JP5857121B2 - ガラス−セラミックス複合材料 - Google Patents
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Description
本発明は、ガラス−セラミックス複合材料に関する。より詳細には、本発明は、高い熱伝導率を有し、低温同時焼成用途に好適なガラス−セラミックス複合材料に関する。
例えば、半導体パッケージ、多層配線基板等に適用される配線基板においては、配線を構成する導体の電気抵抗の低減による損失の抑制、及び半導体素子から発生する熱の増大に対応する耐熱性の向上が重要な課題となっている。前者に対する対応策としては、例えば、金、銀、銅、及びこれらの金属を含む合金等の低抵抗金属(良導体)を導体として使用することが広く行われている。一方、後者に対する対応策としては、樹脂を基材とする樹脂基板に代えて、セラミックスを基材とするセラミック基板を使用することが広く行われている。
かかるセラミック基板においては、上記のように、表面電極及び内層配線を構成する導体が、例えば、金、銀、銅、及びこれらの金属を含む合金等の低抵抗金属(良導体)を含んでなる。これにより、かかるセラミック基板においては、例えば、半導体パッケージの高性能化等を目的として、高度に微細化された内層配線を配設する場合であっても、配線の電気抵抗の増大を抑制して、当該セラミック基板を使用する半導体パッケージにおける抵抗損失を低減することができる。
ところで、上記のように配線の電気抵抗の増大を抑制することを目的として使用される金、銀、銅、及びこれらの金属を含む合金等の低抵抗導体は、他の金属と比較して、相対的に低い融点を有する。このような低い融点を有する金属を含んでなる導体パターン(配線)が埋設された誘電体材料のシート(誘電体層からなる基材)を当該金属の融点以上の温度において同時に焼成すると、当該金属が融解し、導体パターンの所望の形状を維持することが困難となる虞がある。従って、かかる低抵抗導体を表面電極及び内層配線を構成する導体として使用する場合、使用される低抵抗導体の融点未満の温度において焼成することができるセラミックを使用することが望ましい。
尚、上記のように、使用される低抵抗導体の融点未満の温度において焼成することができるセラミックとしては、所謂「低温焼成基板材料(LTCC:Low Temperature Co−fired Ceramics)を使用することが望ましい。LTCCを使用することにより、上述のように相対的に低い融点を有する低抵抗導体である金、銀、銅、及びこれらの金属を含む合金等を導体として使用しても、当該金属が融解し、導体パターンの所望の形状を維持することが困難となる虞を低減することができる。
ところで、例えば、損失改善策として、従来使用されてきたシリコン(Si)ウェーハに代えて広く使用されつつある、シリコンカーバイド(炭化珪素)(SiC)ウェーハ及び/又は窒化ガリウム(GaN)ウェーハを使用するパワー半導体素子(例えば、SiC−MOSFET、GaN−HEMT等)は、従来のSiウェーハを使用するパワー半導体素子と比較して、より高い温度での作動が可能であるという特徴を有している。これにより、従来のSiウェーハを使用するパワー半導体素子においては必須であった冷却機構(例えば、ヒートシンク、水冷機構等)を大幅に簡略化することができる。その結果、これらの新しいタイプのウェーハを使用することにより、パワーモジュールの小型軽量化を図ることもできる。
しかしながら、上記のような新しいタイプのウェーハの使用に伴うパワーモジュールの作動温度の上昇及び小型軽量化並びに冷却機構の簡略化により、パワー半導体素子周辺の温度は従来に比べて上昇していることから、従来よりも更に高い耐熱性のみならず、より高い熱伝導性をも有するセラミック基板に対する要求が益々高まっている。
かかる要求を受け、当該技術分野においては、例えば、窒化アルミニウム(AlN)粒子、炭化珪素(SiC)粒子等の高い熱伝導性を有する粒子(高熱伝導性粒子)を、例えば、金、銀、銅、及びこれらの金属を含む合金等の低抵抗金属(良導体)からなる内層配線を有するセラミック基板の基材を構成するガラス−セラミックス複合材料に、フィラー粒子として添加することが提案されている(例えば、特許文献1乃至8を参照)。
また、基材の強度及び熱伝導率を効果的に高めることを目的として、ガーナイト(ZnAl2O4)及び/又はスピネル(MgAl2O4)等のスピネル系化合物結晶相並びに窒化アルミニウム(AlN)、窒化珪素(Si3N4)、炭化珪素(SiC)、及び窒化硼素(BN)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相を、酸化珪素(SiO2)、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化マグネシウム(MgO)、及び酸化硼素(B2O3)を主成分とするガラス相中に含有させることが提案されている(例えば、特許文献9を参照)。
上述のように、当該技術分野においては、例えば、窒化アルミニウム(AlN)等の非酸化物系化合物結晶相をフィラー粒子としてガラス−セラミックス複合材料に添加することにより、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を高める多種多様な技術が提案されている。にもかかわらず、これらの従来技術によっても、十分な熱伝導率を有するガラス−セラミックス複合材料の実用化は未だに達成されていないのが実情である。
十分な熱伝導率を有するガラス−セラミックス複合材料の実用化を妨げている原因としては、例えば、窒化アルミニウム(AlN)等の非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との反応が挙げられる。当該反応が起こると、非常に高い熱伝導率(約170〜200W/m・℃)を有する非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)が消費され、低い熱伝導率(具体的には、スピネル系化合物結晶相の場合は約20〜25W/m・℃、ムライト、コージェライト、及び珪酸マグネシウム等の珪酸塩系酸化物の場合は約2〜5W/m・℃)を有する結晶が生成する。その結果、非常に高い熱伝導率を有する非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)を添加しても、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を十分に高める効果が上記反応により抑制されてしまう。
そこで、当該技術分野においては、LTCCにおいて、特定の希土類成分を必須の構成要素としてガラス相に含有させることにより、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との反応を抑制することが提案されている(例えば、特許文献10を参照)。しかしながら、希土類の生産地は限られており、供給及び価格の安定性において不安がある。
従って、当該技術分野においては、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を十分に高めることを可能とする、容易に実施可能な技術に対する要求が存在する。
上述のように、当該技術分野においては、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を十分に高めることを可能とする、容易に実施可能な技術に対する要求が存在する。
本発明は、かかる要求に応えるために為されたものである。より具体的には、本発明は、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を十分に高めることを可能とすることを1つの目的とする。
