JP2813120B2 - 高密度ポリエステル−ポリカーボネート成形用組成物 - Google Patents

高密度ポリエステル−ポリカーボネート成形用組成物

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JP2813120B2 JP5320731A JP32073193A JP2813120B2 JP 2813120 B2 JP2813120 B2 JP 2813120B2 JP 5320731 A JP5320731 A JP 5320731A JP 32073193 A JP32073193 A JP 32073193A JP 2813120 B2 JP2813120 B2 JP 2813120B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はポリエステル樹脂、ポリ
カーボネート樹脂、高割合の無機充填剤及び安定化剤を
含有する安定な組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリブチレンテレフタレート、ポリエチ
レンテレフタレート、ポリカーボネート及び５−４０重
量％の硫酸バリウム及びガラス繊維を含有する熱可塑性
射出成形用組成物は東ドイツ国特許第２３０，２５２Ａ
号明細書に記載されている。これらの組成物は押出処理
に際し、その溶融粘度が増加しかつ押出体の色の変化を
生ずる。本出願人自身の米国特許出願ＳＮ．０７／４２
４，７４９号明細書には、ポリブチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンテレフタレート及び３０−８５重量％
の硫酸バリウムを含有する組成物が開示されている。該
米国特許出願明細書によれば、硫酸バリウムを高割合で
含有する該組成物はその緻密さに基づくセラミック様の
感触及び外観ならびに平滑な光沢のある表面をもつこと
が開示されている。
【０００３】ポリカーボネート樹脂を含有するポリブチ
レンテレフタレート又はポリエチレンテレフタレート成
形用組成物を押出処理する場合には、溶融粘度、結晶化
度又は色の変化を惹起する化学反応を生起し又はガス状
副生物を生成し得る。米国特許第４，５３２，２９０号
明細書にはポリカーボネート−ポリエステル樹脂組成物
の融点の望ましくない変化を抑制するために安定化剤と
して燐酸二水素ナトリウム及び／又は燐酸二水素カリウ
ムを使用することが開示されている。
【０００４】今般、本発明者らは、ポリブチレンテレフ
タレート又はポリエチレンテレフタレート又はそれらの
混合物とポリカーボネート樹脂と高割合の無機充填剤と
に基づく組成物はセラミック様の感触を保持しながら、
同様のポリエステル樹脂組成物と比較して改善された耐
衝撃性をもつであろうことを認めた。スチレンゴム耐衝
撃性改良剤はセラミック様の性質の低下をもたらすこと
なしに衝撃強さを提供する。ポリオレフィンのようなあ
る種の耐衝撃性改良剤はワックス様の感触をもつので多
くの用途に受入れ難いものであり、したがって実用には
適さないものである。
【０００５】本発明はポリブチレンテレフタレート及び
／又はポリエチレンテレフタレート及び芳香族ポリカー
ボネート及び特定の無機充填剤を含有する熱可塑性組成
物はセラミック様の性質及び良好な衝撃強さをもつ製品
に成形し得るとの知見に基づくものである。かゝる組成
物に、酸性燐酸塩の特定の一群、ホスファイト、周期律
表第ＩＢ族又は第IIＢ族金属の燐酸塩、ポリ酸ピロホス
フェート及びそれらの塩及び燐のオキソ酸からなる群か
ら選んだ安定化剤を添加する場合には、溶融安定性及び
色が改良される。無機充填剤は硫酸バリウム、硫酸スト
ロンチウム、酸化ジルコニウム及び硫酸亜鉛からなる群
から選ばれる。所望ならば、スチレンゴム耐衝撃性改良
剤ならびに繊維質ガラス補強用充填剤を本発明の組成物
に添加し得る。本発明の組成物は、酷使した成形条件に
供される場合、又はスクラップの再加工のために要求さ
れる反復成形サイクルに供される場合に、色の変化及び
溶融粘度の変化に対して改善された耐性を有する。しか
も、相互重合体の形成は抑制されかつ結晶化度は保持さ
れる。
【０００６】したがって、本発明の目的はセラミック様
の性質をもちかつ比較的薄い厚みの薄形材に成形し得る
ポリエステル−ポリカーボネート成形用組成物を提供す
るにある。本発明の別の目的はセラミック様の性質をも
ちかつきわめて高い衝撃強さを組成物に付与する耐衝撃
性改良剤を含有するポリエステル−ポリカーボネート組
成物を提供するにある。
【０００７】これらの及びその他の目的は以下の記載か
ら明らかになるであろう。
【０００８】
【発明の概要】本発明は、つぎの成分： （ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂０−６０重量
％； （ｂ）ポリエチレンテレフタレート樹脂０−６０重量
％；たゞし成分（ａ）及び（ｂ）の合計は全組成物の少
なくとも１０重量％でなければならない； （ｃ）芳香族ポリカーボネート樹脂１０−３０重量％；
たゞし成分（ａ）＋（ｂ）の合計量は成分（ｃ）の量よ
り多いか又は等しいものとする； （ｄ）ホスファイト、酸性燐酸塩、ポリ酸ピロホスフェ
ート及びそれらの塩、周期律表第ＩＢ族又は第IIＢ族金
属の燐酸塩及び燐のオキソ酸から選んだ安定化剤の有効
量； （ｅ）スチレンゴム耐衝撃性改良剤０−１５重量％；及
