JP4652445B2 - 薄片状粒子および光輝性顔料と、それらを含有する化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物 - Google Patents

Description

本発明は、薄片状粒子および光輝性顔料と、それらのうち少なくとも何れか一方を含有する化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物とに関する。

従来、真珠光沢を示す光輝性顔料（以下、真珠光沢顔料ということがある。）として、雲母、合成雲母、タルク、フレーク状ガラス、フレーク状シリカまたは薄片状オキシ塩化ビスマスなどの薄片状粒子の表面を、酸化チタンや酸化鉄などの金属酸化物で被覆したものがある。また、それらの金属酸化物で薄片状粒子の表面を多層に被覆したものも提案されている。（例えば、「伊藤征司編集、『顔料の事典』、初版、株式会社朝倉書店、２０００年９月２５日、ｐ．２３９−２４１」参照）。

また、金属光沢を示す光輝性顔料（以下、金属光沢顔料ということがある。）として、フレーク状ガラス、雲母または合成雲母などの薄片状粒子の表面を、銀、金またはニッケルなどの金属で被覆したものがある（例えば、実開昭６２−１７５０４５号公報および特開平４−２６３６号公報参照）。

また、金属光沢顔料としては、上記のように薄片状粒子を金属や金属酸化物で被覆するものだけではなく、アルミニウムまたは銅などの金属からなる薄片状粒子を単独で用いるものもある（例えば、「伊藤征司編集、『顔料の事典』、初版、株式会社朝倉書店、２０００年９月２５日、ｐ．２３２−２３４」参照）。また、魚鱗箔や薄片状オキシ塩化ビスマスなどを単独で用いて、真珠光沢顔料とすることもある（例えば、「伊藤征司編集、『顔料の事典』、初版、株式会社朝倉書店、２０００年９月２５日、ｐ．２３９−２４１」参照）。

上記のような薄片状粒子を利用した光輝性顔料（以下、単に顔料という場合がある。）は、その平滑面で光を反射させることによって、良好な光輝感を示している。

さらに、光輝性顔料の粒度を調整することにより、光輝感が得られ、かつ、塗装時のサーキュレーションを行う際のフィルターの目詰まりを起こさない光輝性塗料組成物が提案されている（例えば、特開２００２−１５５２４０号公報参照）。

しかし、従来の光輝性顔料に適用される薄片状粒子は、その粒度分布の幅が広く、微粉や粗粉を多く含んでいた。したがって、薄片状粒子が単独で用いられる顔料はもちろん、薄片状粒子を金属層や金属酸化物層で被覆する顔料についても、その粒度分布の幅が広くなっていた。

例えば、粒度分布の幅が広い（微粉および粗粉を多く含む）薄片状粒子を基材として用い、その基材を酸化チタンなどの高屈折率物質を被覆することによって真珠光沢顔料を作製した場合、微粉が多く含まれるため光輝感が低下したり、粒子感がなくべったりした外観になったりするなどの問題が生じていた。また、粗粉が多く含まれるため、例えばこの真珠光沢顔料を含有する塗料組成物をフィルターにかける際にフィルターが目詰まりしたり、この塗料組成物が塗布された塗膜中に顔料がきれいに配向せずに一部が突き出したり、大きすぎる顔料が塗料中で異物として認識されてしまう、などの問題もあった。

また、特開２００２−１５５２４０号公報に提案されているような光輝性顔料の粒度調整を行っても、これらの問題を完全に解決した光輝性顔料、すなわち、充分な光輝感・粒子感を実現でき、かつ、フィルターの目詰まりと異物の認識をより確実に抑制できるというような、良好な性質をバランスよく備えた光輝性顔料を実現することは困難であった。

そこで、本発明は、顔料に利用された場合に、高い粒子感や光輝感を実現でき、かつ、フィルターの目詰まりや異物として認識されるなどの問題の発生を抑制できる薄片状粒子を提供することを目的の一つとする。また、本発明の別の目的の一つは、高い粒子感や光輝感を実現でき、かつ、フィルターの目詰まりや異物として認識されるなどの問題の発生を抑制できる光輝性顔料を提供することである。また、本発明のさらに別の目的の一つは、これらの薄片状粒子や光輝性顔料を含有する化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物を提供することである。

本発明の薄片状粒子は、粒度分布において、粒径が小さい側からの体積累積が１０％に相当する粒径をＤ１０、粒径が小さい側からの体積累積が９０％に相当する粒径をＤ９０とする場合に、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、Ｄ１０が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下である。

なお、本明細書において、薄片状粒子とは、例えば厚さが０．１μｍ〜８．０μｍの範囲であり、アスペクト比（平均粒径／平均厚さ）が例えば２〜１００程度である鱗片状の粒子である。また、薄片状粒子の粒径とは、薄片状粒子をレーザ回折・散乱法により測定した場合の光散乱相当径のことである。光散乱相当径とは、例えば「最新粉体物性図説（第三版）」（２００４年６月３０日発行、発行者：倉田豊、発行所：有限会社エヌジーティー）によれば、測定によって得られた粒子の光散乱パターンに最も近い散乱パターンを示し、かつ、当該粒子と同じ屈折率を有する球の直径と定義される。

また、粒度分布とは、測定対象となる粒子群の中に、どのような大きさ（粒径）の粒子がどのような割合で含まれているかを示す指標であり、本明細書では、レーザ回折・散乱法に基づいて測定されるものである。レーザ回折・散乱法とは、粒子に光を照射した際の散乱光を利用して粒度分布を求める方法であり、本明細書における粒度分布では、粒子量の基準として体積が用いられる。また、Ｄ１０およびＤ９０の定義は上記のとおりである。Ｄ５０（粒度分布の体積累積５０％に相当する粒径）は、平均粒径を指す。Ｄ９０／Ｄ１０は粒度分布の幅を示す指標とすることができ、平均粒径（Ｄ５０）が同程度である場合は、Ｄ９０／Ｄ１０の値が大きいほど粒度分布の幅が広く、Ｄ９０／Ｄ１０の値が小さいほど粒度分布の幅が狭い（微粉および粗粉の含有率が少ない）ということになる。また、最大粒径とは、粒度分布の体積累積１００％に相当する粒径である。

本発明の薄片状粒子は、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、Ｄ１０が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下であり、その粒度分布の幅が狭い。従って、含まれる微粉や粗粉が少ない。微粉の含有量が低減され、かつ、Ｄ１０が４．７μｍ以上であることによって、例えば顔料に利用された場合に、高い粒子感や光輝感を実現できる。また、粗粉の含有量が低減され、かつ最大粒径が９０μｍ以下であることによって、例えば塗料の顔料として利用された場合に、フィルターの目詰まりや異物として認識されるなどの問題の発生を抑制できる。また、Ｄ１０が２５μｍ以下であるため、粗い粒径に偏ることがなく、過剰ではない適度の光輝感が得られる。

本発明の光輝性顔料は、薄片状粒子と、前記薄片状粒子の表面上の少なくとも一部に形成された金属層および金属酸化物層から選ばれる少なくとも一つと、を含んでいる。この光輝性顔料は、粒度分布において、粒径が小さい側からの体積累積が１０％に相当する粒径をＤ１０、粒径が小さい側からの体積累積が９０％に相当する粒径をＤ９０とする場合に、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、Ｄ１０が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下である。本発明の光輝性顔料における粒度分布についても、測定原理は、本発明の薄片状粒子の粒度分布と同じである。また、Ｄ９０／Ｄ１０が示す指標も上記に説明したとおりである。また、本発明の光輝性顔料に用いられる薄片状粒子、薄片状粒子の粒径および最大粒径の定義は、本発明の薄片状粒子の場合と同様である。

