JP5158200B2 - 熱電変換モジュールおよび熱電変換モジュールの製造方法 - Google Patents
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Description
そして、この熱電変換素子50においては、高温側接合部53aと低温側接合部53bとに温度差が与えられると、ゼーベック効果により起電力が生じ、電力が取り出される。
そして、絶縁層61を構成する材料として、ガラスマトリックス中にセラミックス粒子を分散させた電気絶縁材料が用いられている。
P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とを電気的に接続してなる熱電変換モジュールにおいて、
P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とが、両者の接合面間に絶縁材料粒子を介在させることにより、互いに電気的に導通しないように接合され、
前記絶縁材料粒子は、第1の接着性材料を介して前記P型熱電変換材料に、第2の接着性材料を介して前記N型熱電変換材料に接合されているとともに、前記第1の接着性材料と前記第2の接着性材料とは互いに非接触の状態に保たれており、
前記第1の接着性材料および第2の接着性材料と、前記絶縁材料粒子とを介して接合された領域以外の領域において、P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とが電気的に接続されていること
を特徴としている。
P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とが絶縁材料粒子を介して接合され、前記絶縁材料粒子は、第1の接着性材料を介して前記P型熱電変換材料に、第2の接着性材料を介して前記N型熱電変換材料に接合されているとともに、前記第1および第2の接着性材料と、前記絶縁材料粒子とを介して接合された領域以外の領域において、前記P型熱電変換材料と前記N型熱電変換材料とが電気的に接続された熱電変換モジュールの製造方法であって、
P型熱電変換材料とN型熱電変換材料を準備する工程と、
前記P型熱電変換材料の、前記N型熱電変換材料と前記絶縁材料粒子を介して互いに接合されるべき接合面に第1の接着性材料を塗布し、前記N型熱電変換材料の、前記P型熱電変換材料と前記絶縁材料粒子を介して互いに接合されるべき接合面に第2の接着性材料を塗布する工程と、
前記P型熱電変換材料と前記N型熱電変換材料の、前記第1または第2の接着性材料が塗布された接合面の少なくとも一方に、前記一対の接合面に塗布された前記第1および第2の接着性材料の合計厚みよりも粒径の大きい前記絶縁材料粒子を付与して、前記第1および第2の接着性材料に保持させる工程と、
前記P型熱電変換材料と前記N型熱電変換材料とを、前記絶縁材料粒子、前記第1および第2の接着性材料を介して張り合わせる工程と
を具備することを特徴としている。
なお、本発明において、第1の接着性材料と第2の接着性材料は、同一の材料であってもよく、異なる材料であってもよい。
2 熱電素子(N型熱電変換材料)
11 セラミックス球状粒子(絶縁材料粒子)
12 電極
21 第1の接着性材料(ガラス系材料)
22 第2の接着性材料(ガラス系材料)
この熱電変換モジュールは、図1および図2に示すように、熱電素子(P型熱電変換材料1とN型熱電変換材料2)が、粒径のばらつきを示す3CV値が20%以下である、例えば粒径が0.05〜0.6mmのセラミックス球状粒子(絶縁材料粒子)11を介して、互いに電気的に接続しないような態様で接合されている。なお、セラミックス球状粒子11としては、球状酸化ジルコニウムビーズが用いられている。
なお、この実施例では、第1のガラス系材料21および第2のガラス系材料22として、同じガラス系材料を用いている。ただし、第1および第2のガラス系材料21,22として、異なる種類のガラスを用いることも可能である。
また、各P型熱電変換材料1とN型熱電変換材料2を直列接続するための、電極の配設態様や引き回し態様についても、特に制約はなく、各熱電素子の寸法、形状、使用個数などを考慮して定めることができる。
原料粉末として、La2O3、Nd2O3、CeO2、SrCO3、およびCuOを準備し、P型熱電変換材料として(La1.98Sr0.02)CuO4、N型熱電変換材料として(Nd1.98Ce0.02)CuO4を所定の組成になるように秤量した。
ここでは、原料粉末として、LaおよびNd、Ce、Cu原料については酸化物を用い、Sr原料については炭酸塩を用いたが、出発原料は、上述のような酸化物や炭酸塩に限定されるものではなく、水酸化物などの他の無機材料、アセチルアセトナート錯体のような有機金属化合物を使用することも可能である。
なお、このときの焼成温度は、各熱電変換材料用酸化物粉末の組成により異なる。通常は、相対密度が80%以上(好ましくは90%以上)となるように条件を設定する。
この焼結体をタイシングソーにより5mm×5mm×5mmの大きさに切り出し、図3に示すような熱電素子(P型熱電変換材料1及びN型熱電変換材料2)を得た。
