JP2986871B2 - 酸化物超電導体および酸化物超電導線ならびに超電導コイル - Google Patents

酸化物超電導体および酸化物超電導線ならびに超電導コイル

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、酸化物超電導体に係り、特に、磁場中での
性能低下の少ない酸化物超電導体線材、それを用いたコ
イルに関する。
〔従来の技術〕
酸化物系超電導体の発見以来、その産業分野への応用
を目指した技術開発が、各方向で進められている。酸化
物超電導体は、従来の金属系の超電導体と比較して、高
い臨界温度，臨界磁界を有することから、特に強電分野
への応用が実現すれば、その産業分野への波及効果は図
り知れないと思われる。
酸化物超電導体を強電分野で応用するには、酸化物超
電導体を線材化し、それをコイル化又は導体化する必要
がある。ここで、酸化物超電導線材をコイルとして用い
る場合には、線材が磁場中において所望の磁場を発生す
るには十分な超電導電流を流し得ることが必須の要件で
ある。このため、酸化物超電導体を線材化し、磁界中で
大きな臨界電流密度を得るには、該線材の結晶のＣ軸を
配向させることが有効と考えられる。結晶を配向化さ
せ、かつ、長尺化及びコイル化に適した酸化物超電導線
材及びその製造方法を提供することが望まれている。
この様な目的に合致する線材は、従来、ジヤパニーズ
・ジヤーナル・オブ・アツプライド・フイジツクス,27
（1988）第L1715〜1717頁（Japanese Journal of Appli
ed Physics 27（1988）p1715〜1717）及び、特開平１−
251515号公報に論じられているように、金属被覆された
超電導体を偏平断面形状に加工することによつて得られ
ることがＹ系材料を用いて見出された。
その後、Bi系,T系材料が発見されると、それらの材
料を用いて線材を作る試みが多数行われれている。その
一例としては、Bi系では、低温工学,25（1990）No.2,第
88頁〜第93頁で論じられており、また、Ｔ系線材につ
いては、ジヤパニーズ・ジヤーナル・オブ・アプライド
・フイジツクス,27（1988）第L2345〜2347頁（Japanese
Journal of Applied Physics L2345〜2347）にて論じ
られている。
〔発明が解決しようとする課題〕
酸化物超電導体の磁場中における超電導性は、フイジ
カ・C,159（1989）第433頁−438頁Physica C 159（198
9）P433〜438に論じられているように、結晶方位と磁界
の方向に強く関係することが知られている。即ち、酸化
物超電導体の結晶のＣ軸と、外部磁界のなす角度が垂直
である場合には、比較的高磁界まで性能低下が少ないに
もかかわらず、該結晶のＣ軸と平行な場合には、わずか
の外部磁界でも超電導性が大きく損われることが知られ
ている。
前記従来技術は、電流導体としての線材として位置付
けたときに、磁力線の方向と導体の方向に関する配慮が
欠けているという問題があつた。即ち、結晶のＣ軸を配
向させた線材は、前記Ｃ軸に垂直にのみ磁場が印加され
る場合を除き、前記Ｃ軸に平行又は超電導性を害するあ
る角度で磁界が印加されたとき、電流導体としての性能
が大きく低下してしまうという問題があつた。一例とし
て上記従来線材をソレノイドコイル形状に巻線し、通電
によつてある磁界を発生させる場合がある。この場合、
コイル巻線時にコイル軸方向に対してＣ軸を垂直に巻線
する線材はコイル中心付近では磁場方向に対しても最も
高い性能を発揮するが、一方、コイル端部では、磁力線
が回り込みを起こすため、磁力線と前記Ｃ軸のなす角度
が必ずしも最適化されず、場所によつては前記Ｃ軸に平
行に磁界が印加されることも起こる。このような磁束線
の分布は、通常コイルに発生させる磁界の強さによつて
も変化するため、コイル端部における巻線角を工夫する
ことでは、克服できない。また、コイル全体に流し得る
最大電流は、線材の臨界電流値が最も低い部分で制約さ
れる。つまり、一箇所でも前記Ｃ軸に平行または、超電
導特性に悪影響を及ぼす角度の箇所が発生すると、全体
のコイル発生磁場が制約される。
本発明の目的は、磁力線の方向によつて磁界電流密度
が低下することの少ない。コイル等への応用に適した酸
化物超電導線材を提供することである。
〔課題を解決するための手段〕
上記目的は、長手方向に結晶面が配向した酸化物超電
導体からなる素線を有する横断面構造をもつ超電導線に
おいて、横断面内における該素線の配向方向の一部又は
全てを異なる方向とすることで達成される。ここで、配
向方向は、該素線を構成する酸化物超電導体結晶粒が、
線材の長手方向において隣接する結晶粒と互いのＣ軸を
平行に結合していることが望ましい。このとき線材の長
手方向に隣接する結晶粒における互いのａ−ｂ面のなす
角度は10度以内であれば多少角度があつてもよい。
次に本発明の種々の態様を示す。
（１）Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の焼結体を有す
る長尺の酸化物超電導体において、該酸化物超電導体結
晶のＣ軸は該超電導体の長軸に実質的に直角又は十分な
角度を持つて該長軸と交叉し、該超電導体の長軸に直角
な面において複数の方向に上記結晶が配列されている酸
化物超電導体。
（２）Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の焼結体を有す
る長尺の酸化物超電導体において、該酸化物超電導体結
晶のＣ軸は該超電導体の長軸に実質的に直角又は十分な
角度を持つて長軸と交叉し、該超電導体の長軸に直角な
面において互いに異なつた方向から超電導体を横切つて
通過する複数の磁力線のそれぞれとほぼ平行となるよう
