JP5411705B2 - 高いレート能力を有する二次電気化学セル - Google Patents
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Description
(i)Aは、周期律表の1族の元素及びそれらの混合物からなる群から選択され、0≦a≦9であり、
(ii)Mは少なくとも1つのレドックス活性元素を含み、0<b≦4であり、
(iii)LはX’[O4-x,Y’x]、X’[O4-y,Y’2y]、X’’S4、[XZ’’’,X’1-Z]O4、及びそれらの混合物からなる群から選択され、ここで、
(a)X’及びX’’’は各々、P、As、Sb、Si、Ge、V、S、及びそれらの混合物からなる群から独立に選択され、
(b)X’’はP、As、Sb、Si、Ge、V、及びそれらの混合物からなる群から選択され、
(c)Y’は周期律表の17族から選択されたハロゲン、S、N、及びそれらの混合物から選択され、
(d)0≦x≦3、0≦y≦2、0≦z≦1、及び0<z≦3であり、
(iv)Zはヒドロキシル(OH)、周期律表の17族から選択されたハロゲン、及びそれらの混合物からなる群から選択され、0≦e≦4であり、
ここでA、M、L、Z、a、b、c、及びdは、発生期状態の第1電極活物質の電気的中性が維持されるように選択される。
(i)Eは、周期律表の1族の元素及びそれらの混合物からなる群から選択され、0<f<12であり、
(ii)0<g≦6であり、
(iii)DはAl、Zr、Mg、Ca、Zn、Cd、Fe、Mn、Ni、Co、及びそれらの混合物からなる群から選択され、0≦h≦2であり、
(iv)2≦i≦12であり、
ここでE、D、f、g、h、及びiは、発生期状態の第2対向電極活物質の電気的中性が維持されるように選択される。
〈式〉
式中、
(1)R1、R2、R3、R4、R5、及びR6は各々、H;F;Cl;Br;ならびに炭素原子が1から7個の直鎖及び分岐アルキル基、ヒドロキシアルキル基、ベンジルアルキル基、ハロゲン化アルキル基、オキソアルキル基、アルコキシアルキル基、アミノアルキル基、カルボキシアルキル基、スルホニルアルキル基、ホスホアルキル基、及びスルホアルキル基からなる群から独立に選択され、
(2)X-は、Cl-;BF4 -;Br-;(CF3)aPFb-(ここでa+b=6であり、a及びbは各々0以上である(a、b≧0);次の一般式(L)及び(M)によって表わされる化合物:
〈式〉
及びそれらの混合物からなる群から選択され、式中、
(1)G1及びG2、G3、G4、G5、ならびにG6は各々、−CO−及びSO2−からなる群から独立に選択され、
(2)R7、R8、R9、R10、及びR11は各々、H、F、Cl、Br、炭素原子が1から5個のハロゲン化アルキル基、及び炭素原子が1から5個のアルキルニトリル基からなる群から独立に選択される。
AaMbLcZd (1)
によって表わされる正極活物質を含有する。
となり、ここでVMIはMIの酸化状態であり、VMIIはMIIの酸化状態である。
(i)M1は2+酸化状態のレドックス活性元素であり、
(ii)M2は1+酸化状態のレドックス及び非レドックス活性元素からなる群から選択され、
(iii)M3は3+以上の酸化状態のレドックス及び非レドックス活性元素からなる群から選択される。
(iv)q、r、及びsの少なくとも1つは0より大きく、M1、M2、及びM3の少なくとも1つはレドックス活性である。
(a)X’及びX’’’は各々、P、As、Sb、Si、Ge、V、S、及びそれらの混合物からなる群から独立に選択され、
(b)X’’はP、As、Sb、Si、Ge、V、及びそれらの混合物からなる群から選択され、
(c)Y’はハロゲン、S、N、及びそれらの混合物からなる群から選択され、
(d)0≦x≦3、0≦y≦2、0≦z≦1、及び1≦c≦3である。
AaMbPO4Zd (2)
によって表わされる正極活物質を含有する。式中、組成変項A、M、及びZは本明細書で上述した通りであり、0.1<a≦4、8≦b≦1.2、及び0≦d≦4であり、A、M、Z、a、b、及びdは、発生期又は合成されたままの状態の電極活物質の電気的中性を維持するように選択される。一般式(2)(式中、d>0)によって表わされる電極活物質の特定の実施例は、Li2Fe0.9Mg0.1PO4F、Li2Fe0.8Mg0.2PO4F、Li2Fe0.95Mg0.05PO4F、Li2CoPO4F、Li2FePO4F、及びLi2MnPO4Fを含む。
