JP6079870B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
負極活物質層は、負極活物質を含む。負極活物質としては、例えば、グラファイト(天然黒鉛、人造黒鉛)、ソフトカーボン、ハードカーボン等の炭素材料、リチウム−遷移金属複合酸化物(例えば、Li4Ti5O12)、金属材料、リチウム合金系負極材料などが挙げられる。場合によっては、2種以上の負極活物質が併用されてもよい。好ましくは、容量、出力特性の観点から、炭素材料またはリチウム−遷移金属複合酸化物が、負極活物質として用いられる。なお、上記以外の負極活物質が用いられてもよいことは勿論である。
正極活物質層は活物質を含み、必要に応じて、導電助剤、バインダ、電解質(ポリマーマトリックス、イオン伝導性ポリマー、電解液など)、イオン伝導性を高めるためのリチウム塩などのその他の添加剤をさらに含む。
セパレータは、電解質を保持して正極と負極との間のリチウムイオン伝導性を確保する機能、および正極と負極との間の隔壁としての機能を有する。
集電体を構成する材料に特に制限はないが、好適には金属が用いられる。
また、図示は省略するが、集電体11と集電板(25、27)との間を正極リードや負極リードを介して電気的に接続してもよい。正極および負極リードの構成材料としては、公知のリチウムイオン二次電池において用いられる材料が同様に採用されうる。なお、外装から取り出された部分は、周辺機器や配線などに接触して漏電したりして製品(例えば、自動車部品、特に電子機器等)に影響を与えないように、耐熱絶縁性の熱収縮チューブなどにより被覆することが好ましい。
電池外装体29は、その内部に発電要素を封入する部材であり、発電要素を覆うことができる、アルミニウムを含むラミネートフィルムを用いた袋状のケースなどが用いられうる。該ラミネートフィルムとしては、例えば、PP、アルミニウム、ナイロンをこの順に積層してなる3層構造のラミネートフィルム等を用いることができるが、これらに何ら制限されるものではない。高出力化や冷却性能に優れ、EV、HEV用の大型機器用電池に好適に利用することができるという観点から、ラミネートフィルムが望ましい。また、外部から掛かる発電要素への群圧を容易に調整することができることから、外装体はアルミニウムを含むラミネートフィルムがより好ましい。
定格容量は、試験用電池について、電解液を注入した後で、10時間程度放置し、初期充電を行う。その後、温度25℃、3.0Vから4.15Vの電圧範囲で、次の手順1〜5によって測定される。
本実施形態において、発電要素に掛かる群圧は、0.07〜0.7kgf/cm2(6.86〜68.6kPa)であることが好ましい。群圧を0.07〜0.7kgf/cm2となるように発電要素を加圧することで、極板間の距離の不均一な拡がりを防止することができ、極板間でのリチウムイオンの往来も十分に確保することが可能となる。また、電池の反応に伴って発生したガスの系外への排出が向上し、また、電池中の余剰の電解液が電極間にあまり残らないので、セル抵抗の上昇を抑制することができる。さらに、電池の膨らみが抑制されてセル抵抗および長期サイクル後の容量維持率が良好となる。より好適には、発電要素に掛かる群圧が0.1〜0.7kgf/cm2(9.80〜68.6kPa)である。ここで、群圧とは、発電要素に付加された外力を指し、発電要素にかかる群圧は、フィルム式圧力分布計測システムを用いて容易に測定することができ、本明細書においてはTekscan社製フィルム式圧力分布計測システムを用いて測定する値を採用する。
組電池は、電池を複数個接続して構成した物である。詳しくは少なくとも2つ以上用いて、直列化あるいは並列化あるいはその両方で構成されるものである。直列、並列化することで容量および電圧を自由に調節することが可能になる。
上記電気デバイスは、出力特性に優れ、また長期使用しても放電容量が維持され、サイクル特性が良好である。電気自動車やハイブリッド電気自動車や燃料電池車やハイブリッド燃料電池自動車などの車両用途においては、電気・携帯電子機器用途と比較して、高容量、大型化が求められるとともに、長寿命化が必要となる。したがって、上記電気デバイスは、車両用の電源として、例えば、車両駆動用電源や補助電源に好適に利用することができる。
1.電解液の作製
