JP5462356B2 - 圧粉磁心及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、絶縁被膜を表面に形成した鉄基軟磁性粉末を用いて形成される圧粉磁心及びその製造方法に係り、特に、リアクトル用コアとして好適な圧粉磁心及びその製造方法に関する。

近年、燃料電池車、電気自動車、ハイブリッド自動車等のいわゆる低公害車の開発が進められている。特に、ハイブリッド自動車は、国内外で普及が進みつつある。このようなハイブリッド自動車等においては、バッテリーの電圧から電装品用の電圧への降圧や、モータ等をインバータ制御する場合には、直流電流から高周波数の交流電源への変換が、スイッチング電源などを介して行われる。

上記のようなスイッチング電源の回路には、コア（磁心）と、そのコアの周囲に巻回されたコイルとからなるリアクトルが設けられる。リアクトルの性能としては、小型、低損失、低騒音であることに加え、幅広い直流電流領域で安定したインダクタンス特性を有すること、すなわち、直流重畳特性に優れることが求められる。そのため、リアクトル用コアとしては、低鉄損であるとともに、低磁場から高磁場までの透磁率が安定しているコア、すなわち、恒透磁率性に優れるコアが望ましい。

一般に、リアクトル用コアは、珪素鋼板、アモルファス薄帯、酸化物フェライト等の材料で構成され、これらの材料で構成されるコアは、板材の積層、圧粉成形、圧粉焼結等により製造される。また、直流重畳特性を改善するために、コアの磁路中に適当な空隙（ギャップ）を設けて見掛透磁率を調整したりすることも行われる。

モータの大出力化等に伴い、リアクトル等のコアは、大電流、高磁場側での使用が求められるようになっている。このようなリアクトル用コアにおいては、高磁場側でも微分透磁率が低下しないこと、すなわち恒透磁率に優れることが望ましいが、上記の珪素鋼板、アモルファス薄帯、酸化物フェライト等の材料で構成されたコアは、透磁率が高い材料であるため、高磁場側では磁束密度が飽和し、磁化曲線の接線の傾きである微分透磁率が低下してしまう。このような恒透磁率性に劣るコアをリアクトルに適用するためには、コアに設けるギャップを厚くする、ギャップ数を増やす等の設計が必要になるが、このようなコアの設計は、漏れ磁束の発生、損失の増加、騒音の増大やリアクトルの大型化を招き、燃費性能要求や搭載スペースに制限のある車載用等の用途には好ましくない。

材料組織構造に特徴のあるコアとして、鉄などの軟磁性金属粉末を圧縮成形して作製した圧粉磁心がある。圧粉磁心は、珪素鋼板などによる積層磁心と比較して、作製時の材料歩留まりが良く、材料コストを低減することができる。また、形状自由度が高く、磁心形状の最適設計を行うことにより特性向上を図ることが可能である。さらに、有機樹脂や無機粉末などの電気絶縁物質と金属粉末を混合したり、金属粉末の表面に電気絶縁被膜を被覆したりして金属粉末間の電気絶縁性を向上させることにより、磁心の渦電流損を大幅に低減することができ、特に高周波域において優れた磁気特性が得られる。これらの特徴から、リアクトル用コアとして圧粉磁心が注目されている。

圧粉磁心の製造方法としては、表面に無機絶縁被膜を形成した軟磁性粉末に熱硬化性樹脂粉末を添加した混合粉末を圧縮成形し、圧粉体に樹脂硬化処理を施す方法がある（例えば、特許文献１参照）。また、近年、圧粉磁心の更なる低鉄損化が求められ、圧粉磁心に熱処理を施して圧粉成形による歪みを緩和し、ヒステリシス損を低減することが行われている（例えば、特許文献２参照）。

特開平９−３２０８３０号公報 特開２０００−２３５９２５号公報

コアの鉄損Ｗは、渦電流損Ｗ_ｅとヒステリシス損Ｗ_ｈの和であり、周波数ｆ、励磁磁束密度Ｂ_ｍ、固有抵抗値ρ、材料の厚みｔとしたとき、渦電流損Ｗ_ｅは式１、ヒステリシス損Ｗ_ｈは式２のように表されることから、鉄損Ｗは式３のように表される。なお、ｋ_１，ｋ_２は係数である。
Ｗ_ｅ＝（ｋ_１Ｂ_ｍ ^２ｔ^２／ρ）ｆ^２ （式１）
Ｗ_ｈ＝ｋ_２Ｂ_ｍ ^１．６ｆ （式２）
Ｗ＝Ｗ_ｅ＋Ｗ_ｈ＝（ｋ_１Ｂ_ｍ ^２ｔ^２／ρ）ｆ^２＋ｋ_２Ｂ_ｍ ^１．６ｆ （式３）

渦電流損Ｗ_ｅは、式１のように周波数ｆの二乗に比例して増大する。このため、鉄損Ｗは、式３のように数百ｋＨｚから数ＭＨｚのような高周波数領域では渦電流損Ｗ_ｅの影響がきわめて大きくなるため、鉄損Ｗにおけるヒステリシス損Ｗ_ｈの影響は相対的に小さくなる。このため高周波領域では、固有抵抗値ρを大きくして渦電流損Ｗ_ｅを低減させることが最優先で必要なこととなる。

