JP4978691B2 - 回路基板の製造方法 - Google Patents
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Description
(1)支持体層上に、水溶性高分子離型層、金属膜層及び硬化性樹脂組成物層がこの順に形成されてなり、前記水溶性高分子離型層が、後記の硬化性樹脂組成物層の硬化工程後に支持体層−離型層間で剥離可能となる剥離性を有する金属膜付き接着フィルムを、硬化性樹脂組成物層が基板と接するよう基板に重ねて積層する工程、硬化性樹脂組成物層を硬化する工程、支持体層を剥離する工程、及び金属膜層上に存在する水溶性高分子離型層を水溶液で溶解除去する工程を含む、回路基板の製造方法。
(2)金属膜層上に存在する水溶性高分子離型層を水溶液で溶解除去する工程の後、該金属膜層上にメッキにより導体層を形成する工程をさらに含む上記(1)記載の方法。
(3)水溶性高分子離型層が水溶性セルロース離型層である、上記(1)又は(2)記載の方法。
(4)水溶性セルロース層離型層が、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート、ヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートサクシネート及びヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートフタレートからなる群より選択される1種又は2種以上で形成されている、上記(3)記載の方法。
(5)支持体層上に、水溶性高分子離型層、金属膜層及び硬化性樹脂組成物層がこの順に形成されてなり、前記水溶性高分子離型層が、硬化性樹脂組成物層の硬化後に、支持体層−離型層間で剥離可能となる剥離性を有する、金属膜付き接着フィルム。
(6)水溶性高分子離型層が、水溶性セルロース樹脂、水溶性アクリル樹脂及び水溶性ポリエステル樹脂から選択される1種以上から形成されている、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(7)水溶性高分子離型層が、水溶性セルロース樹脂で形成されている、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(8)水溶性セルロース樹脂が、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート、ヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートサクシネート及びヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートフタレートからなる群より選択される1種又は2種以上である、上記(6)又は(7)記載の金属膜付き接着フィルム。
(9)水溶性ポリエステル樹脂が、スルホ基もしくはその塩及び/又はカルボキシル基もしくはその塩を有する水溶性ポリエステルであり、水溶性アクリル樹脂が、カルボキシル基又はその塩を有する水溶性アクリル樹脂である、上記(6)記載の金属膜付き接着フィルム。
(10)支持体層がプラスチックフィルムである、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(11)支持体層がポリエチレンテレフタレートフィルムである、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(12)金属膜層が、クロム、ニッケル、チタン、ニッケル・クロムアロイ、アルミニウム、金、銀及び銅からなる群より選択される金属により形成された1層又は2層以上の層である、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(13)金属膜層が、銅により形成されている、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(14)金属膜層が、水溶性高分子離型層上に、銅層と、クロム層、ニッケル・クロムアロイ層又はチタン層とをこの順に形成したものである、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(15)金属膜層が、蒸着法又は/及びスパッタリング法により形成されたものである、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(16)硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂を含有する、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(17)硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂、熱可塑性樹脂及び硬化剤を含有する、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(18)硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂、熱可塑性樹脂及びシアネートエステル樹脂を含有する、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(19)硬化性樹脂組成物が無機充填材をさらに含有する、上記(16)〜(18)のいずれかに記載の金属膜付き接着フィルム。
(20)硬化性樹脂組成物層が硬化性樹脂組成物を繊維からなるシート状補強基材中に含浸したプリプレグである、上記(5)記載の金属膜付き接着フィルム。
(21)支持体層の層厚が10μm〜70μmである、上記(5)〜(20)のいずれかに記載の金属膜付き接着フィルム。
(22)水溶性高分子離型層の層厚が0.1μm〜20μmである、上記(5)〜(20)のいずれかに記載の金属膜付き接着フィルム。
(23)水溶性高分子離型層の層厚が0.2μm〜5μmである、上記(5)〜(20)のいずれかに記載の金属膜付き接着フィルム。