本発明の上記1つの目的は、
酸化アルミニウム(Al2O3)と、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも一方と、酸化珪素(SiO2)と、酸化硼素(B2O3)、酸化リチウム(Li 2 O)、酸化ナトリウム(Na 2 O)、及び酸化カリウム(K 2 O)の群から選ばれる少なくとも1種の物質を含んでなる融剤成分と、からなるガラス相と、
窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相と、
を焼成してなるガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対して、
酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が16質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化マグネシウム(MgO)の配合率が13質量%以上であり且つ31質量%以下であるか、又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が15質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化珪素(SiO2)の配合率が15質量%以上であり且つ60質量%以下であり、
前記ガラス相及び前記非酸化物系化合物結晶相の合計量に対して、
前記非酸化物系化合物結晶相が窒化アルミニウム(AIN)又は炭化珪素(SiC)を含んでなる場合は前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下であり、前記非酸化物系化合物結晶相が窒化珪素(Si 3 N 4 )である場合は前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が35質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料によって達成される。
酸化アルミニウム(Al2O3)と、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも一方と、酸化珪素(SiO2)と、酸化硼素(B2O3)、酸化リチウム(Li 2 O)、酸化ナトリウム(Na 2 O)、及び酸化カリウム(K 2 O)の群から選ばれる少なくとも1種の物質を含んでなる融剤成分と、からなるガラス相と、
窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相と、
を焼成してなるガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対して、
酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が16質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化マグネシウム(MgO)の配合率が13質量%以上であり且つ31質量%以下であるか、又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が15質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化珪素(SiO2)の配合率が15質量%以上であり且つ60質量%以下であり、
前記ガラス相及び前記非酸化物系化合物結晶相の合計量に対して、
前記非酸化物系化合物結晶相が窒化アルミニウム(AIN)又は炭化珪素(SiC)を含んでなる場合は前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下であり、前記非酸化物系化合物結晶相が窒化珪素(Si 3 N 4 )である場合は前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が35質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料によって達成される。
本発明に係るガラス−セラミックス複合材料によれば、特殊な材料等を必要とすること無く、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を十分に高めることを可能とすることができる。
前述のように、本発明は、特殊な材料等を必要とすること無く、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を十分に高めることを可能とすることを1つの目的とする。
本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意研究の結果、ガラス−セラミックス複合材料を構成するガラス相において、酸化亜鉛(ZnO)成分又は酸化マグネシウム(MgO)成分の少なくとも何れか一方が所定量以上存在する条件下において、酸化アルミニウム(Al2O3)成分を増量することにより、非酸化物系化合物結晶相とガラス相との間での意図せぬ反応を抑制することができることを見出し、本発明を想到するに至ったものである。
即ち、本発明の第1の実施態様は、
酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも一方、酸化珪素(SiO2)、及び酸化硼素(B2O3)を主成分として含んでなるガラス相と、
窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相と、
を焼成してなるガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対して、
酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が12質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化マグネシウム(MgO)の配合率が12質量%以上であるか又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が8質量%以上であり、且つ酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも40質量%以下であり、
酸化珪素(SiO2)の配合率が15質量%以上であり且つ60質量%以下であり、
前記ガラス相及び前記非酸化物系化合物結晶相の合計量に対して、
前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも一方、酸化珪素(SiO2)、及び酸化硼素(B2O3)を主成分として含んでなるガラス相と、
窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相と、
を焼成してなるガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対して、
酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が12質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化マグネシウム(MgO)の配合率が12質量%以上であるか又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が8質量%以上であり、且つ酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも40質量%以下であり、