に複数の方向に結晶が配列されている酸化物超電導体。
上記超電導体（１），（２）において、該焼結体の長
軸に直角な面における形状が１又は２以上の環状構造で
あつてもよい。
また、上記超電導体（１），（２）において、該焼結
体の長軸に直角な面における形状が渦巻状であつてもよ
い。
（３）Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の焼結体と直接
又は他の部材を介して接する支持体とを有する長尺の酸
化物超電導体において、該酸化物超電導体結晶のＣ軸は
該超電導体の長軸と実質的に直角又は十分な角度をもつ
て交叉し、該超電導体の長軸に直角な面において、複数
の方向に結晶が配列されている酸化物超電導体。
（４）Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の焼結体とその
焼結体と直接又は他の部材を介して接する支持体とを有
する長尺の酸化物超電導体において、該酸化物超電導体
結晶のＣ軸は該超電導体の長軸と実質的に直角又は十分
な角度をもつて交叉し、該超電導体の長軸に直角な面に
おいて、互いに異なつた方向から超電導体を横切つて通
過する複数の磁力線のそれぞれとほぼ平行となるように
複数の方向に結晶が配列されている酸化物超電導体。
上記超電導体（３），（４）において、該支持体は高
導電性金属であつてもよい。
また、上記超電導体（３），（４）において、該支持
体が高導電性金属であつて、該焼結体に直接接していて
もよい。
更に、上記超電導体（３），（４）において、該支持
体は高導電性金属であつて、該焼結体を包囲していても
よい。
上記超電導体（３），（４）において、該焼結体の長
軸に直角な面における形状が１又は２以上の環状構造を
有してもよい。
上記超電導体（３），（４）において、該焼結体の長
軸に直角な面における形状が渦巻状であつてもよい。
（５）長尺の酸化物超電導体において、酸化物超電導体
結晶をＣ軸配向させた酸化物超電導体の焼結体と、該焼
結体の長軸に沿つて延び、該焼結体をその長手方向に複
数のセグメントに分割するインサートとを有し、該セグ
メントは長軸に沿って延び、上記セグメントのうちの１
つのセグメントの長軸に直角な面における結晶の配向方
向が他のセグメントの長軸に直角な面における結晶の配
向方向と少なくとも45゜ずれている酸化物超電導体。
（６）長尺の酸化物超電導体において、酸化物超電導体
結晶をＣ軸配向させた酸化物超電導体の焼結体と、該焼
結体の長軸に沿つて延び、該焼結体をその長手方向に複
数のセグメントに分割するインサートとを有し、該セグ
メントは長軸に沿つて延び、上記セグメントのうちの１
つのセグメントの長軸に直角な面における結晶の配向方
向が他のセグメントの長軸に直角な面における結晶の配
向方向と少なくとも45゜ずれていて、超電導体の長軸に
直角な面において、互いに異なつた方向から超電導体を
横切つて通過する複数の磁力線のそれぞれとほぼ平行と
なるように複数の方向に結晶が配列されている酸化物超
電導体。
（７）長尺の酸化物超電導体において、酸化物超電導体
結晶をＣ軸に沿って配向された酸化物超電導体の焼結体
と、該焼結体の長軸に沿つて延び、該焼結体をその長手
方向に複数のセグメントに分割するインサートとを有
し、該セグメントは焼結体の長軸に沿つて延び、超電導
体を横切つて通過する磁力線の方向とＣ軸に直角な面に
おける結晶の配列がほぼ平行となる部分を上記面内に２
以上有する酸化物超電導体。
上記超電導体（５），（６），（７）において、該イ
ンサートは高導電性金属であるのが好ましい。
また、上記超電導体（５），（６），（７）におい
て、該インサートが高導電性金属であつて、該焼結体に
直接接しているのが好ましい。
更に上記超電導体（５），（６），（７）において、
該インサートは高導電性金属であつて、該焼結体を包囲
していてもよい。
更にまた上記超電導体（５），（６），（７）におい
て、該セグメントの長軸に直角な面における形状が１又
は２以上の環状構造を有することことができる。
上記超電導体（５），（６），（７）において、該セ
グメントの長軸に直角な面における形状が渦巻状であつ
てもよい。
また、上記超電導体（５），（６），（７）におい
て、セグメントの長軸に直角な面における結晶の配向方
向が無秩序であつてもよい。
（８）Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の長尺の焼結体
とその焼結体を包囲する金属シースとを備えた超電導線
において、該焼結体と該シースを同心円的に多層構造に
配置し、該超電導線の長軸に直角な面において上記結晶
が複数方向に配列している酸化物超電導線。
上記超電導線（８）において、該超電導線の長軸に直
角な面における形状が１又は２以上の環状構造を有する
ことができる。
更に超電導線において、該超電導線の長軸に直角な面
における形状が渦巻状であつてもよい。
更にまた、上記超電導線において、該超電導線の長軸
に直角な面における結晶の配向方向が無秩序であつても
よい。
（９）Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の長尺の焼結体
とその焼結体を包囲する金属シースとを備えた複数の素
線群と、該素線群を一体化するシースとを有する超電導
線において、該超電導線の長軸に直角な面の中心を基準
点として、点対称位置に素線が配置され、各素線の配向
方向が素線の断面中心と超電導線の断面中心を結ぶ方向
とほぼ一致する酸化物超電導線。
上記酸化物超電導線において、該素線が金属により内
包されていることができる 更に、上記酸化物超電導線（９）において、該線材及
び素線が円形又は多角形断面構造を有し、かつ、各素線
が円形又は多角形断面の中心に点対称に配置され、か
つ、各素線の配向方向と、線材断面の直径方向のなす角