び （ｆ）硫酸バリウム、硫酸ストロンチウム、酸化ジルコ
ニウム及び硫酸亜鉛から選んだ無機充填剤２９．９９−
７９．９９重量％；を含有してなる組成物及びそれから
得られる成形物品を提供するものである。
【０００９】本発明はさらに、つぎの成分： （ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂０−３０重量
％； （ｂ）ポリエチレンテレフタレート樹脂０−３０重量
％；たゞし成分（ａ）及び（ｂ）の合計は全組成物の少
なくとも１０重量％でなければならない； （ｃ）芳香族ポリカーボネート樹脂１０−３０重量％； （ｄ）ホスファイト、酸性燐酸塩、ポリ酸ピロホスフェ
ート及びそれらの塩、周期律表第ＩＢ族又は第IIＢ族金
属の燐酸塩及び燐のオキソ酸から選んだ安定化剤の有効
量； （ｅ）スチレンゴム耐衝撃性改良剤０−１０重量％；及
び （ｆ）硫酸バリウム、硫酸ストロンチウム、酸化ジルコ
ニウム及び硫酸亜鉛から選んだ無機充填剤３０−７９．
９９重量％；を含有してなる組成物及びそれから得られ
る成形物品も包含するものである。
【００１０】本発明の組成物はさらに繊維質ガラス補強
用充填剤５−３０重量％を含有し得る。ガラス充填剤を
使用する場合には、その他の成分の相対的割合はそれに
比例して減少され得る。好ましい組成物は成分（ａ）：
（ｂ）：（ｃ）の重量比約２：１：３をもつであろう。
【００１１】
【発明の詳細な開示】本発明において使用されるポリエ
ステルは一般的にいえば２個ないし約１０個の炭素原子
を含む脂肪族又は脂環族ジオール又はそれらの混合物及
び少なくとも一種の芳香族ジカルボン酸から誘導され
る。好ましいポリエステルは脂肪族ジオール及び芳香族
ジカルボン酸から誘導されるものであり、つぎの一般
式：
【００１２】
【化１】
【００１３】（式中、ｎは２−６の整数である）の反復
単位を有する。もっとも好ましいポリエステルはポリ
（エチレンテレフタレート）及びポリ（１，４−ブチレ
ンテレフタレート）である。本発明においては、前記ポ
リエステルとともに少割合、たとえば０．５ないし約５
重量％の脂肪族酸及び／又は脂肪族ポリオールから誘導
された単位を有する共ポリエステルの使用も意図され
る。脂肪族ポリオールはポリ（エチレングリコール）の
ようなグリコールを包含する。すべてのかゝるポリエス
テルはたとえば米国特許第２，４６５，３１９号及び同
第３，０４７，５３９号明細書の教示に従って製造し得
る。
【００１４】本発明で使用されるポリエステルは６０：
４０比のフェノール／テトラクロルエタン混合物又は類
似の溶剤中で２３−３０℃で測定して約０．４ないし約
２．０ｄｌ／ｇの固有粘度を有する。高分子量芳香族ポ
リカーボネート樹脂は周知の化合物であり、これらはこ
ゝに参考文献として引用する米国特許第３，９８９，６
７２号、同第３，２７５，６０１号及び同第３，０２
８，３６５号明細書にそれらの製造法と共に記載されて
いる。
【００１５】これらは少なくとも一種の二価フェノール
とカーボネート前駆体との反応によって好都合に製造し
得る。本発明の実施に使用される二価フェノールは一般
式：
【００１６】
【化２】
【００１７】（式中、Ｒ1 は独立的にハロゲン、一価炭
化水素基及び一価炭化水素オキシ基から選ばれ、Ｒ2 は
独立的にハロゲン、一価炭化水素基及び一価炭化水素オ
キシ基から選ばれ、Ａは二価炭化水素基、 から選ばれ、ｎ′及びｎ″は独立的に０ないし４の値を
もつ整数であり、そしてｙは０又は１である）によって
表わし得る既知の二価フェノールである。
【００１８】Ｒ1 及びＲ2 によって表わされる一価炭化
水素基はアルキル、シクロアルキル、アリール、アラル
キル及びアルカリール基を包含する。好ましいアルキル
基は１ないし約１２個の炭素原子を含むものである。好
ましいシクロアルキル基は４ないし約１２個の環炭素原
子を含むものである。好ましいアリール基は６ないし約
１２個の環炭素原子を含むもの、すなわちフェニル、ナ
フチル及びビフェニル基である。好ましいアラルキル及
びアルカリール基は７ないし約１４個の炭素原子を含む
ものである。
【００１９】Ｒ1 及びＲ2 によって表わされる好ましい
ハロゲン基は塩素及び臭素である。一価炭化水素オキシ
基は一般式−ＯＲ3 （式中、Ｒ3 はＲ1 及びＲ2 と同一
の意義を有する）によって表わし得る。好ましい炭化水
素オキシ基はアルコキシ及びアリールオキシ基である。
Ａによって表わされる二価炭化水素基はアルキレン、ア
ルキリデン、シクロアルキレン及びシクロアルキリデン
基を包含する。好ましいアルキレン基は２ないし約３０
個の炭素原子を含むものである。好ましいアルキリデン
基は１ないし約３０個の炭素原子を含むものである。好
ましいシクロアルキレン及びシクロアルキリデン基は６
ないし約１６個の環炭素原子を含むものである。
【００２０】適当な二価フェノールの若干の、たゞし非
限定的な例をつぎに示す。２，２−ビス（４−ヒドロキ
シフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）；２，２−
ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プ
ロパン；２，２−ビス（３，５−ジブロム−４−ヒドロ
キシフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ヒドロキ
シフェニル）シクロヘキサン；１，１−ビス（３，５−
ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン；
１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカ
ン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）デカン；
１，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン；ｐ，
ｐ′−ジヒドロキシジフェニル；ビス（４−ヒドロキシ
フェニル）エーテル；１，１−ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン；及
び４，４′−チオジフェノール。
【００２１】他の有用な二価フェノールはたとえばこゝ
に参考文献として引用する米国特許第３，０２８，３６
５号、同第２，９９９，８３５号、同第３，１４８，１
７２号、同第３，２７１，３６８号、同第２，９９１，
２７３号、同第３，２７１，３６７号、同第３，２８
０，０７８号、同第３，０１４，８９１号及び同第２，
９９９，８４６号明細書に記載されている。
【００２２】本発明の実施に使用されるカーボネート前
駆体はカルボニルハライド、ビスハロホルメート及びジ
アリールカーボネートを包含する。カルボニルハライド
は臭化カルボニル、塩化カルボニル及びそれらの混合物
を包含する。ジアリールカーボネートの代表例はジフェ
ニルカーボネート；ジ（クロルフェニル）カーボネー
ト、ジ（ブロムフェニル）カーボネート、ジ（トリクロ
ルフェニル）カーボネート及びジ（トリブロムフェニ
ル）カーボネートのようなジ（ハロフェニル）カーボネ
ート；ジ（トリル）カーボネートのようなジ（アルキル
フェニル）カーボネート；ジナフチルカーボネート；ジ
（ハロナフチル）カーボネート；及びナフチルフェニル
カーボネートである。本発明で使用するに適するビスハ
ロホルメートはハイドロキノン及びビスフェノールＡの
ビスクロルホルメートのような二価フェノールのビスハ
ロホルメート；エチレングリコール、ネオペンチルグリ
コール及びポリエチレングリコールのビスクロルホルメ
ートのようなグリコールのビスハロホルメートを包含す
る。
【００２３】本発明のポリカーボネートは式：
【００２４】
【化３】
【００２５】（式中、Ａ、Ｒ1 、Ｒ2 、ｎ′、ｎ″及び
ｙは前記の意義を有する）によって表わされる少なくと
も一種の反復構造単位を含有する。その重合に際して
は、分子量の制御及び所望の性質の付与のために単官能
性フェノールを末端置換剤として添加し得る。これらの
ポリカーボネートはクロロホルム中で２５℃で測定して
約０．３ないし約１．５ｄｌ／ｇ、好ましくは約０．４
５ないし約１．０ｄｌ／ｇの固有粘度をもつ高分子量芳
香族カーボネート重合体である。これらのポリカーボネ
ートは分岐鎖状でも非分岐鎖状でもよくかつ一般にゲル
透過クロマトグラフィーによって測定して約１０，００
０ないし約２００，０００、好ましくは約２０，０００
ないし約１００，０００の重量平均分子量をもつであろ
う。
【００２６】分岐鎖状ポリカーボネートは重合中に分岐
剤（ｂｒａｎｃｈｉｎｇ ａｇｅｎｔ）を添加すること
によって製造し得る。これらの分岐剤は周知であり、ヒ
ドロキシル基、カルボキシル基、カルボン酸無水物基、
ハロホルミル基及びそれらの混合物であり得る少なくと
も３個の官能基を含有する有機多官能性化合物を包含し
得る。かゝる化合物の特定の例はトリメリト酸、無水ト
リメリト酸、トリメリト酸トリクロリド、トリス−ｐ−
ヒドロキシフェニルエタン、イサチン−ビス−フェノー
ル、トリス−フェノールＴＣ（１，３，５−トリス
（（ｐ−ヒドロキシフェニル）イソプロピル）ベンゼ
ン）、トリス−フェノールＰＡ（４（４（１，１−ビス
（ｐ−ヒドロキシフェニル）−エチル）α，α−ジメチ
ルベンジル）フェノール）、４−クロルホルミル無水フ
タル酸、トリメシン酸及びベンゾフェノンテトラカルボ
ン酸を包含する。分岐剤は約０．０５−２．０重量％の
濃度で添加し得る。分岐鎖状ポリカーボネートの製造法
及びそれに使用される分岐剤はこゝに参考文献として引
用する米国特許第３，６３５，８９５号、同第４，００
１，１８４号及び同第４，２０４，０４７号明細書に記
載されている。
【００２７】本発明の実施においては、高分子量スチレ
ン−ジエンゴムに基づく耐衝撃性改良剤を添加すること
が望ましいであろう。好ましいゴム物質の一群はビニル
芳香族化合物と共役ジエンとのランダム、ブロック及び
グラフト共重合体を包含する共重合体である。これらの
物質の例としては、Ａ−Ｂ−Ａ型及びＡ−Ｂ型（たゞ
し、Ａはポリスチレンであり、Ｂはエラストマー状ジエ
ン重合体、たとえばポリブタジエン、ポリイソプレン、
スチレン及び共役ジエンのラジアルテレブロック共重合
体、アクリル樹脂変性スチレン−ブタジエン樹脂等であ
る）の水素添加、部分水素添加、又は非水素添加型ブロ
ック共重合体；及び主成分としてスチレン系化合物を含
む単量体又は単量体混合物をゴム状重合体にグラフト共
重合させることによって得られるグラフト共重合体を挙
げることができる。該グラフト共重合体中に使用される
ゴム状重合体はポリブタジエン、スチレン−ブタジエン
共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、エ
チレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブチレン共重
合体、ポリアクリレート等を包含する本明細書中にすで
に記載したごときものである。スチレン系化合物はスチ
レン、メチルスチレン、ジメチルスチレン、イソプロピ
ルスチレン、α−メチルスチレン、エチルビニルトルエ
ン等を包含する。
【００２８】これらの重合体の製造法はたとえばこゝに
参考文献として引用する米国特許第４，１９６，１１６
号、同第３，２９９，１７４号及び同第３，３３３，０
２４号明細書に示されている。硫酸バリウムは合成によ
って又は天然源から取得し得る。好ましい形の硫酸バリ
ウムは０．１−２０ミクロンの粒度をもつであろう。所
望ならば、タルク、クレー、雲母、ガラス球体、珪灰石
等のような他の補強用充填剤又は非補強用充填剤を添加
することができる。さらに、滑剤、流動助剤、酸化防止
剤、難燃化剤、紫外線安定剤、着色剤等も添加し得る。
【００２９】本発明の組成物において補強剤として使用
されるべきフィラメント状ガラスは当業者に周知であ
り、多数の製造者から広く入手し得る。最終的に電気関
連の用途に使用されるべき組成物については、比較的低
ナトリウム含量の石灰−アルミニウム−硼ケイ酸塩ガラ
スを含んでなる繊維質ガラスフィラメントを使用するこ
とが好ましい。これは“Ｅ”ガラスとして知られてい
る。しかしながら、他のガラス組成物も有用である。す
べてのかゝるガラスは本発明の範囲内で使用し得るもの
である。ガラスフィラメントは標準的方法で、たとえば
水蒸気又は空気吹込法、火炎吹込法及び機械的引抜法に
よって製造される。プラスチックスの強化のために好ま
しいガラスフィラメントは機械的引抜法によって製造さ
れる。これらのフィラメントの直径は好ましくは約３な
いし約２０ミクロンの範囲であるが、これは本発明にと
って臨界的なものではない。しかしながら、より小さい
フィラメント直径のものもそれで処理されたプラスチッ
クスの強度を増大するであろうことは当業者にとって既
知のことである。
【００３０】ガラスフィラメントの長さ及びこれらのフ
ィラメントが繊維（ｆｉｂｅｒｓ）に集束されるか否
か、そして集束されたガラス繊維がついでヤーン、ロー
プ又はロービングに集束されるか否か、又はマットに編
成されるか否か、なども本発明にとっては臨界的ではな
い。しかしながら、本発明の成形用組成物を製造する場
合、フィラメント状ガラスは約１／８ないし約２インチ
の長さのチョップトストランドの形で使用することが便
利である。他方、これらの組成物から成形された製品中
には、配合処理工程中にかなりの破砕が生起し得るので
さらにより短かい長さのものが存在するであろう。
【００３１】安定化剤は０．０１−１０重量％の割合、
好ましくは０．０５−２重量％の割合で使用される。安
定化剤は有効量の酸性燐酸塩；少なくとも１個の水素又
はアルキル基をもつ酸性、アルキル、アリール又は混成
ホスファイト；周期律表第ＩＢ族又は第IIＢ族金属燐酸
塩；燐のオキソ酸、酸性ピロ燐酸金属塩又はそれらの混
合物を包含する。安定化剤としての使用についての個々
特定の化合物の適性及び安定化剤として適する該化合物
の使用量の決定はポリエステル成分、ポリカーボネート
及び充填剤の混合物を、該特定の化合物を配合して及び
配合しないで、製造しそしてその効果を溶融粘度又は色
安定性について又は相互共重合体の形成について試験す
ることによって容易に判定し得る。
【００３２】酸性燐酸塩は燐酸二水素ナトリウム、燐酸
モノ亜鉛、燐酸水素カリウム、燐酸水素カルシウム等を
包含する。ホスファイトは式： （式中、Ｒ1 ，Ｒ2 及びＲ3 は独立的に水素、アルキル
及びアリール基からなる群から選ばれるが、たゞし
Ｒ1 ，Ｒ2 及びＲ3 の少なくとも一つは水素又はアルキ
ル基であるものとする）の化合物であり得る。
【００３３】周期律表第ＩＢ族又は第IIＢ族金属の燐酸
塩は燐酸亜鉛、燐酸銅等を包含する。燐のオキソ酸は亜
燐酸、燐酸、ポリ燐酸又は次亜燐酸を包含する。ポリ酸
ピロホスフェートは式： Ｍz ｘＨｙＰｎＯ3n+1 （式中、Ｍは金属であり、ｘは１−１２の範囲の数であ
り、ｙは１−１２の範囲の数であり、ｎは２−１０の数
であり、ｚは１−５の数であり、そして（ｘｚ）＋ｙの
合計はｎ＋２に等しい）をもつものであり得る。
【００３４】これらの化合物はＮａ3 ＨＰ2 Ｏ7 ；Ｋ2
Ｈ2 Ｐ2 Ｏ7 ；Ｎａ4 Ｐ2 Ｏ7 ；ＫＮａＨ2 Ｐ2 Ｏ7 及
びＮａ2 Ｈ2 Ｐ2 Ｏ7 を包含する。該ポリ酸ピロ燐酸塩
の粒度は７５ミクロン未満、好ましくは５０ミクロン未
満、もっとも好ましくは２０ミクロン未満であるべきで
ある。好ましい組成物はつぎのものを包含する。
【００３５】 ポリブチレンテレフタレート ７−２５重量％ ポリエチレンテレフタレート ３−１０重量％ 芳香族ポリカーボネート １０−２５重量％ 安定化剤 ０．０１−１０重量％ 耐衝撃性改良剤 ０−１５重量％ 硫酸バリウム ４０−７９．９９重量％ 別の好ましい組成物はつぎのものを包含する。
【００３６】 ポリブチレンテレフタレート １５−３０重量％ ポリエチレンテレフタレート ５−１５重量％ 分岐状芳香族ポリカーボネート ２０−３０重量％ 安定化剤 ０．０５−２重量％ 硫酸バリウム ３０−５９．９５重量％ さらに別の好ましい組成物はつぎのものを包含するであ
ろう。