一方、車載用リアクトルは５〜３０ｋＨｚ程度、汎用リアクトルは３０〜６０ｋＨｚ程度の周波数ｆの下で使用されるが、この領域では鉄損Ｗに及ぼす渦電流損Ｗ_ｅの影響が、数百ｋＨｚ〜数ＭＨｚの高周波領域の場合に比して小さくなり、相対的にヒステリシス損Ｗ_ｈの影響が大きくなる。このため、このような周波数領域での使用においては、鉄損Ｗの低減には、渦電流損Ｗ_ｅのみならず、ヒステリシス損Ｗ_ｈの低減が必要となる。

樹脂を電気絶縁物質として添加した圧粉磁心は、樹脂が鉄粉間の磁気ギャップとして作用するため、最大微分透磁率が低く、恒透磁性に優れている。
しかし、圧粉磁心は、鉄などの軟磁性金属粉末を圧縮成形して作製するので、圧縮成形の過程で軟磁性金属粉末に歪みが蓄積し、この歪みによりヒステリシス損Ｗ_ｈが大きい。このような圧粉磁心においては、上記特許文献２のように、圧粉磁心に熱処理を施して、軟磁性金属粉末に蓄積した歪みを開放することにより、ヒステリシス損Ｗ_ｈを低減して鉄損Ｗを低減することができる。しかし、樹脂を添加した圧粉磁心に熱処理を施す場合、熱処理温度を高くし過ぎると、樹脂が劣化・分解してしまい、電気絶縁性が損なわれて固有抵抗ρが激減し、このため、渦電流損Ｗ_ｅが増大して鉄損Ｗの増大を招く。そのため、熱処理温度は、樹脂の耐熱温度（３００℃程度）未満となり、歪みの除去が不完全で、ヒステリシス損Ｗ_ｈを十分に低減することができず、鉄損Ｗが高くなってしまう。

樹脂を添加せずに、リン酸塩系等の電気絶縁被膜を表面に形成した鉄基軟磁性粉末のみで圧粉磁心を作製すれば、圧粉磁心の高温での熱処理が可能であり、ヒステリシス損Ｗ_ｈを低減して鉄損Ｗを低減することができるが、磁気ギャップとして作用する樹脂を含有しないため、高磁場側における微分透磁率が最大微分透磁率に対して極めて小さくなり、恒透磁率性が低下する。このため、珪素鋼板、アモルファス薄帯、酸化物フェライト等の材料で構成されたコアと同様に、コアに設けるギャップを厚くする、ギャップ数を増やす等の設計が必要になる。

このように、車載用リアクトルのコアとして好適な、低鉄損で優れた恒透磁率性を有する磁心が求められている。
本発明は、低鉄損であるとともに、優れた恒透磁率性を有する、車載用リアクトルのコアとして好適な圧粉磁心を提供することを目的とする。

本発明の一形態によれば、圧粉磁心は、電気絶縁被膜を表面に形成した鉄基軟磁性粉末と、耐熱温度が７００℃以上で、真空の透磁率を１とする比透磁率が空気より低い低透磁率物質の粉末とからなる混合粉末からなり、密度が６．７Ｍｇ／ｍ³以上であり、前記鉄基軟磁性粉末は純鉄粉末であり、前記低透磁率物質は、酸化物、炭化物、窒化物及び珪酸塩鉱物のうちの少なくとも１種であり、前記圧粉体中の軟磁性粉末間の空隙の一部を前記低透磁率物質が充満するように前記低透磁率物質を局所的に存在させる。

添加する微粒子化した低透磁率物質粉末の平均粒径は１０μｍ以下であることが好ましく、また、最大粒径が２０μｍ以下であることが好ましい。

また、低透磁率物質が軟磁性粉末間の空隙に存在する圧粉磁心の透磁率は６０〜１４０であり、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＭｇＯ、ＳｉＯ_２、ＳｉＣ、ＡｌＮ、タルク、カオリナイト、マイカおよびエンスタタイトのうち少なくとも１種類以上を含むものであることが好ましい。また、低透磁率物質粉末の添加量は０．０５〜１．５体積％とすることが好ましく、０．１〜１体積％とすることがさらに好ましい。

本発明によれば、低鉄損であると同時に恒透磁率性に優れた圧粉磁心を提供することができ、広範な周波数域における透磁率の安定性が向上した車載用リアクトルのコアが提供可能となる。

コアの直流磁化特性に関する説明図である。 従来の圧粉磁心の金属組織の一例を示す模式図である。 本発明の圧粉磁心の金属組織の一例を示す模式図である。 本発明の圧粉磁心と従来の圧粉磁心の端面のＥＰＭＡ分析結果を示す図である。 本発明の圧粉磁心についての励磁磁界と微分透磁率の関係を示す図である。 本発明の圧粉磁心のＬ−Ｉ特性を示す図である。

