JP6007315B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
本発明においては、正極、負極およびセパレータの合計厚みの割合が、正極、負極、セパレータおよび電解液層の合計厚みに対して、0.85以上1.0未満である。ここで、電解液層は、発電要素内のいずれかの活物質層およびセパレータの間に存在すれば足りるが、本発明の効果を考慮すると、少なくとも負極活物質層とセパレータとの間に電解液層が存在することが好ましい。より好ましくは、正極活物質層および負極活物質層と、セパレータとの間に電解液層が存在する。正極、負極およびセパレータの合計厚みの割合が、正極、負極、セパレータおよび電解液層の合計厚みに対して0.85を下回ると、リチウムイオンの通り道が長くなり、電池内のイオン移動が阻害される。このため、電極面内で反応が不均一となり、ガス発生量が多い電圧が高い部分が電極内で部分的に存在することとなる。また、正極、負極およびセパレータの合計厚みの割合が1.0以上であると、セパレータ等の樹脂層が圧縮されガスが排出されることとなり、ガスの系外への排出が円滑に行われなくなる。このため、正極、負極およびセパレータの合計厚みが正極、負極、セパレータおよび電解液層の合計厚みに対して1.0以上である、または0.85未満であると、電池の長期サイクル特性が低下する。また、ガス排出という本発明の効果がより発揮されることから、正極、負極およびセパレータの合計厚みの割合が正極、負極、セパレータおよび電解液層の合計厚みに対して0.95以上1.0未満であることが好ましい。
本発明では、負極活物質層の密度を1.4〜1.6g/cm3とする。負極活物質層の密度が1.6g/cm3を超えると、活物質層の密度が高いために、発生したガスが電極内から抜けず、長期サイクル特性が低下する。また、負極活物質層の密度が1.4g/cm3未満であると、活物質の連通性が低下し、電子伝導性が低下するため、電池性能が低下する。負極活物質層の密度は、本発明の効果がより発揮されることから、1.4〜1.55g/cm3であることが好ましい。
正極活物質層は活物質を含み、必要に応じて、導電助剤、バインダー、電解質(ポリマーマトリックス、イオン伝導性ポリマー、電解液など)、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩などのその他の添加剤をさらに含む。
セパレータは、電解質を保持して正極と負極との間のリチウムイオン伝導性を確保する機能、および正極と負極との間の隔壁としての機能を有する。
電池外装体29としては、公知の金属缶ケースを用いることができるほか、発電要素を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースが用いられうる。該ラミネートフィルムには、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるという観点から、ラミネートフィルムが望ましい。また、外部から掛かる発電要素への群圧を容易に調整することができ、所望の電解液層厚みへと調整容易であることから、外装体はアルミニウムを含むラミネートフィルムがより好ましい。
集電体を構成する材料に特に制限はないが、好適には金属が用いられる。具体的には、金属としては、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス、チタン、銅、その他合金等などが挙げられる。これらのほか、ニッケルとアルミニウムとのクラッド材、銅とアルミニウムとのクラッド材、またはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく用いられうる。また、金属表面にアルミニウムが被覆されてなる箔であってもよい。なかでも、電子伝導性や電池作動電位の観点からは、アルミニウム、ステンレス、銅が好ましい。
集電板(25、27)を構成する材料は、特に制限されず、リチウムイオン二次電池用の集電板として従来用いられている公知の高導電性材料が用いられうる。集電板の構成材料としては、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス鋼(SUS)、これらの合金等の金属材料が好ましい。軽量、耐食性、高導電性の観点から、より好ましくはアルミニウム、銅であり、特に好ましくはアルミニウムである。なお、正極集電板25と負極集電板27とでは、同一の材料が用いられてもよいし、異なる材料が用いられてもよい。
また、図示は省略するが、集電体11と集電板(25、27)との間を正極リードや負極リードを介して電気的に接続してもよい。正極および負極リードの構成材料としては、公知のリチウムイオン二次電池において用いられる材料が同様に採用されうる。なお、外装から取り出された部分は、周辺機器や配線などに接触して漏電したりして製品(例えば、自動車部品、特に電子機器等)に影響を与えないように、耐熱絶縁性の熱収縮チューブなどにより被覆することが好ましい。