度がある一定角度であつてもよい。
更にまた、上記酸化物超電導線（９）において、該素
線が扁平断面形状であつてもよい。
（10）超電導コイルにおいて、超電導材がＣ軸配向した
酸化物超電導体結晶の焼結体を有する長尺の酸化物超電
導体であつて、該酸化物超電導体結晶のＣ軸は該超電導
体の長軸に実質的に直角又は十分な角度を持つて長軸と
交叉し、該超電導体の長軸に直角な面において複数の方
向に上記結晶が配列されている酸化物超電導体を巻回し
たことを特徴とする超電導コイル。
（11）超電導コイルにおいて、Ｃ軸配向した酸化物超電
導体結晶の焼結体と直接又は他の部材を介して接する支
持体とを有する長尺の酸化物超電導体であつて、該酸化
物超電導体結晶のＣ軸は該超電導体の長軸と実質的に直
角又は十分な角度を持つて交叉し、該超電導体の長軸に
直角な面において、複数の方向に結晶が配列されている
酸化物超電導体を巻回した超電導コイル。
（12）超電導コイルにおいて、酸化物超電導体結晶をＣ
軸配向させた酸化物超電導体の焼結体と、該焼結体の長
軸に沿つて延び、該焼結体をその長手方向に複数のセグ
メントに分割するインサートとを有し、該セグメントは
長軸に沿つて延び、上記セグメントのうちの１つのセグ
メントの長軸に直角な面における結晶の配向方向が他の
セグメントの長軸に直角な面における結晶の配向方向と
少なくとも45゜ずれている酸化物超電導体を巻回した超
電導コイル。
上記超電導コイル（10），（11），（12）において、
円筒軸方向と該素線の結晶のＣ軸の配向方向のなす角度
がほぼ一定であつてもよい。
上記コイル（10），（11），（12）において、コイル
巻線形状がソレノイド状であつてもよい。
更に、上記コイルにおいて、コイル巻線形状がパンケ
ーキ型であつてもよい。
上記線材において、該素線の結晶配向方向が、該多芯
材の横断面内で無秩序であるか、または、該断面中心を
基準点として点対称位置に複数の素線を配置し、かつ、
各素線の配向方向が素線の横断面の中心と多芯線材の横
面中心を結ぶ方向と等しくなるように配置する。素線の
数は１ケ以上必要であり、多い方が望ましい。好ましく
は６ケ以上である。
また、前記素線は、金属により被覆することが望まし
いが、MgO,SrTiO2等のセラミツクス等で被覆する方法を
何ら制限するものではない。
また、ソレノイドコイルに応用する場合には、該線材
の横断面構造を円形又は正多角形とすることが望まし
く、この場合、各素線は該横断面の中心に配置し、か
つ、各素線の配向方向と、該横断面の中心から外表面方
向のなす角度をある一定角とする。さらに、該素線の横
断面形状は円形であつてもよいが、扁平であつてもよ
い。また、該横断面中心に１本の素線を位置してもよ
い。また、パンケーキ型コイルに応用する場合には、該
線材が扁平であることが望ましい。
また、上記の円筒状コイルにおいては、円筒軸方向と
該素線の配向方向のなす角度が一定であるようにする。
さらに、前記金属被覆材は、超電導線の安定化に有効で
あるので、金属被覆を施すことが望ましいが、その際、
超電導体と接する金属部位には銀または銀合金あるいは
金または金合金を用いることが好ましい。
本発明は、磁場中でも性能低下の少ない酸化物超電導
体素線を提供するものであつて、特に超電導体を限定す
るものではないが、本発明は、超電導特性に異方性を有
する酸化物超電導体全てに有効である。
具体例をあげると、 （１）（Ｔ1_X1−PbX1）a1−（Ba1_Y1−SrY1）b1−Ca
c1−Cad1−Oe1 ここでX1,Y1は０〜0.5で、a1,b1,c1,d1はそれぞれ1.8
〜2.2、e1は８〜10、a1＋b1＋c1＋d1は９以下である。
（２）（B1_X2−PbX2）a2−Srb2−Cac2−Cud2−OR2 ここでX2は０〜0.5で、a2,b2,c2,d2はそれぞれ1.8〜
2.2、e2は８〜10、a2＋b2＋c2＋d2は９以下である。
（３）Ya3−Bb3−Cuc3−Od3_δ ここでＹはイツトリウム及びランタニド族元素から選
ばれた１以上の元素であり、a3,b3,c3,d3はそれぞれ1.8
〜2.2、a3＋b3＋c3は７以下、δは０〜0.5、d3は８以下
である。
公知の種々の酸化物超電導体材料、例えば、Ｔａ−
Bab−Cac−Cud−Oe系（ここで、 a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:1.8〜2.2:2.7〜3.3:9
〜10, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0.8〜1.1:1.8〜2.2:
7.2〜8.8, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0:0.9〜1.1:5.〜6.6
のものが有用である。）、 Ｔａ（Ba1_X−SrX）ｂ−Cac−Cud−Oe系（ここで、 a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:1.8〜2.2:2.7〜3.3:9
〜11, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0.9〜1.1:1.8〜2.2:7
〜9, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0:0.9〜1.1:5〜7,x＝
０〜0.5のものが有用である。）、 （Ｔ1_X,PbX）ａ−Bab−Cac−Cud−Oe系（ここで、 a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:1.8〜2.2:2.7〜3.3:8
〜12, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0.9〜1.1:1.8〜2.2:7
