JP5401447B2 - ターボエキスパンダー併用スイング吸着による、ガスの混合物からの標的ガスの除去 - Google Patents
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Description
a)前記混合ガスをターボエキスパンダーに送入し、前記混合ガスの体積を膨脹させることでこれを減圧し、
b)前記標的ガス成分の少なくとも一部を前記吸着剤材料に吸着させることで、前記混合ガスから前記標的ガス成分の少なくとも一部を除去するための有効なミクロ多孔性吸着剤材料を含む吸着剤接触器を含むスイング吸着ガス分離ユニットに、前記ターボエキスパンダーからの前記減圧混合ガスを送入し、
c)前記混合ガスよりも前記標的ガス成分のmol%が低く、前記混合ガスよりも前記製品ガス成分のmol%が高い製品ガスストリームを生成し、
d)前記製品ガスストリームを回収し、
e)吸着された標的ガス成分の少なくとも一部を前記吸着剤材料から脱着させることで、前記混合ガスよりも前記標的ガス成分のmol%が高い廃ガスストリームを生成し、
f)前記廃ガスストリームを回収すること
を含む、方法が得られる。
UA=(吸着剤におけるAの総モル数)/(原料におけるAのモル濃度)
の比が、
UB=(吸着剤におけるBの総モル数)/(原料におけるBのモル濃度)
の比よりも大きくなる。
式中、UAは「成分Aの吸着取込」であり、UBは「成分Bの吸着取込」である。
従って、成分Bに対する成分Aの選択性が1を超える吸着剤の場合、
選択性=UA/UB(式中、UA>UB)
となる。
qHeavy=KHeavyPHeavyqs (単位はミリモル/m3)
式中、KHeavyはヘンリー定数であり、PHeavyは重質成分の分圧である。ヘンリー定数即ちKHeavyは温度依存であり、通常は以下の式に応じて変動する。
τa[x,y,z]=最小[Lpath 2/Dpath] (単位は秒)
であり、式中、Dpathはフィードチャネルから点(x,y,z)までの経路に沿った重質成分の平均輸送拡散係数であり、Lpathは経路に沿った距離である。フィードチャネルから吸着剤の各点(x,y,z)までの軌道または経路には多くの可能性がある。時定数は、フィードチャネルから吸着剤の(x,y,z)点までに可能なすべての経路に沿って考えられる時定数(Lpath 2/Dpath)の最小値である。これには、メソ孔およびマクロ孔を通る経路も含まれる。吸着剤に固体材料がある場合(熱管理のために含まれていることがあるものなど)、そこでの輸送は起こらず、そこでの(x,y,z)点を計算に含めない。各種の輸送拡散係数は、それぞれの種の単成分Stefan−Maxwell拡散係数であるとみなされる。経路Dpathに沿った平均輸送拡散係数は、経路に沿った線形平均化拡散係数である。経路を特徴付ける拡散係数を得るには線形平均化で十分である。重質成分に多くの種が含まれる場合、拡散係数Dpathも組成的に平均化される。拡散係数は温度に左右され、圧力にも左右されることがある。拡散係数の変化の範囲内で、サイクルの間に生じる温度と圧力の変化について拡散係数を平均化する必要がある。吸着剤を効率的にするには、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも半分の時定数がプロセスのサイクルタイム未満になるように吸着剤層の平均厚を選択すると好ましい。一層好ましくは、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも約75%の時定数がプロセスのサイクルタイム未満になるように吸着剤層の平均厚を選択する。なお一層好ましくは、高密度固体ではない吸着剤の点(または体積)の少なくとも約75%の時定数がプロセスのサイクルタイムの約25%未満になるように吸着剤層の平均厚を選択する。
この実施例は、ターボエキスパンダーを使用して、メタンの回収量が最適になるウィンドウでPSAを動作可能なように酸性ガス(即ち、H2SおよびCO2を含有する天然ガス)を調整することを示すものである。本明細書の図1は、ターボエキスパンダーを用いて、PSAで分離される酸性ガスの圧力および温度を設定するプロセススキームを示す。温度100℃で圧力10.4MPa(1,500psi)の酸性ガスストリーム811をガス田から生産し、このプロセスに供給する。ストリームのCO2含有量は約66mol%であり、H2S濃度は2mol%である。飽和蒸気圧で水が存在し、重質炭化水素の濃度は約2mol%である。重質炭化水素は、炭素数が36と大きいワックス状の種をごくわずかな量で含有する。このストリーム811では、速度論的に制御されたPSAプロセスで除去されることになる重質成分の大半がCO2である。速度論的に制御されたPSAの吸着剤としてDDRゼオライトを用いるのであれば、ストリーム811のCO2分圧からのDDRゼオライトでの吸着量が0.6qsを超え、CO2等温線の勾配は以下のとおりとなろう。