通常の珪素鋼板、アモルファス薄帯、酸化物フェライト等の材料で構成されたコアは、図１の実線に示すように、高磁場側では磁束密度が飽和し、磁化曲線の接線の傾きである微分透磁率が低下してしまう。大電流、高磁場側で使用されるリアクトルのコアは、恒透磁率に優れることが求められるため、図１の破線で示すような高磁場側でも微分透磁率が低下しない磁化特性を示すことが望ましい。圧粉磁心は、透磁率が低い樹脂や気孔（軟磁性粉末間の空隙）などの磁気ギャップが分散しているため、恒透磁率性に優れるが、大電流、高磁場側での特性は、未だ十分とはいえない。

本発明では、電気絶縁被膜を表面に形成した鉄基軟磁性粉末を用いて作成する圧粉磁心に樹脂を含有させず、圧粉体内部に、耐熱性が高く、空気よりも透磁率が低い低透磁率物質の粉末を存在させることによって、高温での熱処理による鉄損の低減を可能とすると同時に、圧粉磁心の恒透磁率性の改善をも可能とする。この際、低透磁率物質の粉末を軟磁性粉末間の空隙中に遍在させることが肝要であることを見出しており、本来空孔となるべき軟磁性粉末粒子間の空隙に低透磁率物質を集中的に分布させることによって、圧粉磁心中の軟磁性粉末の占積率は低下させずに低透磁率物質を分散させることができるので、飽和磁束密度を低下させず、鉄損を低く保持しながら、図１に示すように透磁率の変動抑制を実現することが可能である。

以下、本発明について詳細に説明する。尚、本発明に関して、粉末の配合割合を示す単位「体積％」は、物質の真密度及び質量から算出される体積に基づく百分率であって、粉末等の嵩高さによる値ではない。従って、実施において、質量単位に換算して調製できる。
圧粉磁心の利点である恒透磁率性を保持しつつ、圧粉磁心の鉄損を低減するためには、圧粉成形後の熱処理温度を高く設定することによって成形時の歪みを開放してヒステリシス損を十分に低減することが有効である。このためには、熱処理温度を５００℃以上、好ましくは６００℃程度以上とすることが望ましい。このように熱処理温度を高くするには、圧粉磁心を構成する電気絶縁被覆鉄基軟磁性粉末に添加される物質として、このような熱処理温度に耐久性を有する（つまり、融点又は分解点が熱処理温度より高い、好ましくは５０℃以上高い）物質を選択することが重要である。そこで、本発明において使用する低透磁率物質は、樹脂のような有機物ではなく、耐熱温度が７００℃以上の低透磁率物質が選択される。これにより、圧粉磁心の熱処理を高温（例えば５００℃以上）で実施することを可能とし、ヒステリシス損の低減を図ることができる。ここで、耐熱温度とは、熱分解等に起因する組成変化、状態変化等によって透磁率の変化が生じない最高温度である。すなわち、熱処理温度によって低透磁率物質の透磁率が変化しないことが要件であり、耐熱温度＜融点及び分解点、となるので、耐熱温度が７００℃以上であることは、融点及び分解点が７００℃を超えることを意味する。

図２に模式的に示すように、耐熱性の低い樹脂を含まず、表面に電気絶縁被覆ＥＩを形成した鉄基軟磁性粉末ＳＭのみからなる圧粉磁心は、軟磁性粉末ＳＭ間の空隙に気孔Ｐ（図中、黒色の箇所）が形成され、気孔Ｐには空気が充満している。真空の透磁率を１としたとき、空気の比透磁率は１．００００００４であり、密度が６．７Ｍｇ／ｍ^３程度の圧粉磁心の場合、気孔Ｐ部分に空気が充満する圧粉磁心の透磁率は、２５０程度である。

これに比べて、本発明の圧粉磁心では、図３に模式的に示すように、電気絶縁被覆ＥＩを表面に形成した鉄基軟磁性粉末ＳＭ間の空隙に、空気よりも透磁率が低い低透磁率物質ＬＰが存在する。すなわち、本発明の圧粉磁心は、電気絶縁被覆を表面に形成した鉄基軟磁性粉末間の空隙に形成される気孔の空気の一部または全部を低透磁率物質で置換することにより空隙部分の透磁率を低減したものであり、気孔率も小さくなる。このように、空気よりも低透磁率物質の粉末を鉄基軟磁性粉末間の空隙中に局在させることにより、飽和磁束密度を低下させずに、圧粉磁心の最大微分透磁率を低くし、高磁場側での微分透磁率との差を小さくして、恒透磁率性を向上することができる。

