JP5944237B2 - 核燃料物質の回収方法 - Google Patents

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Description

本発明は、核燃料物質の回収方法に関する。
資源及び環境負荷軽減の観点からトリウム燃料の使用が検討されてきている。天然のトリウムはほぼ全てがトリウム２３２として存在しており、トリウム２３２が中性子を吸収してウラン２３３へと核変換する。ウラン２３３は核分裂性核種であることから核燃料として用いることができる。
このトリウムはウランと比べて埋蔵量が多いことから、トリウム燃料の使用により資源の枯渇へのリスクが軽減される。さらに、トリウム燃料はウラン燃料に比べて放射線毒性の強い超ウラン核種（ＴＲＵ）の生成量が少ないことから環境負荷軽減が可能と考えられている。
そこで、トリウム燃料を用いたサイクルとして、軽水炉や高速炉においてウラン２３３の増殖や従来のウラン燃料サイクルによって生じたＴＲＵ消滅などにおいて有効性が示されてきている。
トリウム燃料サイクルを有効に利用するためには、トリウム燃料から核燃料物質を精製するための再処理技術が求められる。そこで、金属もしくは酸化物を処理し、かつ分けて回収できるプロセスが必要である。また、プルトニウムについては、単独で回収される技術の場合には核拡散防止上の問題があることから、単独で回収されない核拡散抵抗性の高いプロセスであることが必要である。
従来の軽水炉燃料として用いられてきたウラン酸化物燃料の処理方法については、ウラン酸化物の還元方法や、ウラン、プルトニウムおよびマイナーアクチノイドの回収方法について開発がなされている。軽水炉燃料の再処理方法については、ウラン酸化物の金属への還元方法として、還元剤を用いた化学的還元法と電解還元法が開発されている。
化学的還元法としては、特許文献１で開示されているように、金属リチウムを還元剤として溶融塩中でウラン、プルトニウムおよびマイナーアクチノイドと反応させることで金属に還元し、還元したウラン、プルトニウムおよびマイナーアクチノイドの金属を回収する方法がある。
一方、電解還元法としては、特許文献２で開示されているように、塩化リチウム、塩化カリウム及びこれらの共晶塩を電解浴として用いて、使用済酸化物燃料を電解還元する方法がある。
また、特許文献３および特許文献４で開示されているように、還元した金属燃料または使用済金属燃料を、溶融塩相および金属相を収納する電解槽中で電解分離することにより、ウラン、プルトニウムおよびマイナーアクチノイドの金属を回収する方法がある。
特許第３７６３９８０号公報 特許第４０８９９４４号公報 特許第３１９９９３７号公報 特許第３４８６０４４号公報
ウラン酸化物に関する核燃料物質回収方法として、ウラン、プルトニウムおよびマイナーアクチノイドについては、溶融塩中での還元方法、溶融塩中での電解による回収方法がある。一方、トリウム酸化物に関しては、核燃料物質の回収方法が確立していない。
ウラン酸化物と同様な方法により核燃料物質回収を実施すると、トリウム酸化物が安定であることから、金属リチウムによる化学的還元方法では還元できない。このため、トリウム酸化物を塩化リチウム、塩化カリウムおよびこれらの共晶塩では電解還元することは難しく、トリウム酸化物からトリウム金属を回収することができないという課題があった。
そこで、本発明は、トリウム酸化物を還元しトリウム金属を回収する方法を提供することを目的とする。
上述の目的を達成するため、本発明は、使用済燃料中にトリウム酸化物を含む核燃料物質の酸化物を再処理し、金属トリウムを含む核燃料物質を回収する核燃料物質の回収方法において、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムおよびフッ化マグネシウムのいずれも含まないアルカリ金属ハロゲン化物の第２の溶融塩中で、ウラン酸化物、プルトニウム酸化物およびマイナーアクチノイド酸化物を電解還元する第２の電解還元ステップと、前記第２の電解還元ステップの後に、前記第２の電解還元ステップにより得られた還元物を洗浄する第２の還元物洗浄ステップと、前記第２の還元物洗浄ステップの後に、アルカリ土類金属ハロゲン化物の第１の溶融塩中で前記トリウム酸化物を電解還元する第１の電解還元ステップと、前記第１の電解還元ステップの後に、前記第１の電解還元ステップにおいて得られた還元物を洗浄する第１の還元物洗浄ステップと、前記第１の還元物洗浄ステップの後に前記還元物を分離する主分離ステップと、を有することを特徴とする。