酸化珪素(SiO2)の配合率が15質量%以上であり且つ60質量%以下であり、
前記ガラス相及び前記非酸化物系化合物結晶相の合計量に対して、
前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
上記のように、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料は、
酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも一方、酸化珪素(SiO2)、及び酸化硼素(B2O3)を主成分として含んでなるガラス相と、
窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相と、
を焼成してなるガラス−セラミックス複合材料である。
酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも一方、酸化珪素(SiO2)、及び酸化硼素(B2O3)を主成分として含んでなるガラス相と、
窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相と、
を焼成してなるガラス−セラミックス複合材料である。
上記ガラス相を構成する主成分において、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)については、これらの何れか一方のみが含まれていてもよく、あるいはこれらの両方が含まれていてもよい。また、上記ガラス相は、本発明の目的の達成の妨げとならない限りにおいて、上述した主成分の他に、何らかの副成分を含有していてもよい。例えば、上述した主成分に含まれる酸化硼素(B2O3)は、ガラス(相)を生成させる過程においてガラス原料を高温にて溶融させる際の溶融挙動を調節するために添加される「融剤成分」である。かかる融剤成分には、酸化硼素(B2O3)の他に、アルカリ金属酸化物(例えば、酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、酸化カリウム(K2O)等)が含まれていてもよい。また、上記ガラス相は、ガラス(相)の結晶化を促進するために添加される結晶核形成剤(例えば、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化チタン(TiO2)、白金(Pt)、五酸化二燐(P2O5)等)等を副成分として含有していてもよい。
上記ガラス相は、例えば、上述したような各種ガラス原料を、非常に高い温度(例えば、1200℃以上)において溶融させ、得られた溶融物を、例えば、水中への投下等の処置によって急冷することにより得ることができる。一方、上記非酸化物系化合物結晶相は、例えば、前述した従来技術に係るガラス−セラミックス複合材料において、熱伝導率の向上を目的として添加されるフィラー粒子として、当該技術分野において知られているものの中から選択することができる。
次いで、上記ガラス−セラミックス複合材料は、例えば、上述のようにして得られたガラス相と非酸化物系化合物結晶相とを、例えば、粉末状の状態で、所望の配合率にて混合し、当該混合物を所定の温度(例えば、700℃乃至1050℃)において焼成することにより得ることができる。尚、例えば、フィラー粒子の変質防止の観点から、上記焼成処理は、不活性な気体が存在する雰囲気(例えば、窒素雰囲気等)において行われるのが一般的であるが、酸化防止膜として適切な酸化皮膜が非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の表面に容易に形成される場合は、酸素が存在する雰囲気(酸化雰囲気)において上記焼成処理を行ってもよい。
ところで、上述したような成分を含有するガラス相と非酸化物系化合物結晶相とを焼成して得られる従来技術に係るガラス−セラミックス複合材料においては、前述のように、本来であれば非常に高い熱伝導率を有する非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)が、上記焼成時にガラス相と反応して消費され、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による熱伝導率向上効果が十分に発揮されない場合があった。
しかしながら、前述のように、本発明者は、ガラス−セラミックス複合材料を構成するガラス相において、酸化亜鉛(ZnO)成分又は酸化マグネシウム(MgO)成分の少なくとも何れか一方が所定量以上存在する条件下において、酸化アルミニウム(Al2O3)成分を増量することにより、非酸化物系化合物結晶相とガラス相との間での上記反応を抑制することができることを見出した。
具体的には、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料を構成するガラス相においては、
前記ガラス相の総量に対して、
酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が12質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化マグネシウム(MgO)の配合率が12質量%以上であるか又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が8質量%以上であり、且つ酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも40質量%以下であり、
酸化珪素(SiO2)の配合率が15質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ように、各種原料成分が配合される。
前記ガラス相の総量に対して、
酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が12質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化マグネシウム(MgO)の配合率が12質量%以上であるか又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が8質量%以上であり、且つ酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも40質量%以下であり、
酸化珪素(SiO2)の配合率が15質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ように、各種原料成分が配合される。
尚、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率がガラス相の総量に対して12質量%未満であると、上述したような非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との意図せぬ反応を有効に抑制することができず、結果として、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による熱伝導率向上効果が十分に発揮されない虞が高まるので望ましくない。逆に、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率がガラス相の総量に対して40質量%を超えると、ガラス化が困難となり、ガラスの分相及び/又はガラス相以外の結晶成分が多くなり、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができなくなるので望ましくない。尚、本明細書において、「緻密化」とは、吸水率が小さくなることを意味する。ことを言う。尚、吸水率が高いと、ガラス−セラミック複合材料の信頼性が低下してしまう。