本発明の圧粉磁心において、低透磁率物質は、主として軟磁性粉末間の空隙中に存在するが、軟磁性粉末粒子に挟持されるものを排除せず、低透磁率物質の一部が、電気絶縁被覆を表面に形成した鉄基軟磁性粉末の間に挟まれて存在してもよい。このような鉄基軟磁性粉末に挟持された低透磁率物質は、軟磁性粉末間の空隙内の空気の置換には寄与しないが、鉄基軟磁性粉末間の透磁率低減に寄与する。又、低透磁率物質は、軟磁性粉末間の多数の空隙の少なくとも一部に存在すればよく、軟磁性粉末間の空隙の全てに存在すると好ましいが、これは必須ではない。更に、低透磁率物質は、空隙を充満するように存在することが好ましいが、これに限定されず、空隙を不完全に充填するように部分的に存在してよい。低透磁率物質が存在する体積分の空気が置換され、その分だけ透磁率低減の効果が得られる。また、低透磁率物質として、高比抵抗である物質を用いると、鉄基軟磁性粉末の絶縁性向上に寄与する。

圧粉磁心の密度が低いと、軟磁性粉末の占積率が低くなるため、磁束密度が低くなり、鉄損が大きくなるとともに、高磁場側での透磁率の低下が顕著になる。従って、密度が６．７Ｍｇ／ｍ^３以上であることが好ましい。密度の測定は、アルキメデス法により測定される。具体的には、ＪＩＳ規格のＺ２５０１に規定された方法により測定される。このような高密度に成形する上で、絶縁被覆鉄基軟磁性粉末として、平均粒径（メジアン径）が５０〜１５０μｍ程度の粉末を使用すると好ましい。なお、図３においては、説明のために電気絶縁被膜の厚さを強調しているが、電気絶縁被膜の厚さは概して１０〜２００ｎｍ程度であるので、実際には、図示されるよりかなり薄く、絶縁被覆鉄基軟磁性粉末の粒径に対して無視できる。

鉄基軟磁性粉末としては、純鉄や、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｆｅ−Ａｌ合金、パーマロイ、センダスト等の鉄合金を含む鉄系金属の粉末が用いられ、純鉄粉は、磁束密度の高さ及び成形性等の点で優れている。
軟磁性粉末の表面に形成される電気絶縁被膜は、上記熱処理温度で絶縁性が維持されるものであればよいが、リン酸塩を含む電気絶縁被膜は、熱処理した際に互いに結着するので、圧粉体の強度の観点から好ましい。無機絶縁被膜で被覆された軟磁性粉末は、市販の製品から適宜選択して用いることができ、或いは、既知の方法に従って軟磁性粉末の表面に無機化合物の被膜を形成して用いてもよい。例えば、前記特許文献１（特開平９−３２０８３０号公報）に従って、リン酸、ホウ酸及びマグネシウムを含有する水溶液を鉄粉末に混合して乾燥することによって、鉄粉末１ｋｇの表面に０．７〜１１ｇ程度の無機絶縁被膜が形成された絶縁被覆軟磁性粉末が得られる。

励磁磁界を０から１００００Ａ／ｍまで変化させた際の、圧粉磁心の最大微分透磁率をμ_ｍａｘ、１００００Ａ／ｍにおける微分透磁率をμ_{１００００Ａ／ｍ}とした時、μ_ｍａｘに対するμ_{１００００Ａ／ｍ}の比率が０．１５未満であると、高磁場側で磁束密度が飽和してリアクトルの機能が損なわれる。従って、μ_ｍａｘに対するμ_{１００００Ａ／ｍ}の比率が０．１５以上である圧粉磁心が好ましい。本発明では、図３のように低透磁率物質を導入することによって、このような恒透磁率性が実現される。

低透磁率物質は、上述のように、軟磁性粉末間の空隙部分の透磁率を低減するために使用するので、低透磁率物質の透磁率は、空気の比透磁率１．００００００４より小さいものとする必要がある。低透磁率物質が空隙部分に存在する圧粉磁心の透磁率が６０〜１３０（つまり、空隙部分が空気で充満される圧粉磁心の透磁率の半分以下）となる低透磁率物質を用いると、圧粉磁心の恒透磁率性が顕著に向上するので好ましい。但し、圧粉磁心の透磁率が６０より低くなる物質を低透磁率物質として用いると、恒透磁率性は向上するものの、軟磁性粉末の磁束を妨げる影響が大きくなって、飽和磁束密度に達するまでの磁場における微分透磁率が過度に低下する。これらのことから、低透磁率物質が空隙部分に存在する圧粉磁心は、透磁率が６０〜１３０の範囲内とすることが好ましい。

低透磁率物質は、具体的には、酸化物、炭化物、窒化物及び珪酸塩鉱物からなる無機低透磁率物質から少なくとも１種を選択すると好適である。例えば、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＭｇＯ、ＳｉＯ_２、ＳｉＣ、ＡｌＮ、タルク、カオリナイト、マイカ、エンスタタイト等の無機化合物及び鉱物が挙げられ、これらのうちの少なくとも１種を選択して使用すると好ましく、複数種を適宜組み合わせて使用して良い。