エチレンカーボネート(EC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジエチルカーボネート(DEC)の混合溶媒(30:30:40(体積比))を溶媒とした。また1.0MのLiPF6をリチウム塩とした。さらに上記溶媒と上記リチウム塩との合計100質量%に対して2質量%のビニレンカーボネートを添加して電解液を作製した。なお、「1.0MのLiPF6」とは、当該混合溶媒およびリチウム塩の混合物におけるリチウム塩(LiPF6)濃度が1.0Mであるという意味である。
正極活物質としてLiMn2O4(平均粒子径:15μm)85質量%、導電助剤としてアセチレンブラック 5質量%、およびバインダとしてPVdF 10質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量添加して、正極スラリーを作製した。次に、正極スラリーを、集電体であるアルミニウム箔(厚さ:20μm)の両面に塗布し乾燥・プレスを行い、正極活物質層の片面塗工量18mg/cm2,両面厚み157μm(箔込み)の正極を作成した。
負極活物質として人造黒鉛(平均粒子径:20μm)95質量%、導電助剤としてアセチレンブラック2質量%、およびバインダとしてSBR2質量%、CMC1質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるイオン交換水を適量添加して、負極スラリーを作製した。次に、負極スラリーを、集電体である銅箔(厚さ:15μm)の両面に塗布し乾燥・プレスを行い負極活物質層の片面塗工量5.1mg/cm2,厚み82μm(箔込み)の負極を作製した。負極活物質層のセパレータ側表面の中心線平均粗さ(Ra)は0.9μmであった。また、負極活物質層の密度は、1.46g/cm3であった。
上記で作製した正極を210×181mmの長方形状に切断し、負極を215×188mmの長方形状に切断した(正極15枚、負極16枚)。この正極と負極とを219×191mmのセパレータ(ポリプロピレン製の微多孔膜、厚さ25μm、空隙率46%)を介して交互に積層した。
実施例1のセパレータ(ポリプロピレン製の微多孔膜、厚さ25μm、空隙率46%)をセパレータ(ポリプロピレン製の微多孔膜、厚さ25μm、空隙率50%)に代えた以外は、実施例1と同様にして非水電解質二次電池(単電池)を完成させた。
実施例1のセパレータ(ポリプロピレン製の微多孔膜、厚さ25μm、空隙率46%)を以下のセパレータに代えた以外は、実施例1と同様にして非水電解質二次電池(単電池)を完成させた。
実施例1の負極に代えて以下の作成方法で得られた負極を用い、更に実施例1のセパレータ(ポリプロピレン製の微多孔膜、厚さ25μm、空隙率46%)をセパレータ(ポリプロピレン製の微多孔膜、厚さ25μm、空隙率55%)に代えた以外は、実施例1と同様にして非水電解質二次電池(単電池)を完成させた。
負極活物質として人造黒鉛(平均粒子径:20μm)95.5質量%、導電助剤としてアセチレンブラック2質量%、およびバインダとしてSBR1.5質量%、CMC1質量%からなる固形分を用意した。この固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるイオン交換水を適量添加して、負極スラリーを作製した。次に、負極スラリーを、集電体である銅箔(厚さ:15μm)の両面に塗布し乾燥・プレスを行い負極活物質層の片面塗工量5.13mg/cm2、厚み82μm(箔込み)の負極を作製した。負極活物質層のセパレータ側表面の中心線平均粗さ(Ra)は1.3μmであった。また、負極活物質層の密度は、1.467g/cm3であった。
1.単電池の初回充放電工程
上記のようにして作製した非水電解質二次電池(単電池)を充放電性能試験により評価した。この充放電性能試験は、25℃に保持した恒温槽において24時間保持し、初回充電を実施した。初回充電は、0.05CAの電流値で4.2Vまで定電流充電(CC)し、その後定電圧(CV)で、あわせて25時間充電した。その後、40℃に保持した恒温槽において96時間保持した。その後、25℃に保持した恒温槽において、1Cの電流レートで2.5Vまで放電を行い、その後に10分間の休止時間を設けた。