本発明の光輝性顔料は、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、Ｄ１０が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下であり、その粒度分布の幅が狭い。従って、含まれる微粉や粗粉が少ない。微粉の含有量が低減され、かつ、Ｄ１０が４．７μｍ以上であることによって、高い粒子感や光輝感を実現できる。また、粗粉の含有量が低減され、かつ最大粒径が９０μｍ以下であることによって、例えば塗料の顔料に利用された場合に、フィルターの目詰まりや異物として認識されるなどの問題の発生を抑制できる。また、Ｄ１０が２５μｍ以下であるため、粗い粒径に偏ることがなく、過剰ではない適度の光輝感が得られる。

本発明の化粧料は、本発明の薄片状粒子および本発明の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する。

本発明の塗料組成物は、本発明の薄片状粒子および本発明の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する。

本発明の樹脂組成物は、本発明の薄片状粒子および本発明の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する。

本発明のインキ組成物は、本発明の薄片状粒子および本発明の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する。

本発明の化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物は、本発明の薄片状粒子および本発明の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含むので、高い光輝感および粒子感を実現でき、フィルターにかけた際のフィルターの目詰まりや異物の突き出しなどの問題を抑制できる。

本発明の薄片状粒子としてのフレーク状ガラスを製造する装置の一例を模式的に示す部分断面図である。

以下、本発明の実施の形態について説明する。

（実施の形態１）
実施の形態１では、本発明の薄片状粒子について説明する。

本実施の形態の薄片状粒子は、粒度分布において、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下の範囲であり、Ｄ１０の値が４．７μｍ以上２５μｍ以下であり、かつ、最大粒径が９０μｍ以下の範囲である。このように薄片状粒子の粒度分布の幅を狭くして、さらにＤ１０の値および最大粒径を上記の範囲内とすることによって、例えば顔料に薄片状粒子を利用した場合に、高い光輝感や粒度感を得ることができ、かつ、化粧料や塗料などに利用した場合の異物感やフィルターの目詰まりなどの問題も防ぐことができる。従って、より粒度分布の幅を狭くするために、例えばＤ９０／Ｄ１０の値を２．４以上２．９以下の範囲にしてもよい。最大粒径の下限値は、特に限定されるものではないが、例えば７５μｍとでき、４５μｍとすることが好ましい。

本実施の形態の薄片状粒子は、例えばそれ自体を単独で真珠光沢顔料や金属光沢顔料として用いたり、真珠光沢顔料や金属光沢顔料などの光輝性顔料の基材として用いたりできる。光輝性顔料の基材として用いる場合は、その表面上の少なくとも一部に金属層や金属酸化物層を形成するとよく、好ましくは金属層や金属酸化物層で基材の表面全体を被覆する。本実施の形態の薄片状粒子としては、例えば光輝性顔料の基材として用いる場合、例えば雲母、合成雲母、タルク、フレーク状ガラス、フレーク状シリカおよび薄片状オキシ塩化ビスマスなどが挙げられる。また、本実施の形態の薄片状粒子を単独で光輝性顔料として用いる場合は、アルミニウムまたは銅などの金属からなるフレーク（以下、金属フレークということがある。）、魚鱗箔および薄片オキシ塩化ビスマスなどを用いることができる。

本実施の形態の薄片状粒子の平均粒径（Ｄ５０）は、例えば７μｍ以上８０μｍ以下であってもよい。平均粒径をこのような範囲にすることで、例えば化粧料や塗料などの顔料として好適に用いられる。

次に、本実施の形態において、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、かつ、Ｄ１０の値が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下の範囲となるような粒度分布を有する薄片状粒子の作製方法について説明する。

本実施の形態では、例えば分級によって薄片状粒子の粒度を調整して、上記に示すような粒度分布を実現する。ここでは、例えばふるい分け分級を利用する例について説明する。ふるい分け分級には、例えば乾式振動ふるいを利用できる。まず、目開きの大きさが所定以上の（目の粗い）ふるいを用いて粗粉を除去し、次に、目開きの大きさが所定以下の（目の細かい）ふるいを用いて微粉を除去することによって、本実施の形態における粒度分布を有する薄片状粒子を得ることができる。この場合、超音波振動を併用することによって、微粉の除去効果をより高めることができる。なお、ここで用いるふるいの目開きの大きさは、ふるう前の粒子の粒度や、得たい薄片状粒子の平均粒径およびＤ９０／Ｄ１０の値（粒度分布の幅の狭さ）などに応じて適宜選択するとよい。また、除去された粗粉は、再粉砕および再分級を行うことによって、再度利用できる。また、除去された微粉は他の製品などに利用すればよい。

フレーク状ガラスを例に挙げて、本実施の形態の薄片状粒子の作製方法について説明する。まず、例えば特公昭４５−３５４１号公報に開示されているブロー法や、特公昭４１−１７１４８号公報に開示されているような方法を用いてフレーク状ガラスを製造する。ここでは、ブロー法を用いてフレーク状ガラスを製造する方法について説明する。ブロー法とは、熔融ガラス源から連続的に取り出した熔融ガラス素地を中空状に膨らませながら引っ張ることによって薄いガラスフィルムを得る方法である。この方法で得られたガラスフィルムを粉砕することによって、本実施の形態のフレーク状ガラスフィラーを製造できる。

図１は、ブロー法によってガラスフィルムを製造するための装置の一例である。図１において、１は熔融ガラス素地、２は耐火窯槽、３は窯槽底部に設けた穴である。４は、孔３よりは小さな円形のガラス取出口５を有するフィーダーブロックで、電熱線６を埋め込んだ鋳造耐火煉瓦から成っている。ガラス取出口５における熔融ガラス素地の温度は、電熱線６によって一定に保たれる。７は、耐火窯槽２の上部から孔３を通りガラス取出口５に達するブローノズルで、その先端部８によってガラス取出口には円形のスリット９が形成される。スリット９から流出した熔融ガラス素地は、ブローノズル７から吹込む気体（例えば空気）によって膨らまされて中空状になり、さらに下方に引っ張られて引伸ばされ、その膜の厚さは非常に薄くなる。１１は押圧ロール、１２は引張ロールである。１３は末広がりの筒状鋼板製反射板である。中空状ガラス１０は、反射板１３により外気流から遮断されるとともによく保温されて、一様に薄く膨らむ。このようにして膨らんだ中空状ガラス１０は押圧ロール１１で押しつぶされ、平板状ガラスフィルム１４となって送り出される。このようにして得られたガラスフィルムを例えばロールで粉砕することによって、フレーク状ガラスを得ることができる。なお、上記装置を用いてフレーク状ガラスを作製する場合、中空状ガラスの引張速度やブローノズルから吹き込む気体の圧力を適宜調節することにより、所望の厚さのフレーク状ガラスを作製できる。

上記のように作製したフレーク状ガラスを、所望の平均粒径および粒度分布を考慮して分級することによって、本実施の形態における薄片状粒子としてのフレーク状ガラスを作製できる。

