JP4583048B2

JP4583048B2 - 希土類磁石密封体およびｉｐｍモータの製造方法

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Publication number: JP4583048B2
Application number: JP2004050980A
Authority: JP
Inventors: 浩二宮田
Original assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Current assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date: 2004-02-26
Filing date: 2004-02-26
Publication date: 2010-11-17
Anticipated expiration: 2024-02-26
Also published as: EP1569251A3; US7391291B2; JP2005243882A; EP1569251B1; US20050190031A1; US20080218298A1; EP1569251A2

Description

本発明は、希土類磁石密封体およびその製造方法に関し、特に、モータや半導体製造装置に使用される希土類磁石密封体およびその製造方法に関する。

希土類磁石が、モータや半導体製造装置などのさまざまな分野で利用されるようになっている。例えば、希土類磁石を燃料電池自動車用のモータに利用する場合、希土類磁石は、水素ガス雰囲気に曝されるおそれがある。また、半導体製造装置のエッチャーなどでは、反応ガスに水素ガスを用いる場合があり、希土類磁石を半導体製造装置に利用する場合、希土類磁石は、同様に、水素ガス雰囲気に曝されるおそれがある。希土類磁石は水素脆性があり、磁石表面の酸化防止に利用されるニッケルメッキ、銅メッキ、アルミイオンプレーティング、樹脂塗装などの各種の表面処理法を施した場合であっても、水素雰囲気下では、磁石は、水素脆性により破壊してしまうおそれがあるという問題があった。水素脆化対策を施した希土類磁石として、例えば特許文献１には、希土類磁石の表面処理膜に温度４００Ｋ以上で、プラトー圧が０．００１〜０．１ＭＰａを示す水素吸蔵合金を含ませてなる希土類磁石であって、該希土類磁石をＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁とし、前記表面処理膜はこのＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ₁の表面にＰｄめっき層を施してなることが好ましい希土類磁石が開示されている。
特開平１１−０８７１１９号公報

前記表面処理を施した永久磁石は、１００ｐｐｍの水素ガス試験では異常は認められなかった。しかしながら、さらに高圧の水素ガス雰囲気では、水素脆性により、磁石素材が粉状に分解するおそれがあるという問題があった。また、永久磁石を半導体製造装置に利用する場合には、表面処理膜がニッケルや銅である場合、反応槽を汚染してしまうおそれがあるという問題があった。

そこで本発明は、水素ガス雰囲気中で使用される場合に、水素脆性により分解するおそれがなく、さらに磁石表面処理膜で反応槽を汚染するおそれのない希土類磁石を提供することを目的とする。

本発明の１の側面によると、希土類磁石と、該希土類磁石の全体を覆い、ＨＩＰ処理により密封されたアルミニウムまたはアルミニウム合金を含んでなるケースとを含む希土類磁石密封体が提供される。

また、本発明の他の側面によると、希土類磁石と、該希土類磁石の全体を覆い、ピンホールを実質的に有さないアルミニウムまたはアルミニウム合金を含んでなるケースとを含む希土類磁石密封体が提供される。

また、本発明の他の側面によると、希土類磁石または希土類磁石材料をアルミニウムまたはアルミニウム合金を含んでなるケースで覆うステップと、該ケースをＨＩＰ処理により密封するステップとを含む希土類磁石密封体の製造方法が提供される。

以下に詳細に説明するように、本発明によれば、希土類磁石をアルミのケースで覆い、ＨＩＰ処理により永久磁石を密封することで、水素ガス雰囲気中における希土類磁石の耐水素ガス性を向上させることができる。このため希土類磁石の使用環境の範囲を広げることができる。また、希土類磁石を半導体製造装置に利用する場合であっても、希土類磁石の表面処理で、反応槽を汚染することはない。

以下に、本発明の実施の形態を、添付図面を参照しながら説明する。もっとも、以下に説明する実施の形態は本発明を限定するものではない。

上記したように、本発明によると、希土類磁石と、該希土類磁石の全体を覆い、ＨＩＰ処理により密封されたアルミニウムまたはアルミニウム合金を含んでなるケース（以下、単にアルミニウムケースとも記す。）とを含む希土類磁石密封体が提供される。

本発明に利用できる希土類磁石として、Ｒ−Ｃｏ系希土類磁石、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石等が挙げられる。ここで、Ｒは、希土類金属を示し、具体的には、原子番号５７番から７１番までの１５元素、（ランタノイド：ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、ルテチウム（Ｌｕ））と２１番のスカンジウム（Ｓｃ）、３９番のイットリウム（Ｙ）を含む。特に、Ｒが、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕのうち１種または２種以上を選択して用いることが好ましい。

