JP2022058440A - 分解性ポリマーおよび製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】調整可能な分解速度および改善された物質特性を有する分解性ポリマー組成物およびその製造方法を提供する。【解決手段】(a)ポリオレフィンと、(b)総量0.15~0.6重量%の2以上の遷移金属化合物と、(c)0.04~0.08重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミドと、(d)0.04~0.2重量%の量の合成ゴムと、任意に、(e)0~20重量%の量の乾燥でんぷん、および/または、(f)0~1重量%の量の酸化カルシウム、および/または、(g)0~0.2重量%のフェノール系酸化防止安定剤を含み、2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、分解性ポリマー組成物とする。【選択図】なし
Description
この開示は、ポリマー組成物、特に調整可能な分解速度および改善された物質特性を有する分解性組成物、およびその製造方法に関する。
ポリマー材料は、多くの利益を有し、比較的低コストで強く化学的および生物学的に不活性な材料を提供し得る。不都合なことには、これらの特徴の多くは、環境への永続的なダメージを生じることなく処分することを難しくする。それらの低コストおよび好都合な物理的特性は、ポリマー材料がしばしば非常に短い機能的寿命で用いられることを意味する。これは、従来の処分(たとえば、最終処分場への投げ捨て)の間に受ける最も物理的および化学的な作用に不活性である廃棄材料の迅速な蓄積をもたらす。
人々が全体として我々の気候、我々の生態系および惑星への人的影響に気付けば気付くほど、最終処分場に捨てられる非分解性廃棄物の量を減らすという要求が高まる。したがって、従来のポリマー材料に対する分解性の代替物の高まる需要が存在する。特に、パッケージなどの様々な一般的な用途における使用のためのシートおよびフィルムに形成され得る分解性ポリマー組成物の大きな需要が存在する。
いくつかの分解性ポリマー組成物が開発されてきた。しかしながら、これらの従来の分解性ポリマーに関して重大な不都合が存在する。従来の分解性ポリマー(脂肪族エステルなど)は、一般に、加工がより困難で複雑であり、低い生産量となる。これらの材料は、従来の非分解性汎用ポリマーよりも、大幅に高い密度および低い強度を有する。
US4,016,117は、でんぷんなどの生分解性充填材料、および土中の遷移金属に曝されたときに樹脂の炭素-炭素結合を攻撃する過酸化物を生成する脂肪などの自動酸化物質の使用を開示している。
US4,931,488は、熱可塑性ポリマーへの、生物学的に分解性の物質(でんぷん)、鉄化合物(FeOH(ステアリン酸塩)2)、および脂肪酸または脂肪酸エステル
(脂肪酸エステルの混合物である大豆油など)の添加を開示している。結果として生じるプラスチック組成物は、熱および/または紫外光および/または単離の作用の下で分解する。これらの組成物は、不都合な非生物分解および生分解速度を有する。
(脂肪酸エステルの混合物である大豆油など)の添加を開示している。結果として生じるプラスチック組成物は、熱および/または紫外光および/または単離の作用の下で分解する。これらの組成物は、不都合な非生物分解および生分解速度を有する。
したがって、従来技術に関連する課題の少なくともいくつかに取り組む分解性ポリマー組成物および製造方法を提供すること、または、少なくとも商業的に有用なその代替物を提供することが望ましい。
本発明の特徴は、また、添加物を組み込むポリオレフィン系プラスチックが分解の開始前に既存のポリオレフィン再利用流で再利用可能であることである。
第1の局面によれば、本開示は、分解性ポリマー組成物であって、
(a)ポリオレフィンと、
(b)総量0.15~0.6重量%の2以上の遷移金属化合物と、
(c)0.04~0.08重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン
酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミドと、
(d)0.04~0.2重量%の量の合成ゴムと、
任意に、
(e)0~20重量%の量の乾燥でんぷん、および/または、
(f)0~1重量%の量の酸化カルシウム、および/または、
(g)0~0.2重量%の量のフェノール系酸化防止安定剤を含み、
2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバルト化合物およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、分解性ポリマー組成物を提供する。
(a)ポリオレフィンと、
(b)総量0.15~0.6重量%の2以上の遷移金属化合物と、
(c)0.04~0.08重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン
酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミドと、
(d)0.04~0.2重量%の量の合成ゴムと、
任意に、
(e)0~20重量%の量の乾燥でんぷん、および/または、
(f)0~1重量%の量の酸化カルシウム、および/または、
(g)0~0.2重量%の量のフェノール系酸化防止安定剤を含み、