なお、本実施の形態では、分級の方法としてふるい分け分級を用いたが、その他の分級方法を用いて微粉および粗粉を除去してもよい。

乾式分級の場合は、例えば、重力式分級、慣性力式分級および遠心力式分級などの気流分級装置を用いることができる。重力式分級としては、例えば、水平流型、垂直流型および傾斜流型などを用いることができる。慣性力式分級としては、例えば、直線型、曲線型、ルーバー型、エルボージェットおよびバリアブルインパクターなどを用いることができる。遠心力式分級としては、気流の旋回によるものとしてサイクロン、ファントンゲレン、クラシクロン、ディスパーションセパレータおよびミクロプレックスを用いることができ、機械的回転によるものとしてミクロンセパレータ、ターボプレックス、アキュカットおよびターボクラシファイアなどを用いることができる。

湿式分級の場合は、例えば、重力式分級および遠心力式分級などの気流分級装置を用いることができる。重力式分級としては、重力沈降漕によるものとして沈降漕、沈積コーン、スピッツカステンおよびハイドロセパレータを用いることができ、機械式分級によるものとしてドラッグチェーン分級機、レーキ分級機、ボール分級機およびスパイラル分級機などを用いることができ、水力分級としてドルコサイザ、ファーレンワルドサイザ、サイフォンサイザおよびハイドロッシレータなどを用いることができる。遠心力式分級としては、ハイドロサイクロン、遠心分級機（ディスク型、デカンタ型）などを用いることができる。

（実施の形態２）
実施の形態２では、本発明の光輝性顔料について説明する。

本実施の形態の光輝性顔料は、基材となる薄片状粒子の表面上の少なくとも一部に金属層および金属酸化物層から選ばれる少なくとも一つが設けられており、これらの金属層や金属酸化物層は薄片状粒子全体を被覆していることが好ましい。本実施の形態における光輝性顔料は、その粒度分布において、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、かつ、Ｄ１０の値が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下の範囲である。このように光輝性顔料の粒度分布の幅を狭くして、さらにＤ１０の値および最大粒径を上記の範囲内とすることによって、この光輝性顔料を化粧料や塗料などのフィラーとして用いた場合に、高い光輝感や粒度感を有する製品を実現でき、かつ、異物感やフィルターの目詰まりなどの問題も抑制できる。従って、より粒度分布の幅を狭くするために、例えばＤ９０／Ｄ１０の値を２．４以上２．９以下の範囲にしてもよい。最大粒径の下限値は、特に限定されるものではないが、例えば７５μｍとでき、４５μｍとすることが好ましい。

本実施の形態の光輝性顔料に用いられる薄片状粒子は、例えば、雲母、合成雲母、タルク、フレーク状ガラス、フレーク状シリカおよび薄片状オキシ塩化ビスマスなどが挙げられる。この中でも、他の材料と比較してより高い透明感を実現でき、また、この高い透明感は、本実施の形態の光輝性顔料のように含まれる微粉が少ない場合により強調されるとの理由から、光輝性顔料の基材としてフレーク状ガラスを用いることが好ましい。

また、本実施の形態の光輝性材料では、光輝性顔料の粒度分布の調整をより容易にするために、実施の形態１で説明した薄片状粒子を基材として用いることが好ましい。

本実施の形態の顔料に用いられる金属層は、例えば銀、金およびニッケルなどの金属によって形成できる。このような金属層で薄片状粒子を被覆することで、金属光沢顔料を得ることができる。また、金属酸化物層は、例えば酸化チタンまたは酸化鉄などの金属酸化物にて形成できる。このような金属酸化物層で薄片状粒子を被覆することによって、真珠光沢顔料を得ることができる。

本実施の形態の光輝性顔料の平均粒径（Ｄ５０）は、例えば７μｍ以上８０μｍ以下であってもよい。平均粒径をこのような範囲にすることで、例えば化粧料や塗料などの顔料として好適に用いられる。

薄片状粒子を金属層などで被覆する方法は、公知の方法を利用すればよく、例えば特開２００１−０３１４２１号公報や特開２００１−１１３４０号公報に開示されている方法を用いることができる。具体的には、例えば酸化チタンの層で薄片状粒子を被覆する場合は、硫酸チタニル溶液または四塩化チタン溶液に薄片状粒子を懸濁させ、この溶液を昇温することによってチタニアを析出させ、薄片状粒子の表面上に被膜を形成する方法である。ただし、この方法に限定されるものではなく、薄片状粒子の表面に薄く被膜を設けることができる方法であれば、どのような方法であってもよい。金属層や金属酸化物層の厚さは、特には限定されないが、光輝感の実現とコスト面とを考慮すると、金属を被覆する場合、その被覆膜の厚さは、例えば、０.０４〜２μｍが好ましく、金属酸化物を被覆する場合、その被覆膜の厚さは、例えば、０.０１〜１μｍとすることが好ましい。

また、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、かつ、Ｄ１０の値が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下の範囲であるような粒度分布を有する光輝性顔料を作製する方法には、実施の形態１で説明した薄片状粒子の粒度分布の調整方法（分級方法）が利用できる。すなわち、薄片状粒子の表面に金属層などを形成したものに対して分級を行うことによって、本実施の形態のような粒度分布を有する光輝性顔料を作製できる。

（実施の形態３）
本実施の形態では、実施の形態１で説明した薄片状粒子および実施の形態２で説明した光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物について説明する。なお、以下に説明する化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物は、薄片状粒子および光輝性顔料の何れか一方のみを含んでいてもよいし、両方を含んでいてもよい。

本実施の形態の化粧料には、実施の形態１の薄片状粒子（単独で顔料として利用できる粒子）および実施の形態２の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つ（以下、フィラーということがある。）が配合されているので、従来よりも光輝感の高い発色を実現でき、かつ、感触も良好な化粧料を実現できる。化粧料におけるフィラーの含有率（薄片状粒子と光輝性顔料とを両方含む場合はそれぞれの含有率の合計。以下も同様。）は、特には限定されず、製品に応じて適宜選択される。なお、化粧料には、フィラーの他に、通常の化粧料に含まれる他の成分を必要に応じて適宜配合できる。

本実施の形態の塗料組成物には、化粧料と同様にフィラーが配合されているので、従来よりも高い光輝感を実現できる。塗料組成物におけるフィラーの含有率は、特には限定されないが、塗膜の充分な光輝感を考慮して、例えば０．０５〜３０質量％とすることができる。なお、塗料組成物には、フィラーの他に、通常の塗料組成物に含まれる他の成分を必要に応じて適宜配合できる。

本実施の形態の樹脂組成物には、化粧料と同様にフィラーが配合されているので、従来よりも高い光輝感を実現できる。樹脂組成物におけるフィラーの含有率は、特には限定されないが、樹脂組成物の充分な光輝感と物性への影響を考慮して、例えば０．０５〜３０質量％とすることができる。なお、樹脂組成物には、フィラーの他に、通常の樹脂組成物に含まれる他の成分を必要に応じて適宜配合できる。なお、ここで用いる樹脂としては、特に限定されず、例えばポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ポリアミド、ポリカーボネート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリスルホン樹脂、フッ素樹脂などの熱可塑性樹脂が挙げられる。また、これらのポリマーの共重合体、混合物、変性物などを用いることもできる。

本実施の形態のインキ組成物には、化粧料と同様にフィラーが配合されているので、従来よりも高い光輝感を実現できる。インキ組成物におけるフィラーの含有率は、特には限定されないが、充分な光輝感を考慮して、例えば０．０５〜３０質量％とすることができる。なお、インキ組成物には、フィラーの他に、通常のインキ組成物に含まれる他の成分を必要に応じて適宜配合できる。なお、インキ組成物としては、ボールペン、ゲルインキペン、ポスターカラーペンなどの筆記具用インキや、グラビア印刷、凸版印刷、凹版印刷、スクリーン印刷などの印刷用のインキが挙げられる。

