JP2612748B2 - 架橋可能なゴム組成物および架橋ゴム製品 - Google Patents

架橋可能なゴム組成物および架橋ゴム製品

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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、シリコーンゴムと飽和型エラストマーを主
成分とするゴム形成性ポリマーに有機過酸化物を加え、
剪断変形を与えながらシリコーンゴムを反応させた。ロ
ール作業性、機械的強度、耐熱性、耐寒性に優れ、さら
には耐油性、耐溶剤性、耐ガソリン性、圧縮永久歪性に
優れたゴム組成物に関する。
〔従来の技術〕
従来、シリコーンゴム（ポリオルガノシロキサン）
は、耐熱性、耐候性、離型性などに優れているという特
徴を有する反面、一般のエラストマー、すなわち主とし
て炭素により形成されている合成ゴムに比較して破壊強
度、耐水性、ガス透過防止性に劣るという欠点を有して
いる。
そのため、従来よりシリコーンゴムと一般のエラスト
マーの優れた特徴を兼ね備えたゴム組成物を得るべく、
両者を混合してなるゴム組成物について様々な検討が重
ねられてきた。例えば、両者を単に機械的に混合したも
の（特開昭54-41957号公報、同55-139604号公報、同56-
76444号公報）、ポリオルガノシロキサンをエラストマ
ーの−Ｃ＝Ｃ−二重結合と結合させるようにしたもの
（特開昭54-157149号公報、特公昭55-15497号公報、特
開昭55-31817号公報、同56-76440号公報、同56-76441号
公報）が提案されている。
しかしながら、実際には、シリコーンゴムと一般のエ
ラストマーとは、親和性が乏しいため両者を混練りして
均一な混合物を得ることが困難である。
また、本来、架橋しないもの、あるいは共架橋しない
ものとの組み合わせは、各々のゴム特性が優れているに
もかかわらずブレンドすることができない。さらに、得
られるものの物性は、はなはだ不十分なものであり、両
者の特徴を引き出すまでに至っていないのが現状であ
る。
〔発明が解決しようとする課題〕
本発明は、前記従来の技術的課題を背景になされたも
ので、シリコーンゴムとエラストマーとの相溶性を著し
く改善し、ロール作業性、機械的強度、耐熱性、耐寒
性、さらには耐油性、耐溶剤性、耐ガソリン性、耐サワ
ーガソリン性、耐候性、耐圧縮永久歪性に優れたゴム組
成物を提供することを目的とする。
〔課題を解決するための手段〕
本発明は、シリコーンゴム（Ｉ）３〜70重量部と、有
機過酸化物のみで実質的に架橋しない飽和型エラストマ
ー（II）30〜97重量部と、（Ｉ）成分と有機過酸化物で
共架橋可能で、かつ（II）成分とも共架橋可能あるいは
相溶性のよい他のエラストマー（III）（以下「他のエ
ラストマー（III）」ということがある）０〜20重量部
〔ここで、（Ｉ）＋（II）＋（III）＝100重量部〕に、
有機過酸化物を、剪断変形を与えながら反応させて得ら
れるゴム組成物（以下「ゴム組成物」という）に、エラ
ストマー（II）の架橋剤を配合してなる架橋可能なゴム
組成物（以下「架橋可能なゴム組成物」という）を提供
するものである。
また、本発明は、前記架橋可能なゴム組成物を架橋さ
せた架橋ゴム製品を提供するものである。
本発明で使用されるシリコーンゴム（Ｉ）としては、
ジメチルシロキサン、メルフェニルシロキサン、メチル
ビニルシロキサン、メチルフルオロアルキルシロキサ
ン、メチルエチリデンノルボルネンシオキサンなどのシ
ロキサン単位を１種または２種以上有する（共）重合体
を挙げることができる。
このシリコーンゴム（Ｉ）としては、特に平均組成式 （式中、Ｒは置換または非置換の１価の炭化水素基であ
り、Ｒのうち0.02〜10モル％はビニル基、ａは1.900〜
2.004の数である）で表され、かつ重合度が500〜10,000
のポリオルガノシロキサンが好ましい。
発明に使用されるシリコーンゴム（Ｉ）は、前記平均
組成式を有する、主として直鎖状のものであるが、その
一部が分岐鎖状、三次元構造を形成していてもよく、ま
た単独重合体、共重合体もしくはそれらの混合物であっ
てもよい。
このシリコーンゴム（Ｉ）の有する置換または非置換