2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバルト化合物およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、分解性ポリマー組成物を提供する。
本発明は、ここで、さらに説明される。以下の節において、本発明の異なる局面がより詳細に規定される。そのように規定される各局面は、そうでないことが明確に意図されない限り、他の局面と組み合わされてもよい。特に、好ましいまたは有利であるとして意図される構成は、好ましいまたは有利であるとして意図される他の構成と組み合わされてもよい。
本発明は、分解性ポリマー組成物に関する。以下の説明は、通常の堆肥化条件下および他の環境において、CO2、H2O、バイオマスおよび無機塩に分解する合成ポリマー組成物を表すために分解性ポリマーという用語を用いる。
分解性ポリマー組成物は、ポリオレフィンを含む。これは、好ましくは少なくとも50重量%など、組成物の大半を形成する。以下の説明は、一般式-[CH2CRR’]-の
繰り返し単位を含むポリマーの類を表すためにポリオレフィンという用語を用いる。好ましくは、RおよびR’は、水素、メチル、エチル、酢酸塩、酢酸ビニル、メタクリル酸メチル、ビニルアルコール、およびアクリル酸を含むリストから個々に選択される。好ましくは、ポリオレフィンは、挙げられた成分とともに分解性ポリマー成分のバランスを形成する。好ましくは、分解性ポリマー組成物は、5%未満、より好ましくは1%未満の他の原料を含み、最も好ましくは分解性ポリマー組成物はさらなる原料または不純物を実質的に有しない。
繰り返し単位を含むポリマーの類を表すためにポリオレフィンという用語を用いる。好ましくは、RおよびR’は、水素、メチル、エチル、酢酸塩、酢酸ビニル、メタクリル酸メチル、ビニルアルコール、およびアクリル酸を含むリストから個々に選択される。好ましくは、ポリオレフィンは、挙げられた成分とともに分解性ポリマー成分のバランスを形成する。好ましくは、分解性ポリマー組成物は、5%未満、より好ましくは1%未満の他の原料を含み、最も好ましくは分解性ポリマー組成物はさらなる原料または不純物を実質的に有しない。
好ましくは、ポリオレフィンは、エチレンおよび/またはプロピレンモノマーを含み、任意には酢酸塩、酢酸ビニル、メタクリル酸メチル、ビニルアルコール、およびアクリル酸を含むリストから選択されるモノマーをさらに含む。好ましくは、ポリオレフィンは、LDPE、LLDPE、HDPE、MDPE、VLDPE、EVA、EVOH、EMMAおよびEAAから選択される。
分解性ポリマー組成物は、総量0.15~0.6重量%、好ましくは0.2~0.3重量%の2以上の遷移金属化合物を含む。以下の説明は、族IVB-VIII、IB、およびIIB、または周期表の4~12の金属元素のいずれかを表すために遷移金属という用語を用いる。好ましい遷移金属は、鉄、マンガン、銅、コバルト、およびセリウムであり、好ましくは鉄は+3酸化状態で用いられ、銅は+2酸化状態で用いられる。これらの化合物は、分解を触媒する。多量の遷移金属を含むことは、分解組成物のコストを増加させることであり、廃棄処分上における遷移金属の堆積をもたらし得る。加えて、遷移金属は分解プロセスにおいて触媒の役割を果たすことから、これらの量を超えて遷移金属含有量を増加させることは、分解速度の減少影響を与える。
2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる。好ましくは、2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバ
ルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる。
ルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる。
好ましくは、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は、
(i)鉄、マンガンおよび銅、または、
(ii)マンガンおよび銅、または、
(iii)鉄およびマンガン
を含む。
(i)鉄、マンガンおよび銅、または、
(ii)マンガンおよび銅、または、
(iii)鉄およびマンガン
を含む。
ポリマー組成物の温度および光へのその暴露も、その分解速度に影響し得る。本発明の発明者らは、驚くべきことに、遷移金属の選択がこれらの影響をさらに調整するために用いられることができることを発見した。特に、本発明の発明者らは、鉄がより効率的な光触媒である一方、マンガンがより効率的な分解プロセスの熱触媒であることを発見した。したがって、遷移金属成分は、特定の製品の熱および光への予想される暴露に応じて分解速度を調整するために用いられ得る。
特定の遷移金属は、ポリマー組成物の特性に影響を及ぼし得る。たとえば、鉄化合物は、ポリマー組成物を色付けし得る。
加えて、銅などの他の金属は、有利には、分解速度を上昇させるが、ポリマー組成物を食品ラップとしての使用などのある用途について不向きにさせ得る。したがって、色に敏感な組成物において鉄は避けられ得る一方、製品が食品産業で使用される場合には銅が避けられ得る。
好ましくは、金属化合物の配位子は、無機配位子および/または飽和有機配位子である。好ましくは、金属化合物の配位子は、モノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミドを含まない。