ここで、Ｒ−Ｃｏ系希土類磁石は、１種または２種以上の希土類元素ＲとＣｏを含む組成で、Ｃｏの一部をＦｅで置換した組成も含む材料をいう。具体的には、Ｒ−Ｃｏ系希土類磁石には、ＲＣｏ₅系、Ｒ₂Ｃｏ₁₇系などが含まれる。しかし、実用に供されているＲ−Ｃｏ系希土類磁石のほとんどは、Ｒ₂Ｃｏ₁₇系である。特に限定されるものではないが、Ｒ₂Ｃｏ₁₇系希土類磁石は、通常、重量百分率で、２０〜３０％のＲ、５〜３０％のＦｅ、３〜１０％のＣｕ、１〜５％のＺｒ、残部Ｃｏからなる。特に限定されるものではないが、Ｒ₂Ｃｏ₁₇系希土類磁石は、以下のように製造することができる。まず、原料金属を秤量して溶解、鋳造し、得られた合金を平均粒径１〜２０μｍまで微粉砕しＲ₂Ｃｏ₁₇系希土類永久磁石粉末を得る。Ｒ₂Ｃｏ₁₇系希土類永久磁石粉末は、磁場中で成形され、その後、１１００〜１２５０℃で０．５〜５時間焼結され、次いで、焼結温度よりも０〜５０℃低い温度で０．５〜５時間溶体化され、そして最後に時効処理が施され作成される。時効処理は通常初段時効として７００〜９５０℃で一定の時間保持し、その後、連続冷却または多段時効を行う。また、ＲＣｏ₅系磁石は、通常、重量百分率で、３０〜４０ｗｔ％のＲと残部Ｃｏを主成分とするものである。

また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石は、１種または２種以上の希土類元素Ｒと鉄または鉄およびＣｏとホウ素を含む組成で、任意にそれ以外の添加元素からなるものである。特に限定されるものではないが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石は、通常、重量百分率で、５〜４０％のＲ、５０〜９０％のＦｅ、０．２〜８％のＢからなる。磁気特性を改善するために、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石には、Ｃ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗなど添加元素を加えることが多い。これら添加物の添加量は、Ｃｏの場合３０重量％以下、その他の元素の場合には８重量％以下とするのが普通である。これ以上の添加物を加えると逆に磁気特性を劣化させてしまうおそれがある。特に限定されるものではないが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石は、以下のように製造することができる。原料金属を秤量して溶解、鋳造し、得られた合金を平均粒径１〜２０μｍになるまで微粉砕し、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石粉末を得る。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類永久磁石粉末は、磁場中で成形され、１０００〜１２００℃で０．５〜５時間焼結される。最後に４００〜１０００℃で時効処理を行い、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石を得る。

また、一般に、Ｒ−Ｃｏ系希土類磁石では、エネルギー積１８〜３４ＭＧＯｅのものが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石では、エネルギー積２６〜５２ＭＧＯｅのものが有効に用いられる。希土類磁石の形状は特に限定されるものではなく、例えば、立方体、直方体、円柱、円筒、扇型など所望の形状のものを用いることができる。

さらに、本発明にかかる希土類磁石密封体は、該希土類磁石の全体を覆い、ＨＩＰ処理により密封されたアルミニウムまたはアルミニウム合金を含んでなるケースを含む。磁石を覆うためのケースには、純アルミニウムまたはアルミニウム合金を用いる。磁石を半導体製造装置等に利用した場合であっても、半導体製造装置の反応槽を汚染することがないためである。すなわち、半導体製造装置では反応槽はアルミで作られており、反応プロセス等で磁場を使うために本発明にかかる磁石が内部に納められても反応槽を汚染することはないためである。さらに、アルミニウムケースを用いることで、以下に詳細に説明するように、５００℃程度の温度でＨＩＰ処理をすることができるため、磁石の磁気特性に影響することなしに、磁石を密封できるためである。ここで、本発明に好適に用いることができるアルミニウム合金として、Ａｌ−Ｃｕ系、Ａｌ−Ｍｎ系、Ａｌ−Ｓｉ系、Ａｌ−Ｍｇ系、Ａｌ−Ｍｇ−Ｓｉ系、Ａｌ−Ｚｎ系などのアルミニウム合金が挙げられる。ＨＩＰ処理で接合しやすいものは、純アルミニウムとＡｌ−Ｍｎ系、Ａｌ−Ｍｇ−Ｓｉ系等である。具体的には、ＪＩＳ材料番号Ａ１１００，Ａ３００３やＡ６０６１などである。