また、本発明は、使用済燃料中にトリウム酸化物を含む核燃料物質の酸化物を再処理し、金属トリウムを含む核燃料物質を回収する核燃料物質の回収方法において、ウラン酸化物、プルトニウム酸化物およびマイナーアクチノイド酸化物を第２の化学還元剤と反応させ、金属ウランおよび金属プルトニウムに化学還元する第２の化学還元ステップと、前記第２の化学還元ステップの後に、前記トリウム酸化物を第１の化学還元剤と反応させて金属トリウムに化学還元する第１の化学還元ステップと、前記第１の化学還元ステップの後に金属トリウムを分離精製する分離ステップと、を含むことを特徴とする。
本発明によれば、トリウム酸化物を還元しトリウム金属を回収することができる。
本発明の第１の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。 本発明の第２の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。 本発明の第２の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の電解還元プロセスを示すフロー図と反応槽内の概念的断面図である。 本発明の第３の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。 本発明の第４の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の化学還元プロセスを示すフロー図と反応槽内の概念的断面図である。 本発明の第５の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の化学還元プロセスを示すフロー図と反応槽内の概念的断面図である。 本発明の第６の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の電解還元プロセスを示す反応槽内の概念的断面図である。 本発明の第７の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の電解還元プロセスを示す反応槽内の概念的断面図である。 本発明の第８の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。
以下、図面を参照して本発明の実施形態に係る核燃料物質の回収方法について説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には、共通の符号を付して、重複説明は省略する。
［第１の実施形態］
図１は、本発明の第１の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。
使用済の軽水炉用Ｔｈ酸化物燃料（以下「使用済トリウム燃料」と表記する。）は、二酸化ウラン（以下「ＵＯ２」とも表記）、二酸化トリウム（以下「ＴｈＯ２」とも表記）、二酸化プルトニウム（以下「ＰｕＯ２」とも表記）、マイナーアクチノイド酸化物（以下「ＭＡ２Ｏ３」とも表記」、核分裂生成物酸化物（以下「ＦＰＯＸ」とも表記）を含む。すなわち、それぞれ酸化物の形態で存在する。なお、マイナーアクチノイドは３価の元素が多いので３価で代表させＭＡ２Ｏ３と表記している。
第１の還元ステップにおいては、塩化カルシウム（以下「ＣａＣｌ２」とも表記）もしくは酸化カルシウム（以下「ＣａＯ」とも表記）、またはこれらの混合物を以下、第１の溶融塩と称する。すなわち、酸化カルシウムの場合は酸化物であり塩ではなく、また塩化カルシウムの溶融塩と溶融した酸化カルシウムの混合物は正確には溶融塩とはいえないが、便宜的にこれらを総称して溶融塩と表記する（以下の各実施形態においても同様である）。
この第１の溶融塩中で、図３に示すカソードバスケット３ａ内に使用済トリウム燃料を入れて電気分解を行い使用済トリウム燃料内の各成分を電解還元する（第１の電解還元ステップＳ０１）。