AM’1-jM’’jPO4 (3)
によって表わされる正極活物質を含有し、式中、組成変項Aは本明細書で上述した通りであり、M’は周期律表の4族から11族の少なくとも1つの遷移金属であり、+2の原子価状態を有し、M’’は周期律表の2族、12族、又は14族の少なくとも1つの金属元素であり、+2の原子価状態を有し、0<j<1である。1つの下位実施形態では、M’はFe、Co、Mn、Cu、V、Cr、Ni、及びそれらの混合物からなる群から選択され、さらに好ましくはM’はFe、Co、Ni、Mn及びそれらの混合物から選択される。好ましくは、M’’はMg、Ca、Zn、Ba、及びそれらの混合物からなる群から選択される。
LiFe1-kM’’kPO4 (4)
によって表わされる正極活物質を含有し、式中、M’’はMg、Ca、Zn、Sr、Pb、Cd、Sn、Ba、Be、及びそれらの混合物からなる群から選択され、0<k<1である。1つの下位実施形態では、0<k≦0.2である。別の下位実施形態では、M’’はMg、Ca、Zn、Ba、及びそれらの混合物からなる群から選択され、より好ましくは、M’’はMgである。別の下位実施形態では、電極活物質は式LiFe1-kMgkPO4によって表わされ、ここで0<k≦0.5である。一般式(4)によって表わされる電極活物質の特定の実施例は、LiFe0.8Mg0.2PO4、LiFe0.9Mg0.1PO4、及びLiFe0.95Mg0.05PO4を含む。
AaCouFevM13 wM14 aaM15 bbL (5)
によって表わされる正極活物質を含有し、式中、
(i)組成変項Aは本明細書で上述した通りであり、0<a≦2であり、
(ii)u>0、及びv>0であり、
(iii)M13は1つ以上の遷移金属であり、w≧0であり、
(iv)M14は1つ以上の+2の酸化状態の非遷移金属であり、aa≧0であり、
(v)M15は1つ以上の+3の酸化状態の非遷移金属であり、bb≧0であり、
(vi)LはX’O4-xY’x、X’O4-yY’2y、X’’S4、及びそれらの混合物からなる群から選択され、ここでX’はP、As、Sb、Si、Ge、V、S、及びそれらの混合物からなる群から選択され、X’’はP、As、Sb、Si、Ge、V及びそれらの混合物からなる群から選択され、Y’はハロゲン、S、N、及びそれらの混合物からなる群から選択され、0≦x≦3であり、0<y≦2であり、
LiM(PO4-xY’x) (6)
によって表わされる正極活物質を含有し、式中、MはM16 ccM17 ddM18 eeM19 ffであり、かつ
(i)M16は1つ以上の遷移金属であり、
(ii)M17は1つ以上の+2の酸化状態の非遷移金属であり、
(iii)M18は1つ以上の+3の酸化状態の非遷移金属であり、
(iv)M19は1つ以上の+1の酸化状態の非遷移金属であり、
(v)Y’はハロゲンであり、
ここでcc>0であり、dd、ee、及びffは各々≧0であり、(cc+dd+ee+ff)≦1であり、0≦x≦0.2であり、M16、M17、M18、M19、Y、cc、dd、ee、ff、及びxは、発生期又は合成されたままの状態の電極活物質の電気的中性を維持するように選択される。1つの下位実施形態では、cc≧0.8である。別の下位実施形態では、0.01≦(dd+ee)≦0.5、好ましくは0.01≦dd≦0.2及び0.01≦ee≦0.2である。別の下位実施形態ではx=0である。
A1a(MO)ggM’1-ggXO4 (7)
によって表わされる正極活物質を含有し、式中、
(i)A1はLi、Na、K、及びそれらの混合物からなる群から独立に選択され、0.1<a<2であり、
(ii)Mは、+4の酸化状態を有しレドックス活性である少なくとも1つの元素を含み、0<gg≦1であり、
(iii)M’は、+2及び+3の酸化状態を有する金属から選択される1つ以上の金属であり、
(iv)XはP、As、Sb、Si、Ge、V、S、及びそれらの混合物からなる群から選択され、
ここでA1、M、M’、X、a及びggは、発生期又は合成されたままの状態の電極活物質の電気的中性を維持するように選択される。
AaMbL3Zd (8)
によって表わされる正極活物質を含有し、
式中、組成変項A、MXY4及びZは本明細書で前述した通りであり、2≦a≦8、1≦b≦3、及び0≦d≦6であり、