(24)金属膜層の層厚が50nm〜5000nmである、上記(5)〜(20)のいずれかに記載の金属膜付き接着フィルム。
(25)金属膜層の層厚が50nm〜1000nmである、上記(5)〜(20)のいずれかに記載の金属膜付き接着フィルム。
(26)上記(5)〜(25)のいずれかに記載の金属膜付き接着フィルムを使用して製造された回路基板。
本発明の回路基板の製造方法は、
支持体層上に、水溶性高分子離型層、金属膜層及び硬化性樹脂組成物層をこの順に形成してなる金属膜付き接着フィルムを、その硬化性樹脂組成物層が基板と接するよう基板に重ねて積層する工程、
硬化性樹脂組成物層を硬化する工程、
支持体層を剥離する工程、及び
金属膜層上に存在する水溶性高分子離型層を水溶液で溶解除去する工程を含むことが主たる特徴である。
<支持体層>
本発明で使用する金属膜付き接着フィルムにおいて、支持体層は自己支持性を有するフィルム乃至シート状物であり、プラスチックフィルムが好適に用いられる。プラスチックフィルムとしては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリイミドフィルム、ポリアミドイミドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリテトラフルオロエチレンフィルム、ポリカーボネートフィルム等が挙げられ、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルムが好ましく、中でも、安価なポリエチレンテレフタレートフィルムが特に好ましい。水溶性高分子離型層と接触する側の支持体フィルム表面には、シリコーン系離型剤、アルキッド系離型剤、フッ素系離型剤等の離型剤による離型処理、コロナ処理等の表面処理が施してあってもよい。また水溶性高分子と接触しない側の支持体フィルム表面にも、マット処理、コロナ処理等の表面処理が施してあってもよい。
水溶性高分子離型層としては、硬化性樹脂組成物層の硬化後に支持体層−離型層間で剥離可能となる剥離性を有するものが用いられる。水溶性高分子離型層を構成する水溶性高分子としては、具体的には、水溶性セルロース樹脂、水溶性ポリエステル樹脂、水溶性アクリル樹脂等が使用される。水溶性セルロース樹脂及び水溶性ポリエステル樹脂がより好ましく、特に水溶性セルロース樹脂が好ましい。通常、水溶性高分子離型層には、いずれかの水溶性高分子が単独で用いられるが、2種以上の水溶性高分子を混合して用いることもできる。また、通常、水溶性高分子離型層は単層で形成されるが、使用される水溶性高分子が互いに異なる2以上の層から形成される多層構造を有していてもよい。
本発明でいう「水溶性セルロース樹脂」とは、セルロースに水溶性を付与するための処理を施したセルロース誘導体のことであり、好適には、セルロースエーテル、セルロースエーテルエステル等が挙げられる。
本発明でいう「水溶性ポリエステル樹脂」とは、多価カルボン酸またはそのエステル形成性誘導体と多価アルコールまたはそのエステル形成性誘導体を主たる原料とする通常の重縮合反応によって合成されるような、実質的に線状のポリマーからなるポリエステル樹脂であって、分子中または分子末端に親水基が導入されたものである。ここで、親水基としては、スルホ基、カルボキシル基、燐酸基等の有機酸基またはその塩等が挙げられ、好ましくはスルホ基またはその塩、カルボキシル基またはその塩である。水溶性ポリエステル樹脂としては、特にスルホ基もしくはその塩及び/又はカルボキシル基もしくはその塩を有するものが好ましい。
本発明でいう「水溶性アクリル樹脂」とは、カルボキシル基含有単量体を必須成分として含有することで、水に分散乃至溶解するアクリル樹脂である。
本発明で使用する金属膜付き接着フィルムにおいて、金属膜層としては、金、白金、銀、銅、コバルト、クロム、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ、インジウム等の金属単体のほか、適宜2種類以上の金属の固溶体(アロイ)などのあらゆる種類の金属を使用することができるが、中でも、コスト、蒸着法やスパッタリング法を適用できる汎用性、電気伝導性等の点から、クロム、ニッケル、チタン、ニッケル・クロムアロイ、銅・ニッケルアロイ、銅・チタンアロイ、金、銀及び銅が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、ニッケル・クロムアロイ、金、銀及び銅がより好ましく、銅が特に好ましい。また、金属膜層は単層であっても2層以上の積層で構成されていてもよい。例えば、硬化性樹脂組成物層の熱硬化の際に、銅層の硬化性樹脂組成物層への拡散によって樹脂の熱劣化(分解)等が懸念される系では、必要により、銅層上にクロム層、ニッケル・クロムアロイ層又はチタン層を設けることができる。すなわち、水溶性高分子離型層上に銅層を形成した後、クロム層、ニッケル・クロム層又はチタン層を更に形成することができる。
本発明で使用する金属膜付き接着フィルムにおいて、硬化性樹脂組成物層に使用する硬化性樹脂組成物は、その硬化物が、十分な硬度と絶縁性を有するものであれば、特に限定なく使用でき、例えば、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、フェノール樹脂、ビスマレイミド−トリアジン樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、ビニルベンジル樹脂等の硬化性樹脂にその硬化剤を少なくとも配合した組成物が使用される。硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を含有する組成物が好ましく、例えば(a)エポキシ樹脂、(b)熱可塑性樹脂及び(c)硬化剤を少なくとも含有する組成物が好ましい。
(B)次に、硬化性樹脂組成物層を硬化する。これにより、金属膜付き接着フィルムの硬化性樹脂組成物層と基板とが接着する。
(C)次に、金属膜付き接着フィルムの支持体層を剥離する。支持体層の剥離は、手動で剥離してもよく、自動剥離装置により機械的に剥離してもよい。