低透磁率物質の粉末として粒子が微細なものを用いると、鉄基軟磁性粉末間の空隙に充填し易いので、平均粒径がメジアン径で１０μｍ以下である低透磁率物質粉末を鉄基軟磁性粉末に添加することが好ましく、平均粒径が３μｍ以下であると更に好ましい。また、最大粒径が２０μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以下であると更に好ましい。低透磁率物質粉末を微粒子化する方法としては、例えば、ジェットミルや遊星ボールミル等を用いて粉砕する方法が好適に利用できる。これらの方法で微粒子化し難い低透磁率物質を使用する場合は、冷凍粉砕等の方法を用いてもよい。微粒子化した低透磁率物質の粒径を上記の平均粒径（メジアン径）および最大粒径に調整する方法としては、例えば、気流分級法により分級する方法があり、気流分級装置等を用いて好適に調整することができる。

本発明の圧粉磁心においては、鉄基軟磁性粉末として、電気絶縁被膜が表面に形成された鉄基軟磁性粉末（絶縁被覆鉄基軟磁性粉末）を用いるので、鉄基軟磁性粉末の表面は、電気的に絶縁されて中性となっている。又、低透磁率物質も電気的にほぼ中性である。従って、絶縁被覆鉄基軟磁性粉末の表面には、低透磁率物質の粉末が付着し難く、しかも、絶縁被覆鉄基軟磁性粉末に比べて低透磁率物質の粒子はかなり小さく、磁性粉末間の空隙に収まる寸法であるので、絶縁被覆鉄基軟磁性粉末に低透磁率物質の粉末を混合して得られる混合粉末を圧縮成形すると、低透磁率物質の粉末は鉄基軟磁性粉末間の空隙に逃れて局在し易い傾向がある。

低透磁率物質粉末の添加量は、混合粉末全量の０．０５〜１．５体積％とすることが好ましい。添加量が０．０５体積％より少ないと、十分な効果が得られず、１．５体積％を超えて添加すると、鉄基軟磁性鉄粉末の占積率が低下して、圧粉体密度を高くすることが困難になるため、磁束密度が低くなるとともに鉄損が高くなるので、好ましくない。
上述の絶縁被覆鉄基軟磁性粉末と低透磁率物質粉末とを混合して混合粉末を調製し、形成する圧粉磁心の体積に基づいて、目的とする圧粉密度に対応する分量の混合粉末を秤量して、圧粉磁心用の金型内で圧縮成形することによって、図３のような軟磁性粉末間の空隙に低透磁率物質が集中して分布する圧粉体が得られる。成形の際に軽く揺動すると、混合粉末の圧縮性を高め易い。６．７Ｍｇ／ｍ^３以上の高密度に圧粉するには、通常、１０００ＭＰａ程度の高い成形圧が加えられるので、歪みを十分に緩和するには、後続の熱処理における５００℃以上の高温の適用が有意義である。

尚、鉄基軟磁性粉末と低透磁率物質粉末との混合の際に少量の分散剤を添加すると、微細な低透磁率物質粉末の凝集を防止して、より均一に混合することが可能になるので好ましい。分散剤としては、例えば、水性液状物としてはシリカ水和物分散液、固体としてはケイ酸カルシウム等の融剤のような物質が挙げられる。
上述のようにして得られる圧粉体に５００〜７００℃程度の熱処理を１０〜６０分間程度施すことによって、圧粉時の歪みが十分に緩和され、得られる圧粉磁心のヒステリシス損が減少する。得られる圧粉磁心は、密度が６．７Ｍｇ／ｍ^３以上で、絶縁被覆鉄系軟磁性粉末間の空隙に耐熱性の低透磁率物質が集中して局在する構造を有することにより、軟磁性粉末の占積率が８５〜９５体積％程度以上に維持でき、気孔率は概して３．５〜１４．９５体積％程度以下となる。従って、鉄損を少なく維持しつつ、最大透磁率を低下させてμ_ｍａｘに対するμ_{１００００Ａ／ｍ}の比率を高めることができる。尚、圧粉磁心における軟磁性粉末の占積率及び気孔率は、圧粉磁心にワニス等を含浸した後、切断して研磨した断面を光学顕微鏡で撮影した画像を画像分析ソフトウエア（例えば三谷商事株式会社製ＷｉｎＲＯＯＦ等）を用いて、軟磁性粉末の部分または気孔の部分の面積を測定することにより特定することができる。この場合、光学顕微鏡画像をグレースケールで撮影し、得られたグレースケール画像をＷｉｎＲＯＯＦで画像分析する際に、モード法に従って閾値を調整して、気孔部分と軟磁性粉末および低透磁率物質の部分を二値化して、計測粒子を分離解析することで気孔部分の気孔率を求めるとともに、閾値を再度調整して気孔および低透磁率物質の部分と軟磁性粉末の部分を二値化して解析することで軟磁性粉末の部分の占積率を求めることができ、これらの解析値から低透磁率物質の面積率を求めることができ、近似的に体積率の値として用いることができる。

図４は、原料粉末を上下パンチを用いて圧縮成形した圧粉体のパンチ面を、ＥＰＭＡ（Electron Probe MicroAnalyser）により１０００倍に拡大して観察したＳＥＭ（Scanning Electron Microscope）画像、及び、Ｆｅ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｏの各元素の分布を示す画像である。実施例Ａは、リン酸塩系の電気絶縁被膜を形成する被覆処理を施した純鉄粉に、低透磁率物質粉末として珪酸塩鉱物の１種であるタルク（Mg_３Si_４O_１０(OH)_２）を１．５体積％添加した混合粉末を調製し、これを原料粉末として金型の型孔に充填して上下パンチで上下方向に圧縮成形して得られた圧粉体であり、比較例Ａは、リン酸塩系の電気絶縁被膜を形成する被覆処理を施した純鉄粉のみからなる原料粉末を同様にして圧縮成形した圧粉体である。