ここでM、L、Z、a、b、d、x、及びyは、発生期又は合成されたままの状態の電極活物質の電気的中性を維持するように選択される。
SO4)3Cl、LiMn2(SO4)3F、Li3Ni2(SO4)3Cl、Li3Co2(SO4)3F、Li3Fe2(SO4)3Br、Li3Mn2(SO4)3F、Li3MnFe(SO4)3F、Li3NiCo(SO4)3Cl;LiMnSO4F;LiFeSO4Cl;LiNiSO4F;LiCoSO4Cl;LiMn1-xFexSO4F、LiFe1-xMgxSO4F;Li7ZrMn(SiO4)3F;Li7MnCo(SiO4)3F;Li7MnNi(SiO4)3F;Li7VAl(SiO4)3F;Li5MnCo(PO4)2(SiO4)F;Li4VAl(PO4)2(SiO4)F;Li4MnV(PO4)2(SiO4)F;Li4VFe(PO4)2(SiO4)F;Li0.6VPO4F0.6;Li0.8VPO4F0.8;LiVPO4F;Li3V2(PO4)2F3;LiVPO4Cl;LiVPO4OH;NaVPO4F;Na3V2(PO4)2F3;LiV0.9Al0.1PO4F;LiFePO4F;LiTiPO4F;LiCrPO4F;LiFePO4;LiCoPO4、LiMnPO4;LiFe0.9Mg0.1PO4;LiFe0.8Mg0.2PO4;LiFe0.95Mg0.05PO4;LiFe0.9Ca0.1PO4;LiFe0.8Ca0.2PO4;LiFe0.8Zn0.2PO4;LiMn0.8Fe0.2PO4;LiMn0.9Fe0.8PO4;Li3V2(PO4)3;Li3Fe2(PO4)3;Li3Mn2(PO4)3;Li3FeTi(PO4)3;Li3CoMn(PO4)3;Li3FeV(PO4)3;Li3VTi(PO4)3;Li3FeCr(PO4)3;Li3FeMo(PO4)3;Li3FeNi(PO4)3;Li3FeMn(PO4)3;Li3FeAl(PO4)3;Li3FeCo(PO4)3;Li3Ti2(PO4)3;Li3TiCr(PO4)3;Li3TiMn(PO4)3;Li3TiMo(PO4)3;Li3TiCo(PO4)3;Li3TiAl(PO4)3;Li3TiNi(PO4)3;Li3ZrMnSiP2O12;Li3V2SiP2O12;Li3MnVSiP2O12;Li3TiVSiP2O12;Li3TiCrSiP2O12;Li3.5AlVSi0.5P2.5O12;Li3.5V2Si0.5P2.5O12;Li2.5AlCrSi0.5P2.5O12;Li2.5V2P3O11.5F0.5;Li2V2P3O11F;Li2.5VMnP3O11.5F0.5;Li2V0.5Fe1.5P3O11F;Li3V0.5V1.5P3O11.5F0.5;Li3V2P3O11F;Li3Mn0.5V1.5P3O11F0.5;LiCo0.8Fe0.1Ti0.025Mg0.05PO4;Li1.025Co0.8Fe0.1Ti0.025Al0.025PO4;Li1.025Co0.8Fe0.1Ti0.025Mg0.025PO3.975F0.025;LiCo0.825Fe0.1Ti0.025Mg0.025PO4;LiCo0.85Fe0.075Ti0.025Mg0.025PO4;LiCo0.8Fe0.1Ti0.025Al0.025Mg0.025PO4、Li1.025Co0.8Fe0.1Ti0.025Mg0.05PO4、Li1.025Co0.8Fe0.1Ti0.025Al0.025Mg0.025PO4、LiCo0.8Fe0.1Ti0.05Mg0.05PO4、LiVOPO4、Li(VO)0.75Mn0.25PO4、NaVOPO4、Li0.75Na0.25VOPO4、Li(VO)0.5Al0.5PO4、Na(VO)0.75Fe0.25PO4、Li0.5Na0.5VOPO4、Li(VO)0.75Co0.25PO4、Li(VO)0.75Mo0.25PO4、LiVOSO4、及びそれらの混合物が挙げられる。
EfTigDhOi (9)
によって表わされる負極活物質を含有し、式中、
(i)Eは周期律表の1族の元素及びそれらの混合物からなる群から選択され、0<f<12であり、
(ii)0<g≦6であり、
(iii)DはAl、Zr、Mg、Ca、Zn、Cd、Fe、Mn、Ni、Co、及びそれらの混合物からなる群から選択され、0≦h≦2であり、
(iv)2≦i≦12であり、
