JP2919360B2 - 誘電体磁器組成物 - Google Patents

誘電体磁器組成物

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は誘電体磁器組成物、
特に１１００以下の低温での焼成により、比誘電率が高
く、その温度特性に優れ、積層セラミックコンデンサ用
として好適な誘電体を形成し得る誘電体磁器組成物に関
する。
【０００２】
【従来の技術】積層セラミックコンデンサに用いられる
誘電体磁器組成物には従来からチタン酸バリウムを主成
分としたもの（以下チタン酸バリウム系化合物という）
が広く使用されている。特に、チタン酸バリウム系化合
物はＥＩＡ規格のＹ５Ｖ特性（−３０℃〜＋８５℃：Δ
Ｃ／Ｃ（２０℃）：＋２２％〜−８２％）、およびＸ７
Ｒ特性（−５５℃〜１２５℃：ΔＣ／Ｃ（２０℃）：±
１５％）の積層セラミックコンデンサ用の誘電体磁器組
成物として広く使用されている。
【０００３】しかし、チタン酸バリウム系化合物は焼成
温度が１３００℃以上と高く、安価な銀パラジウムは低
融点のため、また、安価なニッケル等の卑金属は融点が
高いが、空気中で焼成すると酸化物を形成してしまうた
め、いずれも使用できない。そのため、内部電極に高価
な白金、パラジウム等を使用する必要がありコスト高に
なっていた。また、チタン酸バリウム系化合物では温度
特性がＹ５Ｖ特性とＸ７Ｒ特性の中間（例えば、Ｙ５Ｕ
特性、Ｙ５Ｔ特性など）のものはあまり報告されていな
い。
【０００４】一方、上記のチタン酸バリウム系化合物を
積層セラミックコンデンサの誘電体として用いる場合の
問題点を解決するために、鉛系ペロブスカイト化合物の
誘電体への適用が広く研究され、一部で実用化に至って
いる。
【０００５】鉛系ペロブスカイト化合物には焼成温度が
１１００℃以下であるものがあり、これを用いることで
積層セラミックコンデンサ用の内部電極にコストの安い
銀パラジウム等を使用することができるという利点があ
る。更に、複数の鉛系ペロブスカイト化合物を組み合わ
せることによって室温での比誘電率が２０００以上の高
誘電率材料からＥＩＡ規格のＸ７Ｒ特性を満足するよう
な比誘電率の温度による変化が小さい材料まで幅広く設
計することができる。前者の例としては、例えば特開昭
４８−８１０９７号公報に記載されているマグネシウム
ニオブ酸鉛［ＰＭＮ：Ｐｂ（Ｍｇ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3］、
チタン酸鉛（ＰＴ：ＰｂＴｉＯ3）及びニッケンルニオ
ブ酸鉛［ＰＮＮ：Ｐｂ（Ｎｉ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3］の３種
類の鉛系ペロブスカイト化合物の複合系が挙げられる。
また、後者の例としては、例えば特開昭５８−０６０６
７１号公報、特開昭６０−０４２２７７号公報、特開昭
６０−０３６３７１号公報等があげられる。
【０００６】しかし、特開昭５８−０６０６７１号公報
には、鉛系ペロブスカイト化合物を誘電体として用いて
３０℃〜８５℃におけるコンデンサの静電容量の温度に
よる変化を±２２％以内（ＥＩＡ規格のＹ５Ｓ特性相
当）にすることが可能である、と記載されているもの
の、静電容量の温度による変化を小さくできる組成を採
用した場合のほとんどで室温での比誘電率が低くなると
いう問題があった。
【０００７】また、マンガン化合物を添加して静電容量
の温度特性を改善する手段もあるが、この場合、バイロ
クロア相、酸化鉛等の第二相が生成し、比誘電率を著し
く低下させるという問題があった。
【０００８】静電容量の温度特性を向上させるもう一つ
の手段としては、鉛系ペロブスカイト化合物の鉛（Ｐ
ｂ）の一部を他のアルカリ土類金属であるバリウム（Ｂ
ａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、カルシウム（Ｃａ）で
置換する方法がある。例えば特開平１−２９８０６１号
公報に、マグネシウムニオブ酸鉛［ＰＭＮ：Ｐｂ（Ｍｇ
1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3］、チタン酸鉛（ＰＴ）、ジルコン酸
鉛（ＰＺ：ＰｂＺｒＯ3）の複合ペロブスカイト化合物
のＰｂの一部をＢａ及びＳｒの少なくとも１種以上の元
素で置換する組成物が示されている。しかし、特開平１
−２９８０６１号公報に記載の複合ペロブスカイト化合
物には、焼成温度が１０００〜１３００℃であり、中に