以下、本発明について、実施例を用いてさらに詳細に説明する。なお、以下に示す実施例は、薄片状粒子としてフレーク状ガラスを用いた場合についての例であるが、本発明はこれに限定されず、雲母、合成雲母および薄片状オキシ塩化ビスマスなどを薄片状粒子として用いてもよい。

以下に示す実施例および比較例において、フレーク状ガラスを作製する際の粉砕、粒度分布を調整するための分級、粒度分布の測定、光輝感および粒子感の評価、フィルターの目詰まり性の評価、塗装異物感の評価は、次のような方法で行った。

＜粉砕＞
ジェットミル型粉砕機（製品名「ラボジェットＬＪ」（日本ニューマチック株式会社製））を用いて、フレーク状ガラスを粉砕した。

＜分級＞
ふるい分け分級によって粒度の調整を行った。

振動ふるい機として電磁ふるい振とう機（製品名「RETSCH SIEVE SHAKER, type VIBRO」（RETSCH株式会社製）を用いた。用いた試験ふるいは、φ２００ｍｍ、高さ４５ｍｍであった。試験ふるいとして、１６、２０、２５、３２、３８、４５μｍの各目開きのふるい（株式会社飯田製作所製）を用意しておき、目的とする粒度分布に応じて適宜ふるいを選択した。

ふるい方法としては、所定の目の粗いふるいを上段、所定の目の細かいふるいを中段、受け皿を下段と３段重ねにし、それを電磁ふるい振とう機にセットし、所定の時間ふるった。上段のふるいでは粗粉が除去され、粗粉の少なくなったフレーク状ガラスが中段のふるいに落ちる。この中段のふるいでは微粉が除去され、微粉はふるい下に落ちる。これにより、粗粉および微粉の両方が除去されたフレーク状ガラスが中段のふるい上に残り、これが、粒度分布の幅が狭い本発明の薄片状粒子としてのフレーク状ガラスとなる。ふるう前の元のフレーク状ガラスの粒度と、ふるいの目開きと、ふるい強度と、ふるい時間とを適宜調整することによって、回収されるフレーク状ガラスの粒度分布を様々に変更した。

＜粒度分布の測定方法＞
粒度分布の測定には、レーザ回折粒度分布測定装置（「製品名マイクロトラックＨＲＡ」（日機装株式会社製））を用いた。その測定結果から、平均粒径Ｄ５０と、最大粒径と、Ｄ９０と、Ｄ１０とを読み取り、さらに、粒度分布の幅の広い・狭いを判定するＤ９０／Ｄ１０を算出した。

＜透明感の評価＞
アクリル樹脂塗料（製品名「アクリルオートクリアスーパー」、（日本ペイント株式会社製）、固形分約５０質量％）のみ（薄片状粒子無しのもの）、およびこのアクリル樹脂塗料にサンプルの薄片状粒子が樹脂中で１０質量％になるように添加し、よく混合撹拌したもの（薄片状粒子有りのもの）、の２種を用意した。これら２種を、隠蔽率測定紙に９ミル（９／１０００インチ）隙間のアプリケーターで２本並行に塗布し、乾燥させた。その塗板の黒色部について、色彩色差計（ＣＲ３００、ミノルタ株式会社）を使用して色相Ｌ値を測定し、薄片状粒子の有無によるＬ値の差（ΔＬ）を求めた。ΔＬの小さい方が、より透明性が高いと判定した。

＜光輝感および粒子感の評価＞
アクリル樹脂塗料（製品名「アクリルオートクリアスーパー」（日本ペイント株式会社製）、固形分約５０質量％）に、サンプルの顔料が樹脂中で１０質量％になるように添加し、よく混合撹拌した後、隠蔽率測定紙に９ミル（９／１０００インチ）隙間のアプリケーターで塗布し、乾燥させた。その塗板を、色彩色差計（ＣＲ３００、ミノルタ株式会社）を使用して色相Ｌ値を測定した。明度を示すＬ値の高い方が、より光輝感が高いと判定した。

また、上記輝度測定用の塗板を使用し、塗板を目視でも観察し、粒子感および光輝感を判定した。判定基準は次のとおりである。

（判定基準（塗板の目視観察））
粒子感、光輝感は次の５段階評価とした。
５：粒子感、光輝感が非常に高い。一つ一つの顔料が観察でき、かつ、その粒子一つ一つが光輝感を強く感じる。
４：粒子感が高い。一つ一つの顔料が観察でき、かつ、その粒子一つ一つの光輝感を感じる。
３：中程度の粒子感。一つ一つの粒子は観察されるが、その粒子一つ一つの光輝感としてはそれほど感じられない。
２：粒子感が少ない。一つ一つの顔料が良く見ると感じられるが、あまり目に入ってこず、のっぺりしたような外観を呈する。
１：粒子感無し。まったく粒子感を感じられず、全体が１枚の壁のようであり、全体が少し輝いているような状態。

＜フィルターの目詰まり性の評価＞
アクリル樹脂（製品名「アクリデックＡ−３２２」（大日本インキ化学工業株式会社製））７８質量％、ブチル化メラミン樹脂（製品名「スーパーベッカミンＬ−１１７−６０」（大日本インキ化学工業株式会社製））１６質量％、サンプルの顔料６質量％に、シンナーを適量加えて、粘度１３秒（株式会社安田精機製作所製フォードカップＮｏ．４／２０℃）となるように撹拌機を用いて混合して光輝性塗料を調整した。この光輝性塗料を三角フィルター（ナイロン製、＃２００メッシュ（目開き：約７５μｍ））を用いて濾過した際のフィルターの目詰まりの程度を、目視で観察した。

（判定基準（フィルター目詰まりの目視観察））
フィルターの目詰まり性は次の３段階評価とした。
３：目詰まりが認められない。
２：目詰まりが少し認められる。
１：目詰まりが顕著に相当認められる。

＜塗装異物感の評価＞
アクリル樹脂（製品名「アクリデックＡ−３２２」（大日本インキ化学工業株式会社製））７８質量％、ブチル化メラミン樹脂（製品名「スーパーベッカミンＬ−１１７−６０」（大日本インキ化学工業株式会社製））１６質量％、サンプルの顔料６質量％に、シンナーを適量加えて、粘度１３秒（株式会社安田精機製作所製フォードカップＮｏ．４／２０℃）となるように撹拌機を用いて混合して、ベース塗料となる光輝性塗料を調整した。この光輝性塗料を、スプレーガン（アネスト岩田株式会社製Ｗ−１００）を用いてダル鋼板（厚み０．８ｍｍ×幅１００ｍｍ×長さ５００ｍｍ）に塗装した後で焼成（１３０℃×１０分）を行い、膜厚１５μｍのベース層を形成した。

次に、アクリル樹脂（製品名「アクリデックＡ−３４５」（大日本インキ化学工業株式会社製））７２質量％、ブチル化メラミン樹脂（製品名「スーパーベッカミンＬ−１１７−６０」（大日本インキ化学工業株式会社製））２８質量％に、シンナーを加えて、粘度２４秒（株式会社安田精機製作所製フォードカップＮｏ．４／２０℃）となるように撹拌機を用いて混合して、トップクリア塗料組成物を調整した。このトップクリア塗料組成物を、スプレーガン（アネスト岩田株式会社製Ｗ−１００）を用いて、ベース層が形成されたダル鋼板に塗装し、その後に焼成（１４０℃、３０分）を行ない、膜厚３０μｍのトップクリア層を形成した。