ケースの形状は、特に限定されるものではなく、直方体、立方体、円柱、円筒など磁石の形状に応じて適宜選択することができる。なお、磁石を挿入するケースは、ケース部とフタ部とを含んでなることができる。また、ケース内の形状は、磁石の形状に合わせたものにすることが望ましい。アルミニウムの厚さは、特に限定されるものではないが、より厚いほど水素の浸入を防げる。具体的には、特に限定されるものではないが、アルミの厚さは、０．５〜１０ｍｍにすることが望ましい。

上記したように、本発明にかかる希土類磁石密封体は、希土類磁石または希土類磁石材料をアルミニウムまたはアルミニウム合金を含んでなるケースで覆うステップと、該ケースをＨＩＰ処理により密封するステップとにより、製造することができる。図１に、本発明の実施形態にかかる希土類磁石密封体の製造方法の、希土類磁石をアルミニウムケースで覆うステップの模式図を示す。具体的には、上記アルミニウム材料を加工して、磁石を挿入するケース部とフタ部とを作製することができ、さらに、図１に示すように、アルミニウムケース部４の中に希土類磁石２を挿入し、フタ部５によりケース部の開口部をふさぐことで、希土類磁石をアルミニウムケースで覆うことができる。なお、後述するように、希土類磁石は、アルミニウムケースで覆うステップの前に着磁しても、アルミニウムケースで覆うステップの後に着磁してもよい。後者の場合、希土類磁石材料をアルミニウムケースで覆うことができる。同様に、希土類磁石は、ＨＩＰ処理により密封するステップの前に着磁しても、ＨＩＰ処理により密封するステップの後に着磁してもよい。

特に、本発明は、水素脆性を起こさない磁石を得ることを目的としており、また、特に希土類永久磁石は酸化により劣化し易いため、磁石をケースに挿入する際の、磁石中の酸素濃度は、１００〜１００００ｐｐｍであることが好ましく、５００〜６０００ｐｐｍであることがさらに好ましい。同様に、磁石をケースに挿入する際の、磁石中の水素濃度は、５０ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０ｐｐｍ以下あることがさらに好ましい。

さらに、本発明にかかる希土類磁石密封体は、ＨＩＰ（Hot Isostatic Pressing）処理により密封される。ＨＩＰ処理は、熱間静水圧プレス処理または熱間等方圧プレス処理ともいい、高温下で、ガス等の圧力媒体を介して、被処理対象に高い等方圧力をかけることで、被処理対象物を加圧処理する技術である。図２に、本発明の実施形態にかかる希土類磁石密封体の製造方法の、アルミニウムケースをＨＩＰ処理により密封するステップの模式的な水平方向断面図（ａ）および鉛直方向断面図（ｂ）を示す。図２に示すように、例えば、上記したようにアルミニウムケースがケース部４とフタ部５とを含んでなる場合、これらの部品をＨＩＰ処理して、磁石２を挿入したケース部とフタ部とを接合することができる。

ＨＩＰ処理は、以下の条件で行うことが好ましい。すなわち、処理温度は、アルミニウムまたはアルミニウム合金の融点（約６６０℃）の０．６倍以上（例えば、融点が６６０℃の場合、３９６℃以上）、融点以下とすることが好ましく、より具体的には、５００〜６００℃とすることが好ましい。また、処理時間は、より長いほど接合しやすく、具体的には、１〜３時間とすることが好ましい。また、処理圧力は、１０００〜２０００ｋｇ／ｃｍ²とすることが好ましい。また、被処理対象物に等方圧をかけるための圧力媒体は、アルゴン（Ａｒ）等のガスを用いることが好ましい。これらの条件にあっては、磁石材料の磁気特性が変化しにくいためである。

本発明によると、ＨＩＰ処理により密封することで、磁石材料の磁気特性を変化させることなく、分割されたアルミニウムケースを完全に密着させ、水素の浸入を防ぐことができる。すなわち、本発明にあっては、永久磁石はアルミによって完全に密封されているので磁石が水素ガスに触れることはない。一方で、ＣＩＰ（Cold Isostatic Pressing）法等では分割されたアルミニウムケースが密着しないので水素の浸入を防ぐことができない。