は内部電極に安価な銀パラジウムを利用できないものが
ある。
【０００９】また、特開平４−１１５４０８号公報にお
いて、マグネシウムニオブ酸鉛（ＰＭＮ）と別の鉛系ペ
ロブスカイト化合物の複合体のＰｂの一部をＢａ、Ｓ
ｒ、Ｃａ、Ａｇで置換した組成物が開示されている。し
かし、これらの組成物では、比誘電率の温度特性を、−
３０℃〜＋８５℃の範囲内で±２２％以内にすることは
困難であった。
【００１０】一方、特開平３−２２３１６２号公報にお
いて、マグネシウムタングステン酸鉛［ＰＭＷ：Ｐｂ
（Ｍｇ1/2Ｗ1/2）Ｏ3］、ニッケルニオブ酸鉛（ＰＮ
Ｎ）、チタン酸鉛（ＰＴ）及びジルコン酸鉛（ＰＺ）の
複合ペロブスカイト化合物にマンガンニオブ酸鉛［ＰＭ
ｎＮｂ：Ｐｂ（Ｍｎ1/3Ｎｂ2/3）Ｏ3］を添加した組成
が開示されている。これらの組成では室温での比誘電率
が８０００以上で、静電容量に関するＹ５Ｔ特性（−３
０℃〜＋８５℃：ΔＣ／Ｃ（２０℃）：＋２２％〜−３
３％）を満足することはできるものの、やはり比誘電率
の変化率を±２２％以内にすることができないという問
題があった。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】上述のとおり、鉛系ペ
ロブスカイト化合物は、積層セラミックコンデンサの誘
電体としての種々の利点を有するものであるが、積層セ
ラミックコンデンサの更なる小型高容量化や性能のさら
なる向上等の要請に対応するにはなお改善すべき点があ
った。すなわち、従来技術においては、室温での比誘電
率が高く、かつ比誘電率の温度による変化が小さい、と
いう特性に加えて焼成温度が１１００℃以下である鉛系
ペロブスカイト化合物を主成分とする誘電体磁器組成物
は未だ見い出されていないのが現状である。
【００１２】また、鉛系ペロブスカイト化合物のＰｂイ
オンサイトを他のアルカリ土類金属（Ｂａ、Ｓｒ、Ｃ
ａ）で置換すると比誘電率の極大値は小さくなるが、キ
ュリー点が大きく低温側にシフトするため材料設計が困
難となる。
【００１３】一方、近年におけるコンデンサの小型化に
ともなって、例えば厚みが１０μｍ以下という非常に薄
いものが求められており、かかる要求を満足するため
に、誘電体磁器組成物には、粒径が２〜３μｍ以下であ
り、焼成により誘電体とした場合の曲げ強度が高いこと
が要求されるようになっている。
【００１４】本発明の目的は、これらの要請に十分に対
応し得る誘電体磁器組成物、すなわち、焼成温度が１１
００℃以下であり、室温での比誘電率が高く、好ましく
は４０００以上であり、−３０〜＋８５℃における比誘
電率の変化が−３０％以内である誘電体磁器組成物を提
供することにある。
【００１５】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成し得る
本発明の誘電体磁器組成物は、（ａ）マグネシウムタン
グステン酸鉛（Pb(Mg1/2W1/2)O3）、（ｂ）ニッケルニ
オブ酸鉛（Pb(Ni1/3Nb2 /3)O3）、（ｃ）チタン酸鉛（Pb
TiO3）及び（ｄ）ジルコン酸鉛（PbZrO3）の４種の鉛系
ペロブスカイト化合物を主成分とし、更に希土類酸化物
を含有する誘電体磁器組成物であって、前記（ａ）〜
（ｄ）の主成分の各組成比率（モル比）をそれぞれｘ、
ｙ、ｚ及びｕ（ただし、ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｕ＝１）とし、そ
れらの組成比率を正四面体で表される組成図上で表わし
た時に、これら成分の組成比率が、以下の各点ＢＣＤＡ
ＥＦＧＨ： ｕ＝０．２０で示される面上における点： Ａ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．０８、０．４０、０．３２） Ｂ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４０、０．０４、０．３６） Ｃ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４５５、０．０４、０．３０５） Ｄ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．１４５、０．４０、０．２５５） ｕ＝０．４０で示される面上における点： Ｅ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．１７、０．３０、０．１３） Ｆ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．３５、０．０２、０．２３） Ｇ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４０５、０．０２、０．１７５） Ｈ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．２１５、０．３０、０．０８５） で規定される六面体上及び該六面体内の領域に位置し、