（判定基準（塗装異物発生頻度の目視観察））
塗装を行ったダル鋼板（厚み０．８ｍｍ×幅１００ｍｍ×長さ５００ｍｍ）の表面を目視により観察し、異物として認識できる個数を数えることによって評価した。

（実施例１〜３）
基材のフレーク状ガラスは、図１に示す装置を用いて作製した。すなわち、ガラスを１，２００℃で熔融し、これを中空状にふくらませながら延伸薄膜化し、さらに冷却固化した。それをロールで粉砕して、１．３μｍ厚みのフレーク状ガラスを得た。このように得られたフレーク状ガラスを、ジェットミル型粉砕機を用いて平均粒径２０μｍを狙って粉砕し、平均粒径Ｄ５０＝２１．７μｍのものを作製した。このときの最大粒径＝９６．０μｍ、Ｄ９０＝３７．２μｍ、Ｄ１０＝１０．８μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０は、３．４４であった。

このフレーク状ガラスにつき、上段に３２μｍ目開きの試験ふるい、中段に目開き２０μｍふるい、その下段に受皿を用いて、所定のふるい時間でふるい、粗粉および微粉を除去し、その中段ふるい上で回収したフレーク状ガラスの粒度分布を測定した。ふるい時間を変えることにより、各種の粒度分布のフレーク状ガラスを得た。これらの結果を表１に示す。表１における「元フレーク」とは、元の（ふるっていない状態の）フレーク状ガラスのことである。以下の各表についても同様である。

表１から、実施例１、２および３では、元のフレーク状ガラスのＤ９０／Ｄ１０＝３．４４に比較し、Ｄ９０／Ｄ１０の値がそれぞれ２．５０、２．７１、２．９５となっており、粒度分布の幅が狭いフレーク状ガラスが得られていることが確認された。また、最大粒径は、元フレークが９６．０μｍであるのに対し、実施例１、２および３がそれぞれ７４．０μｍ、８０．７μｍ、８８．０μｍであった。Ｄ１０は、元フレークが１０．８μｍであるのに対し、実施例１、２および３がそれぞれ１５．５μｍ、１３．４μｍ、１１．７μｍであった。ΔＬは、元フレークが３．３であるのに対し、実施例１、２および３がそれぞれ１．２、１．９、２．５であった。このように、上記の方法によって、有効に粗粉および微粉が除去でき、透明性が高くなることが分かった。

（実施例４〜６、比較例１および２）
実施例１〜３の分級したフレーク状ガラスを、酸化チタンによって被覆した。フレーク状ガラス５０ｇにイオン交換水を加えて０．５リットルにした後、３５質量％塩酸でｐＨ１．０にするとともに７５℃に加温した。撹拌を行いながら、四塩化チタン水溶液（Ｔｉ分として１６．５質量％）を１時間当たり１２ｇの割合で定量添加するとともに、１０質量％に溶解した苛性ソーダを１時間当たり６０ミリリットルの割合で添加し、光輝感のあるシルバーパール調の色調品が得られるまで継続した。

目標の色調品が得られたら生成物を減圧ろ過で採取し、純水で水洗し、１５０℃で乾燥して６００℃で焼成し、酸化チタン被膜を備えたフレーク状ガラスを真珠光沢顔料として得た。実施例１、２、３のフレーク状ガラスを使用して、それぞれ実施例４、５、６の真珠光沢顔料（光輝性顔料）を作製した。それら真珠光沢顔料の評価結果を表２に示す。

比較例として、市販の、平均粒径Ｄ５０が２０μｍ程度の、酸化チタンを１．３μｍ厚みのフレーク状ガラスに被覆した光輝性顔料メタシャイン（登録商標）ＭＣ１０２０ＲＳ（日本板硝子株式会社製）の２ロット分について、粒度分布（平均粒径、最大粒径、Ｄ９０、Ｄ１０およびＤ９０／Ｄ１０）、Ｌ値を測定した。また、粒子感・光輝感、目詰まり性および塗装異物の評価を行った。これらの結果も表２に示す。

Ｄ９０／Ｄ１０が３．０９、３．３８であり、Ｄ１０が１１．７μｍ、１０．４μｍである比較例１、２においては、Ｌ値がどちらも６８程度であった。実施例４、５、６では、Ｄ９０／Ｄ１０がそれぞれ２．４８、２．７１、２．９６、Ｄ１０がそれぞれ１５．４μｍ、１３．３μｍ、１１．８μｍであり、Ｌ値が７１前後と高くなっていた。これにより、実施例４〜６の光輝性顔料は、微粉が低減して、粒度分布の幅が狭まっている効果により、比較例１および２よりも輝度が増していることがわかった。また、粒子感・光輝感も、実施例４〜６では５の評価であるのに対し、比較例１および２では３の評価であり、微粉が低減して、粒度分布の幅が狭まっている効果により、粒子感および光輝感に格段に差があることがわかった。

最大粒径が共に９６．０μｍで、Ｄ９０がそれぞれ３６．１μｍ、３５．１μｍである比較例１、２においては、目詰まり性が２でフィルターの目詰まりが認められ、塗装異物も発生した。実施例４、５、６では、最大粒径がそれぞれ７４．０μｍ、８０．７μｍ、８８．０μｍで、目詰まり性が３でフィルターの目詰まりが認められず、塗装異物も発生しなかった。

また、Ｄ９０＝３６．１μｍ、３５．１μｍである比較例１および２においてフィルター目詰まり性、塗装異物が発生し、Ｄ９０＝３８．２μｍである実施例４においてフィルター目詰まり性、塗装異物が発生してないことから、粗粉を除去した効果はＤ９０の値よりも最大粒径の値に反映され、最大粒径の調整によってフィルター目詰まり性および塗装異物が改善されることがわかった。

（実施例７および８、比較例３）
実施例１〜３と同様の方法で厚み１．３μｍのフレーク状ガラスを作製した。ジェットミル型粉砕機で粉砕し、平均粒径３０μｍを狙って、Ｄ５０＝３０．１μｍ、最大粒径＝１１４．１μｍ、Ｄ９０＝５１．７μｍ、Ｄ１０＝１６．１、Ｄ９０／Ｄ１０＝３．２１のフレーク状ガラス（元フレーク）を作製した。上段目開き３８μｍ、中段目開き２０μｍ、下段受け皿で実施例１〜３の場合と同様に所定のふるい時間でふるって、実施例７および８と比較例３のフレーク状ガラスを得た。結果を表３に示す。

表３に示すように、実施例７および８では、元のフレーク状ガラスのＤ９０／Ｄ１０＝３．２１に比較し、Ｄ９０／Ｄ１０の値がそれぞれ２．１２、２．７０であった。また、元のフレーク状ガラスの最大粒径が１１４．１μｍであったのに対し、実施例７および８の最大粒径は８８．０μｍであった。また、元のフレーク状ガラスのＤ１０が１６．１μｍであったのに対し、実施例７および８のＤ１０はそれぞれ２２．５μｍ、１８．７μｍとなっており、粒度分布の幅が狭いフレーク状ガラスが得られていることが確認された。