この結果、使用済トリウム燃料中のそれぞれの酸化物は、溶融塩中で、それぞれ金属状態のウラン（以下「Ｕ」とも表記）、トリウム（以下「Ｔｈ」とも表記）、プルトニウム（以下「Ｐｕ」とも表記）、マイナーアクチノイド（以下「ＭＡ」とも表記」および還元された核分裂生成物酸化物（以下「ＦＰ」とも表記）となる。
ここで、第１の溶融塩は、塩化カルシウムもしくは酸化カルシウムまたはこれらの混合塩のみに限定されず、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムまたはフッ化マグネシウムのうち少なくとも１種類を含むことでもよい。また、他のアルカリ土類金属ハロゲン化物が含まれていてもよい。また、さらにアルカリ金属ハロゲン化物も含んでいてもよい。溶融塩の温度は、８５０℃程度ないし９００℃程度が望ましい。
第１の還元物洗浄ステップでは、ステップＳ０１の後に、ステップＳ０１で還元された各金属を洗浄し、酸素分を除去する（Ｓ０２）。
ステップＳ０２の後に、それぞれの金属の精製分離を行う主分離ステップに入る。
まず、第１の電解分離を行う。すなわち、塩化リチウム（以下「ＬｉＣｌ」とも表記）もしくは塩化カリウム（以下「ＫＣｌ」とも表記）、またはこれらの混合物の溶融塩中で電気分解を行う。この電気分解によりウランおよびトリウムは、アノード側に析出する。すなわち、金属状となって分離される（Ｓ１５）。
ここで、第１の電解分離ステップで用いる溶融塩は、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムおよびフッ化マグネシウムのいずれか、あるいはこれらの組合せが含まれていてもよい。また、さらに、アルカリ金属ハロゲン化物が含まれていてもよい。
ステップＳ１５の後に、まず、金属状となって分離されたウランおよびトリウムを別の反応槽に移す。別の反応槽に移した後に、蒸留し（Ｓ２１）、ウランおよびトリウムのインゴットを回収する（Ｓ２２）。
ステップＳ２２の後に、回収されたウランおよびトリウムを計量する（Ｓ２３）。ステップＳ２３の後に、燃料製造のため、射出成形を行い（Ｓ２４）、モールド除去、ピン端部処理（Ｓ２５）を行いウランとトリウムの混合物の金属燃料を得ることができる。
ステップＳ１５の後に、カソードバスケット３ａに残ったウランおよびトリウムと分離され別の反応槽に移されたプルトニウムおよびＭＡについて、第２の電解分離を行う（Ｓ１６）。
第２の電解分離は、前記溶融塩中に溶融カドミウムを注入し、反応槽１の下部を溶融カドミウムで満たした状態で行う。陽極バスケットにプルトニウムおよびＭＡを収納し、カドミウムは陰極側として行う。なお、この場合の体系は、溶融カドミウムを反応槽１内に直接入れる方法に限定されず、陰極側にカドミウムバスケットを設けカドミウムバスケット内にカドミウムを入れて行うことでもよい。この構成により、電気分解を行い電解分離によりプルトニウムおよびＭＡを陰極側のカドミウム中に回収する（Ｓ１６）。
ステップＳ１６の後に、溶融塩およびカドミウムをカソードプロセッサで蒸留し（Ｓ２６）、これらの金属のインゴットを回収し（Ｓ２７）、計量を行い（Ｓ２８）、プルトニウムおよびＭＡを得る。
なお、それぞれのステップで使用された溶融塩は再生され再使用される。すなわち、第１の電解還元（Ｓ０１）で使用された第１の溶融塩は、塩再生ステップで再生される（Ｓ５０ａ）。第２の電解分離で使用された溶融塩は、蒸留によりＦＰなどの不純物と分離し（Ｓ３２）、その上で塩再生ステップで再生される（Ｓ５０ｃ）。また、カドミウムはカソードプロセッサで蒸留し再生され（Ｓ２６）、再使用される。
カソードプロセッサステップＳ２６および塩再生ステップＳ５０ａ、Ｓ５０ｃで生じたＦＰおよび廃塩は、廃棄物としてガラス固化等の処理がされる（Ｓ６０）。
以上のように、本実施形態によれば、同一の反応槽内で使用済トリウム燃料中の各酸化物を一括して還元することにより、ステップが簡略化し、溶融塩の種類も少なくて済む。
また、金属ウランと金属トリウム、ＭＡおよび金属プルトニウムの２組がそれぞれ分離された状態で回収できるので、これらを所定の割合で混合させて濃度調整された燃料を製造することも可能となる。