本明細書の図10で説明したラミネートシートの平行チャネル接触器を使用して、5つの異なるステップのPSA/RCPSAサイクルを実施し、CO2約20vol.%とCH4約80vol.%とを含む生成物ストリームを生成する。PSA/RCPSAサイクルのメタンの総回収量を計算したところ、約95vol.%である。本明細書の図10は、本発明において使用するのに適した好ましいPSA/RCPSAサイクルにおける5種類のステップの概略図である。第1のステップ611では、平行チャネル接触器PSA/RCPSAサイクルを高圧の生成物ガス687で加圧する。この加圧によって、平行チャネル接触器内の圧力が上昇し、CO2約20vol.%とCH4約80vol.%とを含む精製生成物が接触器に充填される。第2のステップ621では、高圧である51気圧(atm)の原料ガス671を平行チャネル接触器に通す。このステップ621で、流れている原料ガス671からDDR吸着剤層でCO2を吸着する。精製生成物625は接触器の端から流出する。原料ガス671は、濃度フロントが接触器を進む際に生成物625が平行チャネル接触器から出るような速度で流れる。このフロントよりも前では、ガスの組成は生成物625の組成に近い。フロントよりも後ろでは、ガスの組成は原料671の組成に近い。このフロントが完全に接触器の端を破過する前に、第2のステップ621を停止する。このステップが中断される前に接触器から出る原料の量によって、ある程度生成物の純度が決まる。
この平行チャネル接触器を使用して、5つの異なるステップのPSA/RCPSAサイクルを実施し、約2vol%のN2と約98vol%のCH4とを含む生成物ストリームを生成する。PSA/RCPSAサイクルのメタンの総回収量を計算したところ、約91vol%である。本明細書の図11に、PSA/RCPSAサイクルにおける5つの異なるステップの概略図を示す。第1のステップ711では、平行チャネル接触器PSA/RCPSAサイクルを高圧の生成物ガス787で加圧する。この加圧によって、平行チャネル接触器内の圧力が上昇し、約2vol%のN2と約98vol%のCH4とを含む精製生成物が接触器に充填される。第2のステップ721では、高圧である100atmの原料ガス771を接触器に通す。このステップ721で、流れている原料ガス771からDDR吸着剤層でN2を除去する。精製生成物725は接触器の端から流出する。原料ガス771は、濃度フロントが接触器を進む際に生成物725が接触器から出るような速度で流れる。このフロントよりも前では、ガスの組成は生成物725の組成に近い。フロントよりも後ろでは、ガスの組成は原料771の組成に近い。このフロントが完全に接触器の端を破過する前に、第2のステップ721を停止する。このステップが中断される前に接触器から出る原料の量によって、ある程度生成物の純度が決まる。
Claims (25)
- 標的ガス成分と製品ガス成分を含む混合ガスから、前記標的ガス成分を除去する方法であって、前記製品ガス成分がCH4であり、前記混合ガスが天然ガスを含み、
a)前記混合ガスをターボエキスパンダーに送入し、前記混合ガスの体積を膨脹させてこれを減圧する工程、
b)吸着剤接触器を含むスイング吸着ガス分離ユニットに、前記ターボエキスパンダーからの減圧された前記混合ガスを送入する工程であって、
前記吸着剤接触器は、前記標的ガス成分の少なくとも一部を前記吸着剤材料に吸着させることにより、前記混合ガスから前記標的ガス成分の少なくとも一部を除去するのに有効なミクロ多孔性吸着剤材料を含む工程、
c)前記混合ガスよりも前記標的ガス成分のmol%が低く、前記混合ガスよりも前記製品ガス成分のmol%が高い製品ガスストリームを生成する工程、
d)前記製品ガスストリームを回収する工程、
e)吸着された前記標的ガス成分の少なくとも一部を前記吸着剤材料から脱着させて、前記混合ガスよりも前記標的ガス成分のmol%が高い廃ガスストリームを生成する工程、および
f)前記廃ガスストリームを回収すること
を含み、
前記吸着剤接触器が平行チャネル接触器であって、第1のミクロ多孔性吸着剤材料及び第2のミクロ多孔性吸着剤材料を含み、
前記第1のミクロ多孔性吸着剤材料の組成が、前記第2のミクロ多孔性吸着剤材料の組成とは異なり、
前記第1のミクロ多孔性吸着剤材料が、前記第2のミクロ多孔性吸着剤材料と比較して、前記混合ガスの前記製品ガス成分に対する前記混合ガスの第1の標的ガス成分の選択性が高く、