また、実施例７および８とはふるい時間が異なる比較例３では、元のフレーク状ガラスのＤ９０／Ｄ１０＝３．２１に比較してＤ９０／Ｄ１０の値が２．８９であり、元のフレーク状ガラスの最大粒径１１４．１μｍに比較して最大粒径が１０４．７μｍであり、元のフレーク状ガラスのＤ１０＝１６．１μｍに比較してＤ１０が１７．８μｍとなっており、Ｄ９０／Ｄ１０の値をみれば粒度分布の幅が狭いが、最大粒径は必ずしも小さくならないフレーク状ガラスが得られていることが確認された。

（実施例９および１０、比較例４および５）
実施例４〜５と同様の方法で、実施例７および８、および比較例３のフレーク状ガラスを酸化チタンで被覆した実施例９、１０、および比較例４の光輝性顔料について、粒度分布、Ｌ値、粒子感・光輝感、目詰まり性および塗装異物を評価した。

さらに、比較例５として、基材ガラスの厚みが１．３μｍで平均粒径が３０μｍ程度の市販の光輝性顔料メタシャイン（登録商標）ＭＣ１０３０ＲＳ（日本板硝子株式会社製）を使用し、同様に評価した。結果をまとめて、表４に示す。

Ｄ９０／Ｄ１０が３．１７、Ｄ１０が１７．２μｍである比較例５においては、Ｌ値が６８程度であった。実施例９および１０では、Ｄ９０／Ｄ１０が２．１４、２．７０、Ｄ１０が２２．２μｍ、１８．８μｍで、Ｌ値が７２前後と高くなっており、微粉が低減して、粒度分布の幅が狭まっている効果により、比較例５よりも輝度が増していることがわかった。また、粒子感・光輝感も、実施例９および１０では５の評価であるのに対し、比較例５では４の評価であり、微粉が低減して、粒度分布の幅が狭まっている効果により、差があることがわかった。

最大粒径が１０４．７μｍである比較例５においては、目詰まり性が１でフィルターの目詰まりが認められ、塗装異物も発生した。実施例９、１０では、最大粒径が８８．０μｍであり、目詰まり性が３でフィルターの目詰まりが認められず、塗装異物も発生しなかった。フィルターの目詰まり性、塗装異物の発生は、粗粉を除去した効果による最大粒径の調整によって改善されることがわかった。

また、比較例４においては、Ｌ値が７２前後と高く、粒子感・光輝感も５の評価と、実施例９および１０と同程度であるのに対し、目詰まり性が２でフィルターの目詰まりが認められ、塗装異物も発生した。比較例４においては、Ｄ９０／Ｄ１０が２．９０、Ｄ１０が１７．９μｍ、最大粒径が９６．０μｍであり、実施例９および１０ではＤ９０／Ｄ１０が２．１４、２．７０、Ｄ１０が２２．２、１８．８μｍ、最大粒径が８８．０μｍである。これらを比較すると、輝度、粒子感、光輝感、目詰り性、塗装異物の全てを満足するには、粒度分布の幅を狭くすることに加えて、粗粉を除去した効果による最大粒径の調整も必要なことがわかった。

（実施例１１、比較例６）
基材ガラスの厚みが１．３μｍ、平均粒径４０μｍ程度である光輝性顔料メタシャイン（登録商標）ＭＣ１０４０ＲＳ（酸化チタン被覆フレーク状ガラス）（日本板硝子株式会社製）を、上段目開き４５μｍ、下段目開き２０μｍで３０分間ふるった。ふるって得られた光輝性顔料を実施例１１とし、ふるう前の光輝性顔料を比較例６とした。それぞれについて測定した粒度分布と、Ｌ値と、粒子感・光輝感、目詰まり性および塗装異物の評価結果とを、表５に示す。元のフレーク状ガラスの平均粒径が大きいので、粒子感について見た目では大きな差はなかった。しかし、光輝感については、微粉が低減して、粒度分布の幅が狭まっている効果により、微粒子が少ないことによる散乱が減り、実施例１１が比較例６よりも高くなっていた。このことは、実施例１１のＬ値が高いことからも確認できる。また、粗粉を除去した効果による最大粒径の調整により、目詰まり性、塗装異物も改善されていることが確認できる。

（実施例１２および比較例７）
実施例１〜３と同様の方法で厚み１．３μmのフレーク状ガラスを作製した。ジェットミル型粉砕機で粉砕し、平均粒径１０μmを狙って、Ｄ５０＝８．５μｍ、最大粒径＝３７．０μｍ、Ｄ９０＝１５．２μｍ、Ｄ１０＝４．４μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０＝３．４５のフレーク状ガラス（元フレーク）を作製した。上段目開き２５μｍ、中段目開き１６μｍ、下段受け皿で実施例１〜３の場合と同様に所定のふるい時間でふるった。結果を表６に示す。

表６から、実施例１２では、元のフレーク状ガラスのＤ９０／Ｄ１０が３．４５であったのに対してＤ９０／Ｄ１０が２．９８であり、元のフレーク状ガラスの最大粒径が３７．０μｍであったのに対して最大粒径が３３．９μｍであり、元のフレーク状ガラスのＤ１０が４．４μｍであったのに対してＤ１０が４．７μｍとなっており、粒度分布の幅が狭いフレーク状ガラスが得られていることが確認された。

また、比較例７では、元のフレーク状ガラスのＤ９０／Ｄ１０が３．４５であるのに対してＤ９０／Ｄ１０が２．９６であり、元のフレーク状ガラスの最大粒径が３７．０μｍであるのに対して最大粒径が３３．９μｍであり、元のフレーク状ガラスのＤ１０が４．４μｍであるのに対してＤ１０が４．５μｍとなっており、Ｄ９０／Ｄ１０の値をみれば粒度分布の幅が狭いが、Ｄ１０は必ずしも大きくならないフレーク状ガラスが得られていることが確認された。

（実施例１３、比較例８および９）
実施例４〜５と同様の方法で、実施例１２および比較例７のフレーク状ガラスを酸化チタンで被覆した光輝性顔料を作製し、実施例１３および比較例８とした。これらの光輝性顔料について、粒度分布、Ｌ値、粒子感・光輝感、目詰まり性、塗装異物を評価した。

比較例９として、元フレークを使用して作製された光輝性顔料を同様に評価した。結果をまとめて、表７に示す。

Ｄ９０／Ｄ１０が３．３６、Ｄ１０が４．４μｍである比較例９においては、Ｌ値が６４程度であった。実施例１３では、Ｄ９０／Ｄ１０が２．９６、Ｄ１０が４．８μｍで、Ｌ値が６７前後と高くなっており、微粉が低減して、粒度分布の幅が狭まっている効果により、比較例９よりも輝度が増していることがわかった。また、粒子感・光輝感も、実施例１３では４の評価であるのに対し、比較例９では１の評価であり、微粉が低減して、粒度分布の幅が狭まっている効果により差があることがわかった。

最大粒径が３７．０μｍである比較例９、最大粒径が３３．９μｍである実施例１３ともに、目詰まり性が３でありフィルターの目詰まりが認められず、塗装異物も発生しなかった。