(D)次に、支持体層を剥離した後の金属膜層上に存在する水溶性高分子離型層を水溶液で溶解除去する。これにより、基板上に、絶縁層と、導体層形成のシード層となり得る金属膜層との積層構造(絶縁層/金属膜層)が形成される。
厚み38μmのポリエチレンテレフタレート(以下PETと略す)フィルム上に、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート(信越化学工業(株)製「HP−55」)の固形分10%のメチルエチルケトン(以下MEKと略す)とN,N−ジメチルホルムアミド(以下DMFと略す)の1:1溶液をダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて室温から140℃まで昇温速度3℃/秒で昇温することで溶剤を除去し、PETフィルム上に1μmのヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート層を形成させた。次いで、ヒドロキシプロピルセルロースフタレート層上にスパッタリング(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)により、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製した。
液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量180、ジャパンエポキシレジン(株)製「エピコート828EL」)28部と、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(エポキシ当量163、大日本インキ化学工業(株)製「HP4700」)28部とをMEK15部とシクロヘキサノン15部の混合液に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、ナフトール系硬化剤(水酸基当量215、東都化成(株)製「SN−485」)の固形分50%のMEK溶液110部、硬化触媒(四国化成工業(株)製、「2E4MZ」)0.1部、球形シリカ(平均粒径0.5μm、(株)アドマテックス製「SOC2」)70部、ポリビニルブチラール樹脂(積水化学工業(株)製「KS−1」)の固形分15%のエタノールとトルエンの1:1溶液30部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した。アクリル系離型樹脂を有する厚み38μmの離型PETフィルム(東レフィルム加工(株)製、「セラピールHP2」)の離型層上に上記ワニスをダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて溶剤を除去し、硬化性樹脂組成物層の厚みが40μmである接着フィルムを作製した。
上記接着フィルムと転写フィルムとを硬化性樹脂組成物層と金属膜転写フィルムが接触するように90℃で貼り合わせて巻取り、金属膜付き接着フィルムを得た。
18μm厚の銅層で回路が形成されているガラスエポキシ基板の銅層上をCZ8100(アゾール類の銅錯体、有機酸を含む表面処理剤。メック(株)製)処理にて粗化を施した。次いで上記作製した金属膜付き接着フィルムの接着フィルム側の支持体を剥離し、バッチ式真空加圧ラミネーターMVLP−500((株)名機製作所製商品名)を用いて、金属膜付き接着フィルムを回路基板の両面にラミネートさせ、回路基板上に硬化性樹脂組成物層と金属膜層を形成した。ラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下で行った。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。該絶縁層から金属膜転写フィルム側の支持体層であるPETフィルムを剥離した。剥離性は良好で手で容易に剥離された。その後、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート層を1%炭酸ナトリウム水溶液に室温で1分間浸漬(攪拌付き)し、溶解除去した。金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂といった異常は見られなかった。
金属膜層上に電気銅メッキを行い、約30μm厚の銅メッキ層を形成し、多層プリント配線板を作製した。
液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(828EL)28部と、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(HP−4700)28部とをMEK15部とシクロヘキサノン15部の混合液に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、フェノール系硬化剤であるノボラック樹脂(固形物のフェノール性水酸基当量120、大日本インキ化学工業(株)製「LA7052」、固形分60%のMEK溶液)50部、フェノキシ樹脂(分子量 50000、ジャパンエポキシレジン(株)製「E1256」、固形分40%のMEK溶液)20部、硬化触媒(2E4MZ)0.1部、球形シリカ(SOC2)55部、実施例1で記したポリビニルブチラール樹脂溶液30部、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂(分子量27000、ダイセル化学工業(株)製「PB−3600」)3部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した。厚み38μmのPETフィルム上に上記ワニスをダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて溶剤を除去し、硬化性樹脂組成物層の厚みが40μmである接着フィルムを作製した。
上記接着フィルムと実施例1で作製した金属膜転写フィルムとを硬化性樹脂組成物層と金属膜層が接触するように90℃で貼り合わせて巻取り、金属膜付き接着フィルムを得た。