好ましくは、遷移金属化合物は、ステアリン酸塩、カルボン酸塩、アセチルアセトネート、トリアザシクロノナン、またはその2以上の組み合わせから選択される部分を含む。好ましくは、遷移金属化合物は、ステアリン酸銅に対するステアリン酸鉄(iron stearate)およびステアリン酸マンガンの重量比が4:1~8:1であるように存在し得る。好
ましくは、遷移金属化合物は、ステアリン酸銅に対するステアリン酸鉄(ferric stearate)およびステアリン酸マンガンの比率が4:1~8:1であるように存在し得る。
ましくは、遷移金属化合物は、ステアリン酸銅に対するステアリン酸鉄(ferric stearate)およびステアリン酸マンガンの比率が4:1~8:1であるように存在し得る。
代替的にまたは追加的に、分解において活発な役割を果たすある非イオン性配位子も含まれてもよい。存在する場合、非イオン性配位子は、好ましくは、アミン、イミン、アミド、亜リン酸塩、ホスフィン、およびカルベンから選択される。本発明の発明者らは、このような非イオン性配位子が組成物の分解速度に有利な影響を及ぼし得る一方、本質的な材料特性を維持するということを発見した。非イオン性配位子は、好ましくは、配位子の少なくとも5%、好ましくは配位子の最大50%、好ましくは配位子の10~40%を構成する。
好ましくは、遷移金属配位子は、ポリマーと物理的および化学的に混合可能な遷移金属を作製するために選択される。有利には、配位子選択は、金属の触媒活性に影響し得る。配位子は、用いられる特定のポリオレフィンと混合可能な金属を作製し、ポリマー組成物の分解速度を制御するために選択され得る。
分解性ポリマー組成物は、0.04~0.08重量%、好ましくは0.04~0.06重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸を含む。以下の説明は、カ
ルボン酸-(COOH)部分を含有する分子範囲を表すためにカルボン酸という用語を用いる。本発明のカルボン酸は、モノ-またはポリ-不飽和であり、14と24の間の炭素数を含有する炭素骨格を有し、炭素骨格の少なくとも二倍を有することを意味する。カルボン酸の炭素骨格は、直鎖、分岐、または芳香族であり得る。好ましくは、モノ-またはポリ-不飽和カルボン酸は、C16-C20カルボン酸である。好ましいカルボン酸は、オレイン酸、リノール酸、桂皮酸であり、最も好ましくはカルボン酸はオレイン酸である。
ルボン酸-(COOH)部分を含有する分子範囲を表すためにカルボン酸という用語を用いる。本発明のカルボン酸は、モノ-またはポリ-不飽和であり、14と24の間の炭素数を含有する炭素骨格を有し、炭素骨格の少なくとも二倍を有することを意味する。カルボン酸の炭素骨格は、直鎖、分岐、または芳香族であり得る。好ましくは、モノ-またはポリ-不飽和カルボン酸は、C16-C20カルボン酸である。好ましいカルボン酸は、オレイン酸、リノール酸、桂皮酸であり、最も好ましくはカルボン酸はオレイン酸である。
代替的には、分解性ポリマー組成物は、0.04~0.08重量%、好ましくは0.04~0.06重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸のエステル、無水物またはアミドを含む。
カルボン酸、またはエステル、無水物もしくはアミド成分は、好ましくは、遷移金属化合物の一部を形成しないという意味で、「ない」または「非配位性である」。
分解性ポリマー組成物がモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸のエステルを含む場合、アルコール成分は、好ましくは、C1-C30アルコール、より好ましくは飽和
直鎖C1-C30アルコールを含む。
直鎖C1-C30アルコールを含む。
分解性ポリマー組成物がモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸の無水物を含む場合、無水物は対称であってもなくてもよい。第2のカルボン酸成分は、好ましくは、C1-C30カルボン酸、より好ましくは飽和直鎖C1-C30カルボン酸を含む。
分解性ポリマー組成物がモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸のアミドを含む場合、アミドは一級、二級、または三級アミドであり得る。二級または三級アミドが存在する場合、炭素鎖の各々は、好ましくは、1~30の炭素数を含み、より好ましくは、各炭素鎖はC1-C30アルキル基である。
別段の定めがない限り、カルボン酸の構成がこの説明に説明される場合、そのエステル、無水物またはアミドも包括することが意図される。
いかなる理論に拘束されることを望むものではないが、ポリマー組成物におけるモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸は自動酸化してポリマー鎖の炭素-炭素結合を攻撃し得る過酸化物を生成し、ポリマーを通常の分解プロセスに対して影響を受けやすくする。遷移金属の存在は、ポリマー組成物の分解速度を上昇させる自動酸化を触媒する。