以上のように、トリウム金属を含めて、各成分を金属の形態で回収することができる。
［第２の実施形態］
図２は、本発明の第２の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。本実施形態は、第１の実施形態の変形であり、第１の電解還元ステップＳ０１の前に、第２の電解還元ステップＳ０３および第２の還元物洗浄ステップＳ０４が追加されている。
すなわち、使用済トリウム燃料について、第２の電解還元ステップＳ０３および第２の還元物洗浄ステップＳ０４を行い、その後に、第１の実施形態と同様に、第１の電解還元ステップＳ０１以降のステップを行う。
まず、第２の電解還元を行う（Ｓ０３）。すなわち、塩化リチウムもしくは酸化リチウム、またはこれらの混合物の溶融塩中で電気分解を行う。この電気分解により、主に、二酸化ウラン、二酸化プルトニウムおよびＭＡの酸化物が還元され、ウラン、プルトニウムおよびＭＡが、アノード側に析出する。すなわち、金属に還元される。
ここで、第２の電解還元ステップＳ０３で用いる第２の溶融塩は、塩化リチウム以外のアルカリ金属ハロゲン化物を含んでいてもよい。ただし、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムおよびフッ化マグネシウムを除くアルカリ土類金属ハロゲン化物をさらに含んでもよい。溶融塩の温度は、６５０℃程度が望ましい。また、第２の電解還元ステップＳ０３で使用された溶融塩は再生され再使用される。すなわち、第２の電解還元(Ｓ０３)で使用された第２の溶融塩は、塩再生ステップで再生される（Ｓ５０ｂ）。
図３は、本発明の第２の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の電解還元プロセスを示すフロー図と反応槽１内の概念的断面図である。具体的には、主たるステップである第２の電解還元ステップＳ０３と第１の電解還元ステップＳ０１を示している。使用済トリウム燃料中の酸化物は、電解時の挙動の異なる酸化トリウムおよび二酸化ウランのみを示している。
まず、第２の電解還元ステップＳ０３は、塩化リチウムおよび酸化リチウムの約６５０℃の溶融塩を内包する反応槽１において行われる。カソード電極３側のカソードバスケット３ａにＴｈＯ２、ＵＯ２で代表される使用済トリウム燃料を入れる。この状態で、アノード電極２とカソード電極３との間に電位差を与えると、まず、ＵＯ２が還元され金属ウランとなる。一方、ＴｈＯ２は、この溶融塩とこの温度条件では還元されず酸化物のまま残っている。
第２の電解還元ステップＳ０３の後に、カソードバスケット３ａを内蔵物とともに取り出し、別の溶融塩を内包する反応槽１に移す。この場合の溶融塩は、塩化カルシウムおよび酸化カルシウムの混合物であり、８５０℃程度ないし９００℃程度の温度である。この状態で、アノード電極２およびカソード電極３間に電位差を与えると、ここでＴｈＯ２が還元される（Ｓ０１）。ウランについては、第２の電解還元ステップＳ０３で還元されたのでそのまま金属の状態である。
このような要領で、ステップＳ０３およびステップＳ０１が行われる。
以上のような本実施形態におけるステップによって、先ず、ウラン酸化物等が還元され、その後のステップにおいてトリウム酸化物が還元される。したがって、第１の還元ステップにより一括で電解還元を行う場合に比べて、相対的に還元されやすいウラン酸化物の還元と、相対的に還元されにくいトリウム酸化物の還元が、それぞれに適した条件のステップで別々に実施されるため、効率よく還元ステップを行うことができる。
［第３の実施形態］
図４は、本発明の第３の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。本実施形態は、第２の実施形態の変形であり、第２の還元物洗浄ステップＳ０４の後で第１の電解還元ステップＳ０１の前に、電解分離を行う。
具体的には、第２の還元物洗浄ステップＳ０４の後に、まず、塩化リチウムまたは塩化カリウムの溶融塩中で、第１の中間電解分離を行う（Ｓ１１５）。第２の電解還元ステップＳ０３では、相対的に還元されやすいウラン酸化物、プルトニウム酸化物およびＭＡ酸化物が還元される。第１の中間電解分離ステップＳ１１５では、還元されて精製されたウラン、プルトニウムおよびＭＡのうち、ウランが分離される。