【００３７】 ポリブチレンテレフタレート ６−１０重量％ ポリエチレンテレフタレート ５−１０重量％ ポリカーボネート １２−２０重量％ 安定化剤 ０．０１−５重量％ 耐衝撃性改良剤 １−１０重量％ 硫酸バリウム ５９−７２．９９重量％ 本明細書を通じ、用語“重量％”は組成物の全重量に基
づく各成分の重量％を意味するものとする。
【００３８】本発明はまた前記本発明の組成物からシー
ト成形、押出及び熱成形の方法によって製造された新規
製品も包含する。高割合の充填剤を含有する、たとえば
３０重量％又はそれ以上の、より好ましくは５０重量％
を超える割合の無機充填剤、たとえば硫酸バリウムを含
有する組成物の押出は分岐状ポリカーボネート樹脂及び
／又はスチレンゴム耐衝撃性改良剤の存在によって容易
となる。
【００３９】本発明の成形製品は本発明の組成物から圧
縮成形、射出成形、押出、異形押出、吹込成形、等によ
って形成し得る。かゝる製品の例はカウンター甲板、カ
ッティングボード、シンク、建築用パネル、タイル、床
仕上げ剤、食器、シャワー室、標示板、玩具、音響機
器、ピアノ鍵盤、額縁、異形成形体、等を包含する。成
形製品は昇華印刷、レーザーマーキング等のような慣用
の方法を使用して型押又は加飾し得る。
【００４０】シート押出はペレット状樹脂を２フィート
のダイ幅をもつ２．５インチＨＰＭ押出機を用いてシー
トに押出すことによって行い得る。好ましい押出条件は
４８０°Ｆのダイ温度、４２０−５２０°Ｆのバレル温
度、２８０°Ｆのロール温度及び６００ポンド／時の供
給速度である。ロール温度、ダイ寸法、押出条件又は溶
融ビード（ｍｅｌｔ ｂｅａｄ）の厚みを変えることに
よって種々の厚み、幅及び表面仕上げのシートを製造し
得る。
【００４１】１／８インチ又は１／４インチ厚の２×３
フィートのシートを２４０°Ｆで１２時間乾燥しそして
そのシートを４５０−５００°Ｆで真空成形することに
よって、試料をシンクのような種々の成形品に熱成形し
得る。これらのシートは良好な溶融強度をもち、そして
良好な表面外観、高い衝撃強さ及び均一な壁厚みをもつ
製品に形成し得る。
【００４２】
【実施例の記載】つぎに、実施例を挙げて本発明をさら
に説明するが、これらは単に例証のためのものであって
特許請求の範囲に規定する本発明の範囲を何等限定する
ものではない。実施例１−６ つぎの実施例は本発明の新規組成物を例証するものであ
る。後記する成分を混転配合し、そして２．５インチの
ベント式一軸スクリュー押出機中で５００−５３０°Ｆ
の溶融温度で押出すことによって配合物を製造する。こ
れらの押出配合物を乾燥しそして８０トンのファン・ド
ーン（Ｖａｎ Ｄｏｒｎ）型射出成形機上で５００℃の
温度でかつ１５０℃の金型温度で成形する。
【００４３】 実施例 １ ２ ３ ４ ５ ６ 対照Ａ ＰＢＴa 13.2 11.2 10.8 9.9 10.8 8.05 10.8 ＰＥＴb 6.6 5.6 5.3 4.9 5.3 4.0 5.3 ポリカーボネートc 19.8 17.8 16.0 14.8 16.0 12.05 16.0 ＡＢＡブロック共重合体d ― 5.0 7.5 10.0 7.5 7.5 7.5 硫酸バリウム 60.0 60.0 60.0 60.0 60.0 68.0 60.0 ＮａＨ2 ＰＯ4 ― ― ― ― 0.1 0.1 ― ＤＰＤＰe 0.1 0.1 0.1 0.1 ― ― ― 酸化防止剤f 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 離型剤g 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 注： ａ．ＧＥ社製、登録商標“バロックス（Ｖａｌｏｘ）”
２９５；溶融粘度：１２００−１８００ポイズ（ＡＳＴ
Ｍ試験法Ｄ−１２３８；ティニアス・オルセン式メルト
インデックス測定装置で２５０℃、オリフィス寸法：
０．０４２インチで測定） ｂ．ポリエチレンテレフタレート、固有粘度（ＩＶ）：
０．５７ｄｌ／ｇ（６０：４０比のフェノール−テトラ
クロルエタン中で２５℃で測定） ｃ．登録商標“レキサン（Ｌｅｘａｎ）”；固有粘度
（ＩＶ）：０．４５４ｄｌ／ｇ（クロロホルム中で２５
℃で測定） ｄ．登録商標“クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）”Ｇ１６５
１、シェル・ケミカル社から商業的に入手し得るスチレ
ン−エチレンブチレン−スチレンブロック共重合体 ｅ．ジフェニルイソデシルホスファイト ｆ．テトラキス（メチレン（３，５−ジ−第３級ブチル
−４−ヒドロキシヒドロシンナメート））メタン ｇ．ペンタエリトリット・テトラステアレート試験結果 １ ２ ３ ４ ５ ６ 対照Ａ 溶融粘度 7,900 13,200 17,210 23,150 17,430 40,400 15,670 266 ℃,(ポイズ) ノッチ付きアイゾ ― ― 0.95 1.1 1.1 1.1 1.0 ット,ft.lbs/in. ノッチなしアイゾ 5.0 10.4 15.3 16.3 19.0 13.3 15.0 ット,ft.lbs/in. 曲げ強さ,Kpsi 15.0 13.4 11.9 9.8 10.4 10.8 10.9 曲げモジュラス 829 672 572 400 503 540 519 Kpsi 比重 2.21 2.15 2.11 2.11 2.12 2.31 2.12 色試験1 Ｌ ― ― 87.11 ― 86.68 ― 86.74 ａ ― ― 0.50 ― 0.55 ― 0.68 ｂ ― ― 3.28 ― 3.19 ― 4.05 注： １．色の試験はミルトン−ロイ型色測定器を使用し、帯
