JP5007748B2 - 熱電変換モジュールおよび熱電変換モジュールの製造方法 - Google Patents
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Description
まず、図8(a),(b)に示すように、所定の厚み(例えば50μm)の絶縁体グリーンシート51の主面に、n型熱電変換材料層形成用のNiペーストと、p型熱電変換材料層形成用のCuペーストを、それぞれ所定の幅(例えば150μm)、および印刷厚み(例えば20μm)で印刷することにより形成された、p型熱電変換材料層(パターン)52およびn型熱電変換材料層(パターン)53を備えた熱電構成体シート55を用意する。
これにより、絶縁層51を介してp型熱電変換材料層52とn型熱電変換材料層53とが直列接続されてなる熱電変換素子部58が配設された熱電構成体55が複数積層された構造を有する焼結済みの積層体54(図10)が得られる。
このようにして得られる熱電変換モジュール60(図10)は、上記絶縁体グリーンシート51が焼成されてなる絶縁層の主面が垂直で、例えば、端面56a側が高温側,端面56b側が低温側となるよう態様で配設されて使用される。
複数の熱電構成体が積層された積層体を有する熱電変換モジュールであって、
前記熱電構成体は、絶縁層と、前記絶縁層の同一面上にp型熱電変換材料層とn型熱電変換材料層とが直列接続となるように配設された熱電変換素子部を備えているとともに、
前記熱電変換素子部を構成するp型熱電変換材料層とn型熱電変換材料層の周囲の、積層方向に隣り合う絶縁層に挟まれた領域には、前記熱電変換素子部と、その周囲との段差を解消するための段差解消用絶縁材料層が配設されていること
を特徴としている。
絶縁体グリーンシートの主面の同一面上に、p型熱電変換材料パターンとn型熱電変換材料パターンとを直列接続となるように配設して、焼成後に熱電変換素子部となる熱電変換素子部パターンを形成する工程と、
前記絶縁体グリーンシートの主面の、前記p型熱電変換材料と前記n型熱電変換材料とが形成されていない領域に、前記p型熱電変換材料パターンおよび前記n型熱電変換材料パターンの表面と、前記絶縁体グリーンシートの主面との段差が実質的になくなるように、段差解消用絶縁材料を付与して熱電構成体シートを形成する工程と、
前記熱電構成体シートを複数枚積層、圧着して積層体を形成する工程と、
前記積層体を焼成する工程と
を具備することを特徴としている。
1a 未焼成の熱電構成体
2 絶縁層
2a 絶縁体グリーンシート
3 p型熱電変換材料層
3a p型熱電変換材料(銅ペースト)
4 n型熱電変換材料層
4a n型熱電変換材料(コンスタンタンペースト)
5 熱電変換素子部
5a 熱電変換素子部パターン
6 段差解消用絶縁材料層
6a 段差解消用絶縁材料(絶縁体ペースト)
7a,7b 外部電極
8a 第1引出し部
8b 第2引出し部
10 積層体
10a 未焼成の積層体
11a,11b 積層体の両端面
20 熱電変換モジュール
R 積層方向に隣り合う絶縁層に挟まれた領域
そして、上述の外部電極7a,7bは、第1引出し部8aと第2引出し部8bとに対してそれぞれ個別に電気的に接続されている。
次に、この実施例の熱電変換モジュールの製造方法について説明する。
(1)BaCO3、Al2O3、およびSiO2を所定の配合比となるように秤量した絶縁体原料を、ジルコニアボールをメディアとして、ボールミルにて20時間湿式粉砕を行った。
(2)この混合物を850〜950℃で仮焼し、湿式粉砕した後、有機バインダを加えて混練し、ドクターブレード法によってシート状に成形し、厚み25μmの絶縁体グリーンシートを得た。
(1)上述の絶縁体グリーンシートを作製する場合と同じく、BaCO3、Al2O3、およびSiO2を所定の配合比で秤量した絶縁体原料を、ジルコニアボールをメディアとして、ボールミルにて20時間湿式粉砕を行った。
(2)それから、この混合物を850〜950℃で仮焼し、湿式粉砕してスラリーとした。
(3)得られたスラリーを乾燥機で乾燥し、ワニス、溶剤を加え、3本ロールミルで混練し、絶縁体ペーストを作製した。
この絶縁体ペーストを構成する絶縁材は、上述の絶縁体グリーンシートを構成する絶縁材と同じ組成のものである。
p型熱電変換材料として銅金属粉末、n型熱電変換材料としてコンスタンタン金属粉末を準備し、それぞれ所定量のワニス、溶剤を加え、3本ロールミルにて混練することにより、銅ペーストとコンスタンタンペーストを作製した。
この銅ペーストとコンスタンタンペーストを、印刷し、焼成することにより、p型熱電変換材料層と、n型熱電変換材料層が形成されることになる。
(1)まず、絶縁体グリーンシートを所定のサイズに打ち抜き、図4(a),(b)に示すように、絶縁体グリーンシート2a上に、p型熱電変換材料(銅ペースト)3aを塗布した。
(2)次に、図5(a),(b)に示すように、n型熱電変換材料(コンスタンタンペースト)4aを、25対のpn接合が直列に配列されるようにスクリーン印刷して、蛇行形状を有する熱電変換素子部パターン5aを形成した。
なお、熱電変換材料である、銅ペーストとコンスタンタンペーストの印刷厚みは、20、40、60μmの3水準の厚みとし、複数回重ねて印刷するなどの方法で、所定の厚みとした。