また、ＨＩＰ処理によると、ピンホールを防ぐことができるため好ましい。例えば、ケースを密封する方法として、溶接が挙げられる。しかしながら、溶接ではピンホールを防ぐことができず、ピンホールから水素が侵入してしまうので好ましくない。一方で、ＨＩＰ処理は、材料中の空孔を押し潰し無くしてしまう効果があるため、本発明のケースにはピンホールを実質的に有さない。なお、ピンホールの有無は、以下のように確認することができる。すなわち、目視検査やＣＣＤ画像解析による検査機器、低周波パルス式の検査機器などによって測定できるものである。

さらに、ケースを密封する方法として、Ｏリングなどのシール材を用いる方法が挙げられる。しかしながら、シール材を用いるとシール部分の分大きくなってしまうという問題がある。

さらに、本発明にあっては、ＨＩＰ処理後、必要に応じてケースおよびその周囲を機械加工することができる。図３に、本発明の実施形態にかかる希土類磁石密封体の正面模式図を示す。図３に示す磁石密封体１は、機械加工により、磁石２を覆うアルミニウムケース３にタップ穴６を開けた例である。希土類磁石は焼結体にあっては機械的に脆い性質があるので、タップ加工は行えない。しかしながら、本発明にかかる磁石密封体にあっては、希土類磁石はアルミニウムケースにより覆われているため、アルミニウムケースにタップ穴を設けることができ、これにより、希土類磁石の装置への機械的な固定が可能となる。

また、本発明にあっては、ＨＩＰ処理後、アルマイト処理などを行うこともできる。アルマイト処理により、希土類磁石密封体の耐食性、硬さ、耐耗性、耐熱性等を向上させることができる。ここで、アルマイト処理の条件は、目的に応じて当業者が適宜設定することができ、例えば、以下のような工程で行うことができる。すなわち、脱脂、水洗、エッチング、水洗、中和、電解（アルマイト処理）、水洗、着色、水洗、封孔、湯洗、乾燥して処理する。

このように、本発明にかかる磁石密封体は、水素脆性を防止することができ、磁気回路、モータ、半導体製造装置等の広い分野に有効に活用することができる。以下に、本発明にかかる磁石密封体を４極のＩＰＭ（Interior Permanent Magnet：内部磁石埋込型）モータのロータに適用したものを例示する。図４に、４極のＩＰＭモータのロータであって、本発明にかかる磁石密封体を利用したものの模式図を示す。特に限定されるものではないが、図４に例示するように、ロータヨーク１１に矩形の穴を設け、この部分に着磁した磁石を挿入してモータのロータ１０とすることができる。より具体的には、特に限定されるものではないが、環状のロータヨーク１１は、本発明にかかる磁石密封体１を挿入するための複数の開口部を有する。各開口部は、ロータヨークと同心円状に等間隔に配置される。各開口部には、アルミニウムケース３内に密封された希土類磁石２を有する本発明にかかる磁石密封体が挿入される。ここで、各磁石の着磁方向は、径方向であって、隣り合う磁石と逆向きにする。図４中に、各磁石の着磁方向を矢印で示す。また、磁石の着磁は、ＨＩＰ処理により密封するステップの後であって、ロータの組み立て前に行うことも、組み立て後に行うこともできる。すなわち、着磁された磁石密封体をロータヨークに挿入することもできるし、専用の着磁ジグを用意すればロータヨークに磁石を挿入してから着磁を行ってもよい。

以下に、本発明の実施例を、添付図面を参照しながら説明する。もっとも、以下に説明する実施例は本発明を限定するものではない。

本実施例として、以下のように磁石密封体を製造した。すなわち、図２に模式的に示したように、ケース部とフタ部とを含んでなるアルミニウムケースを用いた。アルミニウムケースは、アルミ合金Ａ６０６１からなるものを用いた。希土類磁石には、Ｒ₂Ｃｏ₁₇系としてＳｍ₂Ｃｏ₁₇磁石を、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系としてＮｄ₂−Ｆｅ₁₄−Ｂ磁石を用いた。ＨＩＰ処理は、圧力媒体としてＡｒガスを用い、圧力１０００ｋｇ／ｃｍ²、温度５００℃、処理時間１時間で行った。５００℃は磁石の熱処理温度の下限、すなわちＮｄ₂−Ｆｅ₁₄−Ｂ磁石の磁気特性を出すための熱処理温度に当たるが、１時間程度なので磁気特性が変化することはなかった。以下、Ｓｍ₂Ｃｏ₁₇磁石を用いたものを実施例１、Ｎｄ₂−Ｆｅ₁₄−Ｂ磁石を用いたものを実施例２とする。