の１価の炭化水素基としては、例えばメチル基、エチル
基、プロピル基、ビニル基、フェニル基およびそれらを
ハロゲン原子またはシアノ基で置換した置換炭化水素基
などを挙げることができるが、分子中のケイ素原子に直
結するこれら炭化水素基の0.02〜10モル％、好ましくは
0.05〜５モル％はビニル基であることが必要である。か
かるビニル基の量が少なすぎると、有機過酸化物との反
応が充分でなく、得られる組成物のロール作業性、架橋
物の機械的強度、耐熱性、耐寒性などの特性が悪化し、
一方多すぎると反応が急激に進むため、不均一な混練り
状態となって前記組成物の物性に悪影響を及ぼし好まし
くない。
また、前記平均組成式中、ａの値は1.900〜2.004、好
ましくは1.950〜2.002であり、1.900未満では機械的強
度、耐熱性などに優れず、一方2.004を超えると必要な
重合度のポリオルガノシロキサンが得られない。
さらに、シリコーンゴム（Ｉ）の重合度は、500〜10,
000、好ましくは1,000〜8,000であり、500未満では機械
的強度などに優れず、一方10,000を超えるものは合成し
にくい。
なお、シリコーンゴム（Ｉ）の分子鎖末端は、例えば
水酸基、アルコキシ基、トリメチルシリル基、ジメチル
ビニルシリル基、メチルフェニルビニルシリル基、メチ
ルジフェニルシリル基などで封鎖されていてもよい。
以上のシリコーンゴム（Ｉ）の（Ｉ）〜（III）成分
からなるゴム成分100重合体中の割合は、３〜70重量
部、好ましくは５〜60重量部、さらに好ましくは10〜50
重量部であり、３重量部未満では有機過酸化物の存在下
に剪断変形を与えつつ混練りしても、架橋反応が充分に
生起しないため目的とする組成物が得られず、また耐寒
性に劣り、一方70重量部を超えると過度の架橋物とな
り、組成物の加工性、架橋物の機械的強度に支障を来た
し好ましくない。
次に、エラストマー（II）は、有機過酸化物の存在下
でシリコーンゴム（Ｉ）を架橋させても実質的に架橋し
ない飽和型のエラストマーで、本発明において得られる
組成物の海相となるものであり、エラストマー（II）の
みを本組成物の製造条件下に剪断変形を加えても粉末化
せず、ロールによりシート化可能なエラストマーであ
る。
このエラストマー（II）は、常態物性、耐油性、耐候
性、耐熱性の比較的良好なエラストマーが好ましい。
エラストマー（II）の具体例としては、有機過酸化物
による架橋点を有しないフッ素ゴム、有機過酸化物によ
る架橋点を有しないエピクロルヒドリンゴム、有機過酸
化物による架橋点を有しないアクリルゴム、エチレン−
α−オレフィン二元共重合ゴムなどのエラストマーを挙
げることができる。
エラストマー（II）のうち、フッ素ゴムは、以下の含
フッ素モノマーの組み合わせが挙げられる。
含フッ素モノマーとしては、ビニリデンフルオライ
ド、ヘキサフルオロプロペン、ペンタフルオロプロペ
ン、トリフルオロエチレン、トリフルオロクロロエチレ
ン、テトラフルオロエチレン、ビニルフルオライド、パ
ーフルオロ（メチルビニルエーテル）、パーフルオロ
（プロピルビニリデン）などを用い、さらにこれらと共
重合可能なモノマーとして、アクリル酸エステルなどの
ビニル化合物、プロピレンなどのオレフィン化合物ある
いはジエン化合物などを共重合したゴムを挙げることが
できる。
このようなフッ素ゴムとしては、フッ化ビニリデン−
六フッ化プロピレン共重合体、フッ化ビニリデン−六フ
ッ化プロピレン−四フッ化エチレン三元共重合体、四フ
ッ化エチレン−プロピレン共重合体、四フッ化エチレン
−フッ化ビニリデン−プロピレン三元共重合体などが挙
げられる。
このフッ素ゴムの具体例としては、有機過酸化物と架
橋助剤の組み合わせで架橋し、ポリオール系架橋剤また
アミン系架橋剤で架橋しないタイプ、例えばJSRアフラ
ス150P（日本合成ゴム（株）製）、有機過酸化物では架
橋し難く、ポリオール系架橋剤またはアミン系架橋剤で
架橋するタイプ、例えばバイトンＡ、バイトンＢ、バイ
トンE60（いずれもデュポン社製）、テクノフロン（モ
ンテエジソン社製）などが挙げられる。
エラストマー（II）は、前記エラストマーのうち１種
のみを使用してもよく、また２種以上を組み合わせて用
いてもよい。
エラストマー（II）は、シリコーンゴム（Ｉ）との均