0.08重量%より多いモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸を含むことは、ポリマーが過度に空気に敏感になることを引き起こし得る。カルボン酸の過度の自動酸化は、比較的高い過酸化物濃度およびポリマー構造の迅速な分解を引き起こし得る。これは、保存可能期間の問題を引き起こし得る。逆に、0.04%未満のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸を含むことは、微小の分解速度をもたらし得る。発明者らは、0.04と0.08重量%との間のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸を含むことが多くの用途のために分解速度の望ましい値への調整を可能にすることを発見した。
驚くべきことに、本発明の発明者らは、直鎖モノ-不飽和酸、および特にオレイン酸が分解速度に最も大きな影響を示すことを発見した。一般に、カルボン酸に二重結合があるほど酸化に対してより影響されやすいため、これは、単離においてこれらの化合物の化学的安定性によって期待され得ない。
分解性ポリマー組成物は、0.04~0.2重量%、好ましくは0.08~0.12重
量%、最も好ましくは約0.1重量%の量の合成ゴムを含む。以下の説明は、粘性のある弾性ポリマーを表すためにゴムという用語を用いる。ゴムは、それらのガラス転移温度を超える温度で存在する非晶質ポリマーである。好ましくは、本発明のゴムは、不飽和ゴムであり、より好ましくは、本発明のゴムはポリイソプレン、スチレン-イソプレン、スチレン-イソプレン-スチレン、またはその2以上のブレンドを含む。
量%、最も好ましくは約0.1重量%の量の合成ゴムを含む。以下の説明は、粘性のある弾性ポリマーを表すためにゴムという用語を用いる。ゴムは、それらのガラス転移温度を超える温度で存在する非晶質ポリマーである。好ましくは、本発明のゴムは、不飽和ゴムであり、より好ましくは、本発明のゴムはポリイソプレン、スチレン-イソプレン、スチレン-イソプレン-スチレン、またはその2以上のブレンドを含む。
ゴム含有量は、有利には、ポリマー組成物の機械的特性を向上させる。加えて、ゴムは、一般に、嵩高いポリオレフィンよりも化学的に安定でない。したがって、ゴム含有量は、ポリマーの物理的特性に不利に影響することなく、分解速度を向上させ得る。この方法では、それは共触媒として作用するようである。
有利には、ポリマー組成物の合成ゴムの存在は、弾性を上昇させる。これは、他の添加物によって生じるポリマー組成物の脆化を防ぐのを助ける。0.04%未満の合成ゴムを含むことは、過度に脆く不適切であるポリマーをもたらし得る。0.12%より多い合成ゴムを含むことは、迅速な分解速度をもたらし得るとともに、ポリマーの材料特性に不利に影響し得る。加えて、合成ゴム含有量は遷移金属、でんぷん、またはカルボン酸含有量を上昇させる必要なく、分解速度を上昇させると考えられている。
分解性ポリマー組成物は、任意に、0~20重量%、好ましくは0~10重量%、より好ましくは0.1~1重量%および最も好ましくは0.1~0.4重量%の量の乾燥でんぷんを含む。以下の説明は、グリコシド結合によって結合される多数(一般に500~2,000,000モノマーユニット)のグルコースユニットを含む多糖を表すためにでんぷんという用語を用いる。本発明のでんぷんは、乾燥でんぷんであり、5重量%未満の水、好ましくは1重量%未満の水を含有し、最も好ましくはでんぷんは実質的に水を含有しない。
多量のでんぷんを含むことは、密度を増加させ、ポリマーの引張強度を低減させ得る。加えて、高でんぷん含有量は、迅速な分解のために保存可能期間の問題をもたらし得る。高でんぷん含有量は、ポリマー含有物を化粧品および水または微生物への暴露による物理的ダメージに影響されやすくする。不十分なでんぷんが含まれる場合、添加物が生分解速度に微々たる影響を及ぼし得る。
分解性ポリマー組成物は、任意に、0~1重量%、好ましくは0~0.4重量%、より好ましくは0.1~0.3重量%の量の酸化カルシウムを含む。以下の説明は、化学式CaOを有する結晶固体を表すために酸化カルシウムという用語を用いる。有利には、酸化カルシウムは、組成物の水と反応し、水を固定化する。これは、処理の間の組成物を安定化し、最終製品の傷および変色の発生を低減し得る。驚くべきことにおよび予期せず、本発明の発明者らは、ポリマー組成物の酸化カルシウム含有量を増加させることが分解速度を上昇させ得ることも発見した。有利には、CaO含有量は、でんぷん含有量の遷移金属を増加させる必要なく分解性を向上させるために用いられ得る。0.4重量%より多いCaOを含むことは、ポリマーの脆化をもたらす。
分解性ポリマー組成物は、任意に、酸素発生添加物を含む。酸素発生添加物、有機物または無機物であり得る。好ましくは、酸素発生添加物は、硝酸塩、過酸化物、硫酸塩、およびリン酸塩、またはその2以上の組み合わせから選択される。好ましくは、酸素発生添加物は、硝酸カルシウムである。好ましくは、酸素発生添加物は、0.1~1.0重量%の量で存在する。酸素発生添加物は、ポリマーの酸化の速度をさらに加速させることがわかった。
分解性ポリマー組成物は、任意に、0~0.2重量%、好ましくは0.02~0.15
重量%の量でフェノール系酸化防止安定剤を含む。フェノール系酸化防止安定剤は、本技術において周知であり、たとえば、イルガノックス(Irganox)1076およびイルガノ
ックス1010を含む。フェノール系酸化防止安定剤は、ポリマーの分解のタイミングにわたって向上された制御を可能にすることがわかった。特定的には、フェノール系酸化防止安定剤の包含は、分解の開始を遅らせて製品の保存可能期限および製品が既存のポリオレフィン再利用流で再利用され得る期間を伸ばし得る。