18μm厚の銅層で回路が形成されているガラスエポキシ基板の銅層上をCZ8100(アゾール類の銅錯体、有機酸を含む表面処理剤。メック(株)製)処理にて粗化を施した。次いで上記記載した金属膜付き接着フィルムの接着フィルム側の支持体を剥離し、バッチ式真空加圧ラミネーターMVLP−500((株)名機製作所製商品名)を用いて、金属膜付き接着フィルムを回路基板の両面にラミネートし、回路基板上に硬化性樹脂組成物層と金属膜層を形成した。ラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下で行った。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。該絶縁層から支持体層であるPETフィルムを剥離した。剥離性は良好で手で容易に剥離された。その後、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート層を1%炭酸ナトリウム水溶液で溶解除去した。金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属層間の膨れ、金属層のしわ、金属層の亀裂といった異常は見られなかった。
金属膜層上に電気銅メッキを行い、約30μm厚の銅メッキ層を形成し、多層プリント配線板を作製した。
ビスフェノールAジシアネートのプレポリマー(シアネート当量232、ロンザジャパン(株)製「BA230S75」、固形分75%のMEK溶液)30部、フェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂(シアネート当量124、ロンザジャパン(株)製「PT30」)10部、ナフトール型エポキシ樹脂(エポキシ当量340、東都化成(株)製「ESN−475V」)の固形分65%のMEK溶液40部、さらに液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(828EL)5部、フェノキシ樹脂溶液(東都化成(株)製「YP−70」、固形分40%のMEKとシクロヘキサノンの1:1溶液)15部、硬化触媒としてコバルト(II)アセチルアセトナート(東京化成(株)製、固形分1%のDMF溶液)4部、および球形シリカ(SOC2)40部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した。実施例1で作製した金属膜転写フィルムの金属膜層上に上記ワニスをダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて溶剤を除去し、硬化性樹脂組成物層の厚みが40μmである金属膜付き接着フィルムを作製した。
反応容器にG−3000(2官能性ヒドロキシル基末端ポリブタジエン、数平均分子量=5047(GPC法)、ヒドロキシル基当量=1798g/eq.、固形分100w%:日本曹達(株)製)50gと、イプゾール150(芳香族炭化水素系混合溶媒:出光石油化学(株)製)23.5g、ジブチル錫ラウレート0.007gを混合し、均一に溶解させた。均一になったところで50℃に昇温し、更に撹拌しながら、トルエン−2,4−ジイソシアネート(イソシアネート基当量=87.08g/eq.)4.8gを添加し約3時間反応を行った。次いで、この反応物を室温まで冷却してから、これにベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物(酸無水物当量=161.1g/eq.)8.83gと、トリエチレンジアミン0.07gと、エチルジグリコールアセテート(ダイセル化学工業(株)製)74.09gを添加し、攪拌しながら130℃まで昇温、約4時間反応を行った。FT−IRより2250cm−1のNCOピークの消失が確認された時点でさらに、トルエン−2,4−ジイソシアネート(イソシアネート基当量=87.08g/eq.)1.43gを添加し、再び130℃で2〜6時間攪拌反応を行いながらFT−IRによりNCOピーク消失の確認を行った。NCOピーク消失の確認をもって反応の終点とみなし、これを室温まで降温してから100メッシュの濾布で濾過し、変性ポリイミド樹脂を得た。
粘度=7.0Pa・s(25℃、E型粘度計)
酸価=6.9mgKOH/g
固形分=40w%
数平均分子量=19890
ポリブタジエン構造部分の含有率=50×100/(50+4.8+8.83+1.43)=76.9質量%
上記変性ポリイミド樹脂ワニス40部、液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(828EL)4部、ジシクロペンタジエン含有多官能エポキシ樹脂(エポキシ当量279、大日本インキ化学工業(株)製「HP−7200H」)12部、フェノールノボラック樹脂(固形物のフェノール性水酸基当量120、大日本インキ化学工業(株)製「TD−2090」、固形分60%のMEK溶液)8.5部および球形シリカ(SOC2)10部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した。厚み38μmのPETフィルム上に上記ワニスをダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて溶剤を除去し、硬化性樹脂組成物層の厚みが40μmである接着フィルムを作製した。
上記接着フィルムと実施例1で作成した金属膜転写フィルムとを硬化性樹脂組成物層と金属膜層が接触するように90℃で貼り合わせて巻取り、金属膜付き接着フィルムを得た。