〜9, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0:0.9〜1.1:5〜7,x＝
０〜0.5のものが有用である。）、 Ya−Baa−Cub−Oc系（ここで、 a:b:c:d:e＝0.9〜1.1:1.8〜2.2:2.8〜3.3:6.5〜7.3, a:b:c:d:e＝0.9〜1.1:1.8〜2.2:3.8〜4.4:7.2〜8.8の
ものが有用である（なお、ＹはＹ及びランタニド族元素
である。））。
（Bi1_X,PbX）ａ−Srb−Cac−Cud−Oe系（ここで、 a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:1.8〜2.2:2.7〜3.3:9
〜11, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0.9〜1.1:1.8〜2.2:7
〜9, a:b:c:d:e＝1.8〜2.2:1.8〜2.2:0:0.9〜1.1:5〜7,x＝
０〜0.5のものが有用である。）、などがある。
また、該素線は線材の横断面内において、断面中心か
ら外表面方向に超電導体と金属層が交互に積層された層
状断面構造を有していてもよい。この場合、各層の厚み
は0.1μｍ以上0.1mm以下が望ましい。
また、該酸化物超電導材の製造方法の一例において、
酸化物粉末を金属被覆管等に充填しこれを線引き加工機
や圧延加工機を用いて塑性加工を施して所定の横断面形
状を有する素線とし、この素線を複数本、好ましくは６
本以上を集合し、これら素線を再度金属被覆管に充填し
た後に上記と同様の塑性加工を施して所望の横断面構成
を有する多芯線材とする。この場合、各素線を配向させ
る手段として、素線の横断面形状を扁平にすることは有
効であつて、特に扁平断面構造を有する素線における酸
化物超電導体コアの厚さは0.1μｍ以上0.2mm以下がよ
い。特に１μｍ以上100μｍ以下が好ましい。
また、該多芯線材の断面形状は等方的である方が加工
工程上望ましいが、扁平断面形状であつてもよい。ま
た、本多芯線材をコイル化する場合には、コイル層間の
絶縁を必要とするが、それには、該多芯線材の最外層の
金属被覆層表面に、電気絶縁性の金属酸化物を形成させ
ることが有効であり、具体的には酸素雰囲気中でち密な
電気絶縁性酸化皮膜を形成する金属、たとえばNi,Ni基
合金，ステンレス鋼,Ti,Ti合金のほか、各種の耐熱耐酸
化性合金が適用できる。
また、層状断面構造を構成するには、以下の方法があ
る。まず酸化物超電導体を金属シース中に充填し、これ
を線引き加工する。この線状態を圧延加工して帯状（テ
ープ）とし、このテーブを長手方向に直角に巻きとつて
スパイラル状とする。この線材を再度金属管に封入し、
スパイラルの中心軸方向に線引き加工する。この際、６
角ダイス等の正多角形にダイスで加工することが望まし
い。この方法で、例えば、６角形状で、中心から外表面
に交互に金属相と超電導体が構成できる。この超電導体
層の厚みは0.1μｍ〜0.1mmが望ましい。それは、この後
の焼結熱処理過程での配向度の向上に都合が良いため
で、適切な条件で熱処理すると多角形の各辺に平行に配
向した組織が得られる。以上述べた本発明の線材は、そ
の配向方向が特定方向に限定されていないため、磁界の
方向の影響が少なく、高い臨界電流を達成できる。
〔作用〕
酸化物超電導線材に高い臨界電流密度Jcを確保し、か
つ磁場中における磁場方向による性能低下を防ぐこと
は、一見矛盾する面を持っている。即ち、Jcを高めるた
めに線材の配向性を高めるほど、逆に磁場の方向に対し
て感受性が高くなる。従つて、Jcの高いよく配向した線
材をコイル等に応用する場合には、常に結晶のＣ軸に対
して平行に磁場方向が位置されるようにコイル巻線する
必要があるが、これは先に述べたように磁場分布自体が
発生磁場の強さとともに変化するので実際的でない。こ
れに対して、本発明の線材は長手方向に配向した素線か
ら構成されており、素線を構成する酸化物結晶のある面
が長手方向に配向されており、かつ該多芯線材の横断面
内において素線の配向方向が異なり、好ましくは無秩序
であつて、さらに好ましくは、該多芯線の横断面中心を
基準点として、点対称位置に複数の素線を配向し、かつ
各素線の配向方向が素線の横断面中心と多芯線材の横断
面中心を結ぶ方向とほぼ一致させる。
一方の多芯線中の素線の最低数は、用いる超電導体に
よつては多少増減してもよい。例えば、La,Y系では少な
くとも４本以上、Ｔ系では少なくとも６本以上、また
Bi系では12本以上であり、いずれの場合にも素線の数は
多いほど磁場方向による性能向上は少ない。これは、多
芯線材の横断面内で各素線が種々の方向に配向している
ためで、たとえば磁場方向が変化した場合であつても、
いずれかの素線が高い電流密度を有するため線材全体の
臨界電流密度は低下しない。
また、本線材はソレノイドコイル又はパンケーキ型コ
イルのような円筒形状コイルとして用いる場合に、特に
有効である。その際、コイルの円筒軸方向と該素線の配
向方向のなす角度を一定とするとより効果的である。円
筒ソレノイドコイルを例にとると、最内層の巻線中央部
で最も磁界が強く、外周側，端部側ほど磁場は低くな
る。また、中央部での磁場の向きは軸長方向であるが、
端部側では径方向成分が大きくなるが、このような磁場
方向の変化に対しては、本線材を上記の如く巻線するこ
とによつて解決できる。
また、該素線は、層状構造であつても良く、この場
合、線材の断面形状を好ましくは正多角形とし、各辺に
平行に結晶面を配向させる。好ましくは６角形以上が良
い。
以上のように線材の断面構成を達成することによつ
て、線材の臨界電流密度の磁場方向依存性を低減もしく
は解消できる。それは、本線材が、基本的には長手方向