第１の中間電解分離ステップＳ１１５の後に、塩を蒸留させる蒸留ステップＳ１２１を経て、第１の中間電解分離ステップＳ１１５で電解分離されたウランはインゴット状態で回収される（Ｓ１２２）。回収された金属ウランは、燃料製造のために、計量され（Ｓ１２３）、射出成形され（Ｓ１２４）、モールド除去、ピン端部処理される（Ｓ１２５）。このようにしてウラン金属燃料が製造される。
第１の中間電解分離ステップＳ１１５の後に、第２の中間電解分離を行う（Ｓ１１６）。ここでは、第１の実施形態における第２の電解分離と同様にカソード電極を用いた電解分離を行う（Ｓ２６）。この結果、第２の電解還元ステップＳ０３において金属に還元されているプルトニウムとＭＡとが分離される。
この分離されたプルトニウムとＭＡはインゴット状態で回収される（Ｓ１２２）。回収されたプルトニウムとＭＡは、計量され（Ｓ１２３）、射出成形され（Ｓ１２４）、モールド除去、ピン端部処理される（Ｓ１２５）。なお、使用されたカドミウムはカソードプロセッサにより再生され再使用される。また、電解分離で使用された塩化リチウムおよび塩化カリウムの溶融塩は、塩再生ステップ（Ｓ５０ｄ）により再生された後に再使用される。
第２の中間電解分離ステップＳ１１６の後に、未還元状態である酸化トリウムと、一部のＦＰの酸化物は、未還元物洗浄ステップで洗浄される（Ｓ１１７）。
未還元物洗浄ステップＳ１１７の後に、未還元状態である酸化トリウムと、一部のＦＰの酸化物は、第１の電解還元ステップＳ０１において還元され、金属トリウムおよびＦＰが精製される。
第１の電解還元ステップＳ０１において精製された金属トリウムは、第１の還元物洗浄ステップＳ０２において洗浄され、その後の主電解分離ステップＳ１１８において、塩化リチウムおよび塩化カリウムの溶融塩中で電解分離される。
主電解分離ステップＳ１１８において分離された金属トリウムは、蒸留ステップＳ１３１を経てインゴット状態で回収される（Ｓ１３２）。インゴット回収ステップＳ１３２の後に、金属トリウム燃料の製造のために、計量され（Ｓ１３３）、射出成形されて（Ｓ１３４）、モールド除去、ピン端部処理されて（Ｓ１３５）、金属トリウム燃料となる。
なお、主電解分離ステップＳ１１８で使用された溶融塩は、蒸留されＦＰを除去し（Ｓ１３１）、その後に塩再生され（Ｓ５０ｃ）、再使用される。
以上のように、本実施形態では、ウラン、プルトニウムおよびＭＡの酸化物が電解還元される第２の電解還元ステップＳ０３の後に、ウラン、その後にプルトニウムおよびＭＡを順次電解分離し、これらを除去した後に、トリウム酸化物の還元ステップである第１の電解還元ステップＳ０１を行う。
本実施形態では、金属ウラン、金属トリウム、ＭＡおよび金属プルトニウムがそれぞれ分離された状態で回収できるので、これらを所定の割合で混合させて濃度調整された燃料を製造することも可能となる。
また、金属状態になったものを順次分離した後にトリウム酸化物の還元を行うため、プロセスでの反応が単純化され、反応効率が上昇する。また、溶融塩に関する処理も軽減される。
［第４の実施形態］
図５は、本発明の第４の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の化学還元プロセスを示すフロー図と反応槽１内の概念的断面図である。
本実施形態は、第１の実施形態ないし第３の実施形態それぞれの変形であり、これらのそれぞれにおける第１の電解還元（ステップＳ０１）に代えて化学還元を行う。
反応槽１内に、塩化カルシウムおよび金属カルシウムの混合物が溶融した還元剤（以下「第１の化学還元剤」とも表示する。）を入れて８５０℃程度ないし９００℃程度に保つ。なお、第１の化学還元剤は、金属マグネシウムを含んでもよい。
ＴｈＯ２、ＵＯ２で代表させて表示している使用済トリウム燃料をバスケット４内に入れて、攪拌部５を回転させて溶融塩を攪拌し反応を促進する。塩化カルシウムおよび酸化カルシウムの混合物の溶融塩が還元剤となってＴｈＯ２、ＵＯ２が還元され、バスケット４内に金属トリウムおよび金属ウランが残る（第１の化学還元ステップＳ２０１）。