(3)次に、図6(a),(b)に示すように、絶縁体グリーンシート2aの、銅ペースト3aとコンスタンタンペースト4aが塗布されていない領域Rに、上述のようにして調製した段差解消用絶縁材料(絶縁体ペースト)6aを、銅ペースト3aとコンスタンタンペースト4aの塗布によって生じた段差をなくするようにスクリーン印刷して、未焼成の熱電構成体1aを形成した。
(1)それから、得られた熱電構成体1aを所定枚数(この実施例では20枚)積層し、圧着することにより、未焼成の積層体10aを作製した(図7)。
(2)その後、この積層体10aを980℃で0.5時間、還元雰囲気中で焼成した。
(3)そして、焼成後の積層体10の両端面11a,11bに、銀粉末を導電成分とする導電性ペーストを塗布し、焼き付けることにより、出力電力の取り出し用の外部電極7a,7bを形成した。これにより、図1〜3に示すような熱電変換モジュール20が得られる。
上述のようにして作製した熱電変換モジュールを試料として、積みずれの状態、単位面積あたりの出力の大きさを以下の方法で評価した。
温度差が生じている方向に平行な面を研磨し、内部の熱電変換材料の積みずれの状態を顕微鏡により調べた。
作製した各試料(熱電変換モジュール)の一方側の面(高温部)を、ヒーターを熱源として加熱するとともに、他方側の面(低温部)を水冷チラーにより冷却し、高温部と低温部を形成することにより、熱電変換モジュールに温度差を与える。その状態で熱電変換モジュールの外部電極7a,7b(図1)にプローブをあて、最大出力(Wmax)の測定を行った。
上述のようにして行った評価結果を表1に示す。
表1に示すように、段差解消用絶縁材料(絶縁体ペースト)を印刷しなかった試料番号1〜3の比較例の試料の場合、p型およびn型熱電変換材料の印刷厚みが絶縁体グリーンシートの厚み(25μm)より薄い、20μmの場合(試料番号1)には、積みずれの発生は認められなかったが、p型およびn型熱電変換材料の印刷厚みが、絶縁体グリーンシートの厚み(25μm)より厚い、40μm、60μmになると(試料番号2および3)、積みずれが発生し、出力の評価を行うことができない状態となった。
したがって、本発明は、熱を直接電気に変換するための熱電変換発電装置として、廃熱の発生する種々の分野で有効に利用することが可能である。
Claims (8)
- 複数の熱電構成体が積層された積層体を有する熱電変換モジュールであって、
前記熱電構成体は、絶縁層と、前記絶縁層の同一面上にp型熱電変換材料層とn型熱電変換材料層とが直列接続となるように配設された熱電変換素子部を備えているとともに、
前記熱電変換素子部を構成するp型熱電変換材料層とn型熱電変換材料層の周囲の、積層方向に隣り合う絶縁層に挟まれた領域には、前記熱電変換素子部と、その周囲との段差を解消するための段差解消用絶縁材料層が配設されていること
を特徴とする熱電変換モジュール。 - 複数の前記p型熱電変換材料層と、複数の前記n型熱電変換材料層とが、交互に電気的に直列接続となるように配設されて蛇行形状の熱電変換素子部を構成していることを特徴とする請求項1記載の熱電変換モジュール。
- 前記熱電変換素子部を構成するp型熱電変換材料層およびn型熱電変換材料層の厚みが、前記絶縁層の厚みよりも厚いことを特徴とする請求項1または2記載の熱電変換モジュール。
- 前記段差解消用絶縁材料層が、前記絶縁層を構成する絶縁材料と同一組成または類似した組成の材料からなるものであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
- 絶縁体グリーンシートの主面の同一面上に、p型熱電変換材料パターンとn型熱電変換材料パターンとを直列接続となるように配設して、焼成後に熱電変換素子部となる熱電変換素子部パターンを形成する工程と、
前記絶縁体グリーンシートの主面の、前記p型熱電変換材料と前記n型熱電変換材料とが形成されていない領域に、前記p型熱電変換材料パターンおよび前記n型熱電変換材料パターンの表面と、前記絶縁体グリーンシートの主面との段差が実質的になくなるように、段差解消用絶縁材料を付与して熱電構成体シートを形成する工程と、
前記熱電構成体シートを複数枚積層、圧着して積層体を形成する工程と、
前記積層体を焼成する工程と
を具備することを特徴とする熱電変換モジュールの製造方法。 - 複数の前記p型熱電変換材料パターンと、複数の前記n型熱電変換材料パターンとを、交互に電気的に直列接続となるように配設して蛇行形状を有する熱電変換素子部パターンを形成することを特徴とする請求項5記載の熱電変換モジュールの製造方法。
- 前記p型熱電変換材料パターンと前記n型熱電変換材料パターンの厚みを、絶縁体グリーンシートの厚みよりも厚くすることを特徴とする請求項5または6記載の熱電変換モジュールの製造方法。
- 前記段差解消用絶縁材料として、前記絶縁体グリーンシートを構成する絶縁材料と同一組成または類似した組成の材料を用いることを特徴とする請求項5〜7記載の熱電変換モジュールの製造方法。
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