18μm厚の銅層で回路が形成されているガラスエポキシ基板の銅層上をCZ8100(アゾール類の銅錯体、有機酸を含む表面処理剤。メック(株)製)処理にて粗化を施した。バッチ式真空加圧ラミネーターMVLP−500((株)名機製作所製、商品名)を用いて、金属膜付き接着フィルムを回路基板の両面にラミネートし、回路基板上に硬化性樹脂組成物層と金属膜層を形成した。ラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下で行った。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。該絶縁層から支持体層であるPETフィルムを剥離した。支持体層の剥離性は良好で手で容易に剥離された。その後、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート層を1%炭酸ナトリウム水溶液で溶解除去した。金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂といった異常は見られなかった。
金属膜層上に電気銅メッキを行い、約30μm厚の銅メッキ層を形成し、多層プリント配線板を作製した。支持体層の剥離性は良好で手で容易に剥離された。また金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂といった異常は見られなかった。
厚み38μmのポリエチレンテレフタレート(以下PETと略す)フィルム上に、水溶性ポリエステル樹脂、プラスコートZ−561(互応化学工業(株)製)の固形分2.5%のメチルエチルケトン(以下MEKと略す)とN,N−ジメチルホルムアミド(以下DMFと略す)の1:1溶液をダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて室温から120℃で15分間乾燥させることで溶剤を除去し、PETフィルム上に1μmの水溶性ポリエステル樹脂層を形成させた。次いで水溶性ポリエステル樹脂層上にスパッタリング(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)により、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製した。
液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(828EL)28部と、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(HP−4700)28部とをMEK15部とシクロヘキサノン15部の混合液に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、フェノール系硬化剤であるトリアジン構造を含むノボラック樹脂(固形物のフェノール性水酸基当量120、大日本インキ化学工業(株)製「LA7052」、固形分60%のMEK溶液)50部、フェノキシ樹脂(分子量 50000、ジャパンエポキシレジン(株)製「E1256」固形分40%のMEK溶液)20部、硬化触媒(2E4MZ)0.1部、球形シリカ(SOC2)55部、ポリビニルブチラール樹脂溶液(積水化学工業(株)製「KS−1」の固形分15%のエタノールとトルエンの1:1溶液)30部、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂(分子量 27000、ダイセル化学工業(株)製「PB−3600」)3部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した。厚み38μmのPETフィルム上に上記ワニスをダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて溶剤を除去し、硬化性樹脂組成物層の厚みが40μmである接着フィルムを作製した。
上記接着フィルムと転写フィルムとを硬化性樹脂組成物層と金属膜転写フィルムが接触するように90℃で貼り合わせて巻取り、金属膜付き接着フィルムを得た。
18μm厚の銅層で回路が形成されているガラスエポキシ基板の銅層上をCZ8100(アゾール類の銅錯体、有機酸を含む表面処理剤(メック(株)製))処理にて粗化を施した。次いで上記作製した金属膜付き接着フィルムの接着フィルム側の支持体を剥離し、バッチ式真空加圧ラミネーターMVLP−500((株)名機製作所製商品名)を用いて、金属膜付き接着フィルムを回路基板の両面にラミネートさせ、回路基板上に硬化性樹脂組成物層と金属膜層を形成した。ラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とし、その後30秒間、圧力7.54kgf/cm2でプレスすることにより行った。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。該絶縁層から金属膜転写フィルム側の支持体層であるPETフィルムを剥離した。剥離性は良好で手で容易に剥離された。その後、水溶性ポリエステル層を40℃の10%水酸化ナトリウム水溶液で溶解除去した。金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属層間の膨れ、金属層のしわ、金属層の亀裂といった異常は見られなかった。
金属膜層上に電気銅メッキを行い、約30μm厚の銅メッキ層を形成し、多層プリント配線板を作製した。
厚み38μmのPETフィルム上に、水溶性アクリル樹脂、ジョンクリル7600(BASFジャパン(株)製、固形分47%の水分散品)をダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて室温から120℃で15分間乾燥させることで溶剤を除去し、PETフィルム上に1μmの水溶性アクリル樹脂層を形成させた。次いで水溶性アクリル樹脂層上にスパッタリング(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)により、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製した。
実施例7で作製した接着フィルムと上記金属膜転写フィルムとを硬化性樹脂組成物層と金属膜転写フィルムが接触するように90℃で貼り合わせて巻取り、金属膜付き接着フィルムを得た。