にａ−ｂ面の高い配向性を維持しながら、横断面内で
は、全体として無秩序に近い配向をなしているためであ
る。
素線の磁場方向に対する依存性は、一般には、材料毎
に異なる。異方性の強い材料、即ち方向依存性の強い材
料については、それぞれの許容し得る角度限界に応じた
横断面内の配向方向の分布の最適化がなされる。
〔実施例〕
以下、本発明の実施例を説明する。
第１図は、本発明の酸化物超電導材の一実施例におけ
る横断面構造を示す。
Ｔ2Ba2Ca2Cu3O10酸化物超電導体からなる素線１の
結晶のＣ軸が長手方向（第１図では紙面に対して垂直）
に対して垂直、かつ直径方向と結晶のＣ軸３が等しくな
るように配置した。素線は、総数で８本で、断面中心を
基点に点対象に配置した。また、素線は銀被覆２を施し
た。
第２図は、酸化物超電導体として、Bi1.6Pb0.4Sr2Ca2
Cu3O10超電導体４を用いた本発明の一例であり、第１図
とは、横断面内で各素線の配向方向が無秩序である点で
異なる。ここで、各素線は長手方向に配向している。第
３図は、本発明の酸化物超電導線材において、素線６の
断面を扁平とした。素線の数は16本で、各素線１のＣ軸
３は扁平面と垂直である。また、扁平面は直径方向であ
る。なお、扁平な素線の厚みは0.1μｍ〜0.1mmである。
第４図は、第３図と同じく素線１を扁平断面形状とし
たものであるが、結晶のＣ軸を半径方向と同じにした場
合の例である。素線の総数は16本である。
次に第１図及び第２図に示す本発明の線材の製造法に
ついて説明する。
まず、Ｔ2O3,BaO,CuO又はBi2O3,SrO,CaO,CuO,PbOを
出発原料として所望の組成比で混合後、タリウム系は85
0℃で７時間、ビスマス系は845℃で100時間、蓋付きの
アルミナるつぼ内で、大気中焼成した。この仮焼粉末
を、らいかい機で30分粉砕後、直径30mm,厚さ3mmのペレ
ツト状に成形した。
このペレツトを再度タリウム系は850℃で７時間、ビ
スマス系は845℃で100時間焼成して、超電導体とした。
このとき、合成体のTcはタリウム系で120K、ビスマス系
で105Kであり、Jcはいずれも200A/cm2であつた。この合
成体を粉砕後、直径50mm,厚さ8mmのペレツトに成形し
た。
次にこのペレツトをホツトプレス装置を用いて、700
〜780℃で１〜20時間、１〜20kg/cm2の圧力で高温一軸
加圧焼結した。この一軸加圧焼結により、ペレツトの円
板面にタリウム又はビスマス酸化物結晶のａ−ｂ面の90
％が配向した組織が得られた。そこで、この円板面に沿
つて直径3mm,長さ40mmの棒状試料を切り出した。
次に、外径30mm,長さ60mmのAgの丸棒を用意し、これ
に第１図の断面構成と同様に直径3.3mmの穴を８ケ開
け、この穴に上記超電導体丸棒を挿入した。この際、タ
リウム系は超電導体の配向方向の断面の直径方向が等し
くなるようにした。また、ビスマス系については、配向
方向について特に配慮しなかつた。
その後両端部を直径3mmのAg棒で封止後、線引き加工
を施し、外形1.5mm、長さ2.4mの線材を作つた。この断
面組織を研磨した後、微小部Ｘ線を用いて酸化物の配向
方向を調査した結果、第１図の線材においては直径方向
と結晶のＣ軸の方向が等しく、また第２図では直径方向
に対し結晶方向がランダムになつていた。
また、各素線においては、Ｘ線回折結果から、タリウ
ム系では結晶の90％以上、ビスマス系では95％以上が配
向方向に対して±2.5゜以内で配向していることがわか
つた。
次に第３図及び第４図に示す本発明の線材の作成方向
の一例について述べる。用いた酸化物超電導体原料は、
Ｔ2O3,BaO,SrO,CaO,CuOである。これらを所定の組成
比（2:1.6:0.4:2:3）で混合後、850℃で７時間、ふた付
きのアルミナるつぼ中で大気中焼成した。この仮焼粉末
をらいかい機で30分間粉砕後、直径30mm,厚さ3mmのペレ
ツト状に成形した。このペレツトのTcは115K、Jcは700A
/cm2であつた。
このペレツトを粉砕後、外径6mm,内径4mm,長さ400mm
のAgパイプに充填後、線引き加工を施して直径1.0mm,長
さ8mの線材を作つた。この線材をロール径110mmの冷間
圧延機を用いて圧延加工を行なつて、厚さ50mm,幅3mmの
テープ状とした。このテープをあらかじめ外径15mmのAg
丸棒に第３図，第４図のような横断面形状の穴あけ加工
を施し、その扁平形状の穴にテープ線5,5′を挿入し
た。その後線引き加工を繰り返して、外径8mm,長さ2mの
線材を得た。この線材を850℃で200時間熱処理したとこ
ろ、扁平面に沿つて結晶のａ−ｂ面が沿面成長した。
コア厚さ15〜20μｍの場合、Ｘ線回折から結晶の95％
以上が扁平面に対して±2.5゜で配向していることがわ
かつた。従つて、ａ−ｂ面の配向方向は第３図の断面構
成では円周方向と一致し、第４図の断面構成では直径方
向一致した。また、減面加工をさらに進めることによつ
て、コア厚さを２〜５μｍ程度にすることが可能であ
る。この場合より顕著に配向性が向上し、99％以上の配
向性が認められた。沿面成長による配向効果はコアの厚
さが薄いほど効果的であつた。しかしながら、酸化物粉
末の塑性加工が不可能であるため、本方法のような粉末
加工法ではコア厚みは５〜15μｍが限度で、それ以上加
工すると、コアの密度が低下して充分なJcが得られなか
つた。
第５図は、線材の横断面構成を扁平とした本発明の一
例であるが、線材の横断面中央部にはBi系酸化物６を配
置し、端部ではＴ系超電導体８を用いた。これは、比
較的磁場方向の影響を受け難いＴ系線材を線材端部に
配置して磁場分布に備え、一方、磁場方向性に敏感なBi
系線材を中央に配置したものである。このように、素線
を用いる材料は特に一種類に限定されるべきものではな
く、本発明においては、磁場分布に応じて適切な材料が