一分散性、混練り作業性などの面から、そのムーニー粘
度（ML1+4、100℃）が10〜200、好ましくは20〜150、さ
らに好ましくは30〜120の範囲のものが好適であり、こ
のような粘度のエラストマー（II）を用いることによ
り、安定した品質および特性を有するゴム組成物を得る
ことができる。
本発明のゴム組成物中におけるエラストマー（II）の
割合は、30〜97重量部、好ましくは30〜90重量部、さら
に好ましくは50〜90重量部であり、30重量部未満では過
度の架橋物となり組成物の加工性、架橋物の機械的強度
に支障を来して好ましくなく、このエラストマー特性で
ある耐油性、耐溶剤性が著しく低下し、一方97重量部を
超えると有機過酸化物の存在下に剪断変形を与えつつ混
練りしても、、架橋反応が充分に生起しないため目的と
する組成物が得られない。
次に、他のエラストマー（III）としては、有機過酸
化物により（Ｉ）成分と共架橋可能で、かつ（II）成分
とも共架橋可能あるいは相溶性のよいエラストマーであ
れば特に制限はなく、一般にエラストマーとして市販、
あるいは使用されているものでも構わないが、例えばエ
ラストマー（II）としてエチレン−α−オレフィン二元
共重合体を使用した場合は、エチレン−α−オレフィン
−ジエン三元共重合ゴム（例えば、JSR EP33、日本合成
ゴム（株）製）、エラストマー（II）としてエピクロル
ヒドリンゴムを使用した場合は、不飽和基含有エピクロ
ルヒドリンゴム（例えば、エピクロマーCG、大阪曹達
（株）製）、エラストマー（II）としてフッ素ゴムを使
用した場合は、有機過酸化物で架橋可能なフッ素ゴム
（JSRアフラス200、日本合成ゴム（株）製；バイトンG
F、デュポン社製；ダイエルG902、ダイキン工業（株）
製）、エラストマー（II）としてアクリルゴムを使用し
た場合は、有機過酸化物で架橋可能なアクリルゴム（例
えば、JSR AR101、日本合成ゴム（株）製）などを挙げ
ることができる。
なお、本発明におけるエラストマー（II）と他のエラ
ストマー（III）との組み合わせは特に制限されるもの
ではないが、互いにSP値の近いものを選ぶことが品質を
維持する点から好ましい。
本発明は、シリコーンゴム（Ｉ）と、有機過酸化物に
より実質的に架橋しない飽和型エラストマー（II）と、
必要に応じて使用される共架橋可能な他のエラストマー
（III）とを、あらかじめ実質的にシリコーンゴム
（Ｉ）と他のエラストマー（III）のみが架橋する条件
下で混合することにより、常態物性、加工性に優れ、耐
寒性の極めて良好な架橋可能なゴム組成物が得られる。
有機過酸化物としては、例えば2,5−ジメチル−2,5−
ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−3,2,5−ジエチ
ル−2,5−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、2,2′
−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−ｐ−ジイソプロピル
ベンゼン、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパ
ーオキサイド、ｔ−ブチルベンゾエート、1,1−ビス
（ｔ−ブチルパーオキシ）−3,3,5−トリメチルシクロ
ヘキサン、2,4−ジクロルベンゾイルパーオキサイド、
ベンゾイルパーオキサイド、ｐ−クロルベンゾイルパー
オキサイド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエイト、ジ−
ｔ−ブチルパーオキシイソフタレートなどが用いられ
る。
また、高温架橋に適することから、2,5−ジメチル−
2,5−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、2,5−
ジメチル−2,5−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサ
ン、2,2′−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−ｐ−ジイ
ソプロピルベンゼン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエイ
ト、ジ−ｔ−ブチルパーオキシイソフタレートが好まし
い。また、シリコーンゴム（Ｉ）を有効に架橋すること
から、ベンゾイルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5
−（ジ−ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、2,2′−ビ
ス（ｔ−ブチルパーオキシ）−ｐ−ジイソプロピルベン
ゼンが好ましい。
有機過酸化物の配合量は、（Ｉ）〜（III）成分より
なるゴム成分100重量部に対して、0.01〜10重量部、好
ましくは0.05〜５重量部であり、使用量が少なすぎると
ゴム成分の架橋密度が低く、機械的強度、耐クリープ
性、圧縮永久歪製が不充分となり、一方多すぎるとゴム
成分の架橋密度が高くなりすぎ、得られる組成物の伸び
が低下する。
このゴム成分の架橋に際して、２官能性のビニルモノ
マーなどを架橋助剤として使用することができる。かか
る架橋助剤としては、以下の化合物が挙げられる。すな
わち、エチレン・ジメタアクリレート、1,3−ブチレン
・ジメタアクリレート、1,4−ブチレン・ジメタアクリ
レート、1,6−ヘキサンジオール・ジメタアクリレー
ト、ポリエチレングリコールジメタアクリレート、1,4
−ブタンジオールジアクリレート、1,6−ヘキサンジオ
ールジアクリレート、2,2′−ビス（４−メタクリロイ
ルジエトキシフェニル）プロパン、トリメチロールプロ
パントリメタアクリレート、トリメチロールプロパント
リアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレー
ト、ジビニルベンゼン、N,N′−メチレンビスアクリル
アミド、ｐ−キノンジオキシム、p,p′−ジベンゾイル
キノンジオキシム、トリアジンジチオール、トリアリル
シアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、ビスマレ
イミド、ビニル含有量の多いシリコーンオイルなどであ
る。
この架橋助剤の配合量は、ゴム成分100重量部に対
し、好ましくは0.1〜10重量部、さらに好ましくは0.5〜
７重量部である。
本発明において、シリコーンゴム（Ｉ）、エラストマ
ー（II）、必要に応じてさらに他のエラストマー（II
I）に、有機過酸化物を添加する方法としては、前記
（Ｉ）〜（III）成分および有機過酸化物を同時に添加
混練りすることもできるし、あるいはあらかじめ（Ｉ）
〜（III）成分を混合したのち、有機過酸化物を加える
こともできる。
混合は、各種押し出し機、バンバリーミキサー、ニー
ダー、ロールなどで温度＝50〜250℃、好ましくは100〜
200℃、時間＝２分〜１時間、好ましくは３分〜45分の
範囲で混練りすることによって行うことができ、好まし
い混練り方法としては、バンバリーミキサー、ニーダー
などのインターナルミキサーを用いる方法である。
この際、混練り温度が50℃未満で架橋してしまうと反
応の制御が困難であり、一方250℃を超えるとゴムが劣
化する恐れがある。
また、混練り時間が２分より短いと反応の制御が困難
で、均一な組成物が得られ難く、一方１時間を超えると
混練りコストが上昇し好ましくない。
なお、有機過酸化物を添加する際の混練り温度は、通
常、10〜160℃、好ましくは20〜100℃であり、使用する
有機過酸化物の半減期が１分の温度以下であることが好
適である。
以上のように、本発明における有機過酸化物による架
橋は、混合している最中に行わなければならない。
すなわち、混合している最中には、剪断力がエラスト
マーにかかるので、シリコーンゴム（Ｉ）あるいは他の
エラストマー（III）の分散粒子はより小さい状態を保
ち、また界面での分子の絡み合いもより多く生じている
ためである。
この場合、剪断力を加えるのを止めると、シリコーン
ゴム（Ｉ）あるいは他のエラストマー（III）の分散粒
子どうしの会合が起き、粒径が大きくなり分子の絡み合
いも減少することになる。
このように、混合と同時にシリコーンゴム（Ｉ）、他
のエラストマー（III）を架橋することにより良好な分
散状態のままで系を固定することができる。
なお、本発明のゴム組成物は、（Ｉ）〜（III）成分