また、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)については、上述のように、これらの成分の少なくとも何れか一方が、それぞれについて予め定められた所定の配合率にて、ガラス相の構成成分として配合されていればよい。具体的には、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)については、酸化マグネシウム(MgO)の配合率が12質量%以上であるか又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が8質量%以上であるという条件と、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも40質量%以下であるという条件と、が両方とも満たされなければならない。当然のことながら、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の両方がガラス相の構成成分として配合されており、酸化マグネシウム(MgO)の配合率が12質量%以上であり且つ40質量%以下であり、加えて、酸化亜鉛(ZnO)の配合率が8質量%以上であり且つ40質量%以下であってもよい。
酸化マグネシウム(MgO)の配合率がガラス相の総量に対して12質量%未満であり且つ酸化亜鉛(ZnO)の配合率がガラス相の総量に対して8質量%未満であると、結果として生成されるガラス−セラミックス複合材料の全体としての熱伝導率を十分に向上させることができない虞が高まるので望ましくない。これは、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも何れか一方が上記所定量以上存在しない場合、ガラス相と比較して高い熱伝導率を有するスピネル系化合物結晶相(具体的には、ガーナイト(ZnAl2O4)及び/又はスピネル(MgAl2O4))を十分な量にて析出させることができないことに起因するものと推定される。
一方、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の何れか一方でも、その配合率がガラス相の総量に対して40質量%を超えると、ガラス化が困難となり、ガラスの分相及び/又はガラス相以外の結晶成分が多くなり、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができなくなるので望ましくない。
更に、酸化珪素(SiO2)については、その配合率がガラス相の総量に対して15質量%未満であっても、60質量%を超えても、ガラス化が困難となり、ガラスの分相及び/又はガラス相以外の結晶成分が多くなり、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができなくなるので望ましくない。
尚、上述のように、ガラス(相)を生成させる過程においてガラス原料を高温にて溶融させる際の溶融挙動を調節するために添加される融剤成分は、酸化硼素(B2O3)の他に、アルカリ金属酸化物(例えば、酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、酸化カリウム(K2O)等)を含んでいてもよい。かかる融剤成分の配合率は、ガラス相の総量に対して5質量%以上であり且つ35質量%以下であることが望ましい。融剤成分の配合率がガラス相の総量に対して5質量%未満であると、ガラス化が困難となり、ガラスの分相及び/又はガラス相以外の結晶成分が多くなり、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができなくなるので望ましくない。逆に、融剤成分の配合率がガラス相の総量に対して35質量%を超えると、空気中の水分と反応し易くなり、信頼性が低下してしまうので望ましくない。
ところで、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が、ガラス相及び非酸化物系化合物結晶相の合計量に対して20質量%未満であると、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による熱伝導率向上効果が十分に発揮されないので望ましくない。逆に、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が、ガラス相及び非酸化物系化合物結晶相の合計量に対して60質量%を超えると、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができなくなるので望ましくない。
以上のように、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、ガラス相を構成する各種成分及び非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が、上述した所定の条件を満たすことにより、(例えば、希土類成分等の)特殊な材料等を必要とすること無く、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を十分に高めることができる。
ところで、上述のように、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率は、ガラス相の総量に対して、12質量%以上であり且つ40質量%以下であることが望ましい。但し、好ましくは、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率は、ガラス相の総量に対して、16質量%以上であることが望ましく、より好ましくは20質量%以上であることが望ましい。
従って、本発明の第2の実施態様は、
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が16質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が16質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
また、本発明の第3の実施態様は、
本発明の前記第2の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が20質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第2の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が20質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
上記のように、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が、それぞれ、好ましい範囲及びより好ましい範囲に規定されている。従って、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、前述した本発明の目的を、より効果的に達成することができる。
また、上述のように、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化マグネシウム(MgO)の配合率は、ガラス相の総量に対して、12質量%以上であり且つ40質量%以下であることが望ましい。但し、好ましくは、酸化マグネシウム(MgO)の配合率は、ガラス相の総量に対して、13質量%以上であることが望ましく、より好ましくは15質量%以上であることが望ましい。