選定できる。
第６図（ａ）−（ｅ）は、本発明の第５図の実施例に
よる線材の製造法を示す。この実施例において、（ａ）
に示す多芯線材（ｂ）に示すように、２つに割り、一方
（ｃ）に示す扁平状超電導体を（ｄ）に示すように複数
本重ねあわせ、予め用意した銀パイプ20に詰め、（ｅ）
に示すように構成し、これを圧延して目的の線材を得
た。
また、第７図に示すように、第６図（ｃ）に示す扁平
超電導素線10を複数本積層してもよい。この場合、各素
線の結晶の配向方向（各素線の結晶のｃ面）は線材の長
手方向と直交しているが、長手方向と直交する面におけ
る配向３は、第７図に示すように少しずつずれていて、
全体として結晶がランダムに配向されているのと同じ効
果を奏する。
第８図は、多角形断面形状の基板にセラミツクス（Mg
O）を用いた本発明の一例である。図は８角断面形状の
棒状にMgO焼結体12の表面にBi1.6Pb0.4Sr2Ca2Cu3O10超
電導体14を各片に垂直に結晶のＣ軸６を配向させたもの
である。
第８図の線材の製造法を説明する。多結晶体MgO棒12
（直径20mm,長さ400mm）を、図のように正多角形断面形
状に加工後、この表面にスパツタ法で厚さ40μｍのＴ
系超電導膜を形成した。この膜を830℃で30時間大気中
でアニールした後、Tcを測定したところ、125Kであつ
た。
Ｘ線回折法により結晶の配向度を調査したところ、膜
は各面の法線方向と結晶のＣ軸を等しくしていた。Ｃ軸
の変動を極点図により調査したところ、方位のずれは２
度以内であつた。この線材は、1Tの磁場中で10A以上の
臨界電流値を有し、Jcは104〜105A/cm2であつた。ま
た、Jc値は線材を断面方向に回転させてもほとんど変化
が無かつた。
第９図，第10図は第５図と同じく本発明の扁平断面形
状の線材であるが、配向方向が異なる。第９図では線材
端部のみ磁場分布の乱れの影響を低減するために両端に
各々12枚の扁平断面形状の素線16を配置した。各素線の
Ｃ軸の配向方向は扁平面と垂直である。また、第10図に
おいては、全線材18の断面において、各素線の配向方向
を無秩序とした。この実施例において、まず棒状の銀パ
イプ（直径100mm,長さ200mm）に幅10mm,厚さ3mmの扁平
状穴を放電加工に複数個設けた。この際、扁平面の方向
をランダムとした。
この丸棒の各穴に、予め合成したタリウム系超電導体
粉末を充填し、線引き加工により外径2.8mm,長さ２〜5m
の線材を得た。なお、加工の際に加工度25％毎に400℃
で30分の焼鈍を行なつた。その後、この線材を835℃で2
00時間の熱処理を行なつた。この長時間熱処理によつ
て、超電導体と銀の界面の扁平面に沿つて超電導体の結
晶のａ−ｂ面が成長した。
なお、充填粉末にPbOやK2O,K2CO3等の結晶成長促進効
果のある化合物を微量添加し650〜800℃で５〜100時間
熱処理すると、配向性が向上する。その量は、Ｔ:Ba:
Ca:Cu:K又はPbの比が2:2:2:3:xであるときに、ｘは0.05
〜0.5が好ましく、添加しないときと比べて10倍以上の
結晶粒径となる効果があつた。
第11図は、本発明の線材の一実施例である。円形断面
形状を有し、該断面中心から外表面方向に、酸化物層21
と金属層20が交互に積層された断面構造である。また、
結晶のＣ軸は、直径方向と同じであり、また結晶は長手
方向に配向している。
第12図は第11図と同様に本発明の層状断面構造を有し
ているが、断面形状を正多角形とすることで、各辺にお
ける結晶の配向性を高めている。本実施例では、８角断
面形状とし、酸化物超電導体層24の厚みを0.1μｍ〜0.1
mmとした。この範囲では十分な電源値が確保し易いから
である。好ましくは１〜20μｍがよい。素線の配向方向
は各辺毎で異なり、各辺と垂直方向に結晶のＣ軸が配向
している。
第13図は、第11図と同様の本発明の層状断面構造を有
しているが、金属層25にうず巻き状に埋め込まれた素線
26の数は１本である。直径方向と平行に酸化物結晶のＣ
軸が配向されかつ、長手方向に結晶のａ−ｂ面が、配向
されている。
第14図は、第13図における層状断面構造の外径を６角
形状としたもので、線材を構成する結晶26′のＣ軸の方
向と、金属層25′の各片の法線方向とがほぼ一致する。
第14図は素線をらせん状に巻いたものであるが、第15
図では素線を第11図のように多層化後に６角断面形状と
したものである。この場合には、金属層20′の各片の法
線方向と素線21′を構成する結晶のＣ軸は一致する。
以上、本発明による線材及び比較線材の断面構成につ
き、実施例を基に説明したが、本発明の線材において、
正多角形の外形とは、４角形以上の場合を指し、特に制
限されないが、正20角形以下が好ましい。
さらに本発明の線材を多芯線材化した実施例を以下に
示す。
第16図は第１図の断面構造を有する線材29を金属層28
中に９ケ集合した多芯線材であり、同様に第14図の断面
構造を有する線材を７ケ集合した多芯線材、第15図の断
面構造を有する線材を７ケ集合した多芯線材を構成する
ことができる。
なお、これらの場合においては、金属被覆材として、
Agを用い、最外層にはNi酸化物による絶縁被覆処理８を
施してもよい。Ni被覆処理は、金属パイプの最外層にNi
を用い、最終熱処理時に、酸化させて絶縁膜を線材外表
面に形成すればよい。
以下、本発明の線材及びコイルの製造方法の一例を第
17図に示す。
先ず、あらかじめ通常の固相反応法で作成した超電導
体30（本実施例では、Bi1.6Pb0.4Sr2Ca2Cu3O10）の粉末
を外径10mm,内径7mm,長さ500mmのAgでパイプ31に充填し
た。これをドローベンチで、外径5mmの線状に加工し、
さらにこの線材を圧延機で0.15mm薄肉テープ状線32に加
工した。この線材を845℃/100hの熱処理後に、線材の横