を主成分とするが、これ以外に前記エラストマーに通常
使用される各種の配合剤を添加することができる。
これらの配合剤は、必要に応じて本発明のゴム組成物
を製造する過程において添加されてもよいし、組成物製
造後に添加されてもよい。
すなわち、補強充填剤および増量剤としては、例えば
フュームドシリカ、湿式シリカ、石英微粉末、ケイソウ
土、カーボンブラック、亜鉛華、塩基性炭酸マグネシウ
ム、活性炭酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸
アルミニウム、メタケイ酸カルシウム、二酸化チタン、
タルク、雲母粉末、硫酸アルミニウム、硫酸カルシウ
ム、硫酸バリウム、アスベスト、ガラス繊維、有機補強
剤、有機充填剤を挙げることができる。
分散助剤としては、高級脂肪酸およびその金属塩また
はアミド塩；可塑剤としては、例えばポリジメチルシロ
キサンオイル、ジフェニルシランジオール、トリメチル
シラノール、フタル酸誘導体、アジピン酸誘導体；軟化
剤としては、例えば潤滑油、プロセスオイル、コールタ
ール、ヒマシ油、ステアリン酸カルシウム；老化防止剤
としては、例えばフェニレンジアミン類、フォスフェー
ト類、キノリン類、クレゾール類、フェノール類、ジチ
オカルバメート金属塩類；耐熱剤としては例えば酸化
鉄、酸化セリウム、水酸化カリウム、ナフテン酸鉄、ナ
フテン酸カリウム；そのほか着色剤、紫外線吸収剤、難
燃剤、耐油性向上剤、発泡剤、スコーチ防止剤、粘着付
与剤、滑剤などを任意に配合できる。
これらのゴム組成物は、ロール、バンバリーミキサー
などの通常の混練り機によって、エラストマー（II）の
架橋剤、例えば前記有機過酸化物と架橋助剤、ポリオー
ル架橋剤とポリオール架橋促進剤、アミン架橋剤をてん
か、混練りし架橋可能なゴム組成物としたのち、通常の
架橋ゴム製造条件によって成形、架橋を行い、架橋ゴム
製品となすことができる。
ここで、ポリオール架橋剤としては、ポリヒドロキシ
芳香族化合物、例えばヒドロキノン、ビスフェノール
Ａ、ビスフェノールAFおよびこれらの塩などが好ましく
用いられる。また、含フッ素脂肪族ジオールも用いるこ
とができる。
これらのポリオール架橋剤の添加量は、ゴム組成物10
0重量部あたり、通常、0.1〜20重量部、好ましくは１〜
10重量部程度である。
また、ポリオール架橋剤と併用するポリオール架橋促
進剤としては、メチルトリオクチルアンモニウムクロリ
ド、ベンジルトリエチルアンモニウムクロリド、テトラ
ヘキシルアンモニウムテトラフルオロボラートのごとき
４級アンモニウム化合物;8−メチル−1,8−ジアザ−シ
クロ（5,4,0）−７−ウンデセニルクロリドのごとき４
送アンモニウム化合物；ベンジルトリフェニルホスホニ
ウムクロリド、ｍ−トリフルオルメチルベンジルトリオ
クチルホスホニウムクロリド、ベンジルトリオクチルホ
スホニウムブロミドのごとき４級ホスホニウム化合物が
好ましい。
かかる架橋促進剤の添加量は、ゴム組成物100重量部
あたり、通常、0.2〜10重量部程度である。
さらに、アミン架橋剤としては、ヘキサミチレンジア
ミン、テトラエチレンペンタミン、トリエチレンテトラ
ミンなどの各種アルキルアミン類、アニリン、ピリジ
ン、ジアミノベンゼンなどの各種芳香族アミン類および
これらのアミン類のカルバミン酸、シンナミリデン酸な
どの脂肪酸の塩などを用いることができる。
かかるアミン架橋剤の添加量は、ゴム組成物100重量
部あたり、通常、0.1〜10重量部、好ましくは0.5〜５重
量部程度である。
前記架橋可能なゴム組成物を架橋するには、通常、80
〜200℃で数分間〜３時間、20〜200kg/cm2の加圧下で一
次架橋、さらに必要に応じて80〜250℃で１〜48時間、
二次架橋して架橋ゴム製品とする。
以上のように、本発明のゴム組成物は、前記のような
バンバリミキサー、ニーダー、二本ロールなどの混練り
機器で均一に混練りすることができ、混練り後、時間が
経過しても単にシリコーンゴム（ポリオルガノシロキサ
ン）とエラストマーを混練りした場合に生じるような各
成分の分離が起こらない。また、ロールによる架橋剤、
架橋促進剤などの添加作業に際して、単にシリコーンゴ
ムとエラストマーとの混合物（充填剤などの配合剤を添