かつ、前記希土類酸化物が、前記鉛系ペロブスカイト化
合物（ａ）〜（ｄ）の合計モル数に対して０．１〜５．
０モル％添加されていることを特徴とする。
【００１６】上記の（ａ）〜（ｄ）の４成分の組成モル
比を示す正四面体及び上記のＡ〜Ｈの各点は、図１に示
されるとおりである。なお、ｕの値が０．２０未満では
組成物の比誘電率の温度特性の改善効果が得られず、ま
た、０．４０を超えると主組成の比誘電率が小さくなり
すぎる、誘電体を得る際の焼成温度が高くなる、という
問題がある。
【００１７】更に、上記の組成からＰｂＯの量を、化学
量論量に対して０．１〜２．０モル（ｍｏｌ）％欠損さ
せて本発明の誘電体磁器組成物とすることもできる。
【００１８】本発明の誘電体磁器組成物は、上記の特定
の組成を有することによって、焼成温度が１１００℃以
下であり、室温での比誘電率が高く、好ましくは４００
０以上であり、−３０〜＋８５℃における比誘電率の変
化が−３０％以内であるという特性を有することが可能
となる。従って、本発明の誘電体磁器組成物によれば、
積層セラミックコンデンサの高性能化、小型高容量化及
び製造コストの低減を実現できる。
【００１９】
【発明の実施の形態】本発明の誘電体磁器組成物は、上
記の組成が得られるように必要な原料を混合した材料混
合物を焼成することで製造することができる。鉛系ペロ
ブスカイト化合物を得るための原料混合物を調製するた
めの材料としては、例えば、酸化鉛、酸化マグネシウ
ム、酸化ニッケル、酸化タングステン、酸化チタン、酸
化ジルコニウム等を挙げることができる。なお、これら
の材料は適宜変更可能である。
【００２０】また、希土類酸化物としては、例えば、Ｌ
ａ2Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｇｄ 2Ｏ3及びＹｂ2０3か
らなる群より選択された１種以上が利用できる。希土類
酸化物の添加量は、前記（ａ）〜（ｄ）の成分の合計モ
ル数の０．１〜５．０モル％の範囲とされる。例えば、
（ａ）〜（ｄ）の成分の合計モル数が１００モルの場合
は、希土類酸化物のモル数が０．１〜５．０モルの範囲
となるように添加される。この範囲よりも添加量を多く
すると、比誘電率が小さくなり過ぎたり、誘電体を形成
する際の焼成温度が高くなりすぎるという弊害が現れる
ため好ましくない。
【００２１】更に、希土類酸化物の種類によってキュリ
ー点のシフトの量が異なるので、主組成（ａ）〜（ｄ）
のキュリー点が室温から外れていても適当な希土類酸化
物を選択することによってキュリー点を室温付近とし、
かつそのディプレス効果によって比誘電率の温度特性を
良くすることができる。このような目的で希土類酸化物
を用いる場合の主組成のキュリー温度は１０℃〜７０℃
程度にすることが望ましい。すなわち、希土類酸化物に
はキュリー点を高温側にシフトさせる作用はないため
に、主組成のキュリー点が低すぎると比誘電体率の温度
特性を良くすることができない場合があり、また、高す
ぎるとキュリー点を適当な値に調整することができない
場合がある。
【００２２】本発明の誘電体磁器組成物には、上記の
（ａ）〜（ｄ）の主成分と希土類酸化物の他に必要に応
じて、本発明の効果を損なわない範囲の量で他の成分を
添加することができる。例えば、これらの（ａ）〜
（ｄ）の主成分の合計モル数に対して０．１〜５．０モ
ル％の範囲内でマンガンニオブ酸鉛（Pb(Mn1/3Nb2/3)
O3）を含有させることで、比誘電率の温度特性を更に改
善することができる。なお、この範囲よりも多い添加量
とした場合、温度特性の改善効果は現れず、比誘電率が
小さくなるだけであり、かつ誘電体を形成する際の焼成
温度も高くなるため、やはり好ましくない。
【００２３】更に、上記の組成からＰｂＯの量が、化学
量論量に対して０．１〜２．０モル（ｍｏｌ）％欠損す
るように原料混合物を調製して本発明の誘電体磁器組成
物を得ることもできる。
【００２４】このようにＰｂＯ量を減らした場合、誘電
体を形成する際の最適焼成温度が若干高くなるものの、
曲げ強度が向上し、かつ誘電特性は化学量論組成のもの