青白色蛍光電球及び１０°の照射角を用いて行った。Ｃ
ＩＥ（Ｌ，ａ，ｂ，）値は白色タイル標準に対して測定
した。色の測定は７０℃で１日熟成した試料について行
った。
【００４４】Ｌは明度及び暗度の変化であり；ａは赤色
から緑色への変化であり；そしてｂは青色から黄色への
変化である。より低いｂの値は実施例３及び５の試料に
おける黄変度が対照Ａ試料に比較して少ないことを示し
ている。これらの結果は酸性燐酸ナトリウム及びジフェ
ニルイソデシルホスファイトのような安定化剤の使用が
安定化剤を添加しない対照試料に比較して黄変化に対す
る耐性を与えることを示している。
【００４５】実施例６の組成物はより高い溶融粘度に貢
献するより高い硫酸バリウム濃度を有していた。これら
の組成物はすべて平滑なセラミック様の表面を有してい
た。実施例７−１１ 実施例１−６の一般的方法に従ってつぎの試料を製造し
た。 実施例 ７ ８ ９ １０ １１ 対照Ｂ ＰＢＴa 6.8 9.1 5.1 9.1 5.1 9.05 ＰＥＴb 6.8 9.0 4.0 ｘ 4.0 ｘ ポリカーボネートc 13.5 9.0 18.0 18.0 18.0 18.0 ＡＢＡブロック共重合体d 7.5 7.5 7.5 7.5 ｘ 7.5 硫酸バリウム 65 65 65 65 65 65 酸化防止剤e 0.15 0.15 0.15 0.15 0.15 0.15 亜燐酸（４５％水溶液） 0.05 0.05 0.05 0.05 0.05 ｘ 離型剤f 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 ＡＢＡブロック共重合体g ｘ ｘ ｘ ｘ 7.5 ｘ 注：ａ−ｆは実施例１−６に述べたとおりであり；ｇは
シェル・ケミカル社から“クレイトン（Ｋｒａｔｏ
ｎ）”Ｇ１９０１Ｘとして入手し得る無水マレイン酸変
性ＳＥＢＳ共重合体である。試験結果 ７ ８ ９ １０ １１ 対照Ｂ 溶融粘度,266℃ 21,900 20,175 30,700 23,800 19,750 27,200 （ポイズ） ノッチ付きアイゾット 1.0 0.9 ｘ ｘ ｘ ｘ ノッチなしアイゾット 15.0 14.5 12.8 10.5 7.5 8.8 引張強さ，Kpsi 5.2 5.0 5.3 5.2 3.4 4.6 曲げ強さ，Kpsi 10.5 10.5 10.4 9.8 7.0 9.7 曲げモジュラス,Kpsi 519 529 517 497 ― 510 比重 2.21 2.21 2.19 2.06 2.05 2.09 色試験1 Ｌ ― ― ― 85.45 ― 85.44 ａ ― ― ― 0.67 ― 0.76 ｂ ― ― ― 3.28 ― 3.78 注： １．色の測定には実施例３、５及び対照例Ａに使用した
と同じ測定器を使用した。
【００４６】色試験は亜燐酸が亜燐酸不使用の対照試料
と比較して黄変に対する耐性を与えることを示してい
る。実施例１２−１５ 実施例１−６の一般的方法に従ってつぎの試料を製造し
た。 実施例 １２ １３ １４ １５ ＰＢＴa 11.7 11.7 11.7 11.7 ＰＥＴb 5.9 5.9 5.9 5.9 ポリカーボネートc 15.0 ― ― ― ポリカーボネートd ― 15.0 ― ― ポリカーボネートe ― ― 15.0 ― ポリカーボネートf ― ― ― 15.0 ＢａＳＯ4 60.0 60.0 60.0 60.0 ＤＰＤＰ 0.1 0.1 0.1 0.1 上記実施例１２−１５の試料はいずれもさらに二酸化チ
タン２．０重量％、クレイトンＧ１９０１Ｘ５．０重量
％、オクタデシル−３，５−ジ−第３級ブチル−４−ヒ
ドロキシヒドロシンナメート０．１重量％を含有してい
た。
【００４７】注： ａ．実施例１と同様のポリブチレンテレフタレート ｂ．実施例１と同様のポリエチレンテレフタレート ｃ．ビスフェノールＡ及びホスゲンから誘導されたクロ
ロホルム中２５℃で測定して０．４５４ｄｌ／ｇのＩＶ
をもつポリカーボネート樹脂 ｄ．ビスフェノールＡ及びホスゲンから誘導されたクロ
ロホルム中２５℃で測定して０．４７１ｄｌ／ｇのＩＶ
をもつポリカーボネート樹脂 ｅ．ビスフェノールＡ及びホスゲンから誘導されたクロ
ロホルム中２５℃で測定して０．５３５ｄｌ／ｇのＩＶ
をもつポリカーボネート樹脂 ｆ．ビスフェノールＡ、ホスゲン及びトリメリト酸トリ
クロリド０．４０重量％から誘導されたクロロホルム中
２５℃で測定して０．５８１ｄｌ／ｇのＩＶをもつポリ
カーボネート樹脂試験結果 １２ １３ １４ １５ 溶融粘度，266 ℃ (ポイズ） 8400 9900 10900 13500 ノッチなしアイゾット 7.6 6.7 7.3 6.6 曲げ強さ 11.2 8.3 9.0 8.6 曲げモジュラス 298 233 213 204 比重 2.15 2.16 2.16 2.10 これらの実施例は種々の分子量をもつポリカーボネート
樹脂の使用が組成物の物理的性質に与える効果を実証し
ている。
【００４８】実施例１６−１７ 実施例 対照Ｃ １６ １７ ＰＢＴa 24.9 24.9 24.9 ＰＣb 16.7 16.6 16.6 ＰＥＴc 8.3 8.3 8.3 ＢａＳＯ4 50.0 50.0 50.0 酸化防止剤d 0.1 0.1 0.1 ＮａＨ2 ＰＯ4 ― 0.1 ― ＤＰＤＰ ― ― 0.1 注： ａ．ＧＥ社製、登録商標“バロックス（Ｖａｌｏｘ）”
