JP5815655B2 - Ｒ−ｔ−ｂ−ｍ−ｃ系焼結磁石の製造方法、及びその製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、特に薄形形状のＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法、更には当該磁石の製造装置に関する。

ＮｄＦｅＢ（ネオジム・鉄・硼素）系の焼結磁石（以下、希土類永久磁石という）は、１９８３年、佐川真人らによって発明された高性能永久磁石であり、その応用分野はますます拡大し、現在は、医療機器分野である磁気共鳴画像装置（ＭＲＩ）や電子機器分野であるハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）、環境・新エネルギー分野である自動車用モーター、風力発電機等に応用されている。

このように希土類永久磁石の需要が増大する一方、その材料となる貴重なレアアース資源の確保は、将来の枯渇問題も含めて大きな問題となっている。そのため、希土類永久磁性材料の効率的利用は世界各国における喫緊の課題でもある。

従来の希土類永久磁石の成型工程は、鋼製金型の中で成型させた後、磁場の中で配向方向と直交する方向からプレスして成型体を得た後、当該成型体をキャビティモールドから取り出してＣＩＰ工程を行い、その後、焼結と熱処理を行って焼結磁石を得ている。当該工程を採用する場合、金型などの制限により成型体の寸法をあまり小さくすることができなかった。

特に配向方向の寸法は通常２０ｍｍを超えてしまい、配向方向の寸法が比較的薄い磁石、例えば厚さが３ｍｍ程度の薄形磁石を作る場合には、必要寸法以上の大きさの磁石を製造した後、所定の大きさにするための切片及び研磨工程を行っているため、１０質量％程度の材料損失を引き起こしている。

希土類永久磁石材料の利用率を高めるため、平行磁場でプレス成型する方法も開発されている。この方法によれば、配向方向とプレス方向が平行しており、磁体成型後にＣＩＰ工程を行う必要がなく、配向方向とプレス方向とが一致していることから、薄形磁石を直接成型することができる。当該工程で磁石を製造する場合、材料の利用率を高めることができるものの、成型中の配向度が低下するため、磁石の残留磁束密度が０．０６〜０．０７Ｔに低下し、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが約１０％低下してしまい、磁石特性の低下を招くことになる。

更に別の方法として開発されているのはプレスしない方法である。この方法は、磁性材料粉末をキャビティに充填した後、磁界により配向させ、その後、合金粉末をモールドごとに焼結させる焼結工程と熱処理工程を行い、配向工程中、合金粉末を押圧せず、配向度改善のため、前記配向工程において配向用磁界印加の前及び／又は後に、前記モールドに充填された前記合金粉末を加熱する加熱工程を有している。

この方法によれば、合金粉末を加熱することで合金粉末が配向しやすくなり良好な配向度を得ることができるため、生産された磁石は、機械加工時に切片を要さず、直接研磨加工することができ、磁石材料の利用率を高めることができるものの、配向の際に合金粉末を押圧しないため、合金粉末の間に大きな反発力が発生し、充填密度が低下することで、焼結後成型体の密度が低下する。また粒径が非常に小さい合金粉末に対しては、その配向前後に、合金粉末の温度が規定の温度になるまで加熱する必要があり、粉末の酸化を引き起こしやすく、磁石性能の低下を引き起こすことになる。
国際公開ＷＯ２０１１／０２４９３６Ａ１

本願発明は、磁石性能を維持しながら、製造が容易で、かつ貴重な資源であるレアアースを利用した永久磁石材料を有効に利用することができるＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法、更には当該磁石の製造装置を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明は、潤滑剤が添加された合金粉末を、モールドに形成されたキャビティ内に充填させる充填工程と、前記キャビティ内の合金粉末を押圧装置により所定の圧力で押圧した状態で配向平面定盤まで搬送する搬送工程と、前記配向平面定盤上で、前記キャビティ内の前記合金粉末を所定の圧力下で磁界により配向させる配向工程と、配向された前記合金粉末を前記モールドごと焼結させる焼結工程及び熱処理工程によって製造され、前記焼結工程及び前記熱処理工程以外の工程はすべて不活性ガス雰囲気下で行うＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法であって、
前記ＲはＳｃとＹを含む希土類元素の中から選ばれた少なくとも１種の元素、
前記ＴはＦｅ又はＣｏのいずれか１種の元素、
前記Ｂは硼素、
前記ＭはＴｉ、Ｎｉ、Ｎｂ、Ａｌ、Ｖ、Ｍｎ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｉ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｍｏ、Ｗ及びＴａの群から選ばれた少なくとも１種の元素、
前記Ｃは炭素であり、
２５質量％≦Ｒ≦４０質量％、
６０質量％≦Ｔ≦７４質量％、
０．８質量％≦Ｂ≦１．２質量％、
０質量％≦Ｍ≦２質量％、
０．０３質量％≦Ｃ≦０．１５質量％、の条件を満たし、かつ
前記潤滑剤は、０．０５質量％〜２質量％、
前記充填工程における前記キャビティ内の合金粉末の充填密度は、２．８〜３．８ｇ／ｃｍ ^３ であり、
前記配向工程で配向する際の押圧力は、０．２〜２ＭＰａである、
ことを特徴とする。