また、比較例８においては、目詰まり、塗装異物が共に発生していないが、Ｌ値が６４前後と低くなっており、比較例９とほとんど差がみられなかった。比較例８においてはＤ９０／Ｄ１０が２．９３、Ｄ１０が４．５μｍ、最大粒径が３３．９μｍであり、実施例１３ではＤ９０／Ｄ１０が２．９６、Ｄ１０が４．８μｍ、最大粒径が３３．９μｍであることを比較すると、輝度、粒子感、光輝感、目詰り性、塗装異物の全てを満足するには、Ｄ９０／Ｄ１０により粒度分布の幅を狭くすることに加えて、微粉カット効果によるＤ１０の調整が必要なことがわかった。

（実施例１４）
実施例１〜３の場合と同様の方法を用いて厚み０．７μｍのフレーク状ガラスを作製し、それをジェットミル型粉砕機で平均粒径１０μｍ程度を狙って粉砕した。粉砕されたフレーク状ガラスを、２０μｍ目開きのふるい１段で２分間ふるった。元のフレーク状ガラスと、ふるった後のフレーク状ガラス（実施例１４）について、Ｄ５０と、最大粒径と、Ｄ９０と、Ｄ１０と、Ｄ９０／Ｄ１０とを、表８に示した。

（実施例１５、比較例１０）
実施例１４のフレーク状ガラスを、無電解めっきで厚み５０ｎｍ程度の銀で被覆して、光輝性顔料を作製した（実施例１５）。また、ふるう前のフレーク状ガラス（表８の元フレーク）についても同様に、無電解めっきにより厚み５０ｎｍ程度の銀で被覆して光輝性顔料を作製した（比較例１０）。それぞれについて測定した粒度分布と、Ｌ値と、粒子感・光輝感、目詰まり性および塗装異物の評価結果とを、表９に示す。表９より、Ｌ値および粒子感・光輝感ともに、実施例１５の顔料の方が比較例１０の顔料よりも高くなっている。また、実施例１５および比較例１０ともに、目詰まりおよび塗装異物が発生しなかった。

（実施例１６、比較例１１）
銀をフレーク状ガラスに被覆した金属光沢顔料であるメタシャイン（登録商標）ＭＥ２０４０ＰＳ（日本板硝子株式会社製）を、上段目開き３２μｍ、下段目開き２０μｍで３０分間ふるい、実施例１６の光輝性顔料とした。また、ふるう前の顔料を比較例１１とした。それぞれの顔料について測定した粒度分布と、Ｌ値と、粒子感・光輝感、目詰まり性および塗装異物の評価結果とを表１０に示す。表１０より、Ｌ値および粒子感・光輝感ともに、実施例１６の顔料の方が比較例１１の顔料よりも高くなっている。また、実施例１６では発生してない目詰まり、塗装異物が発生している。

（実施例１７、比較例１２）
以下に示す各成分により、実施例１７としての乳化型マスカラを調製した。単位は質量％である。
（１）ヒドロキシエチルセルロース １．０
（２）パラオキシ安息香酸メチル ０．２
（３）グリセリン ０．３
（４）高重合度ポリエチレングリコール
（平均分子量２００万） ０．５
（５）精製水 ６０．０
（６）実施例１１の光輝性顔料 ５．０
（７）黒酸化鉄顔料 ３．０
（８）トリエタノールアミン ３．０
（９）ステアリン酸 ５．０
（１０）ミツロウ ９．０
（１１）カルナウバワックス ３．０
（１２）パラフィンワックス １０．０

上記成分（１）〜（５）を混合し、７５℃に加熱して溶解し、均一化した。この混合物に対して成分（６）の光輝性顔料、（７）黒酸化鉄顔料を添加し、コロイドミルを通して均一に分散させた。さらに（８）の成分を混合、溶解して７５℃に加熱し、加熱溶解均一化した（９）〜（１２）を添加して乳化し、冷却して、乳化型マスカラを得た。

実施例１７の処方中、成分（６）の光輝性顔料を比較例４の光輝性顔料に代え、それ以外は実施例１７と同様にして、比較例１２の乳化型マスカラを作製した。

実施例１７と比較例１２の粒子感・光輝感の結果は、表１１に示すとおりである。

表１１に示す結果より、本発明の光輝性顔料を含有する実施例１７の乳化型マスカラは、従来の比較例１２のマスカラと比較して、鮮やかな粒子がきらめくマスカラであることがわかった。

（実施例１８、比較例１３）
以下に示す各成分により、実施例１８としてのアイシャドーを調製した。単位は質量％である。
（１）タルク ２１
（２）白雲母 ２０
（３）実施例１１の光輝性顔料 ４０
（４）顔料 １２
（５）スクワラン ４
（６）セチル２−エチルヘキサノエート １．９
（７）ソルビタンセスキオレート ０．８
（８）防腐剤 ０．１
（９）香料 ０．２

上記成分（１）〜（４）をヘンシェルミキサーで混合し、これに（５）〜（９）を加熱混合したものを吹き付け混合した後粉砕した。これを所定の中皿に吐出して、アイシャドーを得た。

実施例１８の処方中、成分（３）の光輝性顔料を比較例４の光輝性顔料に代え、それ以外は実施例１８と同様にして、比較例１３のアイシャドーを作製した。

実施例１８と比較例１３のアイシャドーの粒子感・光輝感の評価結果を、表１２に示す。

表１１に示す結果より、本発明の光輝性顔料を含有する実施例１８のアイシャドーは、従来の比較例１３のアイシャドーと比較して、鮮やかな粒子がきらめくアイシャドーであることがわかった。

（実施例１９、比較例１４）
以下に示す各成分により、実施例１９としてのネイルカラーを調製した。単位は質量％である。
（１）ニトロセルロース １８．０
（２）トルエンスルホンアミド樹脂 ６．０
（３）クエン酸アセチルトリブチル ６．０
（４）アクリル酸アルキル共重合体 ２．０
（５）イソプロパノール ５．０
（６）ベンジルジメチルアンモニウム
ヘクトライト ２．０
（７）酢酸エチル ２０．０
（８）酢酸ブチル ３０．９
（９）紺青 ０．１
（１０）実施例１０の光輝性顔料 １０．０

上記成分（１）〜（４）および（９）〜（１０）をローラーミルで混練した後、（５）〜（８）を添加し溶融拡散、均一分散させ、所定の容器に充填してネイルカラーを得た。

実施例１９の処方中、成分（１０）の光輝性顔料を比較例３の光輝性顔料に代え、それ以外は実施例１９と同様にして比較例１４のネイルカラーを作製した。

実施例１９と比較例１４のネイルカラーの粒子感・光輝感の評価結果を、表１３に示す。

表１３に示す結果より、本発明の光輝性顔料を含有する実施例１９のネイルカラーは、従来の比較例１４のネイルカラーと比較して、鮮やかな粒子がきらめくネイルカラーであることがわかった。

（実施例２０、比較例１５）
以下に示す各成分により、実施例２０としての口紅を調製した。単位は質量％である。
（１）炭化水素ワックス ２０
（２）キャンデリラワックス ３
（３）グリセリルイソステアレート ４０
（４）流動パラフィン ２６．８
（５）二酸化チタン ４
（６）実施例１６の光輝性顔料 ０．２
（７）有機顔料 ５．８
（８）香料 ０．２