３１５；７２５０−９０００ポイズの溶融粘度（ＡＳＴ
Ｍ試験法Ｄ−１２３８；ティニアス・オルセン型メルト
インデックス測定装置上で２５℃、０．０４２インチの
オリフィスを使用して測定）をもつポリブチレンテレフ
タレート ｂ．ビスフェノールＡ、ホスゲン及びトリメリト酸トリ
クロリド０．４０重量％から誘導されたクロロホルム中
２５℃で測定して０．５８１ｄｌ／ｇのＩＶをもつポリ
カーボネート樹脂 ｃ．実施例１と同様のポリエチレンテレフタレート樹脂 ｄ．テトラキス（メチレン（３，５−ジ−第３級ブチル
−４−ヒドロキシヒドロシンナメート））メタン試験結果 対照Ｃ １６ １７ 溶融粘度,266℃ (ポイズ） 21,940 19,730 20,350 ノッチなしアイゾット 7.7 9.9 7.8 曲げ強さ 15.3 15.6 15.8 曲げモジュラス 649 621 671 比重 1.92 1.95 1.98 通常のＤＳＣ Ｔｍ1 ，℃ 220 219 219 Ｔｍ2 ，℃ 254 252 253 過酷のＤＳＣ Ｔｍ1 ，℃ なし 215 218 Ｔｍ2 ，℃ なし 233 243 通常のＤＳＣ（示差走査熱量分析）は２０℃／分の速度
で４０℃から２９０℃まで加熱された１０ｍｇの試料を
用いて行った。過酷のＤＳＣは前記のごとく加熱し、２
９０℃で１５分間保持し、ついで８０℃／分で４０℃ま
で冷却し、その後に第二の通常走査を行った。Ｔｍ1 は
ＰＢＴ相の融点であり、Ｔｍ2 はＰＥＴ相の融点であ
る。
【００４９】対照Ｃの実験は、過酷な溶融条件下では、
安定化剤を含まない組成物は反応して非結晶性共重合体
を形成することを示している。ＰＢＴ相もＰＥＴ相もい
ずれもＴｍを示さない。この組成物は８６℃のＴｇを示
す。燐酸二水素モノナトリウム又はジフェニルイソデシ
ルホスファイトのいずれかが存在する場合には、該組成
物の結晶性（ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ ｎａｔｕｒｅ）
はセラミック様の性質、高い耐熱性及び改善された耐溶
剤性を維持しながら保有される。
【００５０】実施例１８−２１ 実施例１−６の組成物に使用された方法を使用してつぎ
の試料を製造した。 実施例 １８ １９ ２０ ２１ ＰＢＴa 8.6 8.6 8.6 7.6 ＰＥＴb 5.0 4.0 3.0 4.0 ポリカーボネートc 18.0 15.0 13.0 10.0 ＢａＳＯ4 63.0 62.0 60.0 63.0 ガラス繊維 5.0 10.0 15.0 10.0 ＡＢＡ共重合体d ― ― ― 5.0 ＮａＨ2 ＰＯ4 0.1 0.1 0.1 0.1 すべての試料はさらにテトラキス（メチレン（３，５−
ジ−第３級ブチル−４−ヒドロキシヒドロシンナメー
ト））メタン０．１重量％及びペンタエリトリットテト
ラステアレート０．２重量％を含有していた。
【００５１】注： ａ．実施例１と同様のポリブチレンテレフタレート ｂ．実施例１と同様のポリエチレンテレフタレート ｃ．ビスフェノールＡ及びホスゲンから誘導されたクロ
ロホルム中２５℃で測定して０．４５４ｄｌ／ｇのＩＶ
をもつポリカーボネート樹脂 ｄ．クレイトンＧ１６５１試験結果 １８ １９ ２０ ２１ 溶融粘度,266℃（ポイズ） 5520 18660 34600 24870 ＨＤＴ 66psi,°Ｆ 307 370 369 365 ノッチなしアイゾット 7.3 5.5 5.4 7.5 曲げ強さ 17.8 19.8 21.4 19.0 曲げモジュラス 922 1489 1856 1300 実施例１８−２１についての試験結果は、ガラス繊維の
添加によって加熱撓み温度（ＨＤＴ）及び曲げモジュラ
スの値が改善されることを示している。ＡＢＡブロック
共重合体及びガラス繊維の添加は衝撃強さ及び剛性を増
加する。
【００５２】実施例２２−２６ 実施例１−６の組成物の製造に使用された方法を使用し
てつぎの試料を製造した。 実施例 ２２ ２３ ２４ ２５ ２６ ＰＢＴa 27.6 20.6 17.1 24.6 20.8 ＰＥＴb 13.0 13.0 10.0 11.0 10.7 ＰＣc 24.0 28.0 28.0 27.0 29.1 ＢａＳＯ4 35.0 35.0 37.0 32.0 32.6 ＡＢＡ共重合体d ― 3.0 7.5 ― 3.8 ガラス繊維 ― ― ― 5.0 2.6 ＮａＨ2 ＰＯ4 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 これらの実施例の各々はさらにテトラキス（メチレン
（３，５−ジ−第３級ブチル−４−ヒドロキシヒドロシ
ンナメート））メタン０．１重量％及びペンタエリトリ
ットテトラステアレート０．２重量％を含有していた。
こゝで使用したガラス繊維はＫ直径Ｅガラス繊維であっ
た。
【００５３】注： ａ．実施例１と同様のポリブチレンテレフタレート ｂ．実施例１と同様のポリエチレンテレフタレート ｃ．実施例１８−２１と同様のポリカーボネート ｄ．クレイトンＧ１６５１試験結果 ２２ ２３ ２４ ２５ ２６ 溶融粘度,266℃（ポイズ）3340 4970 8705 5150 6370 ノッチなしアイゾット 15.3 21.7 33.8 9.5 17.4 ノッチ付きアイゾット 0.7 0.7 1.3 1.0 0.9 曲げ強さ 16.2 14.3 12.3 18.6 13.8 曲げモジュラス 528 497 437 768 457 比重 1.75 1.78 1.77 1.79 1.76 実施例２２−２６はＡＢＡブロック共重合体及びガラス