とほとんど変らないので、強度の向上を図ることが可能
となる。しかし、欠損量が２モル％を越える場合、実用
上の問題はないが、誘電体の形成時における最適焼成温
度が１１００℃を越えるので、コストの低減という観点
からは、欠損量を２モル％以内とするのが好ましい。
【００２５】原料混合物は、種々の方法により調製可能
であり、例えば、各材料を常法により湿式混合して得る
ことができる。得られた原料混合物を、８００℃〜９０
０℃で焼成し、必要に応じて得られた焼成体を常法によ
り湿式粉砕を行い、濾過によって固形分を回収し、乾燥
させて粉末状の誘電体磁器組成物を得ることができる。
なお、該組成物の形態は粉末状に限定されないが、焼成
によって所望の形状の誘電体とするには粉末状のものが
好ましい。粉末状とする場合の粒径としても種々の粒径
とすることができ、例えば、粒径０．１μｍ〜１μｍの
粉末とするのが好ましい。また、薄膜化のためには焼成
後の粒径が２〜３μｍ程度であることが好ましい。
【００２６】このようにして得られた粉末状の誘電体磁
器組成物を、プレス機等で所望の形状に成形し、９００
〜１１００℃で焼成することにより誘電体を得ることが
でき、これを用いて常法により積層セラミックコンデン
サを製造することができる。
【００２７】本発明の誘電体磁器組成物を用いること
で、コンデンサ用の誘電体を得る際の焼成温度を１１０
０℃以下、好ましくは９００℃〜１１００℃とし、かつ
比誘電率が４０００以上、好ましくは５０００以上、−
３０℃〜＋８５℃での＋２０℃を基準とした比誘電率の
変化が−３０％以内、好ましくは−２２％以内である誘
電体を得ることができる。
【００２８】
【実施例】 実施例及び比較例 出発原料として酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化マグネシウム
（Ｍｇ０）、酸化ニッケル（ＮｉＯ）、酸化タングステ
ン（ＷＯ3）、酸化チタン（ＴｉＯ2）、酸化ジルコニウ
ム（ＺｒＯ3）、各種希土類酸化物、炭酸マンガン（Ｍ
ｎＣＯ3）及び酸化ニオブ（Ｎｂ2Ｏ5）から表１に示す
組成番号１〜４０における各組成比から秤取すべき原料
の必要量を決定した。
【００２９】選択された各原料の必要量を秤量し、樹脂
ボールミル中で湿式混合を行った後、８００〜９００℃
で焼成（予焼）し、得られた焼成体を樹脂ボールミル中
で湿式で粉砕し、固形分を濾過により回収してから乾燥
させて、粉末状の誘電体磁器組成物を得た。得られた組
成物の粒径は、ＢＥＴ比表面積から換算すると約０．６
μｍであった。
【００３０】この粉末状の組成物を、直径約１５ｍｍ、
厚さ約１．５ｍｍの円板状にプレス成形し、９００℃〜
１１００℃で本焼成を行い円板状の誘電体試料を得た。
この誘電体試料の両面に銀ペーストを塗布し、電気炉中
で焼き付けることによって電極としコンデンサを得た。
得られた各コンデンサの−３０℃、室温、＋２０℃及び
＋８５℃での静電容量（Ｃ）をＬＣＲメータを用いて測
定し、各温度条件での比誘電率を求めた。表２に各組成
において得られた値を示す。
【００３１】なお、表１、２において、ＰＭＷ、ＰＮ
Ｎ、ＰＴ、ＰＺはそれぞれ上記の（ａ）〜（ｄ）の各鉛
系ペロブスカイト化合物を示す。また、表２における最
適焼成温度は比誘電率が最大を示す温度（いわゆるキュ
リー点）における比誘電率が最も高くなる本焼成の温度
であり、ε変化率は＋２０℃での比誘電率を基準とした
ときの−３０℃及び＋８５℃における比誘電率の変化率
を示す。また、「＊」は比較例を示す。更に、表１にお
ける「−」は無添加を示し、表２における「−」は未測
定を示す。
【００３２】一方、組成番号２１、２４〜２７の組成を
有する円板状の誘電体試料について３点曲げ法によって
曲げ強度を測定した。その結果を、表３に示す。
【００３３】
【表１】
【００３４】
【表２】
【００３５】
【表３】 更に、組成番号１、２の比誘電率の温度依存性（温度特
性）を常法により測定し、得られた結果を図２に示す。
更に、組成番号１２〜１５の比誘電率の温度依存性（温
度特性）を常法により測定し、得られた結果を図３に示
す。
【００３６】
【発明の効果】上記の実施例及び比較例から明らかなよ
うに、主成分である前述の（ａ）〜（ｄ）の４種の鉛系
ペロブスカイト化合物に所定量の希土類酸化物を添加す
ると、比誘電率の温度特性における最大値が小さくな
り、その温度特性が改善されることが分かる。
【００３７】希土類酸化物を添加した上に更にマンガン
ニオブ酸鉛を添加すると、その添加量に応じて温度−比
