JP7469086B2 - 蓄電装置及びその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、蓄電装置及びその製造方法に関する。
従来、正極、負極及び固体電解質を積層した固体電池（蓄電装置）が知られている（例えば、特許文献１参照）。一般的に、固体電池は正極材料及び負極材料には固体電解質が複合化されている。一方、一部の固体電池においては、正極材料及び負極材料に電解質を溶剤に溶解した電解液が含浸されているものが報告されている。電極材料内に流動性を持つ電解液を複合すると、活物質と電解質の界面が良好に形成されることにより、固体電池の耐久性を向上することが知られている。正極材料及び負極材料に含浸されている電解液は、互いに同一の種類の電解液であるが、実験室レベルでは、正極材料に相性のよい電解液と、負極材料に相性のよい別の種類の電解液と、が使われることで、固体電池の特性が向上することが知られている。
しかしながら、正極材料に相性のよい電解液と、負極材料に相性のよい別の種類の電解液と、を用いた具体的な構造の提案はされていないのが現状である。
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、正極材料及び負極材料で互いに異なる種類の電解液が含浸された蓄電装置及びその製造方法を提供することを目的とする。
（１） 本発明に係る蓄電装置（例えば、後述する蓄電装置１）は、第１の電解液（例えば、後述する有機系電解液２１）を含む第１の電極（例えば、後述する負極２）と、前記第１の電解液とは異なる第２の電解液（例えば、後述する水系電解液３１）を含む第２の電極（例えば、後述する正極３）と、前記第１の電極と前記第２の電極との間に位置する固体電解質（例えば、後述する固体電解質４）と、を備え、前記第１の電極は、該第１の電極の全体が封止されている。
（１）の発明によれば、第１の電極の全体を封止することにより、第１の電極と第２の電極とが確実に隔離されるため、両極の電解液が混じることが回避される。そのため、第１の電極と第２の電極とで互いに異なる種類の電解液を用いることができる。従って、（１）の発明によれば、正極材料及び負極材料で互いに異なる種類の電解液が含浸された蓄電装置を提供できる。
（２） （１）の発明において、前記第１の電極の周囲に設けられ、該第１の電極を封止する封止部材（例えば、後述する封止部材５）をさらに備え、前記固体電解質は、封止材を含む対であり、互いの間に前記第１の電極が位置するように、前記封止部材と共に該第１の電極を封止してもよい。
（２）の発明によれば、第１の電極を封止する封止部材を設けると共に、固体電解質を、封止材を含む対とし、互いの間に第１の電極が位置するように封止部材と共に第１の電極を封止することにより、より確実に第１の電極と第２の電極とを隔離できるため、（１）の発明の効果がより確実に発揮される。また、固体電解質が第１の電極を封止する部材を兼ねるので、小型軽量化を図ることもできる。
（３） （１）又は（２）の発明において、前記第１の電極及び前記第２の電極は、内部の圧力が大気圧より小さくてもよい。
（３）の発明によれば、第１の電極及び前記第２の電極の内部の圧力を大気圧よりも小さくすることにより、製造時に、減圧の下で第２の電極へ第２の電解液を注入する際に、第２の電極との圧力差によって第１の電極が破壊されることを防止できる。
（４） （１）～（３）の発明において、前記第１の電極は、前記第１の電解液として非水系の電解液が含浸された負極であり、前記第２の電極は、前記第２の電解液として水系の電解液が含浸された正極であってもよい。
（４）の発明によれば、第１の電極を、第１の電解液として非水系の電解液が含浸された負極とし、第２の電極を、第２の電解液として水系の電解液が含浸された正極とすることにより、正極材料に水系の電解液、負極材料に非水系の電解液が含浸された蓄電装置を提供できる。
（５） （１）～（３）の発明において、前記第１の電極は、負極であり、前記第２の電極は、正極であり、初期状態において内部の圧力が前記第１の電極の内部の圧力より小さくてもよい。
（５）の発明によれば、使用により正極でガスが発生するが、正極の内部の圧力を予め小さく設定しておくことで、内圧上昇による破壊が防止できる。