従って、本発明の第4の実施態様は、
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化マグネシウム(MgO)の配合率が13質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化マグネシウム(MgO)の配合率が13質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
また、本発明の第5の実施態様は、
本発明の前記第4の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化マグネシウム(MgO)の配合率が15質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第4の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化マグネシウム(MgO)の配合率が15質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
上記のように、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化マグネシウム(MgO)の配合率が、それぞれ、好ましい範囲及びより好ましい範囲に規定されている。従って、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、前述した本発明の目的を、より効果的に達成することができる。
更に、上述のように、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化亜鉛(ZnO)の配合率は、ガラス相の総量に対して、8質量%以上であり且つ40質量%以下であることが望ましい。但し、好ましくは、酸化亜鉛(ZnO)の配合率は、ガラス相の総量に対して、9質量%以上であることが望ましく、より好ましくは15質量%以上であることが望ましい。
従って、本発明の第6の実施態様は、
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化亜鉛(ZnO)の配合率が9質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化亜鉛(ZnO)の配合率が9質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
また、本発明の第7の実施態様は、
本発明の前記第6の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化亜鉛(ZnO)の配合率が15質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第6の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化亜鉛(ZnO)の配合率が15質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
上記のように、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化亜鉛(ZnO)の配合率が、それぞれ、好ましい範囲及びより好ましい範囲に規定されている。従って、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、前述した本発明の目的を、より効果的に達成することができる。
また更に、上述のように、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化珪素(SiO2)の配合率は、ガラス相の総量に対して、15質量%以上であり且つ60質量%以下であることが望ましい。但し、好ましくは、酸化珪素(SiO2)の配合率は、ガラス相の総量に対して、20質量%以上であることが望ましい。
従って、本発明の第8の実施態様は、
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化珪素(SiO2)の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第1の実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化珪素(SiO2)の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
上記のように、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化珪素(SiO2)の配合率が、それぞれ、好ましい範囲及びより好ましい範囲に規定されている。従って、これらの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、前述した本発明の目的を、より効果的に達成することができる。
ところで、本発明の幾つかの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料についての上記説明においては、ガラス相と非酸化物系化合物結晶相とを例えば粉末状の状態で所望の配合率にて混合し、かかる複合材料の焼成温度として一般的な温度(例えば、700℃乃至1050℃)において当該混合物を焼成する場合、前述したように、例えば、酸化硼素(B2O3)及びアルカリ金属酸化物(例えば、酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、酸化カリウム(K2O)等)から選ばれる少なくとも1種の物質を含んでなる融剤成分の配合率は、ガラス相の総量に対して5質量%以上であり且つ35質量%以下であることが望ましいと述べた。
具体的には、これまでの説明においては、融剤成分の配合率がガラス相の総量に対して5質量%未満であると、ガラス化が困難となり、ガラスの分相及び/又はガラス相以外の結晶成分が多くなり、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができなくなるので望ましくなく、逆に融剤成分の配合率がガラス相の総量に対して35質量%を超えると、空気中の水分と反応し易くなり、信頼性が低下してしまうので望ましくないと述べた。
しかしながら、本発明者は、例えばガラス原料の混合方法及び溶融条件等の更なる最適化により、かかる融剤配合率(融剤成分の配合率)の下限を更に低下させるべく研究を続けた。また、本発明者は、斯くして得られる、より低い配合率にて融剤成分を含有するガラス相と非酸化物系化合物結晶相との混合物を焼成してなる、本発明に係るガラス−セラミックス複合材料の性質(特に、熱伝導率)について更なる研究を続けた。
上記研究の結果、本発明者は、例えばガラス原料の混合方法及び溶融条件等を更に最適化して、ガラス相の総量に対する融剤成分の配合率を5質量%未満とした状態でガラス化することにより、かかるガラス相と非酸化物系化合物結晶相との混合物を焼成した結果として得られるガラス−セラミックス複合材料において極めて高い熱伝導率を達成することが可能であることを見出した。これは、このように低い融剤配合率及びかかる融剤配合率に応じた焼成温度にてガラス相と非酸化物系化合物結晶相との混合物を焼成することにより、非晶質であるガラス相よりも高い熱伝導率を有する結晶質相が多く生成するためであると考えられる。かかる結晶質相を構成する結晶の具体例としては、例えば、ガーナイト(ZnAl2O4)及びスピネル(MgAl2O4)等のスピネル系化合物、珪酸マグネシウム等の珪酸化合物、ムライト及びコージェライト等の珪酸アルミ化合物等の結晶を挙げることができる。