上記成分（１）〜（４）を８５℃で加熱溶解させ、これに（５）〜（７）を加え撹拌混合した後、さらに（８）を混合撹拌し、その後所定の容器に充填して口紅を得た。

実施例２０の処方中、成分（６）の光輝性顔料を比較例１１の光輝性顔料に代え、それ以外は実施例２０と同様にして比較例１５の口紅を作製した。

実施例２０と比較例１５のネイルカラーの粒子感・光輝感の評価結果を、表１４に示す。

表１４に示す結果より、本発明の光輝性顔料を含有する実施例２０の口紅は、従来の比較例１５の口紅と比較して、鮮やかな粒子がきらめく口紅であることがわかった。

（実施例２１、比較例１６）
以下に示す各成分により、実施例２１としての塗料組成物を調製した。単位は質量％である。

まず、以下に示す組成を、ペイントシェーカーを用いて６０分間分散させ、分散ビヒクルを作製した。
（１）アルキド樹脂系ワニス ２０．６
（２）メラニン樹脂系ワニス １０．６
（３）スワゾール １５．６
（４）実施例５の光輝性顔料 １５．６
この分散ビヒクルにさらに、
（５）アルキド樹脂系ワニス ２６．３
（６）メラニン樹脂系ワニス １１．３
を添加して撹拌し、塗料組成物を作製した。

実施例２１に示す塗料組成物のうち、成分（４）の光輝性顔料を比較例１の光輝性顔料に代え、それ以外は実施例２１と同様にして比較例１６の塗料組成物を作製した。

実施例２１と比較例１６の塗料組成物の粒子感・光輝感をそれぞれ判定した。その結果を表１５に示す。

表１５に示す結果より、本発明の光輝性顔料を含有する実施例２１の塗料組成物は、従来の比較例１６の塗料組成物と比較して、粒子感のあるきらびやかな塗装品であることが分る。また、実施例２１の塗料は（４）の光輝性顔料に粗粉が少ないため、比較例１６の塗料に較べて、フィルターにかける際のフィルター目詰まりも低減できた。

（実施例２２、比較例１７）
メタクリル酸メチル共重合ビーズ９８質量％、実施例６の光輝性顔料２質量％をヘンシェルミキサーで撹拌混合して実施例２２しての樹脂組成物を得た。これを用いて押出機で厚み０．５ｍｍのアクリル樹脂成形物を作製した。

実施例２２を用いた光輝性顔料を比較例２の光輝性顔料に代えた以外は実施例２２同様にして比較例１７樹脂組成物を作製し、これを用いて厚み０．５ｍｍのアクリル樹脂成形物を作製した。

実施例２２比較例１７の樹脂成形物の粒子感・光輝感の評価結果を、表１６に示す。

表１６に示す結果より、本発明の光輝性顔料を含有する実施例２２樹脂成形物は、従来の比較例１７樹脂成型物と比較して、粒子感があり光輝感に富む色調を呈することがわかった。

（実施例２３、比較例１８）
以下に示す各成分を十分に混合し、実施例２３してのインキを調製した。単位は質量％である。
（１）実施例９の光輝性顔料 １２
（２）ケトン樹脂 １９
（３）エタノール ５９
（４）プロピレングリコールモノメチルエーテル １０

実施例２３のインキ組成物のうち、成分（１）の光輝性顔料を比較例５の光輝性顔料に代え、それ以外は実施例２３と同様にして比較例１８のインキ組成物を作製した。

実施例２３および比較例１８のインキ組成物を用いて白紙上に筆記し、粒子感・光輝感をそれぞれ判定した。その結果を表１７に示す。

表１７に示す結果より、本発明の光輝性顔料を含有する実施例２３のインキ組成物は、比較例１８のインキ組成物と比較して、粒子感があり非常にきれいな光輝感のある色調を呈する筆跡となることがわかった。

（実施例２４、比較例１９）
以下に示す各成分により、実施例２４としてのパウダーファンデーションを調製した。単位は質量％である。
（１）実施例１の薄片状粒子 ３５
（２）タルク ２０
（３）チタン被覆フレーク状ガラス ２０
（４）二酸化チタン １０
（５）球状ポリエチレンパウダー ５
（６）ベンガラ １
（７）黄色酸化鉄 ３
（８）黒色酸化鉄 ０．１
（９）シリコーンオイル １
（１０）バルミチン酸２−エチルへキシル ９
（１１）セスキオレイン酸素ルビタン １
（１２）防腐剤 ０．３
（１３）香料 ０．１

成分（１）〜（８）をヘンシェルミキサーで混合し、この混合物に対して成分（９）〜（１３）を加熱溶解混合したものを添加した後、パルペライザーで粉砕し、これを直径６ｃｍの皿に１．５ｋｇ／ｃｍ²の圧力で成形し、パウダーファンデーションを作製した。

実施例２４の処方中、成分（１）の薄片状粒子を元フレークの薄片状粒子に代え、それ以外は実施例２４と同様にして、比較例１９のパウダーファンデーションを作製した。

ファンデーションの官能試験は、次の５段階の評価点とし、１０人の被験者を起用して、この１０人の評価点の平均値をもって、透明感を評価した。
（判定基準）
１：透明感がなく、濁りがみられる。
２：透明感がややなく、濁りが僅かにみられる。
３：透明感は普通。
４：透明感は、かなりある。
５：透明感は高い。

実施例２４と比較例１９のパウダーファンデーションの透明感の評価結果を、表１８に示す。

実施例２４のパウダーファンデーションについては、１０人の被験者全員が５点と評価したので、評価点の平均値は５であった。一方、比較例１９のパウダーファンデーションについては、８人の被験者が４点、２人の被験者が３点と評価したので、評価点の平均値は３．８であった。この結果より、本発明の薄片状粒子を含有する実施例２４のパウダーファンデーションは、従来の比較例１９のパウダーファンデーションと比較して、透明感の高いパウダーファンデーションであることがわかった。

本発明の薄片状粒子および顔料は、高い粒子感や光輝感を実現できるので、化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物などに光輝感を与えるフィラーとして好適に用いられる。また、本発明の化粧料、塗料組成物、樹脂組成物およびインキ組成物は、高い光輝感および粒子感を有するので、例えば高級感のある外観が要求される製品などへ好適に利用できる。

Claims (7)

1. 粒度分布において、粒径が小さい側からの体積累積が１０％に相当する粒径をＤ１０、粒径が小さい側からの体積累積が９０％に相当する粒径をＤ９０とする場合に、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、Ｄ１０が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下であり、ガラスからなる、薄片状粒子。
2. ガラスからなる薄片状粒子と、前記薄片状粒子の表面上の少なくとも一部に形成された金属層および金属酸化物層から選ばれる少なくとも一つと、を含む顔料であって、
   粒度分布において、粒径が小さい側からの体積累積が１０％に相当する粒径をＤ１０、粒径が小さい側からの体積累積が９０％に相当する粒径をＤ９０とする場合に、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、Ｄ１０が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下である光輝性顔料。
3. 前記薄片状粒子の粒度分布において、粒径が小さい側からの体積累積が１０％に相当する粒径をＤ１０、粒径が小さい側からの体積累積が９０％に相当する粒径をＤ９０とする場合に、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．０以上３．０以下、Ｄ１０が４．７μｍ以上２５μｍ以下、かつ、最大粒径が９０μｍ以下である請求項２に記載の光輝性顔料。
4. 請求項１に記載の薄片状粒子および請求項２に記載の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する化粧料。
5. 請求項１に記載の薄片状粒子および請求項２に記載の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する塗料組成物。
6. 請求項１に記載の薄片状粒子および請求項２に記載の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有する樹脂組成物。
7. 請求項１に記載の薄片状粒子および請求項２に記載の光輝性顔料から選ばれる少なくとも一つを含有するインキ組成物。

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