また本発明は、前記方法によりＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石を製造するための装置であって、合金粉末を供給する合金粉末供給装置と、モールドに形成され、かつ前記合金粉末供給装置の吐出し口に対応するキャビと、前記モールドを振動させる振動装置と、前記振動装置によって振動させた後の前記モールドを受け取る配向平面定盤と、前記配向平面定盤の下面に取り付けた下シリンダーと、前記キャビティ内の合金粉末を、前記振動装置から前記配向平面定盤までの搬送時に所定の圧力で押圧する押圧装置と、前記配向平面定盤に対応する位置に取り付けた配向コイルと、前記配向コイル内を通過して前記押圧装置を押圧する上シリンダーと、配向処理された前記キャビティ内の合金粉末を、前記押圧装置が装着された状態で、前記モールドごと収納する段積装置と、から構成され、前記各装置は、不活性ガス雰囲気の室内に設置されている、ことを特徴とする。

本発明の製造方法によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系合金粉末に一定の充填密度で潤滑剤を充填させる充填工程と、前記合金粉末を所定の圧力の下で磁界により配向させる配向工程の改良により、磁石性能を維持しながら、製造が容易で、かつ貴重な資源であるレアアースを有効に利用することができる。特に、薄型小型の磁石製造に適するものである。

また本発明の製造装置によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系合金粉末に一定の充填密度で潤滑剤を充填させる充填工程と、前記合金粉末を所定の圧力の下で磁界により配向させる配向工程を合理的に行うことを可能とする。

は、本発明の製造装置の構造を示す図である。 は、実施例４、５で示す異なる量の潤滑剤を混合して得た磁石の性能を測定した結果を比較する図である。

以下、本発明の理解を容易にするため、図面とともに具体的な実施例にもとづいてより詳しく説明する。
実施例１（製造装置と製造方法）
本願発明は、図１に示す製造装置により製造される。加工製作台には合金粉末供給装置１が取り付けられ、当該合金粉末供給装置１の吐出口はモールドに形成されたキャビティ２に対応し、モールドの下には振動装置７が取り付けられている。

振動装置７の右側には配向平面定盤８が取り付けられ、配向平面定盤８の下面には下シリンダー４が取り付けられている。振動装置７から配向平面定盤８に移動するモールドのキャビティ２に対し、圧力を加える押圧装置９が設置され、配向平面定盤８の上方の対応する位置には配向コイル５が取り付けられ、図示のごとく配向コイル５内を通過して前記押圧装置を押圧する上シリンダー３が取り付けられている。配向平面定盤８の右側には、配向済の合金粉末を、押圧装置９が装着されたままモールドごと収納する段積装置６が設けられる。上記の各装置はいずれも不活性ガス保護倉庫１０内に設置されている。

上記構成を有する製造装置により、Ｒ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石を製造する方法について説明する。図示しない機械アーム等により、潤滑剤が添加された合金粉末をモールドに形成したキャビティ２に充填し、振動装置７にて当該合金粉末の充填密度が２．８〜３．８ｇ／ｃｍ^３になるまで振動する。

その後、合金粉末が充填されたキャビティに押圧装置９によって圧力をかけ、合金粉末の充填密度が変化しないようにする。当該キャビティを配向平面定盤上に搬送し、上下シリンダーで圧縮しながら、配向コイルの中心位置に載置し、配向を行う。配向後の合金粉末を、押圧装置９が装着されたままモールドごと段積装置に搬送する。モールドされた合金粉末が段積装置に一定数量蓄えられたら、不活性ガス保護倉庫１０外に設置されている焼結炉に搬送し、焼結を行う。

実施例２、３
上記で説明した製造装置を用い、配向時に異なる圧力を加えた複数の磁石を製造した。なお、各磁石のもととなる材料は、以下の方法により得られる。
母合金の製造：真空又は不活性ガスの雰囲気中、好ましくはアルゴンガス雰囲気中で金属又は合金原料を溶融し、溶融した合金をストリップキャスティング法により流し込み、シート状の合金薄板を得る。
粉砕：上記母合金を水素ガス雰囲気下で破砕し、真空排気を行いながら水素を除去する。その後、高圧不活性ガス下のジェットミルにおいて平均粒度Ｘ_５０＝５．０µｍになるまで粉砕し、さらに、焼結磁性体結晶粒子の一致性を改善するために、製粉過程において研磨ガスに一定量の酸素ガスを注入した後、不活性ガス中で保存する。
潤滑剤の混合：合金粉末の配向特性を高めるため、混合機中に一定量の潤滑剤を混合する。本実施例で混合する潤滑剤は、質量百分率で０．０５％のステアリン酸亜鉛であり、潤滑剤を混合する過程は不活性ガス下で実施する。潤滑剤の混合時間は約５時間である。

