5の範囲のレートで充電および放電された。カソードスラリーおよびアノードスラリーが充填されたエラストマチューブが取り付けられ且つ電気化学的電池のそれぞれの導管に供給する蠕動ポンプを用いて、スラリーは導管を通してポンプ注入された。充電中、非充電スラリーは、完全に充電されたスラリーと交換するために、試験電池に機械的にポンプ注入された。放電に対して、電池は、電気化学的および機械的に、逆に操作された。これら2つのスラリーは互いに対して独立的に流され、アノードスラリーおよびカソードスラリーの両方の充電状態はリチウム金属基準電極を用いてリアルタイムで監視された。いくつかの異なる動作モードが用いられた。1つの事例において、一方または両方のスラリーは断続的に導管にポンプ注入され、ポンプ注入は停止し、導管内のスラリーは充電または放電され、その後、導管内のスラリーは新鮮なスラリーにより取って代わられ、このプロセスは反復された。別の動作モードにおいて、これらのスラリーは連続的にポンプ注入された、それぞれの導管内における各スラリーの滞在時間は、導管から流出する前に完全な充電または放電が可能となるよう充分な長さであった。さらに別の動作モードにおいて、一方または両方のスラリーは滞在時間中に完全な充電または放電が可能となるには速すぎる速度でそれぞれの導管を通してポンプ注入されたが、時の経過とともにシステム内のスラリーの全部が充電または放電されるようスラリーは連続的に循環された。さらに別の動作モードにおいて、一方または両方のスラリーのポンプ注入方向は充電ステップまたは放電ステップ中に周期的に逆転され、それにより、導管が所与の時間に収容可能な量よりも多くのスラリーが充電または放電された。
なお、本発明の開示は、以下の態様を含む。
・態様1
正極電流コレクタと、負極電流コレクタと、正電気活性ゾーンおよび負電気活性ゾーンを画成するよう配置および構成された、前記正極電流コレクタおよび前記負極電流コレクタを分離するイオン透過膜と、
を含むフロー電池エネルギー貯蔵システムであって、
前記正電気活性ゾーンおよび前記負電気活性ゾーンのうちの少なくとも1つは、前記電池の動作中に前記イオンの吸収または放出を行うことが可能であるイオン貯蔵化合物を含む流動性電極組成物と、電子伝導性粒子の導電性網状組織とを含む、
システム。
・態様2
電子伝導性粒子は前記電気活性ゾーンの全体にわたりパーコレーション網を形成する、態様1に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様3
電子伝導性粒子は前記電気活性ゾーンの1部分に対してパーコレーション網を形成する、態様1に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様4
電子伝導性粒子は前記流動性電極組成物において凝集体を形成しない、態様1〜3に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様5
前記電子伝導性粒子は、前記流動性電極組成物の0.5体積%〜10体積%を構成し、好適には前記電子伝導性粒子は前記流動性電極組成物の0.5体積%〜5体積%を構成する、態様1〜4に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様6
前記流動性電極組成物は濃縮液体状組成物を含む、態様1〜5に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様7
前記流動性電極組成物は半固体状組成物を含む、態様1〜5に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様8
前記イオン貯蔵化合物は電子絶縁性の有機または有機金属のレドックス化合物を含む、態様1〜7に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様9
前記イオン貯蔵化合物は水性レドックス反応物を含む、態様1〜7に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様10
前記電子伝導性粒子は導電性無機化合物を含み、所望により、
前記電子伝導性物質は金属と、金属炭化物と、金属窒化物と、金属酸化物と、ならびにカーボンブラック、黒鉛状炭素、炭素繊維、カーボンマイクロファイバ、気相成長炭素繊維(VGCF)、「バッキーボール」を含むフラーレン炭素、カーボンナノチューブ(CNT)、マルチウォールカーボンナノチューブ(MWNT)、シングルウォールカーボンナノチューブ(SWNT)、グラフェンシートまたはグラフェンシート集合体、フラーレン断片を含む物質、およびこれらの混合物を含む炭素同素体と、からなる群から選択される、
態様1〜9に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様11
前記電子伝導性粒子は電子伝導性ポリマーを含み、所望により、
前記電子伝導性物質はポリアニリン系もしくはポリアセチレン系の導電性ポリマーもしくはポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)(PEDOT)、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリ(p−フェニレン)、ポリ(トリフェニレン)、ポリアズレン、ポリフルオレン、ポリナフタレン、ポリアントラセン、ポリフラン、ポリカルバゾール、テトラチアフルバレン置換ポリスチレン、フェロセン置換ポリエチレン、カルバゾール置換ポリエチレン、ポリオキシフェナジン、ポリアセン、もしくはポリ(ヘテロアセン)、およびこれらの混合物からなる群から選択される、
態様1〜9に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様12