加したものも含む）では、ロール巻きつけに多大の時間
を要するが、本発明のゴム組成物は、瞬時にロール巻き
つけが可能であり、作業製の改善が顕著である。
また、本発明の架橋可能なゴム組成物を架橋した架橋
ゴム製品は、優れた機械的強度を示し、耐熱性、耐寒性
に優れた特徴を有しており、一般工業、化学分野への利
用が可能である。
〔実施例〕
以下、実施例を挙げ、本発明をさらに具体的に説明す
る。
なお、実施例中、各種の測定は、次の方法に拠った。
すなわち、ロール加工性のうち、巻きつきまでの所要
時間は、６インチロールを用い、表面温度50℃、回転数
（rpm、前／後）＝20/28、ロール間隙2mmの条件で配合
ゴム200gを投入したのち、完全に巻きつくまでの時間と
した。
また、ロール加工性のうち、ポリオルガノシロキサン
のブリード状況は、前記のロール練り後のシートを室温
で16時間放置したのち、このシートについて、表面の光
沢度を目視検査し、ブリードの有無を評価した。
さらに、ロール加工性のうち、ロール間際は、６イン
チロールを用い、表面温度50℃、回転数（rpm、前／
後）＝20/28、ロール間隙2mmの条件で配合ゴムを100g投
入したのち、完全に巻きつくロール間隙を測定した。
初期物性、老化試験、低温衝撃脆化試験、ゲーマンね
じり試験、圧縮永久歪試験は、JIS K6301に準拠し、各
表に示した条件で評価した。
参考例 ケイ素原子に結合した有機基の0.1モル％がビニル基
で、残余がメチル基であり、前記平均組成式中のａの値
が2.000で、かつ平均重合度が6,000の直鎖状ポリメチル
ビニルシロキサン100重量部に、表面をポリオルガノシ
ロキサンで処理して疎水化した微粉末シリカ35重量部を
ニーダーで均一になるまで配合してシリコーンゴム組成
物を得た。
実施例１〜３ シリコーンゴム（Ｉ）として参考例によって調製した
シリコーンゴム組成物、エラストマー（II）としてアク
リルゴム（日本ゼオン（株）製、AR51）を、第１表に示
した配合比でBR型バンバリーミキサーに投入し、60rp
m、70℃で約１分間、素練りしたのち、ステアリン酸お
よびシリカまたはカーボンブラックを第１表に示した配
合比によって投入し、120℃で約10分間均一になるまで
混練りした。
この段階で有機過酸化物（化薬ヌーリー（株）製、パ
ーカドックス14/40;主成分2,2′−ビス〔ｔ−ブチルパ
ーオキシ）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン＝40％〕を投
入し、かつ蒸気によりバンバリーミキサーを約190℃に
加熱し、約20分間、有機過酸化物を反応させたのち、排
出した。
次に、排出されたゴムを二本ロールに巻きつけて加工
性を評価した。また、シート出し後、表面にシリコーン
ゴムがブリードする状況を観察した。
次に、シートを再び二本ロールに巻きつけ、第１表に
示す充填剤、架橋剤などを加えて混練りしたものについ
て、プレス架橋（100〜150kg/cm2、170℃で20分加熱加
圧）して物性の評価に供した。これらの結果を併せて第
１表に示す。
比較例１〜２ 実施例１〜３と同様に、シリコーンゴム（Ｉ）として
参考例によって調製したシリコーンゴム組成物、エラス
トマー（II）として前記アクリルゴムを用い、混練り時
に有機過酸化物による反応を行わなかった以外は、実施
例１と同様にしてゴム組成物を作製し、評価した。
配合比および評価結果を第１表に示す。
比較例１〜２は、実施例１〜３に較べ、ロール加工
性、初期物性、特に引っ張り強さ、老化試験後の物性お
よび脆化温度のすべてについて劣っていることが分か
る。
実施例４ 実施例１のアクリルゴムの一部を有機過酸化物で架橋
可能なジエン系モノマー共重合タイプのアクリルゴム
（日本合成ゴム（株）製、AR101）に変更した以外は、
実施例１と同様にしてゴム組成物を作製し、評価した。
配合比および評価結果を第１表に示す。
実施例１に較べロール加工性について差は見られない
が、初期物性および老化試験後の物性に優れていること
が分かる。
実施例５〜６、比較例３〜４ エラストマー（II）として、フッ素ゴム（日本合成ゴ
ム（株）性、アフラス150P、あるいはデュポン（株）
製、バイトンＢ）を使用する以外は、実施例１あるいは
比較例１と同様にしてゴム組成物を作製し、評価した。