図４のＳＥＭ画像において、実施例Ａは、薄い灰色の部分とは区別される濃い灰色の部分が観察される点において、比較例Ａと異なる。これらの部分について元素分布の画像を見ると、薄い灰色の部分はＦｅが分布するのに対し、濃い灰色の部分では、Ｆｅが分布せず、タルクの成分であるＭｇ、ＳｉおよびＯが分布することから、薄い灰色の部分が純鉄粉であり、濃い灰色の部分がタルクであることがわかる。タルクは、比較的集中して局所に存在し、純鉄粉と面一かつ純鉄粉と隙間無く密着していることから、この部分が純鉄粉末間の空隙に相当し、タルクが空隙を充満していることが伺える。実施例Ａと比較例Ａとでは空隙の量（面積）が異なるように見えるが、実施例Ａの濃い灰色の部分と空隙（気孔）の面積の総和は、比較例Ａの空隙（気孔）の面積の総和はほぼ同等となっている。つまり、純鉄粉の占める面積はほぼ等しい。また、実施例ＡのＳＥＭ像において、気孔が観察されるが、気孔に接する部分においてタルクの成分であるＭｇ、ＳｉおよびＯが検出されている。これは、低透磁率物質が軟磁性粉末間の空隙の一部を占め、残部が気孔となっていることを意味する。これらのことから、電気絶縁被覆処理を施した鉄基軟磁性粉末に、前述に規定するように低透磁率物質の粉末を添加混合した原料粉末を圧縮成形することにより、低透磁率物質を軟磁性粉末間の空隙に配置して空隙内の空気を低透磁率物質で置換することができることがわかる。

本発明の圧粉磁心に関し、低透磁率物質の面積率は、具体的には次のようにして確認することができる。すなわち、上述のようにＥＰＭＡにより撮影される画像データに基づいて、低透磁率物質を構成する元素のうち、主要元素の１種もしくは複数種について元素分布を測定し、得られた元素分布の画像を画像分析ソフトウエア（例えば三谷商事株式会社製ＷｉｎＲＯＯＦ等）を用いて、測定した元素の分布面積を測定することにより低透磁率物質の面積率を特定することができる。この場合、ＥＰＭＡでの元素マッピングをグレースケールで行い、得られたグレースケール画像をＷｉｎＲＯＯＦで画像分析する際に、モード法に従って閾値を８０に設定して二値化し、計測粒子を分離して解析することで面積率を求めることができる。ここで、複数種の元素について元素マッピングを行う場合は、各元素について得られる値の平均値として低透磁率物質の面積率を求める。なお、ＥＰＭＡ装置による分析では、測定原理から軽元素の検出における感度が下がるため、低透磁率物質を構成する元素が、Ｈ，Ｎ，Ｃ，Ｏ等の軽元素以外の元素を含む場合は、その元素を分析対象の元素として分布面積を測定することが精度の点から好ましい。

低透磁率物質粉末の添加量を０．０５〜１．５体積％として圧粉磁心を作製した場合、上記に従って求めた低透磁率物質の面積率は１．５〜３０．０％となる。

低透磁率物質粉末として、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＭｇＯ、ＳｉＯ_２、ＳｉＣ、ＡｌＮ、タルク、カオリナイト及びマイカの各々を微粉化し、気流分級装置によって分級した平均粒径（ラジアン径）が３．０μｍのものを用意した。Ａｌ_２Ｏ_３については、表１のように平均粒径が０．０５〜２０μｍのものも各々用意した。
又、前記特許文献１を参照して平均粒径が７５μｍの純鉄粉の表面をリン酸塩系絶縁被膜で被覆し、これを絶縁被覆軟磁性粉末として、以下の操作で使用した。

表１に従って、絶縁被覆軟磁性粉末に、低透磁率物質粉末を添加混合して原料粉末を調製した（試料２〜２８，３０〜３４）。また、比較のために、原料粉末として、低透磁率物質粉末を添加しない絶縁被覆軟磁性粉末（試料１）、絶縁被覆軟磁性粉末に対して０．５体積％のポリイミド系樹脂粉末を低透磁率物質粉末として添加した混合粉末（試料２９）を用意した。
原料粉末は、圧粉体密度が６．９Ｍｇ／ｍ³（試料１〜２，９〜３４）又は表１に記載する値（試料３〜８）になる分量を秤量して、内径：２０ｍｍ、外形：３０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの環状の試験片に圧粉成形した。この後、試料番号１〜２８の試験片については６５０℃で熱処理を施し、試料番号２９の試験片については２００℃で熱処理を施した。又、試料番号３０〜３４の試験片は、熱処理温度を表１に記載される２００〜６００℃の範囲の温度に変更したこと以外は、試料１３と同様にして得た。
得られた試験片の鉄損を、周波数１０ｋＨｚ、励磁磁束密度０．１Ｔの条件下で測定した。また、各試験片の比抵抗を四探針法により測定した。さらに、０〜１００００Ａ／ｍまで励磁磁界を変化させて、１００００Ａ／ｍにおける磁束密度Ｂ_10000A/m、最大微分透磁率μ_maxおよび１００００Ａ／ｍにおける微分透磁率μ_10000A/mを測定した。測定結果を表１に示す。