断面方向にロール巻きした。ロール巻後の断面33を更
に、６角形ダイスを用いて６角形状の線材34に加工し
た。このときの線材は６角形の対角線の長さが2.8mmで
あり、長手方向に１〜2mであつた。この線材34を、あら
かじめ同形，寸法にくり抜いた穴36をもつたAgロツド35
にそう入し、これを再度線引き加工して、外径φ2mmの
線状とした。このあと、845℃/100hの熱処理を施して、
本発明の線材とした。また、コイル化する場合には、こ
の最終熱処理前に、所定のコイル形状とした後に、熱処
理した。
なお、最終の超電導体コアの厚みは、加工度によつて
も異なるが、0.1μｍ〜0.2mmであつた。
次に第18図を基に、層状構造を有する本発明材の製造
方法について、その一例を記す。
あらかじめ通常の固相反応法で作成した超電導体39
（本実施例ではＴ2Ba2Ca2Cu3O10）の粉末を、外径10m
m,内径8mm,長さ400mmのAgパイプ31に充填した。このと
き、Ag管内中央に直径5mmのAg棒37を挿入した。上記粉
末は、Ag棒とAg管のすき間に均一に充填した。この複合
体をドローベンチで線引き加工して、外径5mmとし、こ
の線材を再度外径10mm,内径8mm,長さ400mmのAgパイプ38
に挿入後、すき間の空間に超電導粉末39を充てんした。
この工程を繰り返すことで、多層構造の線材を作成でき
る。
このあと、６角ダイスを用いて、一辺の長さが1.4mm
の角形断面の線材を得た。以後の多芯化，コイル化の方
法は第17図で前述した通りである。
なお、最終的な超電導体のコアの厚み0.1μｍ〜0.1mm
であつて、特にコア厚さが薄いほど配向性が良好であつ
た。なお、最終熱処理は845℃/100hで行つた。
第19図は、本発明材と比較材における線材のａ−ｂ面
と磁界のなす角度と線材の臨界電流密度Jcの関係を示
す。Jc測定は直流４端子抵抗法を用い、電圧端子間に１
μＶ発生したときの電流値と酸化物超電導体の断面積か
ら算出した。
また、測定は液体窒素中外部磁界1Tで行つた。なお、
電流と磁界の方向は垂直とした。
図中の各線と実施例図の関係を示す。
12…本発明線材（第15図） 13…本発明線材（第10図） 14…本発明線材（第５図） 15…比較材（長手方向に直角な面では結晶が一方向に配
向も、第10図と同じ断面構造を有するもの） 図から、本発明材は極めて磁場方向依存性が小さいこ
とが分かる。一方比較材は、ａ−ｂ面の角度と磁界の方
向が20度近くになるとほとんど超電導電流を流すことが
できないが、本線材は、いずれの場合にも磁界中で103A
/cm2以上の高いJcが得られる。特に本発明材12,13で
は、等方的に配向化しているためJcの低下が少なく、ま
た全く無秩序に配向した線材13ではJcの値の変化が見ら
れない。
本発明の線材は、線材構造に係るものであつて、特に
酸化物超電導体材料を限定するものではない。以下で
は、発明者らが研究を行つて、前述と同様の効果がある
と認められた材料について記す。
第１表は、現在公知の主な酸化物超電導体の一例であ
る。発明者らは、これら一連の材料につき、第18図の製
造方法を用いて６角断面の線材を作成した。
これらの線材を公知の最適な熱処理条件下で熱処理し
た。
その結果、第２表に示すように、バルク材のTcとほぼ
同じ臨界温度Tcが得られた。
なお、No.1〜No.11材は4.2K、No.2〜No.26材について
は77Kにおいて、磁場印加しない時のJcをJccとし、1Tの
磁場を印加したときのJcを線材と磁場の角度を変えた場
合について測定した。その結果を第２表に合わせて示し
た。磁場と電流の方向は垂直である。この結果から、Jc
の低下は磁界中で約1/3と一定であつて、磁界の方向に
はほとんど影響されなかつた。
第20図は、第12図の素線を７本を用いて作つた多芯線
材16をソレノイドコイル状に巻いたコイルの一部断面図
である。巻芯17にはアルミナ円筒を用いた。このコイル
巻線時には、特に線材の配向方向とコイル円筒軸の方位
関係が変化しないように注意することが必要であり、必
要であれば、該線材の多表面に、素線配向方向を示すマ
ーキングを施しておくと便利である。
第21図は、第10図の多芯線材17を用いたパンケーキ巻
コイルの一例を示す。
第20図のコイルは77Kで0.1Tの磁場を発生し、第21図
のコイルは、77Kで1Tの磁場を発生した。コイルに発生
する磁場は、線材の巻き線数と、巻き線密度、及び電流
値によつて決定され、これらの値を最適化すると、さら
に高磁界の発生も可能である。
〔発明の効果〕
本発明によれば、液体ヘリウム温度においては勿論、
液体窒素温度において、高磁界中において磁界方向性の
少ない臨界電流密度を有する超電導線及びコイルが得ら
れる。
【図面の簡単な説明】
第１図〜第５図は本発明の実施例による線材の横断面
図、第６図は第５図に示した線材の製造法を示す工程
図、第７図ないし第16図は他の実施例による超電導線の
横断面図、第17図及び第18図は本発明の線材の製造方法
の示す工程図、第19図は本発明の線材及び比較材の磁界
とのなす角度とJcの関係を示す図、第20図は本発明の線
材を用いたソレノイドコイルの構造を示す一部断面斜視
図、第21図は本発明の線材を用いたパンケーキ巻コイル
の構造を示す一部断面斜視図である。 １……超電導体素線、２……銀被覆材、３……配向方向
（Ｃ軸の方向）。