前記有機レドックス活性貯蔵物質は、ポリニトロオキシド等の電子絶縁性の化合物もしくは有機ラジカル電極と、Li 2 C 6 O 6 、Li 2 C 8 H 4 O 4 、およびLi 2 C 6 H 4 O 4 等の化合物を含む、カルボニル系の有機物、オキソカーボン、およびカルボキシラートと、有機硫黄化合物と、レドックス活性遷移金属で官能基化されたイオン液体分子と、遷移金属アセチルアセトネート錯体(例えばルテニウム、バナジウム、クロム、またはマンガンアセチルアセトネート)と、金属ビピリジン錯体(例えば、Fe(bipy) 3 、Ru(bipy) 3 、VO(bipy) 3 、Ni(bipy) 3 、およびNi(phen) 3 ならびにFe(phen) 3 等の同様の化合物)と、からなる群から選択される、態様8に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様13
前記流動性電極組成物は動作中は流動しない、態様1〜12に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様14
前記流動性電極組成物は組立時、流動性を有する、態様13に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様15
前記濃縮液体状組成物は動作温度において固体であり、前記システムは静的な非流動性の電極を提供する、態様6に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様16
正極電流コレクタと、負極電流コレクタと、正電気活性ゾーンおよび負電気活性ゾーンを画成するよう配置および構成された、前記正極電流コレクタおよび前記負極電流コレクタを分離するイオン透過膜と、
を含むフロー電池エネルギー貯蔵システムであって、
前記正電気活性ゾーンおよび前記負電気活性ゾーンのうちの少なくとも1つは、前記電池の動作中に前記イオンの吸収または放出を行うことが可能であるイオン貯蔵化合物粒子を含む流動性半固体状組成物を含み、
前記イオン貯蔵化合物粒子は、総体積の少なくとも5体積%における最小粒子は総体積の少なくとも5体積%における最大粒子の少なくとも1/5の大きさとなる多分散粒径分布を有する、
システム。
・態様17
前記総体積の少なくとも5体積%における前記最小粒子は前記総体積の少なくとも5体積%における前記最大粒子の少なくとも1/7の大きさであるか、または前記総体積の少なくとも5体積%における前記最小粒子は前記総体積の少なくとも5体積%における前記最大粒子の少なくとも1/10の大きさである、態様16に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様18
前記イオン貯蔵化合物粒子は2つの極大値の粒径の差が少なくとも5倍である二分散粒径分布を有する、態様16に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様19
粒子充填率は少なくとも50体積%であり、好適には少なくとも55体積%であり、より好適には少なくとも60体積%であり、さらにより好適には少なくとも65体積%であり、さらにより好適には少なくとも70体積%である、態様16に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様20
前記粒子は少なくとも等軸形態を有し、所望により、より大きい粒子に対する極大値の粒径は少なくとも1マイクロメートルであり、好適には少なくとも10マイクロメートルである、態様16に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様21
レドックスメディエータをさらに含み、例えば前記レドックスメディエータは前記半固体状組成物中で可溶性であり、複数の酸化状態を有する、態様16に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様22
前記レドックスメディエータは鉄、バナジウム、クロム、亜鉛、およびこれらの混合物から選択されるレドックス金属イオンを含み、所望により、前記レドックスメディエータはフェロセンを含む、態様21に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様23
前記イオン貯蔵化合物は粒子形態であり、導電性物質が前記イオン貯蔵化合物を被覆する、態様1または態様16に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様24
前記正電流コレクタおよび前記負電流コレクタのうちの一方または両方が電子伝導性物質で被覆される、態様1から態様23のいずれか1つに記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様25
前記導電性物質は、インサイチュで反応し、前記電流コレクタの表面上に導電性ポリマーを形成する化合物であり、例えば、前記化合物は2−ヘキシルチオフェンを含み、高電位で酸化し、それにより前記電流コレクタ上に導電性ポリマー被覆を形成する、態様23または態様24に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様26
前記導電性物質は炭素、金属、金属炭化物、金属窒化物、金属酸化物、または導電性ポリマー(単数または複数)、ポリアニリン系もしくはポリアセチレン系の導電性ポリマーもしくはポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)(PEDOT)、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリ(p−フェニレン)、ポリ(トリフェニレン)、ポリアズレン、ポリフルオレン、ポリナフタレン、ポリアントラセン、ポリフラン、ポリカルバゾール、テトラチアフルバレン置換ポリスチレン、フェロセン置換ポリエチレン、カルバゾール置換ポリエチレン、ポリオキシフェナジン、ポリアセン、もしくはポリ(ヘテロアセン)、およびこれらの混合物からなる群から選択される、態様23〜25に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様27
前記導電性ポリマーは、インサイチュで反応し、前記電流コレクタの表面上に導電性ポリマーを形成する化合物であり、例えば、前記化合物は2−ヘキシルチオフェンを含み、高電位で酸化し、それにより前記電流コレクタ上に導電性ポリマー被覆を形成する、態様23〜25に記載のエネルギー貯蔵システム。