その他のステップについては、第１の実施形態ないし第３の実施形態それぞれにおけるステップと同様である。
以上のような本実施形態は、第１の還元剤を使用することによって、酸化トリウムを還元することができる。
［第５の実施形態］
図６は、本発明の第５の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の化学還元プロセスを示すフロー図と反応槽１内の概念的断面図である。本実施形態は、第４の実施形態の変形であり、第１の化学還元ステップＳ２０１の前に、第２の化学還元ステップＳ２０２が追加されている。また、本実施形態は、第２の実施形態または第３の実施形態の変形として、これらのそれぞれにおける第２の電解還元（ステップＳ０３）に代えて化学還元を行う。
反応槽１内に、塩化リチウムおよび金属リチウムの混合物が溶融した還元剤（以下「第２の化学還元剤」とも表示する。）を入れて６５０℃程度に保つ。なお、第２の化学還元剤は、金属リチウムまたは金属カリウムのうち少なくともいずれかを含むことでもよい。
ＴｈＯ２、ＵＯ２で代表させて表示している使用済トリウム燃料をバスケット４内に入れて、攪拌部５を回転させて溶融塩を攪拌し反応を促進する。塩化リチウムおよび金属リチウムの混合物の溶融塩が還元剤となってＵＯ２が還元される。この結果、バスケット４内には、二酸化トリウムおよび金属ウランが残る（第２の化学還元ステップＳ２０２）。
第２の化学還元ステップＳ２０２の後に、第１の化学還元ステップＳ２０１を行う。ただし、本実施形態においては、第１の化学還元ステップＳ２０１では、バスケット４には、二酸化トリウムと、金属ウランを入れる点が第４の実施形態と異なる。反応槽１内の溶融塩および溶融塩の温度は、第４の実施形態と同様である。
以上のような本実施形態は、第２の化学還元ステップＳ２０２でまずウラン酸化物を還元した後に、第１の化学還元剤を使用する第１の化学還元ステップＳ２０１で酸化トリウムを還元することができる。
［第６の実施形態］
図７は、本発明の第６の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の電解還元プロセスを示す反応槽１内の概念的断面図である。本実施形態は、第５の実施形態の変形である。
反応槽１内には、第５の実施形態と同様に、塩化カルシウムとカルシウム金属の混合物が溶融した第１の化学還元剤が収納されており、この中で、第１の化学還元ステップＳ２０１が行われる。
この反応槽１内では、アノード電極２およびカソード電極３の一部が浸漬している。第１の化学還元ステップＳ２０１が行われないときに、この両電極に直流電源６により電圧を印加する。この結果、第１の化学還元剤中の塩化カルシウムは還元されカソード電極３に析出する。塩素ガスは、アノード電極２側に発生し反応槽１の上部より排出される。
このようにして、第１の化学還元剤中の金属カルシウムは、第１の化学還元を行う反応槽１と同一の反応槽１内で第１の化学還元剤の電解還元により得ることができる。
［第７の実施形態］
図８は、本発明の第７の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の電解還元プロセスを示す反応槽内の概念的断面図である。第６の実施形態では、還元剤中の金属成分の生成を、化学還元と同一の反応槽で行うが、本実施形態では、還元剤還元反応槽１ａを用いて行う。
すなわち、第１の化学還元ステップは、反応槽１内に塩化カルシウムおよび金属カルシウムの混合物が溶融した還元剤中で行われ、二酸化トリウムを還元して金属トリウムを得る。
この還元剤中の金属カルシウムは、アノード電極２およびカソード電極３を有する別の反応槽である還元剤還元反応槽１ａ中に溶融した塩化カルシウムを入れて、直流電源６によって電圧を印加し、塩化カルシウムを還元して生成する。
本実施形態により、このように生成された金属カルシウムを第１の化学還元用の反応槽１に導入することで、必要量の還元剤の供給が、還元剤還元反応槽１ａ内に放射性物質による汚染を生ずることなく実施できる。
［第８の実施形態］
図９は、本発明の第８の実施形態に係る核燃料物質の回収方法の処理の流れを示すフロー図である。本実施形態は、第１の実施形態の変形である。