フロントページの続き (72)発明者 松本 俊美 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社 日立製作所日立研究所内 (72)発明者 相原 勝蔵 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社 日立製作所日立研究所内 (72)発明者 松田 臣平 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社 日立製作所日立研究所内 (56)参考文献 特開 平３−17910（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−110714（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−15116（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−65097（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−169813（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−186711（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01B 12/00 - 12/16 H01B 13/00 565

Claims (7)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】酸化物超電導体結晶をＣ軸配向させた酸化
    物超電導体の焼結体と、該焼結体の長軸に沿って延び、
    該焼結体をその長手方向に複数のセグメントに分割する
    インサートとを有し、該セグメントは長軸に沿って延
    び、上記セグメントのうちの１つのセグメントの長軸に
    直角な面における結晶の配向方向が他のセグメントの長
    軸に直角な面における結晶の配向方向と少なくとも45゜
    ずれている酸化物超電導体において、 該セグメントの長軸に直角な面における形状が１又は２
    以上の環状構造を有すること、または、該セグメントの
    長軸に直角な面における形状が渦巻状であることを特徴
    とする酸化物超電導体。
  2. 【請求項２】酸化物超電導体結晶をＣ軸配向させた酸化
    物超電導体の焼結体と、該焼結体の長軸に沿って延び、
    該焼結体をその長手方向に複数のセグメントに分割する
    インサートとを有し、該セグメントは長軸に沿って延
    び、上記セグメントのうち１つのセグメントの長軸に直
    角な面における結晶の配向方向が他のセグメントの長軸
    に直角な面における結晶の配向方向と少なくとも45゜ず
    れている酸化物超電導体において、 該セグメントの長軸に直角な面における結晶の配向方向
    が無秩序であることを特徴とする酸化物超電導体。
  3. 【請求項３】酸化物超電導体結晶のＣ軸に沿って配向さ
    れた酸化物超電導体の焼結体と、該焼結体の長軸に沿っ
    て延び、該焼結体をその長手方向に複数のセグメントに
    分割するインサートとを有し、該セグメントは焼結体の
    長軸に沿って延び、超電導体を横切って通過する磁力線
    の方向とＣ軸に直角な面における結晶の配列がほぼ平行
    となる部分を上記面内に２以上有する酸化物超電導体に
    おいて、 該セグメントの長軸に直角な面における形状が１又は２
    以上の環状構造を有すること、または、該セグメントの
    長軸に直角な面における形状が渦巻状であることを特徴
    とする酸化物超電導体。
  4. 【請求項４】酸化物超電導体結晶のＣ軸に沿って配向さ
    れた酸化物超電導体の焼結体と、該焼結体の長軸に沿っ
    て延び、該焼結体をその長手方向に複数のセグメントに
    分割するインサートとを有し、該セグメントは焼結体の
    長軸に沿って延び、超電導体を横切って通過する磁力線
    の方向とＣ軸に直角な面における結晶の配列がほぼ平行
    となる部分を上記面内に２以上有する酸化物超電導体に
    おいて、 該セグメントの長軸に直角な面における結晶の配向方向
    が無秩序であることを特徴とする酸化物超電導体。
  5. 【請求項５】Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の焼結体
    とその焼結体を包囲する金属シースとを備えた酸化物超
    電導線において、 該焼結体と該シースを同心円的に多層構造に配置し、該
    超電導線の長軸に直角な面において上記結晶が複数方向
    に配列し、該超電導線の長軸に直角な面における結晶の
    配向方向が無秩序であることを特徴とする酸化物超電導
    線。
  6. 【請求項６】Ｃ軸配向した酸化物超電導体結晶の焼結体
    と直接又は他の部材を介して接する支持体とを有する酸
    化物超電導体であって、該酸化物超電導体結晶のＣ軸は
    該超電導体の長軸と実質的に直角又は十分な角度を持っ
    て交叉し、該超電導体の長軸に垂直な面において、複数
    の方向に結晶が配列されている酸化物超電導体を巻回し
    た超電導コイルにおいて、 コイル巻線形状がソレノイド状またはパンケーキ型であ
    ることを特徴とする超電導コイル。
  7. 【請求項７】酸化物超電導体結晶をＣ軸配向させた酸化
    物超電導体の焼結体と、該焼結体の長軸に沿って延び、
    該焼結体をその長手方向に複数のセグメントに分割する
    インサートとを有し、該セグメントは長軸に沿って延
    び、上記セグメントのうちの１つのセグメントの長軸に
    直角な面における結晶の配向方向が他のセグメントの長
    軸に直角な面における結晶の配向方向と少なくとも45゜
    ずれている酸化物超電導体を巻回した超電導コイルにお
    いて、 コイル巻線形状がソレノイド状またはパンケーキ型であ
    ることを特徴とする超電導コイル。
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