18μm厚の銅層で回路が形成されているガラスエポキシ基板の銅層上をCZ8100(アゾール類の銅錯体、有機酸を含む表面処理剤(メック(株)製))処理にて粗化を施した。次いで上記作製した金属膜付き接着フィルムの接着フィルム側の支持体を剥離し、バッチ式真空加圧ラミネーターMVLP−500((株)名機製作所製商品名)を用いて、金属膜付き接着フィルムを回路基板の両面にラミネートさせ、回路基板上に硬化性樹脂組成物層と金属膜層を形成した。ラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とし、その後30秒間、圧力7.54kgf/cm2でプレスすることにより行った。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。該絶縁層から支持体層であるPETを剥離した。剥離性は良好で手で容易に剥離された。その後、水溶性アクリル樹脂層を40℃の10%水酸化ナトリウム水溶液で溶解除去した。金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属層間の膨れ、金属層のしわ、金属層の亀裂といった異常は見られなかった。
金属膜層上に電気銅メッキを行い、約30μm厚の銅メッキ層を形成し、多層プリント配線板を作製した。
厚み38μmのポリエチレンテレフタレート(以下PETと略す)フィルム上に、水溶性アクリル樹脂、ジョンクリル354J(BASFジャパン(株)製、固形分33.5%の水溶液)をダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて室温から120℃で15分間乾燥させることで溶剤を除去し、PETフィルム上に1μmの水溶性アクリル樹脂層を形成させた。次いで水溶性アクリル樹脂層上にスパッタリングにより(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製した。
実施例7で作製した接着フィルムと上記金属膜転写フィルムとを硬化性樹脂組成物層と金属膜転写フィルムが接触するように90℃で貼り合わせて巻取り、金属膜付き接着フィルムを得た。
18μm厚の銅層で回路が形成されているガラスエポキシ基板の銅層上をCZ8100(アゾール類の銅錯体、有機酸を含む表面処理剤(メック(株)製))処理にて粗化を施した。次いで上記作製した金属膜付き接着フィルムの接着フィルム側の支持体を剥離し、バッチ式真空加圧ラミネーターMVLP−500(名機(株)製商品名)を用いて、金属膜付き接着フィルムを回路基板の両面にラミネートさせ、回路基板上に硬化性樹脂組成物層と金属膜層を形成した。ラミネートは、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とし、その後30秒間、圧力7.54kgf/cm2でプレスすることにより行った。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。該絶縁層から支持体層であるPETを剥離した。剥離性は良好で手で容易に剥離された。その後、水溶性アクリル樹脂層を40℃の10%水酸化ナトリウム水溶液で溶解除去した。金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属層間の膨れ、金属層のしわ、金属層の亀裂といった異常は見られなかった。
金属膜層上に電気銅メッキを行い、約30μm厚の銅メッキ層を形成し、多層プリント配線板を作製した。
アルキッド系離型剤により離型処理がされている厚み38μmのPETフィルム(リンテック(株)製「AL−5」)の離型処理面に、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート(信越化学工業(株)製「HP−55」)の固形分10%のメチルエチルケトン(以下MEKと略す)とN、N−ジメチルホルムアミド(以下DMFと略す)の1:1溶液をダイコータにより塗布し、熱風乾燥炉を用いて室温から140℃まで昇温速度3℃/秒で昇温することで溶剤を除去し、PETフィルム上に1μmのヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート層を形成させた。次いでヒドロキシプロピルセルロースフタレート層上にスパッタリング(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)により、銅層500nmを形成し、金属膜転写用フィルムを作製した。該金属膜転写フィルムを用い、実施例1と同様の方法により金属膜付き接着フィルムを得た。該金属膜付き接着フィルムを用い、実施例1と同様の方法により多層プリント配線板を作製した。支持体層の剥離性は良好で手で容易に剥離された。また金属膜層は均一に転写され、樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂といった異常は見られなかった。
<導体層のピール強度測定>
導体層のピール強度の測定をJIS C6481に準拠して行った。導体厚は約30μmとした。
絶縁層表面粗さの測定は、作製した多層プリント配線板上の銅メッキ層及び金属膜層を銅エッチング液または必要に応じてクロムエッチング液で除去し、非接触型表面粗さ計(ビーコインスツルメンツ製WYKO NT3300)を用いて、VSIコンタクトモード、50倍レンズにより測定範囲を121μm×92μmとして、絶縁層表面のRa値(算術平均粗さ)を求めた。
樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂の有無を目視で確認した。不良がない場合は○、不良がある場合はその様子を記録した。
支持体層を手で剥離することにより、支持体層の剥離性を評価した。