振動装置７上に設置したキャビティ２内に合金粉末を充填し、充填密度を３．２ｇ／ｃｍ^３として、押圧装置９により表２に示す４つの圧力を加えて、実施例２、実施例３、及び比較例１、２の各磁石を得た。配向磁場は直流パルス磁場であり、磁場の強度は６Ｔ、配向完了後の合金粉末の充填密度を計算し、１０６０℃で５時間焼結した後、５００℃で３時間時効保温した。

各磁石の成分と磁気性能を測定した結果を表１、表２に示す。
表１ 単位：質量％

表２

表中、Ｂｒ：残留磁束密度、Ｈｃｂ、Ｈｃｊ：保磁力、（ＢＨ）ｍ：最大エネルギー積、Ｈｋ／Ｈｃｊ：角形比成（磁場と保磁力との比）、をそれぞれ示す。

表２のとおり、押圧力が０．２〜２ＭＰａの場合、配向過程において合金粉末充填密度は変化しないが、押圧力が０．０５ＭＰａの場合、押圧力が小さすぎるため、配向過程におけるキャビティ内の合金粉末は、斥力作用によって充填密度が減少し、焼結体の一部に亀裂が見られ、その分磁石焼結密度が減少することが分かる。一方、押圧力が３ＭＰａの場合、押圧力が大きすぎるため、合金粉末の焼結性能は悪化することが分かる。

実施例４、５
同様にして、表３、４に示すように、異なる量の潤滑剤を合金粉末に混合して異なる磁石を製造した。本実施例における母合金の製造、粉砕等の方法は実施例２、３と同様である。

合金破砕平均粒度Ｘ_５０＝５．０µｍ、合金粉末充填密度は３．２ｇ／ｃｍ^３であり、配向磁場は直流パルス磁場、磁場強度は６Ｔ、配向時のキャビティの押圧力は２ＭＰａである。その後、１０６０℃で５時間焼結を行い、最後に５００℃で３時間時効保温を行った。
本実施例において、合金粉末に混合する潤滑剤はホウ酸エステルであり、混合時間は８時間である。

各磁石の成分と磁気性能を測定した結果を表３、４に示す。
表３ 単位：質量％

表４

潤滑剤の混入量を変えて測定した結果を表４に、またその結果を図２に示す。
表４のとおり、実施例４、５の磁石の残留磁束密度Ｂｒは、比較例３に対してそれぞれ４％、４．３％高く、また、実施例４、５の磁性体の保磁力Ｈｃｊは、比較例４に対してそれぞれ７．６％、５．５％高いことが分かる。

実施例６、７
同様にして、表５、６に示すように、異なる強度の配向磁場を加えて異なる磁石を製造した。本実施例における母合金の製造、粉砕、潤滑剤の混合等の方法は、実施例２、３と同様である。

合金破砕平均粒度Ｘ_５０＝５．０µｍ、本実施例で用いられる潤滑剤はオレイン酸である。潤滑剤の混合量は０．１％、合金粉末充填密度は３．２ｇ／ｃｍ^３、配向磁場は直流パルス磁場、配向磁場の強度は表６に示す通りである。配向時の合金粉末を充填したキャビティの押圧力は２ＭＰａである。その後１０６０℃で５時間焼結を行い、最後に５００℃で３時間時効保温を行った。

各磁石の成分と磁気性能を測定した結果を表５、６に示す。
表５ 単位：質量％

表６

表６のとおり、実施例６、７の磁石の残留磁束密度Ｂｒは、比較例５に対して、それぞれ２．９％、２．７％高いことが分かる。

実施例８〜１０
同様にして、表７、８に示すとおり、平均粒度の大きさが異なる合金粉末により異なる磁石を製造した。本実施例における母合金の製造、粉砕、潤滑剤の混合等の方法は、実施例２、３と同様である。また本実施例で用いられる潤滑剤はステアリン酸リチウムであり、潤滑剤の混合量は０．０６％である。また、配向磁場は直流パルス磁場、磁場強度は６Ｔ、配向時のキャビティの押圧力は２ＭＰａである。その後、１０６０℃で５時間焼結を行い、最後に５００℃で３時間時効保温を行った。