また、試料１及び試料１３の試験片を用いて直流重畳特性（Ｌ−Ｉ特性）を評価し、低透磁率物質の添加がＬ−Ｉ特性に及ぼす影響を調査した。

表１によれば、低透磁率物質粉末の添加量が異なり他の条件を等しくした試料１，２，５，１３〜２０を比較すると、低透磁率物質粉末を添加した試料２，５，１３〜２０は、低透磁率物質粉末を添加しない試料１と比較して鉄損が低い。また、低透磁率物質粉末の添加量が多いほど鉄損が低下し、鉄損の低減効果は０．０５体積％以上の添加において認められる。

低透磁率物質の添加による鉄損の低減の主な要因は、絶縁性向上による渦電流損の低減ではなく、ヒステリシス損の低減であることが解った。この現象の原因は明らかではないが、添加した低透磁率物質粉末が潤滑剤として作用して圧粉成形時に軟磁性粉末間の摩擦を低減し、軟磁性粉末の塑性変形が小さくなるためと考えられる。

低透磁率物質粉末の添加量が１．５体積％を超える試料２０では、磁束密度が低くなるため、リアクトル用鉄心として用いる場合、コアの断面積を大きくする必要があり、リアクトルの大型化を招くので、車載用等の搭載スペースに制限のある用途には好ましくない。

試料３〜８の測定結果から、圧粉体密度が低い程、鉄損が高くなることが確認されたが、上述したように低透磁率物質粉末の添加による鉄損の低減効果が得られることから、本発明においては、鉄損に関してリアクトル用鉄心として使用可能な圧粉磁心を得るには密度が６．７Ｍｇ／ｍ^３以上であればよいことが判る。

平均粒径が２０μｍのＡｌ_２Ｏ_３を添加した試料１７は、鉄損低減及び比抵抗向上の効果が小さいが、平均粒径が１０μｍ以下の低透磁率物質粉末を添加した試料９〜１６では、鉄損低減及び比抵抗向上の効果が大きいことが判る。特に、平均粒径が３μｍ以下の低透磁率物質粉末を添加した試料９〜１３では、比抵抗の向上効果が大きくなることが明らかである。

低透磁率物質を添加しない試料１では、μ_ｍａｘに対するμ_{１００００Ａ／ｍ}の比率が低く、高磁場側で透磁率が著しく低下するが、低透磁率物質粉末を添加することによりμ_ｍａｘが低く抑えられ、μ_ｍａｘに対するμ_{１００００Ａ／ｍ}の比率が高くなり、恒透磁率性を向上できることが判る（試料２〜３４）。また、低透磁率物質粉末の添加量が多いほど効果が大きく、０．０５体積％以上の添加において恒透磁率性の向上効果が認められる。

また、圧粉体密度が７．２Ｍｇ／ｍ^３の試料８は、密度が６．６〜７．１Ｍｇ／ｍ^３の試料５〜７と比較して、磁束密度は高いが、μ_ｍａｘが高くなるため、μ_ｍａｘに対するμ_{１００００Ａ／ｍ}の比率が若干低くなる。従って、圧粉磁心に要求される特性として、磁束密度と恒透磁率性のうち、磁束密度の方が重視される場合には、圧粉体密度を７．１Ｍｇ／ｍ^３以上に設定することが好ましく、恒透磁率性の方が重視される場合には、圧粉体密度を７．１Ｍｇ／ｍ^３以下に設定することが好ましい。

添加する低透磁率物質粉末の粒径の影響について評価するために、試料１，１２，１３，１６及び１７について、励磁磁界と各試料の微分透磁率との関係を図５に示す。平均粒径が２０μｍの低透磁率物質を添加しても、μ_ｍａｘを低く抑えられず、μ_ｍａｘに対するμ_{１００００Ａ／ｍ}の比率が低くなってしまうが、平均粒径が１０μｍ以下の低透磁率物質を添加することにより、恒透磁率性が向上する。特に、平均粒径が３μｍ以下の低透磁率物質を添加すると効果が大きいことが判る。

図６は、試料１及び試料１３の試験片を用いてＬ−Ｉ特性を評価し、低透磁率物質粉末の添加がＬ−Ｉ特性に及ぼす影響を調査した結果を示す。低透磁率物質が添加された試料１３の圧粉磁心は、大電流側まで高いインダクタンス値を維持できることが判る。従って、本発明の圧粉磁心を用いることにより、コアに設けるギャップを厚くしたり、ギャップ数を増やす等の設計上の負担が軽減され、リアクトルの小型化が可能となる。