・態様28
正極電流コレクタと、負極電流コレクタと、正電気活性ゾーンおよび負電気活性ゾーンを画成するよう配置および構成された、前記正極電流コレクタおよび前記負極電流コレクタを分離するイオン透過膜と、
を含むフロー電池エネルギー貯蔵システムであって、
前記正電気活性ゾーンおよび前記負電気活性ゾーンのうちの少なくとも1つは、前記電池の動作中に前記イオンの吸収または放出を行うことが可能であるイオン貯蔵化合物粒子を含む流動性の半固体状または濃縮液体状の組成物を含み、
前記流動性の半固体状または濃縮液体状の組成物を保持、送達、および/または受容するために前記フロー電池の外部に位置する少なくとも1つの貯蔵タンクと、
前記貯蔵タンクを前記フロー電池から可逆的に分離するためのカットオフバルブと、
を含む、
システム。
Claims (47)
- アノードと、
カソードと、
前記アノードと前記カソードとの間に配置されたイオン透過膜と、
を含む電気化学電池であって、
前記アノードおよび前記カソードの少なくとも1つは、電池の作動中にイオンの吸収または放出を行うことが可能であるイオン貯蔵化合物粒子の非水系液体電解質中の懸濁液を含む半固体状電極組成物を含み、
前記イオン貯蔵化合物粒子が多分散粒径分布を有し、前記多分散粒径分布において、総体積の少なくとも5体積%存在する最小粒子の大きさは、総体積の少なくとも5体積%存在する最大粒子の大きさの少なくとも1/5より小さい、電気化学電池。 - 半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子が、少なくとも10質量%である請求項1記載の電気化学電池。
- 半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子が、少なくとも25質量%である請求項2記載の電気化学電池。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子の体積%が、半固体状電極組成物の5〜70%である請求項3記載の電気化学電池。
- 総体積の少なくとも5体積%存在する最小粒子の大きさは、総体積の少なくとも5体積%存在する最大粒子の大きさの少なくとも1/7より小さい、請求項1記載の電気化学電池。
- 総体積の少なくとも5体積%存在する最小粒子の大きさは、総体積の少なくとも5体積%存在する最大粒子の大きさの少なくとも1/10より小さい、請求項1記載の電気化学電池。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子が2つの極大値の粒径の差が、少なくとも5倍である二分散粒径分布を有する、請求項1記載の電気化学電池。
- 前記半固体状電極組成物が、電子伝導性物質を含有する請求項1記載の電気化学電池。
- 前記電子伝導性物質が、パーコレーション経路を形成する請求項8記載の電気化学電池。
- 前記電子伝導性物質が、電子導電性ポリマーを含有する請求項8記載の電気化学電池。
- 前記電子伝導性物質が、金属と、金属炭化物と、金属窒化物と、金属酸化物と、ならびにカーボンブラック、黒鉛状炭素、炭素繊維、カーボンマイクロファイバ、気相成長炭素繊維(VGCF)、「バッキーボール」を含むフラーレン炭素、カーボンナノチューブ(CNT)、マルチウォールカーボンナノチューブ(MWNT)、シングルウォールカーボンナノチューブ(SWNT)、グラフェンシートまたはグラフェンシート集合体、フラーレン断片を含む物質、およびこれらの混合物を含む炭素同素体と、からなる群から選択される伝導性無機化合物を含む、請求項8に記載の電気化学電池。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子の体積割合が、半固体状電極組成物の5%から70%の範囲内であり、電子伝導性物質を含む総固体割合が半固体状電極組成物の10%から75%である、請求項1に記載の電気化学電池。
- 前記カソードが、半固体状カソードである請求項1記載の電気化学電池。
- イオン貯蔵化合物粒子が、少なくとも等軸形態を有する、請求項1記載の電気化学電池。
- 前記半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子の粒子充填率が、少なくとも50体積%である、請求項1記載の電気化学電池。
- アノードと、
カソードと、
前記アノードと前記カソードとの間に配置されたイオン透過膜と、
を含み、
前記アノードおよび前記カソードの少なくとも1つは、電池の作動中にイオンの吸収または放出を行うことが可能であるイオン貯蔵化合物粒子の懸濁液を含む半固体状電極組成物を含み、
前記イオン貯蔵化合物粒子が多分散粒径分布を有し、前記半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子の粒子充填率が少なくとも50体積%である、電気化学電池。 - 半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子が少なくとも10質量%である請求項16記載の電気化学電池。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子の体積%が半固体状電極組成物の5〜70%である請求項16記載の電気化学電池。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子が多分散粒径分布を有し、前記多分散粒径分布において、総体積の少なくとも5体積%存在する最小粒子の大きさは、総体積の少なくとも5体積%存在する最大粒子の大きさの少なくとも1/5より小さい、請求項16記載の電気化学電池。
- 前記半固体状電極組成物が、電子伝導性物質を含有する請求項16記載の電気化学電池。
- 前記電子伝導性物質が、パーコレーション経路を形成する請求項20記載の電気化学電池。
- 前記電子伝導性物質が、電子導電性ポリマーを含有する請求項20記載の電気化学電池。