重量%の量でフェノール系酸化防止安定剤を含む。フェノール系酸化防止安定剤は、本技術において周知であり、たとえば、イルガノックス(Irganox)1076およびイルガノ
ックス1010を含む。フェノール系酸化防止安定剤は、ポリマーの分解のタイミングにわたって向上された制御を可能にすることがわかった。特定的には、フェノール系酸化防止安定剤の包含は、分解の開始を遅らせて製品の保存可能期限および製品が既存のポリオレフィン再利用流で再利用され得る期間を伸ばし得る。
好ましくは、ポリマーは空気中で多くとも90日で分解する。ある用途のために、ポリマーは、地面上などの自然環境において多くとも90日で脆化する必要がある。これは、この発明によって達成されることができる。
好ましくは、組成物は、排他的でないがカーボンブラックまたは酸化チタンなどの着色添加物をさらに含む。
したがって、本開示は、理想的な分解性組成物の提供を可能にする原料の特定の組み合わせに基づく組成物を提供する。特に、分解は、用いられるこれらの原料のブレンドによって選択される用途のために調整される。
好ましい実施形態では、本開示は、分解性ポリマーであって、組成物は、
(b)総量0.2~0.3重量%の2以上の遷移金属化合物、好ましくは遷移金属ステアリン酸塩、および/または、
(c)0.04~0.06重量%の量のモノ-不飽和C16-C20直鎖カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミド、および/または、
(d)0.08~0.12重量%の量の合成ゴム、および/または、
(e)0.1~0.4重量%の量の乾燥でんぷん、および/または、
(f)0.1~1重量%、好ましくは0.1~0.3重量%の量の酸化カルシウム、および/または、
(g)0.02~0.15重量%の量のフェノール系酸化防止安定剤の1つ以上とともに、ポリオレフィンを含み、
2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、分解性ポリマーを提供する。
(b)総量0.2~0.3重量%の2以上の遷移金属化合物、好ましくは遷移金属ステアリン酸塩、および/または、
(c)0.04~0.06重量%の量のモノ-不飽和C16-C20直鎖カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミド、および/または、
(d)0.08~0.12重量%の量の合成ゴム、および/または、
(e)0.1~0.4重量%の量の乾燥でんぷん、および/または、
(f)0.1~1重量%、好ましくは0.1~0.3重量%の量の酸化カルシウム、および/または、
(g)0.02~0.15重量%の量のフェノール系酸化防止安定剤の1つ以上とともに、ポリオレフィンを含み、
2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、分解性ポリマーを提供する。
別の局面では、本発明は、ポリオレフィンへの添加の際に分解性ポリマー組成物を形成するための添加構成物を提供する。添加構成物は、2以上の遷移金属化合物、モノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミド、合成ゴム、および任意には、乾燥でんぷんおよび/またはフェノール系酸化防止安定剤および/または酸化カルシウムを含む。添加構成物は、キャリアポリマーをさらに含み、分解性ポリマー組成物における添加構成物の1~20重量%、好ましくは1~4重量%の量のポリオレフィンの希釈のためのものである。
添加構成物は、本開示のポリマー組成物を形成するのに好適である。
別の局面では、本発明は、分解性ポリマー組成物を形成する方法であって、上記方法は、
(i)窒素雰囲気下で、キャリアポリマー、2以上の遷移金属化合物、モノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、合成ゴム、および任意には、酸化カルシウムおよび/またはフェノール系酸化防止安定剤を熱間押出成形することによって、添加構成物を形成することと、
(ii)任意に、でんぷんを添加することと、
(iii)添加物をポリオレフィンとブレンドして1~20重量%の添加物、好ましく
は1~4重量%の添加物を含むブレンドを形成することと、を含む方法を提供する。
別の局面では、本発明は、分解性ポリマー組成物を形成する方法であって、上記方法は、
(i)窒素雰囲気下で、キャリアポリマー、2以上の遷移金属化合物、モノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、合成ゴム、および任意には、酸化カルシウムおよび/またはフェノール系酸化防止安定剤を熱間押出成形することによって、添加構成物を形成することと、
(ii)任意に、でんぷんを添加することと、
(iii)添加物をポリオレフィンとブレンドして1~20重量%の添加物、好ましく
は1~4重量%の添加物を含むブレンドを形成することと、を含む方法を提供する。
好ましくは、添加物は、
(a)総量0.15~0.6重量%の2以上の遷移金属化合物と、
(b)0.04~0.08重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミドと、
(c)0.04~0.2重量%の量の合成ゴムと、
任意に、
(d)0~20重量%の量の乾燥でんぷんと、