低透磁率物質粉末としてポリイミド系樹脂祖を１．０体積％添加した試料２９は、樹脂が低密度であるため、原料粉末の理論密度が低くなり、圧粉体密度は比較的低くなった。また、樹脂の使用によって熱処理温度を高く設定できず、２００℃で熱処理を施したため、鉄損が著しく高い。

試料３０〜３４および試料１３の測定結果から、熱処理温度が５００℃未満では圧粉磁心の歪みの除去が不充分で鉄損が大きいが、熱処理温度が５００℃において圧粉磁心の鉄損が著しく減少し、熱処理温度が高くなるに従って更に鉄損が減少する。

本発明によれば、変圧器、リアクトル、チョークコイル等、特に、車載用リアクトル等の小型化が求められる磁気回路用の鉄心として好適に用いることができ、低鉄損であると同時に優れた恒透磁率性及び直流重畳特性を有する圧粉磁心を提供することができる。特に、数ｋＨｚから百ｋＨｚ未満の周波数領域における適用に好適である。

Claims (16)

1. 電気絶縁被膜を表面に有する鉄基軟磁性粉末と、耐熱温度が７００℃以上で、空気の比透磁率より低い比透磁率を有する低透磁率物質の粉末とからなる混合粉末の圧粉体を有する圧粉磁心であって、前記鉄基軟磁性粉末は純鉄粉末であり、前記低透磁率物質は、酸化物、炭化物、窒化物及び珪酸塩鉱物のうちの少なくとも１種であり、前記圧粉体中の軟磁性粉末間の空隙の一部を前記低透磁率物質が充満するように前記低透磁率物質が局所的に存在し、前記圧粉体の密度が６．７Ｍｇ／ｍ^３以上である圧粉磁心。
2. 周波数１０ｋＨｚ、励磁磁束密度０．１Ｔのもとで鉄損が１５０ｋＷ／ｍ^３以下である請求項１に記載の圧粉磁心。
3. 前記圧粉磁心の透磁率が６０〜１３０である請求項１又は２に記載の圧粉磁心。
4. 前記鉄基軟磁性粉末の占積率が８５〜９５体積％であり、気孔率が３．５〜１４．９５体積％である請求項１〜３のいずれかに記載の圧粉磁心。
5. 前記低透磁率物質が、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＭｇＯ、ＳｉＯ_２、ＳｉＣ、ＡｌＮ、タルク、カオリナイト、マイカおよびエンスタタイトのうち少なくとも１種類である請求項１〜４のいずれかに記載の圧粉磁心。
6. 前記低透磁率物質の粉末の平均粒径が１０μｍ以下である請求項１〜５のいずれかに記載の圧粉磁心。
7. 前記低透磁率物質の粉末の最大粒径が２０μｍ以下である請求項１〜６のいずれかに記載の圧粉磁心。
8. 前記混合粉末中の前記低透磁率物質の粉末の量が０．０５〜１．５体積％である請求項１〜７のいずれかに記載の圧粉磁心。
9. 車載用リアクトルの鉄心として用いられる請求項１〜８のいずれかに記載の圧粉磁心。
10. 耐熱温度が７００℃以上で、空気の透磁率より低い透磁率を有する低透磁率物質の粉末を用意し、電気絶縁被膜を表面に有する鉄基軟磁性粉末と前記低透磁率物質の粉末とからなる混合粉末を調製し、前記混合粉末を圧縮成形して密度６．７Ｍｇ／ｍ^３以上の圧粉体を得て、前記圧粉体を５００℃以上で熱処理する圧粉磁心の製造方法であって、前記鉄基軟磁性粉末は純鉄粉末であり、前記低透磁率物質として、酸化物、炭化物、窒化物及び珪酸塩鉱物のうちの少なくとも１種を用いる圧粉磁心の製造方法。
11. 得られる圧粉磁心の透磁率が６０〜１３０となる低透磁率物質の粉末を用いる請求項１０に記載の圧粉磁心の製造方法。
12. 前記圧縮成形において、前記鉄基軟磁性粉末の占積率が８５〜９５体積％で、気孔率が３．５〜１４．９５体積％である圧粉体に成形する請求項１０または１１に記載の圧粉磁心の製造方法。
13. 前記低透磁率物質の粉末が、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＭｇＯ、ＳｉＯ_２、ＳｉＣ、ＡｌＮ、タルク、カオリナイト、マイカおよびエンスタタイトのうちの少なくとも１種類を含む請求項１０〜１２のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
14. 前記電気絶縁被膜を有する鉄基軟磁性粉末は、平均粒径が５０〜１５０μｍであり、前記低透磁率物質の粉末は、平均粒径が１０μｍ以下である請求項１０〜１３のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
15. 前記低透磁率物質の粉末は、最大粒径が２０μｍ以下である請求項１０〜１４のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。
16. 前記低透磁率物質の粉末を０．０５〜１．５体積％添加することを特徴とする請求項１０〜１５のいずれかに記載の圧粉磁心の製造方法。