従って、本発明の第9の実施態様は、
本発明の前記第1乃至前記第8の実施態様の何れか1つに係るガラス−セラミックス複合材料であって、
酸化硼素(B2O3)、酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、及び酸化カリウム(K2O)の群から選ばれる少なくとも1種の物質を含んでなる融剤成分の前記ガラス相における配合率が前記ガラス相の総量に対して5質量%未満である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
本発明の前記第1乃至前記第8の実施態様の何れか1つに係るガラス−セラミックス複合材料であって、
酸化硼素(B2O3)、酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、及び酸化カリウム(K2O)の群から選ばれる少なくとも1種の物質を含んでなる融剤成分の前記ガラス相における配合率が前記ガラス相の総量に対して5質量%未満である、
ガラス−セラミックス複合材料である。
上記のように、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、酸化硼素(B2O3)、酸化リチウム(Li2O)、酸化ナトリウム(Na2O)、及び酸化カリウム(K2O)の群から選ばれる少なくとも1種の物質を含んでなる融剤成分の前記ガラス相における配合率が前記ガラス相の総量に対して5質量%未満である。これにより、本実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料においては、(例えば、希土類成分等の)特殊な材料等を必要とすること無く、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を十分に発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を更に高めることができる。
尚、上記のように低い融剤配合率を有するガラス相を用いる場合において非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)との焼成を容易なものとするためには、上述したように、ガラス相と非酸化物系化合物結晶相との混合物を焼成する温度を一般的な温度範囲(例えば、700℃乃至1050℃)よりも高い温度範囲(例えば、700℃乃至1150℃)において焼成することが望ましい場合が多い。具体的な焼成温度は、ガラス相及び非酸化物系化合物結晶相の構成に応じて、例えば、事前実験等により、適宜定めることができる。
また、上記のように低い融剤配合率を有するガラス相を用いる場合においても、前述したように、窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相を20質量%以上であり且つ60質量%以下である配合率にて用いることができる。即ち、本実施態様においても、窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる何れか1種の非酸化物系化合物結晶相を単独で、あるいは2種以上の非酸化物系化合物結晶相を任意の割合で組み合わせて配合してもよい。
特に、炭化珪素(SiC)は、スピネルやコージェライト等の結晶相のガラス相からの析出を促進したり安定化させたりする効果を有する。従って、他の窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、窒化珪素(Si3N4)等のフィラー粒子と組み合わせて使用することが望ましい場合がある。また、ガラス相からの結晶相の析出の促進及び/又は安定化を目的として、酸化チタン(TiO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、コージェライト、スピネル(MgAl2O4)等の酸化物フィラーを非酸化物化合物フィラーと組み合わせて使用してもよい。
以下、本発明の幾つかの実施態様に係るガラス−セラミックス複合材料の構成や特性等につき更に詳しく説明する。但し、以下に述べる説明はあくまでも例示を目的とするものであり、本発明の範囲が以下の説明に限定されるものと解釈されるべきではない。
(1)評価用サンプルの調製
表1に列挙する種々の組成を有するガラス−セラミックス複合材料を評価用サンプル(試験片)として調製した。大別すると、全ての構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲に入る評価用サンプルを実施例(E01、E03乃至E08、E12乃至E16、及びE19乃至E26)とし、何れかの構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲から逸脱する評価用サンプルを参考例(E02、E09乃至E11、E17、及びE18)もしくは比較例(C01乃至C15)とした。
表1に列挙する種々の組成を有するガラス−セラミックス複合材料を評価用サンプル(試験片)として調製した。大別すると、全ての構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲に入る評価用サンプルを実施例(E01、E03乃至E08、E12乃至E16、及びE19乃至E26)とし、何れかの構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲から逸脱する評価用サンプルを参考例(E02、E09乃至E11、E17、及びE18)もしくは比較例(C01乃至C15)とした。
より詳細には、先ず、ガラス相を構成する各種構成成分の原料を配合し、高温にて溶融させた後に急冷することにより、ガラス相を生成させた。この際、酸化アルミニウム(Al2O3)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化マグネシウム(MgO)、及び酸化珪素(SiO2)の配合率が過剰な比較例(それぞれ、C12乃至C15)については、ガラス化が困難であり、ガラス相を正常に生成させることができなかった。得られたガラス相を粉砕して粉末化し、表1に示す配合比にて非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)と混合したものを、700〜1050℃の温度において窒素雰囲気中で焼成して、各種評価用サンプルを調製した。この際、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が過剰な比較例(C01)については、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができなかった。
(2)評価用サンプルの熱伝導率の測定
上記のようにして得られた各種評価用サンプル(試験片)の各々につき、熱伝導率を測定した。熱伝導率の測定方法としては、非定常法の代表的な方法である「レーザーフラッシュ法」を採用した。尚、「レーザーフラッシュ法」の詳細については、当業者に周知であるので、ここでの説明は割愛するが、表1に列挙する熱伝導率は、「レーザーフラッシュ法」によって測定される熱拡散率に各種評価用サンプルの比熱及び密度を乗ずることによって求めた。斯くして求めた各種評価用サンプルの熱伝導率を、それぞれの評価用サンプルの組成と共に、以下の表1に列挙する。