繊維の添加がアイゾット衝撃試験値及び曲げモジュラス
に及ぼす効果を示している。ＡＢＡブロック共重合体及
びガラス繊維の割合は個々特定の最終用途について要求
され得る対衝撃性値及び剛性値をバランスさせるように
変更し得る。
【００５４】前記した本発明についての教示に基づい
て、本発明の他の修正及び変更をなし得ることは当業者
には明らかであろう。たとえば、無機充填剤を含有する
組成物は慣用の物質を使用してそれに難燃性を付与し又
は着色することができる。したがって、前述した本発明
の個々特定の実施態様に特許請求の範囲に規定した本発
明の技術思想の範囲内で種々の変更をなし得ることはい
うまでもない。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 69:00 51:04） (72)発明者 ロナルド・ダール・コーソン アメリカ合衆国、イリノイ州、クロスビ レ、ルート・１（番地なし) (72)発明者 ロバート・ラッセル・ギャラクシィ アメリカ合衆国、インディアナ州、マウ ント・バーノン、タングルウッド・ドラ イブ、1109番 (56)参考文献 特開 平３−109461（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−51524（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−102194（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−43055（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−185069（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C08L 67/02 C08K 3/22,3/30,3/32

Claims (5)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 全組成物の重量に基づいて、 （ａ）ポリブチレンテレフタレート樹脂０−６０重量
    ％； （ｂ）ポリエチレンテレフタレート樹脂０−６０重量
    ％；ただし、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ａ）と
    ポリエチレンテレフタレート樹脂（ｂ）の合計量が全組
    成物の少なくとも１０重量％であることを条件とする； （ｃ）芳香族ポリカーボネート樹脂１０−３０重量％；
    ただし、（ａ）＋（ｂ）の合計量が（ｃ）の量よりも多
    いか或いは等しいことを条件とする； （ｄ）少なくとも１個の水素又はアルキル基を有する酸
    性−又はアルキル−又はアリール−又は混成−ホスファ
    イト、酸性燐酸塩、ポリ酸ピロホスフェート及びそれら
    の塩、周期律表第ＩＢ族又は第IIＢ族金属の燐酸塩、及
    び燐のオキソ酸からなる群から選択される安定剤の有効
    量； （ｅ）スチレンゴム耐衝撃性改良剤０−１５重量％； （ｆ）０．１−２０ミクロンの粒度を有する硫酸バリウ
    ム、硫酸ストロンチウム、酸化ジルコニウム及び硫酸亜
    鉛からなる群から選択される無機充填剤２９．９９−７
    ９．９９重量％；及び （ｇ）繊維質ガラス補強用充填剤０−３０重量％ を含有してなる組成物。
  2. 【請求項２】 当該組成物が、ポリブチレンテレフタレ
    ート樹脂７−１５重量％；ポリエチレンテレフタレート
    樹脂３−１０重量％；芳香族ポリカーボネート樹脂１０
    −２５重量％；前記安定剤０．０１−１０重量％；前記
    耐衝撃性改良剤０−１５重量％；前記無機充填剤４０−
    ７９．９９重量％を含有してなる、請求項１記載の組成
    物。
  3. 【請求項３】 前記安定剤が酸性燐酸塩；次式 （式中、Ｒ1 、Ｒ2 及びＲ3 は、Ｒ1 、Ｒ2 及びＲ3 の
    少なくとも１つが水素又はアルキル基であることを条件
    として、独立に水素、アルキル及びアリール基からなる
    群から選択される）のホスファイト；次式 Ｍz xＨyＰnＯ3n+1 （式中、Ｍは金属であり、ｘは１−１２の数であり、ｙ
    は１−１２の数であり、ｎは２−１０の数であり、ｚは
    １−５の数であり、（ｘｚ）＋ｙの合計はｎ＋２に等し
    い）のポリ酸ピロホスフェート；燐のオキソ酸、周期律
    表第ＩＢ族又は第IIＢ族金属の燐酸塩、及びこれらの混
    合物からなる群から選択される、請求項１又は請求項２
    記載の組成物。
  4. 【請求項４】 当該組成物が、ポリブチレンテレフタレ
    ート樹脂６−１０重量％；ポリエチレンテレフタレート
    樹脂５−１０重量％；芳香族ポリカーボネート樹脂１２
    −２０重量％；前記安定剤０．０１−５重量％；前記耐
    衝撃性改良剤１−１０重量％；硫酸バリウム５９−７
    ２．９９重量％を含有してなる、請求項１記載の組成
    物。
  5. 【請求項５】 ポリブチレンテレフタレート：ポリエチ
    レンテレフタレート：芳香族ポリカーボネートの重量比
    が約２：１：３である、請求項４記載の組成物。
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