(e)0~1重量%の量の酸化カルシウムと、
(f)0~0.2重量%の量のフェノール系酸化防止安定剤と、を添加物およびポリマーの組み合わされた重量で混合することを含み、
2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、亜鉛化合物、チタン化合物、コバルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、方法によって得られ得る。
(a)総量0.15~0.6重量%の2以上の遷移金属化合物と、
(b)0.04~0.08重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミドと、
(c)0.04~0.2重量%の量の合成ゴムと、
任意に、
(d)0~20重量%の量の乾燥でんぷんと、
(e)0~1重量%の量の酸化カルシウムと、
(f)0~0.2重量%の量のフェノール系酸化防止安定剤と、を添加物およびポリマーの組み合わされた重量で混合することを含み、
2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、亜鉛化合物、チタン化合物、コバルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、方法によって得られ得る。
上記方法は、本発明のポリマー組成物を形成するのに好適である。本発明の添加構成物は、上記方法における使用に好適である。
熱間押出成形ステップ後のでんぷんの添加は、でんぷんが上昇温度に曝されるのを回避する。でんぷんが高温に曝されたとき、分解されてデキストリンを形成する。したがって、熱間押出成形ステップ後のでんぷんの添加は、その構造を維持し、褐変および時期尚早にポリマー構造を弱化させることを防ぐ。
本発明の方法は、ポリマー組成物を5~50ミクロン、好ましくは10~25ミクロンの厚さを有するフィルムに形成することをさらに含んでもよい。
フィルムは、紙またはカードなどのセルロース基材上へコーティングされてもよい。
本発明の方法は、ポリマー組成物を最大1000ミクロン、好ましくは100~750ミクロンの厚さを有するシートに形成することを含んでもよい。
本発明の方法は、ポリマー組成物を最大1000ミクロン、好ましくは100~750ミクロンの厚さを有するシートに形成することを含んでもよい。
本発明の方法は、分解性ポリマー組成物を最大1000ミクロンの厚さを有する押出キャストされたシートに形成することを含んでもよい。このようなシートは、周知技術を用いて無数の製品に熱成形され得る。代替的には、上記方法は、分解性ポリマー組成物を容器またはボトルなどの射出成形製品に形成することを含んでもよい。
本発明の分解性ポリマーは、調整可能な分解速度を有し得る。すなわち、特定の添加物成分および量を選択することによって、ポリマーの分解の速度が制御され得る。ある用途、特にいくつかの農業用途のために、フィルムの脆化が90日で達成される必要がある。続く生分解は、ポリマー断片の長期間集積を防ぐのに十分に速い必要がある。逆に、十分な保存可能期間および使用寿命を達成するために、分解は、ある期間後にはじめて始まらなければならない。通常の食料品流通網を経る大半の製品について、これは2年程であり得る。
有利には、従来の分解性ポリマー組成物とは異なり、本発明のポリマー組成物は、カーボンブラックおよび二酸化チタンなどの多くの一般的なポリマー着色添加物と混合可能である。
この開示において用いられるすべての百分率は、別段の定めがない限り、重量によるものである。
本発明は、ここで、以下の非限定的な数量に関連して説明される。本開示のさらなる利点は、実施例とともに考慮されたときに詳細な説明を参照することによって明らかになる。
実施例1
添加構成物は、
i) 乾燥でんぷん - 10.00重量%
ii) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
iii) ステアリン酸鉄 - 8.00重量%
iv) ステアリン酸銅 - 1.30重量%
v) オレイン酸 - 2.00重量%
vi) SIS/SIコポリマー - 4.00重量%
vii) 酸化カルシウム - 10重量%
viii)LLDPE - 60.70重量%
から構成されるように調製された。
添加構成物は、
i) 乾燥でんぷん - 10.00重量%
ii) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
iii) ステアリン酸鉄 - 8.00重量%
iv) ステアリン酸銅 - 1.30重量%
v) オレイン酸 - 2.00重量%
vi) SIS/SIコポリマー - 4.00重量%
vii) 酸化カルシウム - 10重量%
viii)LLDPE - 60.70重量%
から構成されるように調製された。
実施例2
添加構成物は、
i) 乾燥でんぷん - 10.00重量%
ii) ステアリン酸マンガン - 2.00重量%
iii) ステアリン酸鉄 - 10.00重量%
iv) イルガノックス1076 - 13.0重量%
v) オレイン酸 - 1.00重量%
vi) SIS/SIコポリマー - 2.00重量%
vii) 酸化カルシウム - 10.00重量%
viii)LLDPE - 52.0重量%
から構成されるように調製された。
添加構成物は、
i) 乾燥でんぷん - 10.00重量%