離型機能を有する支持体層として厚み50μmの熱可塑性フッ素樹脂フィルム(ETFE:エチレン−トリフルオロエチレン共重合体、東レ(株)製「トヨフロン」)を使用し実施例1と同様の実験を行った。すなわち、該熱可塑性フッ素樹脂フィルム上にスパッタリング(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)により、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製し、実施例1と同様にして、実施例1で作成した接着フィルムを張り合わせ、金属膜付き接着フィルムを作成し、該金属膜付き接着フィルムを回路基板に積層した。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。透明である熱可塑性フッ素樹脂フィルム上から観察したところ、金属膜層に多くのしわが入っていた。また熱可塑性フッ素樹脂フィルム層の剥離性が悪く、手で剥離したが、一部熱可塑性フッ素樹脂フィルムが金属膜と剥離せずに残存し、完全に剥離をすることができなかった。
メラミン系離型樹脂を有する厚み20μmの離型PETフィルム((株)麗光製、「ファインピール」)を使用し実施例1と同様の実験を行った。すなわち、メラミン系離型樹脂層にスパッタリング(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)により、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製し、実施例1と同様にして、実施例1で作成した接着フィルムと金属膜転写フィルムとを張り合わせ、金属膜付き接着フィルムを作成し、該金属膜付き接着フィルムを回路基板に積層した。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。透明であるPETフィルム上から観察したところ、樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂といった異常は見られなかった。しかし、PETフィルムの剥離は困難であった。
アクリル系離型樹脂を有する厚み38μmの離型PETフィルム(東レフィルム加工(株)製、「セラピールHP2」)を使用し実施例1と同様の実験を行った。すなわち、アクリル系離型樹脂層にスパッタリング(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)により、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製し、実施例1と同様にして、実施例1で作成した接着フィルムと金属膜転写フィルムとを張り合わせ、金属膜付き接着フィルムを作成し、該金属膜付き接着フィルムを回路基板に積層した。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。透明であるPETフィルム上から観察したところ、樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂といった異常は見られなかった。しかし、PETフィルムの剥離は困難であった。なお、PETフィルム上のアクリル系離型樹脂は、水及びアルカリ性水溶液のいずれにも溶解しなかった。
ポリビニルアルコール((株)クラレ製、「PVA−203」)の固形分15%のエタノールと水の1:1溶液をダイコータによりPETフィルム上に塗布し、熱風乾燥炉を用いて室温から140℃まで昇温速度3℃/秒で昇温することで溶剤を除去し、PETフィルム上に1μmのポリビニルアルコール樹脂層を形成させた。そして、実施例3と同様の実験を行った。すなわち、ポリビニルアルコール樹脂層にスパッタリングにより(E−400S、キャノンアネルバ(株)製)、銅層500nm、さらに該銅層上にクロム層20nmを形成し、金属膜層520nmの金属膜転写フィルムを作製し、実施例3と同様にして、該金属膜転写フィルム上に実施例3で作成した樹脂ワニスをコーティングし、金属膜付き接着フィルムを作成し、該金属膜付き接着フィルムを回路基板に積層した。その後、硬化性樹脂組成物層を150℃で30分、更に180℃で30分間硬化させ、絶縁層(硬化物層)を形成した。透明であるPETフィルム上から観察したところ、樹脂と金属膜間の膨れ、金属膜のしわ、金属膜の亀裂といった異常は見られなかった。しかし、PETフィルムの剥離は困難であった。
一方、表4から、支持体層上の離型層として水溶性高分子離型層を使用しなかった参考例1〜4の金属膜付き接着フィルムの場合、支持体層を剥離できても、剥離しにくく、そのために、転写された金属膜層にしわ等の不具合が生じやすく、また、支持体層を剥離できない場合もあり、実用性に乏しいものであることが分かる。
本出願は日本で出願された特願2007−052055、特願2007−052060及び特願2007−216342を基礎としており、それらの内容は本明細書に全て包含される。
Claims (32)
- 支持体層上に、水溶性高分子離型層、金属膜層及び硬化性樹脂組成物層がこの順に形成されてなり、前記水溶性高分子離型層が、後記の硬化性樹脂組成物層の硬化工程後に支持体層−離型層間で剥離可能となる剥離性を有する金属膜付き接着フィルムを、硬化性樹脂組成物層が基板と接するよう基板に重ねて積層する工程、硬化性樹脂組成物層を硬化する工程、支持体層を剥離する工程、及び金属膜層上に存在する水溶性高分子離型層を水溶液で溶解除去する工程を含む、回路基板の製造方法。
- 金属膜層上に存在する水溶性高分子離型層を水溶液で溶解除去する工程の後、該金属膜層上にメッキにより導体層を形成する工程をさらに含む請求項1記載の方法。
- 水溶性高分子離型層が水溶性セルロース樹脂離型層である、請求項1又は2記載の方法。
- 水溶性セルロース樹脂がセルロースエーテル又はセルロースエーテルエステルを含む、請求項3記載の方法。
- セルロースエーテルの重量平均分子量が20000〜60000であり、セルロースエーテルエステルの重量平均分子量が20000〜60000である、請求項4記載の方法。
- 水溶性セルロース樹脂がセルロースエーテルエステルであり、該セルロースエーテルエステルが、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート、ヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートサクシネート及びヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートフタレートからなる群より選択される1種又は2種以上である、請求項4又は5記載の方法。