配合比および評価結果を第１表に示す。
実施例５〜６は、比較例３〜４に較べ、ロール加工
性、初期物性および脆化温度に優れていることが分か
る。
実施例７、比較例７ エラストマー（II）として、エチレン−プロピレンゴ
ム（日本合成ゴム（株）製、EP11）を使用する以外は、
実施例１あるいは比較例１と同様にしてゴム組成物を作
製し、評価した。
配合比および評価結果を第１表に示す。
実施例７は、比較例７に較べ、ロール加工性、初期物
性に優れていることが分かる。
実施例８ 実施例７のエチレン−プロピレンゴムの一部を非共役
ジエンを含む三元共重合ゴム（日本合成ゴム（株）製、
EP33）に代える以外は、実施例７と同様にしてゴム組成
物を作製し、評価した。
配合比および評価結果を第１表に示す。
実施例８は、比較例７に較べ、初期物性および老化試
験後の物性に優れていることが分かる。
実施例９、比較例６ 実施例９および比較例６は、それぞれ実施例１および
比較例１のシリコーンゴム（Ｉ）の代わりに第１表に示
されている直鎖状ポリメチルビニルシロキサンに変更し
た以外は、実施例１あるいは比較例１と同様にしてゴム
組成物を作製し、評価した。配合比および評価結果を第
１表に示す。
実施例９は、比較例６に較べ、ロール加工性、初期物
性および老化試験後の物性および脆化温度に優れている
ことが分かる。
実施例10 シリコーンゴム（Ｉ）として、シリコーンゴム−１
（ジメチルシロキサン−メチルビニルシロキサン共重合
体；メチルビニルシロキサン単位＝1.0モル％、重合度
＝6,000）20重量部、エラストマー（II）として、フッ
素ゴム（モンテフルオス社製、テクノフロンNML）70重
量部、他のエラストマー（III）として、他のフッ素ゴ
ム（日本合成ゴム（株）製、JSR アフラス200）10重量
部を、インターナルミキサー（東洋精機（株）製、ラボ
プラストミル）を用い、回転数60rpm、温度80℃で15分
間混練りし、次いでパーヘキサ25B〔日本油脂（株）
製、2,5−ジメチル−2,5−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）
ヘキサン〕2.0重量部を加え、温度を170℃となし、さら
に30分間混練りして排出し、試料Ｓ−１を得た。
次いで、得られた試料Ｓ−１を、以下の配合処方で混
合し、ゴム配合物を得た。配合処方 （重量部） 試料Ｓ−１ 100.0 カルナウバワックス 1.0 アエロジル−130*1 20.0 テクノフロンＭ1*2 3.0 テクノフロンＭ2*3 2.0 酸化マグネシウム＃150 3.0 水酸化カルシウム 6.0 ＊１）日本エアロジル（株）製、乾式シリカ ＊２）モンテフルオス社製、ビスフェノール系架橋剤マ
スターバッチ ＊３）モンテフルオス社製、有機リン酸塩マスターバッ
チ 混練りは、８インチロールを用いて30〜40℃で20分間
行い、次に混練物を180℃で20分間プレス架橋し、厚さ2
mmの架橋ゴムシートを作製した。この架橋ゴムシート
を、200℃のエアオーブン中で４時間２次架橋し、その
架橋物性をJIS K6301に準じて測定した。
結果を第２表に示す。
実施例11〜16 第２表に示した配合処方で実施例10に準じてゴム配合
物、架橋ゴムシートを作製し、評価した。
ただし、実施例13〜16は、（Ｉ）〜（III）成分を混
練りする際に、充填剤を同時に投入した。
また、実施例10〜16は、架橋剤（Ｉ）である有機過酸
化物を投入する際に、架橋助剤を同時に投入した。結果
を第２表に示す。
比較例７ シリコーンゴム（Ｉ）としてシリコーンゴム−１を20
重量部、エラストマー（II）としてフッ素ゴム（モンテ
フルオス社製、テクノフロンNML）70重量部、他のエラ
ストマー（III）として他のフッ素ゴム（日本合成ゴム
（株）製、JSRアフラス200）10重量部を、インターナル
ミキサー（東洋精機（株）製、ラボプラストミル）を用
い、回転数60rpm、温度80℃で45分間混練りして排出
し、試料Ｓ−２を得た。
次いで、得られた試料Ｓ−２を、以下の配合処方で混
合し、ゴム配合物を得た。配合処方 （重量部） 試料Ｓ−２ 100.0 カルナウバワックス 1.0 アエロジル− 20.0 テクノフロンM1 3.0 テクノフロンM2 2.0 酸化マグネシウム＃150 3.0 水酸化カルシウム 6.0 パーヘキサ25B 2.0 混練り、架橋および架橋物性の評価は、実施例１に準