ii) ステアリン酸マンガン - 2.00重量%
iii) ステアリン酸鉄 - 10.00重量%
iv) イルガノックス1076 - 13.0重量%
v) オレイン酸 - 1.00重量%
vi) SIS/SIコポリマー - 2.00重量%
vii) 酸化カルシウム - 10.00重量%
viii)LLDPE - 52.0重量%
から構成されるように調製された。
実施例3
添加構成物は、
i) 乾燥でんぷん - 10.00重量%
ii) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
iii) ステアリン酸銅 - 8.00重量%
iv) オレイン酸 - 6.00重量%
v) SIS/SIコポリマー - 2.00重量%
vi) LLDPE - 70.00重量%
から構成されるように調製された。
添加構成物は、
i) 乾燥でんぷん - 10.00重量%
ii) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
iii) ステアリン酸銅 - 8.00重量%
iv) オレイン酸 - 6.00重量%
v) SIS/SIコポリマー - 2.00重量%
vi) LLDPE - 70.00重量%
から構成されるように調製された。
実施例1、2および3は、成分ii~viiiを熱間押出成形し、その後でんぷんを別個に添加することによって形成された。別個にでんぷんを添加することによって、加熱ステップ後に添加され得、構造にダメージを与えることを回避する。
添加構成物は、その後、さらなるポリオレフィンとともにブレンドされ、シートを15ミクロンフィルムに形成され、ごみ袋を製造するために用いられた。
実施例4
添加構成物は、
i) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
ii) ステアリン酸鉄 - 8.00重量%
iii) ステアリン酸銅 - 1.30重量%
iv) オレイン酸 - 6.00重量%
v) SIS/SIコポリマー - 1.00重量%
vi) 酸化カルシウム - 10.00重量%
vii) LLDPE - 69.70重量%
から構成されるように調製された。
添加構成物は、
i) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
ii) ステアリン酸鉄 - 8.00重量%
iii) ステアリン酸銅 - 1.30重量%
iv) オレイン酸 - 6.00重量%
v) SIS/SIコポリマー - 1.00重量%
vi) 酸化カルシウム - 10.00重量%
vii) LLDPE - 69.70重量%
から構成されるように調製された。
実施例5
添加構成物は、
i) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
ii) ステアリン酸鉄 - 8.00重量%
iii) ステアリン酸銅 - 1.30重量%
iv) オレイン酸 - 2.00重量%
v) SIS/SIコポリマー - 1.00重量%
vi) 酸化カルシウム - 10.00重量%
vii) イルガノックス1076 - 10.00重量%
viii)LLDPE - 63.70重量%
から構成されるように調製された。
添加構成物は、
i) ステアリン酸マンガン - 4.00重量%
ii) ステアリン酸鉄 - 8.00重量%
iii) ステアリン酸銅 - 1.30重量%
iv) オレイン酸 - 2.00重量%
v) SIS/SIコポリマー - 1.00重量%
vi) 酸化カルシウム - 10.00重量%
vii) イルガノックス1076 - 10.00重量%
viii)LLDPE - 63.70重量%
から構成されるように調製された。
実施例4および5は、成分を熱間押出成形することによって形成された。
組成物は、以下にまとめられる。
組成物は、以下にまとめられる。
添加構成物は、その後、さらなるポリオレフィンとともにブレンドされ、15ミクロンフィルムのシートに形成され、ごみ袋を製造するために用いられた。さらなるポリオレフィンは、LLDPEであり、最終ポリマーの98重量%を形成するのに十分な量で提供された。
加速された天気条件の下、上記の組成物1~5は、ポリオレフィン単独と比較して、少なくとも50%速い分解を示した。加えて、組成物は、0.25%ステアリン酸マンガンを単独で含むポリエチレンのコントロール組成物(類似の遷移金属増量剤)と比較して、少なくとも10%速い分解を示した。たとえそうであったとしても、強度および弾性などのポリオレフィンの特性は、変化しないままであった。
本発明の好ましい実施形態は本明細書に詳細に説明されるが、当業者によって、本発明
または添付の請求項の範囲から逸脱することなく変形がそれになされ得ることが理解される。
または添付の請求項の範囲から逸脱することなく変形がそれになされ得ることが理解される。
Claims (18)
- 分解性ポリマー組成物であって、
(a)ポリオレフィンと、
(b)総量0.15~0.6重量%の2以上の遷移金属化合物と、
(c)0.04~0.08重量%の量のモノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、またはそのエステル、無水物もしくはアミドと、
(d)0.04~0.2重量%の量の合成ゴムと、
任意に、
(e)0~20重量%の量の乾燥でんぷん、および/または、
(f)0~1重量%の量の酸化カルシウム、および/または、