上記のようにして得られた各種評価用サンプル(試験片)の各々につき、熱伝導率を測定した。熱伝導率の測定方法としては、非定常法の代表的な方法である「レーザーフラッシュ法」を採用した。尚、「レーザーフラッシュ法」の詳細については、当業者に周知であるので、ここでの説明は割愛するが、表1に列挙する熱伝導率は、「レーザーフラッシュ法」によって測定される熱拡散率に各種評価用サンプルの比熱及び密度を乗ずることによって求めた。斯くして求めた各種評価用サンプルの熱伝導率を、それぞれの評価用サンプルの組成と共に、以下の表1に列挙する。
(3)評価用サンプルの評価
表1に示すように、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が同じ評価用サンプル間での比較結果から、実施例および参考例の熱伝導率は、比較例よりも20%以上大きいことが確認された。
表1に示すように、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が同じ評価用サンプル間での比較結果から、実施例および参考例の熱伝導率は、比較例よりも20%以上大きいことが確認された。
また、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも不足している比較例(C04、C07、及びC08)においては、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が上述した適切な範囲に該当しているにもかかわらず、類似の組成を有し且つ酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)が適切な配合率にて配合されている実施例(E14)と比較して、十分に高い熱伝導率を達成することができなかった。これは、比較例(C04、C07、及びC08)においては、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも不足しているために、上述したような非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との意図せぬ反応を有効に抑制することができず、結果として、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による熱伝導率向上効果が十分に発揮されなかったものと判断される。
即ち、本発明に係るガラス−セラミックス複合材料においては、ガラス−セラミックス複合材料を構成するガラス相において、酸化亜鉛(ZnO)成分又は酸化マグネシウム(MgO)成分の少なくとも何れか一方を所定量配合し、且つ酸化アルミニウム(Al2O3)成分を所定量配合することにより、非酸化物系化合物結晶相とガラス相との間での意図せぬ反応に起因する非酸化物系化合物結晶相の熱伝導率向上効果の低下を抑制して、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を高めることができる。
(1)評価用サンプルの調製
表2に列挙する種々の組成を有するガラス−セラミックス複合材料を評価用サンプル(試験片)として調製した。大別すると、ガラス相における融剤成分の配合率がガラス相の総量に対して5質量%未満である種々のガラス−セラミックス複合材料において、全ての構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲に入る評価用サンプルを実施例(E33乃至E38及びE42)とし、何れかの構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲から逸脱する評価用サンプルを参考例(E31、E32、及びE39乃至E41)もしくは比較例(C31乃至C39)とした。
表2に列挙する種々の組成を有するガラス−セラミックス複合材料を評価用サンプル(試験片)として調製した。大別すると、ガラス相における融剤成分の配合率がガラス相の総量に対して5質量%未満である種々のガラス−セラミックス複合材料において、全ての構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲に入る評価用サンプルを実施例(E33乃至E38及びE42)とし、何れかの構成成分の配合率が本発明に係るガラス−セラミックス複合材料として望ましい範囲から逸脱する評価用サンプルを参考例(E31、E32、及びE39乃至E41)もしくは比較例(C31乃至C39)とした。
より詳細には、先ず、ガラス相を構成する各種構成成分の原料を配合し、高温にて溶融させた後に急冷することにより、ガラス相を生成させた。この際、酸化マグネシウム(MgO)、酸化アルミニウム(Al2O3)、及び酸化珪素(SiO2)の配合率が過剰な比較例(それぞれ、C35及びC36、C37、並びにC38)及び酸化珪素(SiO2)の配合率が不足している比較例(C39)については、ガラス化が困難であり、ガラス相を正常に生成させることができなかった。ガラス相が得られた実施例(E33乃至E38及びE42)、参考例(E31、E32、及びE39乃至E41)及び比較例(C31乃至C33)については、ガラス相を粉砕して粉末化し、表2に示す配合比にて非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)と混合したものを、700〜1150℃の温度において窒素雰囲気中で焼成して、各種評価用サンプルを調製した。
(2)評価用サンプルの熱伝導率の測定
上記のようにして得られた各種評価用サンプル(試験片)の各々につき、熱伝導率を測定した。実施例1と同様に、熱伝導率の測定方法としては、非定常法の代表的な方法である「レーザーフラッシュ法」を採用した。尚、「レーザーフラッシュ法」の詳細については、当業者に周知であるので、ここでの説明は割愛するが、表2に列挙する熱伝導率は、「レーザーフラッシュ法」によって測定される熱拡散率に各種評価用サンプルの比熱及び密度を乗ずることによって求めた。斯くして求めた各種評価用サンプルの熱伝導率を、それぞれの評価用サンプルの組成と共に、以下の表2に列挙する。
上記のようにして得られた各種評価用サンプル(試験片)の各々につき、熱伝導率を測定した。実施例1と同様に、熱伝導率の測定方法としては、非定常法の代表的な方法である「レーザーフラッシュ法」を採用した。尚、「レーザーフラッシュ法」の詳細については、当業者に周知であるので、ここでの説明は割愛するが、表2に列挙する熱伝導率は、「レーザーフラッシュ法」によって測定される熱拡散率に各種評価用サンプルの比熱及び密度を乗ずることによって求めた。斯くして求めた各種評価用サンプルの熱伝導率を、それぞれの評価用サンプルの組成と共に、以下の表2に列挙する。
(3)評価用サンプルの評価
表2に示すように、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が同じ評価用サンプル間での比較結果から、ガラス相における融剤成分の配合率をガラス相の総量に対して5質量%未満とした本実施例においては、実施例および参考例の熱伝導率は、比較例よりも30%以上大きく、ガラス相における融剤成分の配合率がより高い範囲(5質量%以上、35質量%以下)にある場合(実施例1)と比較して、より効果的に熱伝導率を高めることができることが確認された。
表2に示すように、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が同じ評価用サンプル間での比較結果から、ガラス相における融剤成分の配合率をガラス相の総量に対して5質量%未満とした本実施例においては、実施例および参考例の熱伝導率は、比較例よりも30%以上大きく、ガラス相における融剤成分の配合率がより高い範囲(5質量%以上、35質量%以下)にある場合(実施例1)と比較して、より効果的に熱伝導率を高めることができることが確認された。