非水電解質二次電池の製造方法については特に制限はなく、電池の製造分野において従来公知の知見を参照して、製造されうる。
まず、活物質を含むスラリーを集電体に塗布し、乾燥させて、電極を作製する。この際、負極活物質層は水系バインダーを用いているため、水系スラリーを用いることが好ましい。水系スラリーを作製する際には、水系溶媒を用いることができる。水系溶媒は、有機溶媒を用いる場合と比較して、大規模な生産設備を必要とすることがないため、生産性の点で好ましく、また環境保全の点でも好ましい。水系溶媒とは、水および水と有機溶媒との混合溶媒を指す。具体的には、水、水と、メタノール、エタノール、もしくは酢酸エチルとの混合溶媒が挙げられ、水がより好ましい。水系溶媒として水と少量の有機溶媒との混合溶媒を用いる際、当該混合溶媒中の水の含有量は、混合溶媒全体を100質量%として、80〜99.9質量%であることが好ましく、90〜99.5質量%であることがより好ましい。
続いて、上述した手法により得られた積層体の最外層に、リードが接続されたタブを接合し、当該リードが外部に露出するように、電池要素を封止する。この際、電解液を注入するための開放端部を設けてもよい。
外装体内に電解液を注入する方法としては、減圧注入法により電極間の空隙部に電解液を注入する方法や、上記外装体内に積層体とともに電解液を注液し、封止する方法などが挙げられる。
加圧部材による外装体への群圧の付加の方法は特に限定されるものではなく、例えば、上述の図2のように固定治具で加圧部材を固定して発電要素に群圧をかける方法などが挙げられる。
単電池または電気モジュールを複数個接続して組電池としてもよい。組電池は、詳しくは少なくとも2つ以上用いて、直列化あるいは並列化あるいはその両方で構成されるものである。直列、並列化することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。
上記非水電解質二次電池は、長期使用しても放電容量が維持され、サイクル特性が良好である。電気自動車やハイブリッド電気自動車や燃料電池車やハイブリッド燃料電池自動車などの車両用途においては、電気・携帯電子機器用途と比較して、高容量、大型化が求められるとともに、長寿命化が必要となる。したがって、上記非水電解質二次電池は、車両用の電源として、例えば、車両駆動用電源や補助電源に好適に利用することができる。
1.電解液の作製
エチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジエチルカーボネート(DEC)の混合溶媒(30:30:40(体積比))を溶媒とした。また1.0MのLiPF6をリチウム塩とした。さらに上記溶媒と上記リチウム塩との合計100質量%に対して2質量%のビニレンカーボネートを添加して電解液を作製した。なお、「1.0MのLiPF6」とは、当該混合溶媒およびリチウム塩の混合物におけるリチウム塩(LiPF6)濃度が1.0Mであるという意味である。
正極活物質としてLiMn2O4(平均粒子径:15μm)85質量%、導電助剤としてアセチレンブラック 5質量%、およびバインダーとしてPVdF 10質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量添加して、正極スラリーを作製した。次に、正極スラリーを、集電体であるアルミニウム箔(20μm)の両面に塗布し乾燥・プレスを行い、片面塗工量20.0mg/cm2,両面厚み172μm(箔込み)の正極を作成した。また、正極活物質層の密度は、2.92g/cm3とした。
負極活物質として人造黒鉛(平均粒子径:20μm)95質量%、導電助剤としてアセチレンブラック2質量%およびバインダーとしてSBR(日本ゼオン社製) 2質量%、CMC(日本製紙ケミカル社製、商品名:サンローズ) 1質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるイオン交換水を適量添加して、負極スラリーを作製した。次に、負極スラリーを、集電体である銅箔(15μm)の両面に塗布し乾燥・プレスを行い片面塗工量5.64mg/cm2,両面厚み92μm(箔込み)負極を作製した。また、負極活物質層の密度は、1.46g/cm3とした。
上記で作製した正極を210×184mmの長方形状に切断し、負極層を215×188mmの長方形状(矩形状)に切断した(正極15枚、負極16枚)。この正極と負極を219×191mmのセパレータ(ポリオレフィン微多孔膜、厚さ25μm、空隙率55%)を介して交互に積層した。
表1に記載の電解液量で電解液を注入したこと、および表1に記載の外装体群圧となるように加圧したこと以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
1.単電池の初回充電工程
上記のようにして作製した非水電解質二次電池(単電池)を充放電性能試験により評価した。この充放電性能試験は、25℃に保持した恒温槽において24時間保持し、初回充電を実施した。初回充電は、0.05CAの電流値で4.2Vまで定電流充電(CC)し、その後定電圧(CV)で、あわせて25時間充電した。その後、40℃に保持した恒温槽において96時間保持した。その後、25℃に保持した恒温槽において、1Cの電流レートで2.5Vまで放電を行い、その後に10分間の休止時間を設けた。