各磁石の成分と磁気性能を測定した結果を表７、８、９に示す。
表７ 単位：質量％

表８

表８のとおり、実施例８、９、１０の磁石の残留磁束密度Ｂｒは、比較例６に対して、それぞれ１．８％、２．４％、１．７％高いことが分かる。

実施例１１、１２
同様にして、表９、１０に示すとおり、充填密度の異なる磁石を製造した。本実施例における母合金の製造、粉砕、潤滑剤の混合等の方法は、実施例２、３と同様である。合金破砕平均粒度Ｘ_５０＝５．０µｍであり、潤滑剤は酢酸メチルであり、潤滑剤の混合量は０．１５％である。また、配向磁場は直流パルス磁場、磁場強度は６Ｔ、配向時のキャビティの押圧力は２ＭＰａである。その後、１０６０℃で５時間焼結を行い、最後に５００℃で３時間時効保温を行った。

各磁石の成分と磁気性能を測定した結果を表９、１０に示す。
表９ 単位：質量％

表１０

表１０のとおり、実施例１１、１２の磁石は、残留磁束密度Ｂｒが、比較例８に対して７％高いことが分かる。なお比較例７は合金粉末の充填密度が低すぎたため、焼結体にはひび割れの亀裂が見られ外観不良となったことから、その磁性能は測定しなかった。

１ 合金粉末供給装置
２ キャビティ
３ 上シリンダー
４ 下シリンダー
５ 配向コイル
６ 段積装置
７ 振動装置
８ 配向平面定盤
９ 押圧装置
１０ 不活性ガス保護倉庫

Claims (5)

1. 潤滑剤が添加された合金粉末を、モールドに形成されたキャビティ内に充填させる充填工程と、
   前記キャビティ内の合金粉末を押圧装置により所定の圧力で押圧した状態で配向平面定盤まで搬送する搬送工程と、
   前記配向平面定盤上で、前記キャビティ内の前記合金粉末を所定の圧力下で磁界により配向させる配向工程と、
   配向された前記合金粉末を前記モールドごと焼結させる焼結工程及び熱処理工程によって製造され、
   前記焼結工程及び前記熱処理工程以外の工程はすべて不活性ガス雰囲気下で行うＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法であって、
   前記ＲはＳｃとＹを含む希土類元素の中から選ばれた少なくとも１種の元素、
   前記ＴはＦｅ又はＣｏのいずれか１種の元素、
   前記Ｂは硼素、
   前記ＭはＴｉ、Ｎｉ、Ｎｂ、Ａｌ、Ｖ、Ｍｎ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｉ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｍｏ、Ｗ及びＴａの群から選ばれた少なくとも１種の元素、
   前記Ｃは炭素であって、
   ２５質量％≦Ｒ≦４０質量％、
   ６０質量％≦Ｔ≦７４質量％、
   ０．８質量％≦Ｂ≦１．２質量％、
   ０質量％≦Ｍ≦２質量％、
   ０．０３質量％≦Ｃ≦０．１５質量％、の条件を満たし、かつ
   前記潤滑剤は、０．０５質量％〜２質量％、
   前記充填工程における前記キャビティ内の合金粉末の充填密度は、２．８〜３．８ｇ／ｃｍ ^３ であり、
   前記配向工程で配向する際の押圧力は、０．２〜２ＭＰａである、
   ことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法。
2. 前記潤滑剤は、ステアリン酸塩、オレイン酸、ホウ酸エステル、酢酸メチル、メチルカプリル酸の中から選ばれた一種或いは多種を混合したものである、
   ことを特徴とする請求項１記載のＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法。
3. 前記磁界は、配向用直流パルス磁界であり、その強度は３．５Ｔ以上である、
   ことを特徴とする請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法。
4. 前記合金粉末の平均粉末粒径Ｘは、Ｘ＜８μｍである、
   ことを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載のＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造方法。
5. 請求項１ないし４のいずれか１項に記載の方法によりＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石を製造するための装置であって、
   合金粉末を供給する合金粉末供給装置と、
   モールドに形成され、かつ前記合金粉末供給装置の吐出し口に対応するキャビティと、
   前記モールドを振動させる振動装置と、
   前記振動装置によって振動させた後の前記モールドを受け取る配向平面定盤と、
   前記配向平面定盤の下面に取り付けた下シリンダーと、
   前記キャビティ内の合金粉末を、前記振動装置から前記配向平面定盤までの搬送時に所定の圧力で押圧する押圧装置と、
   前記配向平面定盤に対応する位置に取り付けた配向コイルと、
   前記配向コイル内を通過して前記押圧装置を押圧する上シリンダーと、
   配向処理された前記キャビティ内の前記合金粉末を、前記押圧装置が装着された状態で、前記モールドごと収納する段積装置と、から構成され、
   前記各装置は、不活性ガス雰囲気の室内に設置されている、
   ことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ−Ｍ−Ｃ系焼結磁石の製造装置。