より詳細には、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が過剰な比較例(C31)においては、類似の組成を有し且つ非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)が適切な配合率にて配合されている実施例(E35乃至E37)と比較して、十分に高い熱伝導率を達成することができなかった。これは、比較例(C31)においては、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の配合率が過剰であるために、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との混合物が焼成により十分に緻密化することができず、結果として、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による熱伝導率向上効果が十分に発揮されなかったものと判断される。
また、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が何れも不足している比較例(C32)においては、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化珪素(SiO2)の配合率が上述した適切な範囲に該当しているにもかかわらず、類似の組成を有し且つ酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が大きな参考例(E32)と比較しても、十分に高い熱伝導率を達成することができなかった。これは、比較例(C32)においては、酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が不足しているために、上述したような非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との意図せぬ反応を有効に抑制することができず、結果として、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による熱伝導率向上効果が十分に発揮されなかったものと判断される。
更に、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも不足している比較例(C33)においては、酸化アルミニウム(Al2O3)及び酸化珪素(SiO2)の配合率が上述した適切な範囲に該当しているにもかかわらず、類似の組成を有し且つ酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)が大きな参考例(E39乃至E41)と比較しても、十分に高い熱伝導率を達成することができなかった。これは、比較例(C33)においては、酸化マグネシウム(MgO)及び酸化亜鉛(ZnO)の配合率が何れも不足しているために、上述したような非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)とガラス相との意図せぬ反応を有効に抑制することができず、結果として、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による熱伝導率向上効果が十分に発揮されなかったものと判断される。
即ち、本発明に係るガラス−セラミックス複合材料においては、ガラス−セラミックス複合材料を構成するガラス相において、酸化亜鉛(ZnO)成分又は酸化マグネシウム(MgO)成分の少なくとも何れか一方を所定量配合し、且つ酸化アルミニウム(Al2O3)成分を所定量配合することにより、非酸化物系化合物結晶相とガラス相との間での意図せぬ反応に起因する非酸化物系化合物結晶相の熱伝導率向上効果の低下を抑制して、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を高めることができることが、本実施例によって改めて確認された。加えて、ガラス相における融剤成分の配合率をガラス相の総量に対して5質量%未満とすることにより、非酸化物系化合物結晶相(フィラー粒子)の添加による本来の熱伝導率向上効果を十分に発揮させ、ガラス−セラミックス複合材料の熱伝導率を更に高めることができることが、本実施例によって確認された。
以上、本発明を説明することを目的として、特定の構成有する幾つかの実施態様について説明してきたが、本発明の範囲は、これらの例示的な実施態様に限定されるものではなく、特許請求の範囲及び明細書に記載された事項の範囲内で、適宜修正を加えることができることは言うまでも無い。
Claims (5)
- 酸化アルミニウム(Al2O3)と、酸化マグネシウム(MgO)又は酸化亜鉛(ZnO)の少なくとも一方と、酸化珪素(SiO2)と、酸化硼素(B2O3)、酸化リチウム(Li 2 O)、酸化ナトリウム(Na 2 O)、及び酸化カリウム(K 2 O)の群から選ばれる少なくとも1種の物質を含んでなる融剤成分と、からなるガラス相と、
窒化アルミニウム(AlN)、炭化珪素(SiC)、及び窒化珪素(Si3N4)の群から選ばれる少なくとも1種の非酸化物系化合物結晶相と、
を焼成してなるガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対して、
酸化アルミニウム(Al2O3)の配合率が16質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化マグネシウム(MgO)の配合率が13質量%以上であり且つ31質量%以下であるか、又は酸化亜鉛(ZnO)の配合率が15質量%以上であり且つ40質量%以下であり、
酸化珪素(SiO2)の配合率が15質量%以上であり且つ60質量%以下であり、
前記ガラス相及び前記非酸化物系化合物結晶相の合計量に対して、
前記非酸化物系化合物結晶相が窒化アルミニウム(AIN)又は炭化珪素(SiC)を含んでなる場合は前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下であり、前記非酸化物系化合物結晶相が窒化珪素(Si3N4)である場合は前記非酸化物系化合物結晶相の配合率が35質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料。 - 請求項1に記載のガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化アルミニウム(Al 2 O 3 )の配合率が20質量%以上であり且つ40質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料。 - 請求項1に記載のガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化マグネシウム(MgO)の配合率が15質量%以上であり且つ31質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料。 - 請求項1に記載のガラス−セラミックス複合材料であって、
前記ガラス相の総量に対する酸化珪素(SiO 2 )の配合率が20質量%以上であり且つ60質量%以下である、
ガラス−セラミックス複合材料。 - 請求項1ないし請求項4の何れか1項に記載のガラス−セラミックス複合材料であって、
前記融剤成分の前記ガラス相における配合率が前記ガラス相の総量に対して5質量%未満である、
ガラス−セラミックス複合材料。
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