静摩擦係数と動摩擦係数はJIS K7125−1999の摩擦係数測定法にて、上記各実施例及び比較例で用いたセパレータ上に置いた、上記各実施例及び比較例で作製した負極を、100mm/minの速度で引張試験を行った際の摩擦係数を測定した。得られた結果を表1に示す。
図2(A)(B)に示す加振試験用治具1に取り付けた。詳しくは、単電池10の上下平面部を加振試験用治具1のSUS板(挟持部材)2(厚さ10mm)で挟み、該SUS板2の外周部14箇所の設けた固定用ボルトネジ部(図示せず)に固定部材として固定用ボルト3a、ナット3bを取り付けて締め付けることで面圧30kPaで押さえた。この加振試験用治具1に取り付けたサンプル(単電池10)を加振試験機(図示せず)に固定し、周波数は10〜1000Hz、振動時間は、図2(B)に示すX、Y、Zの各方向で30時間、振幅は2.0mm、掃引時間は2時間の条件で加振試験を行った。この加振試験の加振パターンは、JIS D1601−1995 45段階 1種/B種 に基づいて行った。
初回充放電後、加振試験前に、いずれの単電池サンプルについても、電池性能の確認の為、45℃に保持した恒温槽において、電池温度を45℃とした後、電池性能の確認を行った。充電は1Cの電流レートで4.2Vまで定電流充電(CC)し、その後定電圧(CV)で、あわせて2.5時間充電した。その後、10分間休止時間を設けた後、1Cの電流レートで2.5Vまで放電を行い、その後に10分間の休止時間を設けた。これらを1サイクルとして充放電試験を10サイクル実施した。かかる試験により電池が正常に動作することを確認した。
2 SUS板(挟持部材ないし加圧部材)、
3a 固定部材(固定用ボルト)、
3b 固定部材(固定用ナット)、
10 リチウムイオン二次電池、
11 正極集電体、
12 負極集電体、
13 正極活物質層、
15 負極活物質層、
17 セパレータ、
19 単電池層、
21 発電要素、
25 正極集電板、
27 負極集電板、
29 電池外装体、
31 電池外装体の内部における余剰空間。
Claims (7)
- 発電要素が外装体の内部に封入されてなる非水電解質二次電池であって、
前記非水電解質二次電池は、扁平積層型ラミネート電池であり、
前記発電要素が、
正極集電体の表面に正極活物質層が形成されてなる正極と、
負極集電体の表面に水系バインダを含む負極活物質層が形成されてなる負極と、
電解液を保持するセパレータと、を有し、
前記負極活物質層と前記セパレータとの間の静摩擦係数が0.90以下、動摩擦係数が0.70以下であり、
定格容量に対する電池面積(電池外装体まで含めた電池の投影面積の最大値)の比の値が5cm2/Ah以上であり、かつ、定格容量が3Ah以上であることを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記負極活物質層と前記セパレータとの間の静摩擦係数が0.2〜0.90の範囲、動摩擦係数が0.1〜0.70の範囲であることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記負極活物質層中に占める前記水系バインダの割合は、2〜4質量%であることを特徴とする請求項1または2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記水系バインダは、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、メタクリル酸メチル−ブタジエンゴム、およびメタクリル酸メチルゴムからなる群から選択される少なくとも1つのゴム系バインダを含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記水系バインダは、スチレン−ブタジエンゴムを含む、請求項4に記載の非水電解質二次電池。
- 前記負極活物質層が長方形状であり、前記長方形の短辺の長さが100mm以上であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 矩形状の正極活物質層の縦横比として定義される電極のアスペクト比が1〜3であることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
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