- 前記電子伝導性物質が、金属と、金属炭化物と、金属窒化物と、金属酸化物と、ならびにカーボンブラック、黒鉛状炭素、炭素繊維、カーボンマイクロファイバ、気相成長炭素繊維(VGCF)、「バッキーボール」を含むフラーレン炭素、カーボンナノチューブ(CNT)、マルチウォールカーボンナノチューブ(MWNT)、シングルウォールカーボンナノチューブ(SWNT)、グラフェンシートまたはグラフェンシート集合体、フラーレン断片を含む物質、およびこれらの混合物を含む炭素同素体と、からなる群から選択される伝導性無機化合物を含む、請求項20に記載の電気化学電池。
- 半固体状電極組成物が、半固体状カソード組成物である請求項16記載の電気化学電池。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子が2つの極大値の粒径の差が少なくとも5倍である二分散粒径分布を有する、請求項16記載の電気化学電池。
- イオン貯蔵化合物粒子が、少なくとも等軸形態を有する、請求項16記載の電気化学電池。
- 正極と、正極電流コレクタと、負極と、負極電流コレクタと、前記正極電流コレクタおよび前記負極電流コレクタを分離するイオン透過膜と、
を含むエネルギー貯蔵システムであって、
前記正極および前記負極のうちの少なくとも1つは、前記システムの動作中にイオンの吸収または放出を行うことが可能であるイオン貯蔵化合物粒子を含む半固体状電極組成物を含み、
前記イオン貯蔵化合物粒子は、多分散粒径分布を有し、前記多分散粒径分布において、総体積の少なくとも5体積%存在する最小粒子の大きさは、総体積の少なくとも5体積%存在する最大粒子の大きさの少なくとも1/5より小さい、システム。 - 総体積の少なくとも5体積%存在する最小粒子の大きさは、総体積の少なくとも5体積%存在する最大粒子の大きさの少なくとも1/7より小さい請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 総体積の少なくとも5体積%存在する最小粒子の大きさは、総体積の少なくとも5体積%存在する最大粒子の大きさの少なくとも1/10より小さい請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子が2つの極大値の粒径の差が少なくとも5倍である二分散粒径分布を有する、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- より大きい粒子に対する極大値の粒径は少なくとも1マイクロメートルである、請求項30記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記イオン貯蔵化合物粒子が、少なくとも等軸形態を有する、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子の粒子充填率が、少なくとも50体積%である、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子の粒子充填率が、少なくとも55体積%である、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子の粒子充填率が、少なくとも60体積%である、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記半固体状電極組成物中のイオン貯蔵化合物粒子の粒子充填率が、少なくとも70体積%である、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 更に、レドックスメディエータを更に含む、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記レドックスメディエータが、前記半固体状電極組成物中で可溶性であり、複数の酸化状態を有する、請求項37記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記レドックスメディエータが、鉄、バナジウム、クロム、亜鉛、およびこれらの混合物から選択されるレドックス金属イオンを含む、請求項38記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記半固体状電極組成物が、電子伝導性物質を含有する請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記電子伝導性物質が、導電性無機化合物を含む、請求項40記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記電子伝導性物質が、パーコレーション経路を形成する請求項40記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記電子伝導性物質が、電子導電性ポリマーを含有する、請求項40記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記電子伝導性物質が、イオン貯蔵化合物粒子を被覆する、請求項40記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記正極電流コレクタおよび負極電流コレクタの少なくとも一方が、電子伝導性物質で被覆される、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 更に、半固体状電極組成物をエネルギー貯蔵システムに分配するためのエネルギー貯蔵システムの外に少なくとも一つのタンクを有する、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
- 前記正極および前記負極のうち1つは、前記システムの動作中にイオンの吸収または放出を行うことが可能であるイオン貯蔵化合物粒子を含む半固体状電極組成物を含み、
前記正極および上記負極のうち1つは、前記システムの動作中にイオンの吸収または放出を行うことが可能である水性レドックス溶液と、電子伝導性物質と、を含む、請求項27記載のエネルギー貯蔵システム。
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