（６） 本発明に係る蓄電装置（例えば、後述する蓄電装置１）の製造方法は、第１の電極（例えば、後述する負極２）となる第１の材料（例えば、後述する活物質２００、導電材２０１、バインダ（図示省略）、セパレータ２０２を、圧力が大気圧より小さい減圧の下に設置する工程（例えば、後述する工程Ｓ１０）と、前記減圧の下に設置されている前記第１の材料に第１の電解液（例えば、後述する有機系電解液２１）を含浸させて前記第１の電極とする工程（例えば、後述する工程Ｓ２０）と、前記第１の電極の全体を前記減圧の下で封止する工程（例えば、後述する工程Ｓ３０）と、第２の電極（例えば、後述する正極３）となる第２の材料（例えば、後述する活物質３００、導電材３０１、バインダ（図示省略））を前記第１の電極に積層する工程（例えば、後述する工程Ｓ４０）と、前記第１の電極と前記第２の材料を外装材（例えば、後述する外装材６）に収容する工程（例えば、後述する工程Ｓ５０）と、前記外装材の内部を前記減圧の状態にする工程（例えば、後述する工程Ｓ６０）と、前記減圧の下に設置されている前記第２の材料に、前記第１の電解液とは異なる第２の電解液（例えば、後述する水系電解液３１）を含浸させて前記第２の電極とする工程（例えば、後述する工程Ｓ７０）と、前記外装材を前記減圧の下で封止する工程（例えば、後述する工程Ｓ８０）と、を備えている。
（７）の発明によれば、（１）～（６）の蓄電装置を確実に得ることができ、（１）～（６）の発明の効果が得られる。また、減圧の下で第２の電極へ第２の電解液を含浸することになるので、第２の電極との圧力差によって第１の電極が破壊されることが防止できる。
本発明によれば、正極材料及び負極材料で互いに異なる種類の電解液が含浸された蓄電装置及びその製造方法を提供することができる。
以下、本発明に係る実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。
［第１実施形態］
まず、図１及び図２を用いて、第１実施形態に係る蓄電装置１の構成について説明する。図１は、蓄電装置１の概略断面図である。図２は、蓄電装置１が備える負極２及びその周辺の概略断面図である。
まず、図１及び図２を用いて、第１実施形態に係る蓄電装置１の構成について説明する。図１は、蓄電装置１の概略断面図である。図２は、蓄電装置１が備える負極２及びその周辺の概略断面図である。
図１及び図２に示すように、蓄電装置１は、負極２と、正極３と、固体電解質４と、封止部材５と、外装材６と、などを備えている。
負極２は、負極合材２０に、第１の電解液として有機系電解液２１が含浸されたものであり、当該負極２の全体が、固体電解質４及び封止部材５によって封止されていると共に、外装材６に収容されている。この負極２は、有機系電解液２１が含浸された負極合材２０から外装材６の外部に繋がる集電体２２を備えている。また、負極２は、内部の圧力が大気圧より小さい。負極合材２０は、活物質２００及び導電材２０１がバインダによってくっつけられたものである。固体電解質４と負極合材２０の間にセパレータ２０２が配置される。集電体２２は、外装材６の外部において、負極端子２２ａを構成する。なお、セパレータ２０２は配置されなくてもよい。
活物質２００には、リチウムイオンを低い標準電極電位で大きい比容量で吸蔵、放出できる材料が適用可能である。例えば、ハードカーボンが採用される。導電材２０１には、例えば、カーボンブラックが採用される。バインダには、例えば、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）が採用される。有機系電解液２１には、例えば、ＬｉＰＦ６（六フッ化リン酸リチウム）が採用される。セパレータ２０２には、例えば、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、セルロースなどが採用される。集電体２２には、例えば、銅が採用される。なお、上記有機系電解液２１はメタクリル酸樹脂やポリエチレンオキサイドなどの高分子マトリックス内に吸収されたゲル状の形態でも良いし、増粘剤などが複合化された高粘度のゾル状の形態でも良い。