じて行った。結果を第２表に示す。
比較例８〜10 第２表に示した配合処方で比較例７に準じてゴム配合
物、架橋ゴムシートを作製し、評価した。
結果を第２表に示す。
〔発明の効果〕 本発明のゴム組成物は、従来のものに比較してロール
加工性が極めて優れており、シリコーンゴム（ポリオル
ガノシロキサン）のブリード現象がなく、成形加工性が
容易であり、また架橋ゴム製品についても機械的強度を
はじめ、耐熱性、耐寒性、さらには耐油性、耐溶剤性、
耐ガソリン性、圧縮永久歪性に優れた特徴を有してお
り、従来の方法では作業性が悪く加工不可能とされてい
たり、あるいは架橋しないもしくは共架橋しないために
ブレンドすることができなかったものについても本発明
のゴム組成物は、それらの問題点を一挙に解決したもの
であり、工業的利益は極めて大きい。
本発明のゴム組成物は、このような特性を有するた
め、自動車、船舶、航空機などの輸送機関における耐油
性、耐薬品、耐熱、耐スチーム、あるいは耐候性のパッ
キング、Ｏ−リング、ホース、その他のシール材、ダイ
ヤフラム、バルブに、また化学プラントにおける同様の
パッキング、Ｏ−リング、シール材、ダイヤフラム、バ
ルブ、ホース、ロール、チューブ、耐薬品用コーティン
グ、ライニングに、食品プラント機器および食品機器
（家庭用品を含む）における同様のパッキング、Ｏ−リ
ング、シール材、ダイヤフラム、バルブ、ホース、ロー
ル、チューブに、原子力プラントにおける同様のパッキ
ング、Ｏ−リング、シール材、ダイヤフラム、バルブ、
ホース、ロール、チューブに、一般工業部品における同
様のパッキング、Ｏ−リング、シール材、ダイヤフラ
ム、バルブ、ホース、ロール、チューブ、ライニング、
マンドレル、電線、フレキシブルジョイント、ベルト、
ゴム板、ウエザーストリップ、PPC複写機のロールブレ
ードなどへの用途に好適である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 竹村 泰彦 東京都中央区築地２丁目11番24号 日本 合成ゴム株式会社内 (72)発明者 高嶋 正昭 東京都中央区築地２丁目11番24号 日本 合成ゴム株式会社内 (72)発明者 船橋 裕一 群馬県太田市西新町133番地 東芝シリ コーン株式会社内 (72)発明者 渡辺 純一郎 群馬県太田市西新町133番地 東芝シリ コーン株式会社内 (72)発明者 竹田 潔 群馬県太田市西新町133番地 東芝シリ コーン株式会社内 (72)発明者 吉田 洋文 群馬県太田市西新町133番地 東芝シリ コーン株式会社内 (56)参考文献 特開 昭60−212451（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−195162（ＪＰ，Ａ)

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】シリコーンゴム（Ｉ）３〜70重量部と、有
    機過酸化物のみで実質的に架橋しない飽和型エラストマ
    ー（II）30〜97重量部と、（Ｉ）成分と有機過酸化物で
    共架橋可能で、かつ（II）成分とも共架橋可能あるいは
    相溶性のよい他のエラストマー（III）０〜20重量部
    〔ここで、（Ｉ）＋（II）＋（III）＝100重量部〕に、
    有機過酸化物を、剪断変形を与えながら反応させて得ら
    れるゴム組成物に、エラストマー（II）の架橋剤を配合
    してなる架橋可能なゴム組成物。
  2. 【請求項２】エラストマー（II）がフッ素ゴム、エピク
    ロルヒドリンゴム、アクリルゴムおよびエチレン−α−
    オレフィン二元共重合ゴムの群から選ばれた少なくとも
    １種である請求項１記載の架橋可能なゴム組成物。
  3. 【請求項３】エラストマー（III）の配合量が３〜20重
    量部である請求項１記載の架橋可能なゴム組成物。
  4. 【請求項４】請求項１、２または３記載の架橋可能なゴ
    ム組成物を架橋させた架橋ゴム製品。
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