第１の実施形態では、第１の電解還元ステップＳ０１、第１の還元物洗浄ステップＳ０２の後のステップである第１の電解分離ステップＳ１５において、第１の電解還元で還元された金属トリウム等を電解分離するが、本実施形態では、さらに、高速炉から取り出された使用済の高速炉用金属トリウム燃料を加えて併せて処理する。これによって、使用済の高速炉用金属トリウム燃料からも電解精製された金属トリウムを回収する。
なお、第２の実施形態の第１の電解分離ステップＳ１５においても同様に実施できる。また、第３の実施形態における主電解分離ステップＳ１１８においても同様に実施できる。
このように、本実施形態では、高速炉から取り出された使用済の高速炉用金属トリウム燃料からも電解精製された金属トリウムを回収することができる。
［その他の実施形態］
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。また、各実施形態の特徴を組み合わせてもよい。たとえば、第２の化学還元ステップと第１の電解還元ステップとを組み合わせてもよい。
さらに、これらの実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。
これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
１・・・反応槽
１ａ・・・還元剤還元反応槽
２・・・アノード電極
３・・・カソード電極
３ａ・・・カソードバスケット
４・・・バスケット
５・・・攪拌部
６・・・直流電源

Claims (14)

  1. 使用済燃料中にトリウム酸化物を含む核燃料物質の酸化物を再処理し、金属トリウムを含む核燃料物質を回収する核燃料物質の回収方法において、
    塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムおよびフッ化マグネシウムのいずれも含まないアルカリ金属ハロゲン化物の第２の溶融塩中で、ウラン酸化物、プルトニウム酸化物およびマイナーアクチノイド酸化物を電解還元する第２の電解還元ステップと、
    前記第２の電解還元ステップの後に、前記第２の電解還元ステップにより得られた還元物を洗浄する第２の還元物洗浄ステップと、
    前記第２の還元物洗浄ステップの後に、アルカリ土類金属ハロゲン化物の第１の溶融塩中で前記トリウム酸化物を電解還元する第１の電解還元ステップと、
    前記第１の電解還元ステップの後に、前記第１の電解還元ステップにおいて得られた還元物を洗浄する第１の還元物洗浄ステップと、
    前記第１の還元物洗浄ステップの後に前記還元物を分離する主分離ステップと、
    を有することを特徴とする核燃料物質の回収方法。
  2. 前記第１の溶融塩は、アルカリ金属ハロゲン化物をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の核燃料物質の回収方法。
  3. 前記第１の溶融塩は、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムまたはフッ化マグネシウムの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項１または請求項２に記載の核燃料物質の回収方法。
  4. 前記第１の溶融塩中には、酸化カルシウム、酸化マグネシウムの少なくとも一つが混合されていることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の核燃料物質の回収方法。
  5. 前記第２の溶融塩は、塩化リチウムまたは酸化リチウムの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか一項に記載の核燃料物質の回収方法。
  6. 前記第２の溶融塩は、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムおよびフッ化マグネシウムを除くアルカリ土類金属ハロゲン化物をさらに含むことを特徴とする請求項１ないし請求項５に記載の核燃料物質の回収方法。