誘電率曲線における比誘電率のピークが低温側または高
温側に移動し、その添加量を選択することで更に温度特
性を向上させることができる。
【００３８】更に、ＰｂＯの量を化学量論量に対する所
定の割合で欠損させることで、誘電体としたときの強度
を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明における主組成の組成比を示す正四面体
グラフ及び平面グラフを示す。
【図２】組成番号１、２の比誘電率の温度依存性（温度
特性）を示すグラフである。
【図３】組成番号１２〜１５の比誘電率の温度依存性
（温度特性）を示すグラフである。上から順にＰｂＭｎ
Ｎｂの添加量が、０．１、２．０、５．０及び６．０
（ｍｏｌ％）の場合をそれぞれ示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 伊藤 伸二 兵庫県宍粟郡山崎町須賀沢231番地 兵 庫日本電気株式会社内 (56)参考文献 特開 平３−223162（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−138360（ＪＰ，Ａ) 特開 平８−290966（ＪＰ，Ａ) 特表 平４−504061（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C04B 35/49 H01B 3/12 ＣＡ（ＳＴＮ) ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ)

Claims (11)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 （ａ）マグネシウムタングステン酸鉛
    （Pb(Mg1/2W1/2)O3）、（ｂ）ニッケルニオブ酸鉛（Pb
    (Ni1/3Nb2/3)O3）、（ｃ）チタン酸鉛（PbTiO3）及び
    （ｄ）ジルコン酸鉛（PbZrO3）の４種の鉛系ペロブスカ
    イト化合物を主成分とし、更に希土類酸化物を含有する
    誘電体磁器組成物であって、 前記（ａ）〜（ｄ）の主成分の組成比率（モル比）をそ
    れぞれｘ、ｙ、ｚ及びｕ（ただし、ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｕ＝
    １）とし、それらの組成比率を正四面体で表される組成
    図上で表わした時に、これら成分の構成比率が、以下の
    各点ＢＣＤＡＥＦＧＨ： ｕ＝０．２０で示される面上における点： Ａ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．０８、０．４０、０．３２） Ｂ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４０、０．０４、０．３６） Ｃ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４５５、０．０４、０．３０５） Ｄ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．１４５、０．４０、０．２５５） ｕ＝０．４０で示される面上における点： Ｅ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．１７、０．３０、０．１３） Ｆ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．３５、０．０２、０．２３） Ｇ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４０５、０．０２、０．１７５） Ｈ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．２１５、０．３０、０．０８５） で規定される六面体上及び該六面体内の領域に位置し、 かつ、前記希土類酸化物が、前記鉛系ペロブスカイト化
    合物（ａ）〜（ｄ）の合計モル数に対して０．１〜５．
    ０モル％添加されていることを特徴とする誘電体磁器組
    成物。
  2. 【請求項２】 前記希土類酸化物が、Ｌａ2Ｏ3、Ｎｄ2
    Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｇｄ 2Ｏ3及びＹｂ2０3からなる群より
    選択された１種以上である請求項１に記載の誘電体磁器
    組成物。