そして、一つの熱電素子1の、セラミックス球状粒子(球状酸化ジルコニウムビーズ)11を配置した面に、他の熱電素子2の、ガラスペースト11を塗布した接合面を接合(仮接合)させた。このようにしてP型熱電変換材料1とN型熱電変換材料2が一対となり、かつ、この一対の熱電素子が、図1に示すような配設態様となるように配設して、各熱電素子を仮接合した後、150℃のオーブンにて乾燥させた。
次いで、この素子に電解Niめっきを施した。なお、側面はガラスで覆われており、このガラスがレジストとして作用することから、各熱電素子の上下面にのみNiめっき膜が形成されることになる。そして、Niめっき膜が形成された各熱電素子の上下面に、各熱電素子(P型熱電変換材料1とN型熱電変換材料2)が直列接続になるように、Cuペーストをスクリーン印刷により塗布し、その上から銅板を配置した後、窒素中860℃で焼付けを行い、P型熱電変換材料1とN型熱電変換材料2が電極12(銅板、図2参照)により直列接続された、図1に示すような熱電モジュールを作製した(ただし図1では、P型熱電変換材料1とN型熱電変換材料2とを接続する電極は図示せず)。
また、ガラス系材料とセラミックス球状粒子を介しての熱電素子どうしの接合状態を目視観察により調べたところ、熱電素子どうしは、強固に接合されており、剥がれや割れ、欠けは認められなかった。
したがって、本発明は、熱電変換素子の高い占有率と、高い信頼性が求められる熱電変換モジュールの技術分野に広く適用することが可能である。
Claims (8)
- P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とを電気的に接続してなる熱電変換モジュールにおいて、
P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とが、両者の接合面間に絶縁材料粒子を介在させることにより、互いに電気的に導通しないように接合され、
前記絶縁材料粒子は、第1の接着性材料を介して前記P型熱電変換材料に、第2の接着性材料を介して前記N型熱電変換材料に接合されているとともに、前記第1の接着性材料と前記第2の接着性材料とは互いに非接触の状態に保たれており、
前記第1の接着性材料および第2の接着性材料と、前記絶縁材料粒子とを介して接合された領域以外の領域において、P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とが電気的に接続されていること
を特徴とする熱電変換モジュール。 - 前記絶縁材料粒子が、粒径のばらつきを示す3CV値が20%以下のものであることを特徴とする請求項1記載の熱電変換モジュール。
- 前記絶縁材料粒子が、平均粒径が0.05〜0.6mmのセラミックス球状粒子であることを特徴とする請求項2記載の熱電変換モジュール。
- 前記第1および第2の接着性材料が、ガラス系材料であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の熱電変換モジュール。
- P型熱電変換材料とN型熱電変換材料とが絶縁材料粒子を介して接合され、前記絶縁材料粒子は、第1の接着性材料を介して前記P型熱電変換材料に、第2の接着性材料を介して前記N型熱電変換材料に接合されているとともに、前記第1および第2の接着性材料と、前記絶縁材料粒子とを介して接合された領域以外の領域において、前記P型熱電変換材料と前記N型熱電変換材料とが電気的に接続された熱電変換モジュールの製造方法であって、
P型熱電変換材料とN型熱電変換材料を準備する工程と、
前記P型熱電変換材料の、前記N型熱電変換材料と前記絶縁材料粒子を介して互いに接合されるべき接合面に第1の接着性材料を塗布し、前記N型熱電変換材料の、前記P型熱電変換材料と前記絶縁材料粒子を介して互いに接合されるべき接合面に第2の接着性材料を塗布する工程と、
前記P型熱電変換材料と前記N型熱電変換材料の、前記第1または第2の接着性材料が塗布された接合面の少なくとも一方に、前記一対の接合面に塗布された前記第1および第2の接着性材料の合計厚みよりも粒径の大きい前記絶縁材料粒子を付与して、前記第1および第2の接着性材料に保持させる工程と、
前記P型熱電変換材料と前記N型熱電変換材料とを、前記絶縁材料粒子、前記第1および第2の接着性材料を介して張り合わせる工程と
を具備することを特徴とする熱電変換モジュールの製造方法。 - 前記絶縁材料粒子として、粒径のばらつきを示す3CV値が20%以下であるものを用いることを特徴とする請求項5記載の熱電変換モジュールの製造方法。
- 前記絶縁材料粒子として、平均粒径が0.05〜0.6mmのセラミックス球状粒子を用いることを特徴とする請求項6記載の熱電変換モジュールの製造方法。
- 前記第1および第2の接着性材料として、ガラス系材料を用いることを特徴とする請求項5〜7のいずれかに記載の熱電変換モジュールの製造方法。
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