- 支持体層上に、水溶性高分子離型層、金属膜層及び硬化性樹脂組成物層がこの順に形成されてなり、前記水溶性高分子離型層が、硬化性樹脂組成物層の硬化後に、支持体層−離型層間で剥離可能となる剥離性を有する、金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性高分子離型層が、水溶性セルロース樹脂、水溶性アクリル樹脂及び水溶性ポリエステル樹脂から選択される1種以上から形成されている、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性高分子離型層が、水溶性セルロース樹脂で形成されている、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性セルロース樹脂がセルロースエーテル又はセルロースエーテルエステルを含む、請求項9記載の金属膜付き接着フィルム。
- セルロースエーテルの重量平均分子量が20000〜60000であり、セルロースエーテルエステルの重量平均分子量が20000〜60000である、請求項10記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性セルロース樹脂がセルロースエーテルエステルであり、該セルロースエーテルエステルが、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート、ヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートサクシネート及びヒドロキシプロピルメチルセルロースアセテートフタレートからなる群より選択される1種又は2種以上である、請求項10又は11記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性高分子離型層が水溶性ポリエステル樹脂又は水溶性アクリル樹脂から形成され、水溶性ポリエステル樹脂がスルホ基もしくはその塩及び/又はカルボキシル基もしくはその塩を有する水溶性ポリエステルであり、水溶性アクリル樹脂が、カルボキシル基又はその塩を有する水溶性アクリル樹脂である、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性高分子離型層が、水溶性ポリエステル樹脂で形成されており、該水溶性ポリエステル樹脂の重量平均分子量が10000〜40000である、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性高分子離型層が、水溶性アクリル樹脂で形成されており、該水溶性アクリル樹脂が、カルボキシル基含有単量体及び(メタ)アクリル酸エステルを含むアクリル樹脂であり、かつ、該水溶性アクリル樹脂の重量平均分子量が1000〜50000である、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 支持体層がプラスチックフィルムである、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 支持体層がポリエチレンテレフタレートフィルムである、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 金属膜層が、クロム、ニッケル、チタン、ニッケル・クロムアロイ、アルミニウム、金、銀及び銅からなる群より選択される金属により形成された1層又は2層以上の層である、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 金属膜層が、銅により形成されている、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 金属膜層が、水溶性高分子離型層上に、銅層と、クロム層、ニッケル・クロムアロイ層又はチタン層とをこの順に形成したものである、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 金属膜層が、蒸着法又は/及びスパッタリング法により形成されたものである、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂を含有する、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂、熱可塑性樹脂及び硬化剤を含有する、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂、熱可塑性樹脂及びシアネートエステル樹脂を含有する、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 硬化性樹脂組成物が無機充填材をさらに含有する、請求項22〜24のいずれか1項に記載の金属膜付き接着フィルム。
- 硬化性樹脂組成物層が硬化性樹脂組成物を繊維からなるシート状補強基材中に含浸したプリプレグである、請求項7記載の金属膜付き接着フィルム。
- 支持体層の層厚が10μm〜70μmである、請求項7〜26のいずれか1項に記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性高分子離型層の層厚が0.1μm〜20μmである、請求項7〜26のいずれか1項に記載の金属膜付き接着フィルム。
- 水溶性高分子離型層の層厚が0.2μm〜5μmである、請求項7〜26のいずれか1項に記載の金属膜付き接着フィルム。
- 金属膜層の層厚が50nm〜5000nmである、請求項7〜26のいずれか1項に記載の金属膜付き接着フィルム。
- 金属膜層の層厚が50nm〜1000nmである、請求項7〜26のいずれか1項に記載の金属膜付き接着フィルム。
- 請求項7〜31のいずれか1項に記載の金属膜付き接着フィルムを使用して製造された回路基板。
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