  3. 【請求項３】 前記成分（ａ）〜（ｄ）の合計量に対し
    て０．１〜５．０モル％の量でマンガンニオブ酸鉛（Pb
    (Mn1/3Nb2/3)O3）を含有する請求項１または２に記載の
    誘電体磁器組成物。
  4. 【請求項４】 請求項１〜３に記載の誘電体磁器組成物
    におけるＰｂＯの量を、化学量論量に対して０．１〜
    ２．０モル％欠損させた誘電体磁器組成物。
  5. 【請求項５】 （ａ）マグネシウムタングステン酸鉛
    （Pb(Mg1/2W1/2)O3）、（ｂ）ニッケルニオブ酸鉛（Pb
    (Ni1/3Nb2/3)O3）、（ｃ）チタン酸鉛（PbTiO3）及び
    （ｄ）ジルコン酸鉛（PbZrO3）の４種の鉛系ペロブスカ
    イト化合物を主成分とし、更に希土類酸化物を含有し、 前記（ａ）〜（ｄ）の主成分の各組成比率（モル比）を
    それぞれｘ、ｙ、ｚ及びｕ（ただし、ｘ＋ｙ＋ｚ＋ｕ＝
    １）とし、それらの組成比率を正四面体で表される組成
    図上で表わした時に、これら成分の構成比率が、以下の
    各点ＢＣＤＡＥＦＧＨ： ｕ＝０．２０で示される面上における点： Ａ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．０８、０．４０、０．３２） Ｂ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４０、０．０４、０．３６） Ｃ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４５５、０．０４、０．３０５） Ｄ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．１４５、０．４０、０．２５５） ｕ＝０．４０で示される面上における点： Ｅ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．１７、０．３０、０．１３） Ｆ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．３５、０．０２、０．２３） Ｇ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．４０５、０．０２、０．１７５） Ｈ：（ｘ、ｙ、ｚ）＝（０．２１５、０．３０、０．０８５） で規定される六面体上及び該六面体内の領域に位置し、 かつ、前記希土類酸化物が、前記鉛系ペロブスカイト化
    合物（ａ）〜（ｄ）の合計モル数に対して０．１〜５．
    ０モル％添加されている誘電体磁器組成物の製造方法で
    あって、 酸化鉛、酸化マグネシウム、酸化ニッケル、酸化タング
    ステン、酸化チタン、酸化ジルコニウム及び希土類酸化
    物を上記組成に対応する量で混合した原料混合物を焼成
    することを特徴とする誘電体磁器組成物の製造方法。
  6. 【請求項６】 前記原料混合物の予焼温度が８００〜９
    ００℃である請求項５に記載の誘電体磁器組成物の製造
    方法。
  7. 【請求項７】 前記希土類酸化物が、Ｌａ2Ｏ3、Ｎｄ2
    Ｏ3、Ｓｍ2Ｏ3、Ｇｄ 2Ｏ3及びＹｂ2０3からなる群より
    選択された１種以上である請求項５または６に記載の誘
    電体磁器組成物の製造方法。
  8. 【請求項８】 前記誘電体組成物が、前記成分（ａ）〜
    （ｄ）の合計量に対して０．１〜５．０モル％の量でマ
    ンガンニオブ酸鉛（Pb(Mn1/3Nb2/3)O3）を含有するよう
    に、前記原料混合物に炭酸マンガン及び酸化ニオブを添
    加する請求項５〜７のいずれかに記載の誘電体磁器組成
    物の製造方法。
  9. 【請求項９】 前記誘電体磁器組成物におけるＰｂＯの
    量を、化学量論量に対して０．１〜２．０モル％欠損さ
    せるように前記原料混合物の組成を調整する請求項５〜
    ８のいずれかに記載の誘電体磁器組成物の製造方法。
  10. 【請求項１０】 請求項１〜４のいずれかに記載の誘電
    体磁器組成物を１１００℃以下の温度で焼結してなるこ
    とを特徴とするセラミックコンデンサ用誘電体。
  11. 【請求項１１】 請求項１〜４のいずれかに記載の誘電
    体磁器組成物を９００〜１１００℃の温度で焼結してな
    ることを特徴とするセラミックコンデンサ用誘電体。
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