正極３は、正極合材３０に、第１の電解液とは異なる第２の電解液として水系電解液３１が含浸されたものであり、外装材６に収容されている。この正極３は、水系電解液３１が含浸された正極合材３０から外装材６の外部に繋がる集電体３２を備えている。また、正極３は、内部の圧力が大気圧より小さく、初期状態において内部の圧力が負極２の内部の圧力と同等か又は小さく、かつ、単位面積当たりの電気量が負極２の単位面積当たりの電気量より小さい。正極３の単位面積当たりの電気量は、負極２の単位面積当たりの電気量の０．１倍以上０．９５倍以下が好ましく、０．９倍がより好ましい。積層方向から見た正極３は、負極２の内側に配置されることが好ましい。積層工程でのずれを考慮し、負極２の正極３の投影面からのはみ出し長さは０．１ｍｍ以上５ｍｍ以下が好ましく、１ｍｍがより好ましい。正極合材３０は、活物質３００及び導電材３０１がバインダ（図示省略）によってくっつけられたものである。集電体３２は、外装材６の外部において、正極端子３２ａを構成する。また、固体電解質４と正極合材３０の干渉材として、セパレータが配置されていてもよい。
活物質３００には、リチウムイオンを高い標準電極電位で大きい比容量で可逆的に吸蔵、放出できる材料が適用可能である。例えば、Ｌｉ（Ｎｉ－Ｍｎ－Ｃｏ）Ｏ２（三元系リチウム）が採用される。導電材３０１には、例えば、カーボンブラックが採用される。バインダには、例えば、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）が採用される。水系電解液３１には、例えば、Ｌｉ２ＳＯ４（硫酸リチウム）やＣＨ３ＣＯＯＬｉ（酢酸リチウム）が採用される。集電体３２には、例えば、アルミニウムが採用される。なお、上記水系電解液３１はメタクリル酸樹脂やポリエチレンオキサイドなどの高分子マトリックス内に吸収されたゲル状の形態でも良いし、増粘剤などが複合化された高粘度のゾル状の形態でも良い。
固体電解質４は、負極２と正極３との間に位置する。特に図２に示すように、固体電解質４は、封止材（図示省略）を含む対であり、互いの間に負極２が位置するように、封止部材５と共に当該負極２を封止する。
固体電解質４には、リチウムイオンを伝導する固体電解質が適用可能である。例えば、板状のＬｉ１＋ｘ＋ｙＡｌｘＴｉ２－ｘＳｉｙＰ３－ｙＯ１２（ｘ＝０．３，ｙ＝０．２）（ＬＴＡＰ）や、粉末状のＬＴＡＰに、封止材としてポリプロピレンを混合したものが採用される。例えば、固体電解質４におけるＬＴＡＰとポリプロピレンとの混合割合（ポリプロピレンの量／ＬＴＡＰの量）は、重量比で０．０５以上０．２以下が好ましく、０．１がより好ましい。
封止部材５は、負極２の周囲に設けられ、固体電解質４と負極２の周囲を強固に接合することで当該負極２を封止する。封止部材５には、電解液に対して化学的安定性に優れ、封止性に優れる材料が適用可能である。例えば、ポリプロピレンが採用される。固体電解質４と負極２の周囲の接合方法は、接着性、封止性に優れる手法であれば良く、例えば、封止部材５にポリプロピレンが採用された場合、熱溶着により接着される。
外装材６は、負極２及び正極３を収容する。外装材６には、例えば、アルミニウムラミネート材やアルミニウム缶が採用される。
次に、図３を用いて、蓄電装置１の製造方法について説明する。図３は、蓄電装置１の製造方法を説明するフローチャートである。
図３に示すように、蓄電装置１の製造方法は、複数の工程Ｓ１０～Ｓ８０を備えている。
工程Ｓ１０では、負極２となる負極合材２０を、圧力が大気圧より小さい減圧の下に設置する。例えば、負極合材２０を、（大気圧－０．１ＭＰａ）程度の減圧の下に設置する。
工程Ｓ２０では、工程Ｓ１０における減圧の状態を維持したまま、減圧の下に設置されている負極合材２０に有機系電解液２１を含浸させて負極２とする。
工程Ｓ３０では、工程Ｓ２０における減圧の状態を維持したまま、減圧の下で負極２の全体を固体電解質４及び封止部材５で封止する。
工程Ｓ４０では、正極３となる正極合材３０を、固体電解質４及び封止部材５で封止されている負極２に積層する。
工程Ｓ５０では、負極２と正極合材３０とを外装材６に収容させる。
工程Ｓ６０では、外装材６の内部を、大気圧より小さい減圧の状態にする。例えば、外装材６の内部を、（大気圧－０．１ＭＰａ）程度の減圧の状態にする。なお、外装材６の内部の圧力(すなわち、正極３の内部の圧力)は負極２の内部の圧力よりも小さくてもよい。