前記第2のミクロ多孔性吸着剤材料が、前記第1のミクロ多孔性吸着剤材料と比較して、前記混合ガスの前記製品ガス成分に対する第2の標的ガス成分の選択性が高い
ことを特徴とする方法。 - 前記混合ガス中のCH4の90mol%を超える量が、前記製品ガスストリーム中に回収されることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記ミクロ多孔性吸着剤が、8員環ゼオライトを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- 前記8員環ゼオライトのSi対Alモル比が、1:1から1000:1であることを特徴とする請求項3に記載の方法。
- 前記8員環ゼオライトが、DDR、シグマ−1およびZSM−58よりなる群から選択されることを特徴とする請求項3または4に記載の方法。
- 前記8員環ゼオライトが、実質的に粒径が均一なゼオライト結晶の形態であることを特徴とする請求項3または4に記載の方法。
- 前記第1の標的ガス成分が、CO2であることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の方法。
- 前記第1の標的ガス成分がH2Sであり、前記ミクロ多孔性吸着剤がスタノシリケートを含むことを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の方法。
- 前記第1の標的ガス成分がCO2であり、前記第2の標的ガス成分がH2Sであり、前記製品ガス成分がCH4であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記第1の標的ガス成分がN2であり、前記第2の標的ガス成分がH2Sであり、前記製品ガス成分がCH4であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記第1のミクロ多孔性吸着剤材料が8員環ゼオライトを含み、前記第2のミクロ多孔性吸着剤材料がスタノシリケートを含むことを特徴とする請求項1、9又は10に記載の方法。
- 前記8員環ゼオライトのSi対Alモル比が、1:1から1000:1であることを特徴とする請求項11に記載の方法。
- 前記8員環ゼオライトが、DDR、シグマ−1およびZSM−58よりなる群から選択されることを特徴とする請求項11または12に記載の方法。
- 前記8員環ゼオライトが、実質的に粒径が均一なゼオライト結晶の形態であることを特徴とする請求項11〜13のいずれかに記載の方法。
- 前記吸着剤接触器の細孔容積の5vol%以上20vol%未満が、20オングストロームを超える大きさを有する細孔により占められることを特徴とする請求項1〜14のいずれかに記載の方法。
- 前記吸着剤接触器が、実質的に平行なフローチャネルで構成され、前記平行なフローチャネルの表面が、前記ミクロ多孔性吸着剤材料よりも熱吸収容量が大きいサーマルマス材料の粒子を含むことを特徴とする請求項1〜15のいずれかに記載の方法。
- 前記吸着剤材料が、メソ孔とマクロ孔の両方を含み、
少なくともいくつかの前記メソ孔およびマクロ孔が、前記メソ孔に侵入できる程度に十分小さいが、ミクロ孔に侵入するには大きすぎる有効サイズの間隙封止用物質で埋められている
ことを特徴とする請求項1〜16のいずれかに記載の方法。 - 前記間隙封止用物質が、ポリマー、ミクロ多孔性材料及び固体炭化水素からなる群から選ばれることを特徴とする請求項17に記載の方法。
- 前記間隙封止用物質が、アミン化合物、芳香族化合物、飽和分枝炭化水素及び5から60の炭素数を有する液体炭化水素からなる群から選ばれることを特徴とする請求項18に記載の方法。
- 前記ターボエキスパンダーに、発電装置が軸連結されることを特徴とする請求項1〜19のいずれかに記載の方法。
- 前記ターボエキスパンダーに、コンプレッサが軸連結されることを特徴とする請求項1〜19のいずれかに記載の方法。
- 前記発電装置によって生成される電気エネルギの少なくとも一部を、コンプレッサの駆動用に用いることを特徴とする請求項20に記載の方法。
- 前記コンプレッサが、前記廃ガスストリームの少なくとも一部を少なくとも6.9MPa(1,000psi)の圧力まで圧縮するのに用いられることを特徴とする請求項21または22に記載の方法。
- 前記混合ガスが、LNGボイルオフガスを含むことを特徴とする請求項1〜23のいずれかに記載の方法。
- 前記混合ガスが、LNGフラッシュガスを含むことを特徴とする請求項1〜24のいずれかに記載の方法。
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