上記のようにして作製した非水電解質二次電池(単電池)を充放電性能試験により評価した。この充放電性能試験は、45℃に保持した恒温槽において、電池温度を45℃とした後、性能試験を行った。充電は1Cの電流レートで4.2Vまで定電流充電(CC)し、その後定電圧(CV)で、あわせて2.5時間充電した。その後、10分間休止時間を設けた後、1Cの電流レートで2.5Vまで放電を行い、その後に10分間の休止時間を設けた。これらを1サイクルとし、充放電試験を実施した。初回の放電容量に対して300サイクル後に放電した割合を容量維持率とした。結果を表1に示す。
発電要素部材の厚み:正極、負極およびセパレータの合計厚み
上記結果より、実施例1〜9の電池は、比較例1〜3の電池と比較して長期サイクル後の容量維持率が高いものであることがわかる。
2 加圧部材、
3 固定部材、
4 電極タブ、
10 リチウムイオン二次電池、
11 正極集電体、
12 負極集電体、
13 正極活物質層、
15 負極活物質層、
16 電解液層、
17 セパレータ、
21 発電要素、
25 正極集電板、
27 負極集電板、
29 電池外装体、
120 電池モジュール、
122 ケース、
123 ロアケース、
124 アッパーケース、
125 突起部、
126 スリーブ、
128 緩衝材、
130 単電池。
Claims (11)
- 正極活物質層が正極集電体の表面に形成されてなる正極と、
水系バインダーを含む負極活物質層が負極集電体の表面に形成されてなる負極と、
前記正極活物質層と前記負極活物質層との間に配置されるセパレータと、を含む発電要素を有し、
前記負極活物質層の密度が1.4〜1.6g/cm3であり、
前記負極活物質層および前記正極活物質層のうち少なくとも一層と前記セパレータとの間に液体電解質から構成される電解液層が配置され、前記正極、前記負極および前記セパレータの合計厚みの割合が、前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記電解液層の合計厚みに対して、0.85以上1.0未満である、非水電解質二次電池。 - 前記正極、前記負極および前記セパレータの合計厚みの割合が、前記正極、前記負極、前記セパレータおよび前記電解液層の合計厚みに対して、0.95以上1.0未満である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記発電要素が外装体で密閉された構造を有し、前記発電要素に掛かる群圧が0.07〜0.7kgf/cm2となるように外装体に圧力を付加させる加圧部材をさらに有する、請求項1または2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記発電要素が外装体で密閉された構造を有し、外装体の内容積が発電要素の容積よりも大きい、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記負極活物質層が矩形状であり、前記矩形状の短辺の長さが100mm以上である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 定格容量に対する電池面積(電池外装体まで含めた電池の投影面積)の比の値が5cm2/Ah以上であり、かつ、定格容量が3Ah以上である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 矩形状の正極活物質層の縦横比として定義される電極のアスペクト比が1〜3である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記外装体はアルミニウムを含むラミネートフィルムである、請求項4〜7のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記発電要素が外装体で密閉された構造を有し、前記発電要素に掛かる群圧が0.07〜0.7kgf/cm2となるように外装体に圧力を付加させる加圧部材をさらに有し、前記加圧部材を固定保持するための固定部材をさらに有する、請求項1〜8のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記水系バインダーは、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、メタクリル酸メチル−ブタジエンゴム、およびメタクリル酸メチルゴムからなる群から選択される少なくとも1つのゴム系バインダーを含む、請求項1〜9のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記水系バインダーは、スチレン−ブタジエンゴムを含む、請求項10に記載の非水電解質二次電池。
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