工程Ｓ７０では、工程Ｓ６０における減圧の状態を維持したまま、減圧の下に設置されている正極合材３０に、水系電解液３１を含浸させて正極３とする。
工程Ｓ８０では、工程Ｓ７０における減圧の状態を維持したまま、外装材６を減圧の下で封止する。
本実施形態に係る蓄電装置１によれば、以下の効果を奏する。
まず、本実施形態によれば、負極２の全体が封止されていることで、負極２及び正極３で互いに異なる種類の電解液を利用することができる。
まず、本実施形態によれば、負極２の全体が封止されていることで、負極２及び正極３で互いに異なる種類の電解液を利用することができる。
また、本実施形態によれば、固体電解質４が負極２を封止する部材を兼ねるので、小型軽量化を図ることができる。
また、本実施形態によれば、製造時に、減圧の下で正極３へ水系電解液３１を含浸することになるので、正極３との圧力差によって負極２が破壊されることが防止できる。
また、本実施形態によれば、陽イオンの移動が容易となり、電池（蓄電装置１）の特性が向上する。
また、本実施形態によれば、使用により正極３でガスが発生するが、正極３の内部の圧力を予め小さく設定しておくことで、内圧上昇による破壊が防止できる。
また、本実施形態に係る蓄電装置１の製造方法によれば、以下の効果を奏する。
すなわち、本実施形態によれば、減圧の下で正極３へ水系電解液３１を含浸することになるので、正極３との圧力差によって負極２が破壊されることが防止できる。
すなわち、本実施形態によれば、減圧の下で正極３へ水系電解液３１を含浸することになるので、正極３との圧力差によって負極２が破壊されることが防止できる。
［第２実施形態］
次に、図４Ａ～４Ｃを用いて、第２実施形態に係る蓄電装置４１の製造方法について説明する。図４Ａ～４Ｃは、蓄電装置４１の製造方法を説明する工程図である。図４Ａは、複数の固体電解質４を重ね合わせる前の状態を示す。図４Ｂは、複数の固体電解質４を重ね合わせた後の状態を示す。図４Ｃは、負極端子及び正極端子を配置した後の状態を示す。
次に、図４Ａ～４Ｃを用いて、第２実施形態に係る蓄電装置４１の製造方法について説明する。図４Ａ～４Ｃは、蓄電装置４１の製造方法を説明する工程図である。図４Ａは、複数の固体電解質４を重ね合わせる前の状態を示す。図４Ｂは、複数の固体電解質４を重ね合わせた後の状態を示す。図４Ｃは、負極端子及び正極端子を配置した後の状態を示す。
図４Ａに示すように、複数の固体電解質４を重ね合わせるに際し、隣接する対の固体電解質４同士の間に、封止部材５をコの字型に配置する。封止部材５のコの字に開口する口の側は、左右に交互となるようにする。
図４Ｂに示すように、隣接する対の固体電解質４同士の間に封止部材５が介在するように、複数の固体電解質４を重ね合わせる。これにより、開口する口の側が左右に交互となるように空間Ｓ１，Ｓ２が形成される。
図４Ｃに示すように、開口する口から空間Ｓ１，Ｓ２の外部に出るように、左右の一方の側に負極端子２２ａを配置すると共に、左右の他方の側に正極端子３２ａを配置する。その後、負極端子２２ａが配置された側の空間Ｓ１に有機系電解液（図示省略）を注入し、空間Ｓ１を、（大気圧－０．１ＭＰａ）程度の減圧の状態を維持したまま封止する。さらにその後、正極端子３２ａが配置された側の空間Ｓ２に水系電解液（図示省略）を注入し、空間Ｓ２を、（大気圧－０．１ＭＰａ）程度の減圧の状態を維持したまま封止する。
なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良などは本発明に含まれる。
上記実施形態において、固体電解質４における封止部材５との接合面や、集電体２２における封止部材５との接合面に、表面処理が施されていてもよい。その表面処理は、構造的なものであっても化学的なものであってもよい。構造的な表面処理としては、例えば、エッチング処理による粗化が採用できる。その表面粗さは、例えば、０．３μｍ＜Ｒａ＜１２μｍである。化学的な表面処理としては、例えば、プライマー塗工による表面官能基の形成や、プラズマ処理による表面改質が採用できる。
１，４１ 蓄電装置
２ 負極（第１の電極）