ここでE、D、f、g、h、及びiは発生期状態の第2対向電極活物質の電気的中性を維持するように選択される。
2Li2CO3+5TiO2→Li4Ti5O12+2CO2
2Li2CO3+5TiO2+C→Li4Ti5O12+2CO2
Li2CO3+3TiO2→Li2Ti3O7+CO2
0.5V2O5+NH4H2PO4+C→VPO4+xNH3+xH2O+xCO
VPO4+LiF→LiVPO4F
V2O5+2(NH4)2HPO4+C→2VPO4
乳鉢及び乳棒を用いて、18.2g(0.1モル)のV2O5、26.4g(0.2モル)の(NH4)2HPO4及び2.4g(0.2モル)の元素炭素の混合物を作成した。混合物をペレット化し、アルゴンガス流を装備したボックス炉に移した。混合物を約350℃の温度まで加熱し、この温度を3時間維持した。次いで混合物を約750℃まで加熱し、この温度を8時間維持した。次いで生成物を周囲温度(約21℃)まで冷却した。
2VPO4+3NaF→Na3V2(PO4)2F3
3LiH2PO4+V2O3+xC→L3V2(PO4)3+2CO2
16 第1電極
18 第2電極
Claims (4)
- 一般式: A a M b PO 4 Z d
によって表される第1電極活物質であって、
式中、
A.Aは周期律表の1族の元素及びそれらの混合物からなる群から選択され、0.1<a≦4であり、
B.MはVであり、0.8≦b≦1.2であり、
C.Zはヒドロキシル(OH)、周期律表の17族から選択されたハロゲン、及びそれらの混合物からなる群から選択され、0≦d≦4であり、
ここでA、M、Z、a、b、及びdは、電気化学セルでサイクル動作を経験する前において第1電極活物質の電気的中性が維持されるように選択される、
第1電極活物質を含む第1電極と、
一般式:EfTigDhOi
によって表される対向電極活物質であって、
式中、
(i)Eは、周期律表の1族の元素及びそれらの混合物からなる群から選択され、0<f<12であり、
(ii)0<g≦6であり、
(iii)DはAl、Zr、Mg、Ca、Zn、Cd、Fe、Mn、Ni、Co、及びそれらの混合物からなる群から選択され、0≦h≦2であり、
(iv)2≦i≦12であり、
(v)ここでE、D、f、g、h、及びiは、電気化学セルでサイクル動作を経験する前において第2対向電極活物質の電気的中性が維持されるように選択される、
対向電極活物質を含む第2対向電極と、
前記第1電極及び前記第2電極とイオン移動連通する電解質と、
を備えたバッテリ。 - 前記電解質が、一般式(A)から(K):
<式>
によって表される化合物及びそれらの混合物からなる群から選択されたRTIL電解質であり、式中、
(1)R1、R2、R3、R4、R5、及びR6は各々、H;F;Cl;Br;ならびに炭素原子が1から7個の直鎖及び分岐アルキル基、ヒドロキシアルキル基、ベンジルアルキル基、ハロゲン化アルキル基、オキソアルキル基、アルコキシアルキル基、アミノアルキル基、カルボキシアルキル基、スルホニルアルキル基、ホスホアルキル基、及びスルホアルキル基からなる群から独立に選択され、
(2)X-は、Cl-;BF4 -;Br-;(CF3)aPFb-(ここでa+b=6であり、a及びbは各々0以上である(a、b≧0);一般式(L)及び(M):
<式>
によって表される化合物:及びそれらの混合物からなる群から選択され、ここで、
(1)G1及びG2、G3、G4、G5、ならびにG6は各々、−CO−及びSO2−からなる群から独立に選択され、
(2)R7、R8、R9、R10、及びR11は各々、H、F、Cl、Br、炭素原子が1から5個のハロゲン化アルキル基、及び炭素原子が1から5個のアルキルニトリル基からなる群から独立に選択される、
請求項1記載のバッテリ。 - 前記第2対向電極活物質が、Li4Ti5O12;Li5Ti4AlO12;一般式TinO2n-1(4≦n≦9)を有するマグネリ型の相を含むルチル及びアナターゼ型のTiO2;TiO;Ti4O5;Ti3O5;LiTiO2;Ti4O7;Li2Ti3O7;及びLiTi2O4からなる群から選択される、請求項1または2に記載のバッテリ。
- 前記第2対向電極活物質がLi4Ti5O12である、請求項3に記載のバッテリ。
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