比較のために、Ｓｍ₂Ｃｏ₁₇磁石であって、表面に何も処理しない磁石（比較例１）、膜厚２０μｍのニッケルメッキをつけたもの（比較例２）、膜厚２０μｍの銅メッキをつけたもの（比較例３）を用いた。同様に、比較のために、Ｎｄ₂−Ｆｅ₁₄−Ｂ磁石であって、表面に何も処理しない磁石（比較例４）、膜厚２０μｍのニッケルメッキをつけたもの（比較例５）、膜厚２０μｍの銅メッキをつけたもの（比較例６）を用いた。

水素ガス試験として、各実施例にかかる磁石密封体および比較例にかかる磁石を、圧力３ＭＰａに１日、または、更に圧力を高めた１５ＭＰａに１日および７日さらし、その後の磁石の様子を観察した。試験温度は２５℃とした。結果を表１に示す。

表１に示すように、実施例にかかる磁石密封体では、１５ＭＰａという過酷な条件下において７日経過後であっても異常は見られなかった。一方で、磁石表面に何もつけないとＮｄ磁石の場合は、３ＭＰａで１日でも破壊してしまった（比較例４）。また、Ｓｍ磁石の場合は、Ｎｄ磁石より水素脆性が少ないが、１５ＭＰａでは破壊してしまった（比較例１）。ニッケルメッキや銅メッキを行うと水素脆性を防げるが、時間が長くなると磁石が破壊してしまった（比較例２，３，５，６）。メッキ膜のピンホールや水素の浸透で水素脆化が進んだものと思われる。一方で、上記したように、ＨＩＰ処理は材料中の空孔を押し潰し無くしてしまう効果もあるので、本発明のケースにはピンホールはない。

以上のように、本発明によれば、希土類磁石の表面をアルミのケースで覆い、ＨＩＰ処理して永久磁石を密封することで水素ガス雰囲気中における希土類磁石の耐水素ガス性を向上させることができる。このため、希土類磁石の使用環境の範囲を広げることができる。また、半導体製造装置では希土類磁石の表面処理で、反応槽を汚染することはない。

本発明の実施形態にかかる希土類磁石密封体の製造方法の、希土類磁石の表面をアルミニウムケースで覆うステップの模式図である。本発明の実施形態にかかる希土類磁石密封体の製造方法の、アルミニウムケースをＨＩＰ処理により密封するステップの模式的な水平方向断面図（ａ）および鉛直方向断面図（ｂ）を示す。本発明の実施形態にかかる希土類磁石密封体の正面模式図を示す。４極のＩＰＭモータのロータであって、本発明にかかる磁石密封体を利用したものの模式図を示す。

符号の説明

１磁石密封体
２希土類磁石
３アルミニウムケース
４ケース部
５フタ部
６タップ穴
１０ロータ
１１ロータヨーク

Claims

成形および焼結された希土類磁石または希土類磁石材料を、ケース部とフタ部を含みアルミニウムまたはアルミニウム合金を含んでなるケースで覆うステップと、
ＨＩＰ処理の温度が、該アルミニウムまたはアルミニウム合金の融点の０．６倍以上、融点以下であるＨＩＰ処理により該ケース部と該フタ部を接合して該ケースを密封するステップと、
密封された該ケースをアルマイト処理又は機械加工するステップ
を含む、該ケース内への水素ガスの侵入を防ぐことができる希土類磁石密封体の製造方法。
前記ＨＩＰ処理の温度が、５００〜６００℃である請求項１に記載の希土類磁石密封体の製造方法。
前記希土類磁石が、Ｒ−Ｃｏ系またはＲ−Ｆｅ−Ｂ系の希土類磁石（Ｒは、希土類金属である。）である請求項１または請求項２に記載の希土類磁石密封体の製造方法。
前記ケースで覆う際の前記希土類磁石または希土類磁石材料の酸素濃度が、１００〜１００００ｐｐｍである請求項１〜３のいずれかに記載の希土類磁石密封体の製造方法。
請求項１〜４に記載の方法で得られた希土類磁石密封体を、ロータヨークの開口部に挿入するＩＰＭモータの製造方法。