２０ 負極合材（第１の材料）
２００ 活物質
２０１ 導電材
２０２ セパレータ
２１ 有機系電解液（第１の電解液、非水系の電解液）
２２ 集電体
２２ａ 負極端子
３ 正極（第２の電極）
３０ 正極合材（第２の材料）
３００ 活物質
３０１ 導電材
３１ 水系電解液（第２の電解液）
３２ 集電体
３２ａ 正極端子
４ 固体電解質
５ 封止部材
６ 外装材
Ｓ１０，Ｓ２０，Ｓ３０，Ｓ４０，Ｓ５０，Ｓ６０，Ｓ７０，Ｓ８０ 工程
Ｓ１，Ｓ２ 空間
２ 負極（第１の電極）
２０ 負極合材（第１の材料）
２００ 活物質
２０１ 導電材
２０２ セパレータ
２１ 有機系電解液（第１の電解液、非水系の電解液）
２２ 集電体
２２ａ 負極端子
３ 正極（第２の電極）
３０ 正極合材（第２の材料）
３００ 活物質
３０１ 導電材
３１ 水系電解液（第２の電解液）
３２ 集電体
３２ａ 正極端子
４ 固体電解質
５ 封止部材
６ 外装材
Ｓ１０，Ｓ２０，Ｓ３０，Ｓ４０，Ｓ５０，Ｓ６０，Ｓ７０，Ｓ８０ 工程
Ｓ１，Ｓ２ 空間
Claims (5)
- 第１の電解液を含む第１の電極と、
前記第１の電解液とは異なる第２の電解液を含む第２の電極と、
前記第１の電極と前記第２の電極との間に位置する固体電解質と、
前記第１の電極、前記固体電解質、及び前記第２の電極を積層して形成される積層体を収容する外装材と、を備え、
前記第１の電極は、前記第１の電極の積層方向に沿った両側に設けられた前記固体電解質及び前記第１の電極の前記積層方向と直交する面方向に沿った周囲に設けられた封止部材によって、前記外装材の内部において封止されている、蓄電装置。 - 第１の電解液を含む第１の電極と、
前記第１の電解液とは異なる第２の電解液を含む第２の電極と、
前記第１の電極と前記第２の電極との間に位置する固体電解質と、を備え、
前記第１の電極は、該第１の電極の全体が封止されており、
前記第１の電極及び前記第２の電極は、内部の圧力が大気圧より小さい、蓄電装置。 - 第１の電解液を含む第１の電極と、
前記第１の電解液とは異なる第２の電解液を含む第２の電極と、
前記第１の電極と前記第２の電極との間に位置する固体電解質と、を備え、
前記第１の電極は、該第１の電極の全体が封止されており、
前記第１の電極は、負極であり、
前記第２の電極は、正極であり、初期状態において内部の圧力が前記第１の電極の内部の圧力より小さい、蓄電装置。 - 前記第１の電極は、前記第１の電解液として非水系の電解液が含浸された負極であり、
前記第２の電極は、前記第２の電解液として水系の電解液が含浸された正極である、請求項１～３のいずれかに記載の蓄電装置。 - 第１の電極となる第１の材料を、圧力が大気圧より小さい減圧の下に設置する工程と、
前記減圧の下に設置されている前記第１の材料に第１の電解液を含浸させて前記第１の電極とする工程と、
前記第１の電極の全体を前記減圧の下で封止する工程と、
第２の電極となる第２の材料を前記第１の電極に積層する工程と、
前記第１の電極と前記第２の材料を外装材に収容する工程と、
前記外装材の内部を前記減圧の状態にする工程と、
前記減圧の下に設置されている前記第２の材料に、前記第１の電解液とは異なる第２の電解液を含浸させて前記第２の電極とする工程と、
前記外装材を前記減圧の下で封止する工程と、を備える、蓄電装置の製造方法。
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2020
- 2020-03-17 JP JP2020045909A patent/JP7469086B2/ja active Active
-
2021
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|---|
| Yonggang Wang et al.，A new type rechargeable lithium battery based on a Cu-cathode，Electrochemistry Communications，2009年08月06日，11，PP.1834-1837 |
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