(g)0~0.2重量%のフェノール系酸化防止安定剤を含み、
前記2以上の遷移金属化合物は、鉄化合物、マンガン化合物、銅化合物、コバルト化合物、およびセリウム化合物から選択され、前記2以上の遷移金属化合物における遷移金属は異なる、分解性ポリマー組成物。 - 前記ポリオレフィンは、エチレンおよび/またはプロピレンモノマーを含み、任意には酢酸塩、酢酸ビニル、メタクリル酸メチル、ビニルアルコール、およびアクリル酸を含むリストから選択されるモノマーをさらに含む、請求項1に記載の分解性ポリマー。
- 前記ポリオレフィンは、LDPE、LLDPE、HDPE、MDPE、VLDPE、EVA、EVOH、EMMA、およびEAAから選択される、請求項1または請求項2に記載の分解性ポリマー。
- 前記ポリマーは、空気中で多くとも90日で分解する、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。
- 前記遷移金属化合物は、ステアリン酸塩、カルボン酸塩、アセチルアセトネート、トリアザシクロノナン、またはその2以上の組み合わせから選択される部分を含む、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。
- 前記2以上の遷移金属化合物における前記遷移金属は、
(i)鉄、マンガンおよび銅、または、
(ii)マンガンおよび銅、または、
(iii)鉄およびマンガン
を含む、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。 - ステアリン酸銅に対するステアリン酸鉄およびステアリン酸マンガンの重量比は、4:1~8:1である、請求項6に記載の分解性ポリマー。
- 前記組成物は、フェノール系酸化防止安定剤を含む、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。
- 前記組成物は、着色添加物、好ましくはカーボンブラックまたは酸化チタンをさらに含む、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。
- 前記モノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸は、C16-C20直鎖カルボン酸、好ましくはオレイン酸である、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。
- 前記合成ゴムは、不飽和ポリマー、好ましくはスチレン-イソプレン-スチレン、より
好ましくはスチレン-イソプレン-スチレンとスチレン-イソプレンコポリマーとのブレンドを含む、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。 - 前記組成物は、
(b)総量0.2~0.3重量%の2以上の遷移金属ステアリン酸塩、および/または、
(c)0.04~0.06重量%の量のモノ-不飽和C16-C20直鎖カルボン酸、および/または、
(d)0.08~0.12重量%の量の合成ゴム、および/または、
(e)0.1~0.4重量%の量の乾燥でんぷん、および/または、
(f)0.1~0.3重量%の量の酸化カルシウム、および/または、
(g)0.02~0.15重量%の量のフェノール系酸化防止安定剤を含む、先行する請求項のいずれかに記載の分解性ポリマー。 - ポリオレフィンへの添加の際に請求項1から請求項12のいずれかに記載の分解性ポリマー組成物を形成するための添加構成物であって、前記添加構成物は、前記2以上の遷移金属化合物、前記モノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、前記合成ゴム、および任意に、前記乾燥でんぷんおよび/または前記酸化カルシウムおよび/または前記フェノール系酸化防止安定剤を含み、前記添加構成物は、キャリアポリマーをさらに含み、前記分解性ポリマー組成物の前記添加構成物の1~20重量%、好ましくは1~4重量%の量の前記ポリオレフィンの希釈のためのものである、添加構成物。
- 請求項1から請求項12のいずれかに記載の分解性ポリマー組成物を形成する方法であって、前記方法は、
(i)窒素雰囲気下で、前記キャリアポリマー、前記2以上の遷移金属化合物、前記モノ-またはポリ-不飽和C14-C24カルボン酸、前記合成ゴム、および任意に、前記酸化カルシウムおよび/または前記フェノール系酸化防止安定剤を熱間押出成形することによって、請求項13に記載の添加物を形成することと、
(ii)任意に、でんぷんを添加することと、
(iii)前記添加物をポリオレフィンとブレンドして1~20重量%の前記添加物、好ましくは1~4重量%の前記添加物を含むブレンドを形成することと、を含む、方法。 - 前記分解性ポリマー組成物を5~50ミクロン、好ましくは10~25ミクロンの厚さを有するフィルムに形成することをさらに含む、請求項14に記載の方法。
- 前記フィルムは、セルロース基材をさらに含む複合製品である、請求項15に記載の方法。
- 前記分解性ポリマー組成物を最大1000ミクロンの厚さを有する押出キャストされたシートに形成することをさらに含む、請求項14に記載の方法。
- 前記分解性ポリマー組成物を射出成形プラスチック製品に形成することをさらに含む、請求項14に記載の方法。
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