  7. 前記主分離ステップは、
    前記第１の電解還元ステップにより得られた還元物を、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物またはこれらの混合物の溶融塩中で、固体電極を用いて電解分離を行い、ウラン金属またはトリウム金属を精製し取り出す第１の電解分離ステップと、
    前記第１の電解分離ステップの後に、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物またはこれらの混合物の溶融塩中で、カドミウム電極を用いて電解分離を行い、プルトニウム金属またはマイナーアクチノイド金属を精製する第２の電解分離ステップと、
    を有することを特徴とする請求項１ないし請求項６のいずれか一項に記載の核燃料物質の回収方法。
  8. 前記第１の電解分離ステップで用いる溶融塩は、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化カルシウムおよびフッ化マグネシウムの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項７に記載の核燃料物質の回収方法。
  9. 前記第２の還元物洗浄ステップの後であって前記第１の電解還元ステップの前に、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物またはこれらの混合物の溶融塩中で、固体電極を用いて電解分離を行い、ウラン金属を精製し取り出す第１の中間電解分離ステップと、
    前記第１の中間電解分離ステップの後でかつ前記第１の電解還元ステップの前であって、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物またはこれらの混合物の溶融塩中で、カドミウム電極を用いて電解分離を行い、プルトニウム金属およびマイナーアクチノイド金属を精製する第２の中間電解分離ステップと、
    をさらに有し、
    前記主分離ステップは、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物またはこれらの混合物の溶融塩中で、電解分離を行い、トリウム金属を分離するステップを有する、
    ことを特徴とする請求項１ないし請求項６のいずれか一項に記載の核燃料物質の回収方法。
  10. 前記主分離ステップで用いる溶融塩は、塩化リチウム、塩化カリウムまたはこれらの共晶塩の少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項９に記載の核燃料物質の回収方法。
  11. 使用済燃料中にトリウム酸化物を含む核燃料物質の酸化物を再処理し、金属トリウムを含む核燃料物質を回収する核燃料物質の回収方法において、
    ウラン酸化物、プルトニウム酸化物およびマイナーアクチノイド酸化物を第２の化学還元剤と反応させ、金属ウランおよび金属プルトニウムに化学還元する第２の化学還元ステップと、
    前記第２の化学還元ステップの後に、前記トリウム酸化物を第１の化学還元剤と反応させて金属トリウムに化学還元する第１の化学還元ステップと、
    前記第１の化学還元ステップの後に金属トリウムを分離精製する分離ステップと、
    を含むことを特徴とする核燃料物質の回収方法。
  12. 前記第１の化学還元剤は金属カルシウムまたは金属マグネシウムの少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項１１に記載の核燃料物質の回収方法。
  13. 前記第２の化学還元剤は金属リチウムまたは金属カリウムのうち少なくとも一つを含むことを特徴とする請求項１１または請求項１２に記載の核燃料物質の回収方法。
  14. 前記第１の化学還元ステップおよび前記第２の化学還元ステップの少なくともいずれかにおいて、前記化学還元剤は溶融塩または溶融金属の形態で用いられることを特徴とする請求項１１ないし請求項１３のいずれか一項に記載の核燃料物質の回収方法。
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