JP2021501450A - 高温貯蔵特性が向上されたリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、2018年1月30日付韓国特許出願第2018−0011217号及び2019年1月24日付韓国特許出願第2019−0009127号に基づいた優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示された全ての内容は本明細書の一部として含まれる。
正極、負極、前記正極及び負極の間に介在されるセパレータ及び非水電解液を含んでなり、
前記正極は、下記化学式1で表される正極活物質を含み、
前記非水電解液は、非水系有機溶媒、リチウム塩及び添加剤を含み、
前記添加剤は、リチウムジフルオロホスフェート(LiDFP)、テトラビニルシラン(TVS)及びスルトン系化合物を1:0.05:0.1から1:1:1.5の重量比で含む混合添加剤であるリチウム二次電池を提供する。
[化学式1]
Li(NiaCobMnc)O2
前記化学式1で、
0.65<a≦0.9、0.05≦b<0.2、0.05≦c<0.2であり、a+b+c=1である。
[化学式1a]
Li(Nia1Cob1Mnc1)O2
前記化学式1aで、
0.78≦a1<0.9、0.05<b1<0.17、0.05<c1<0.17であり、a1+b1+c1=1である。
正極、負極、前記正極及び負極の間に介在されるセパレータ及び非水電解液を含んでなり、
前記正極は、下記化学式1で表される正極活物質を含み、
前記非水電解液は、非水系有機溶媒、リチウム塩及び添加剤を含み、
前記添加剤は、リチウムジフルオロホスフェート(LiDFP)、テトラビニルシラン(TVS)及びスルトン系化合物を1:0.05:0.1から1:1:1.5の重量比で含む混合添加剤であるリチウム二次電池を提供する。
[化学式1]
Li(NiaCobMnc)O2
前記化学式1で、
0.65<a≦0.9、0.05≦b<0.2、0.05≦c<0.2であり、a+b+c=1である。
先ず、正極は、正極集電体上に正極合剤層を形成して製造することができる。
[化学式1a]
Li(Nia1Cob1Mnc1)O2
前記化学式1aで、
0.78≦a1<0.9、0.05<b1<0.17、0.05<c1<0.17であり、a1+b1+c1=1である。
また、前記負極は、負極集電体上に負極合剤層を形成して製造することができる。
前記セパレータは、両電極の内部短絡を遮断し、電解質を含浸する役割を担うものであって、高分子樹脂、充填剤及び溶媒を混合してセパレータ組成物を製造した後、前記セパレータ組成物を電極の上部に直接コーティング及び乾燥してセパレータフィルムを形成するか、前記セパレータ組成物を支持体上にキャスティング及び乾燥した後、前記支持体から剥離されたセパレータフィルムを電極の上部にラミネートすることで形成してもよい。
また、本発明の一実施形態によるリチウム二次電池は、(i)非水系有機溶媒と、(ii)リチウム塩及び(iii)添加剤を含む非水電解液を含んでもよい。
前記非水電解液成分のうち1つである非水系有機溶媒は、二次電池の充放電過程で酸化反応などによる分解を最少化しながら、添加剤とともに目的とする特性を発揮するためにカーボネート系溶媒を用いるのが好ましい。
前記非水電解液成分中の1つであるリチウム塩は、リチウム二次電池用電解液に通常用いられるものなどが制限なしに用いられてもよく、例えば、カチオンとしてLi+を含み、アニオンとしては、F−、Cl−、Br−、I−、NO3 −、N(CN)2 −、BF4 −、ClO4 −、B10Cl10 −、AlCl4 −、AlO4 −、PF6 −、CF3SO3 −、CH3CO2 −、CF3CO2 −、AsF6 −、SbF6 −、CH3SO3 −、(CF3CF2SO2)2N−、(CF3SO2)2N−、(FSO2)2N−、BF2C2O4 −、BC4O8 −、PF4C2O4 −、PF2C4O8 −、(CF3)2PF4 −、(CF3)3PF3 −、(CF3)4PF2 −、(CF3)5PF−、(CF3)6P−、C4F9SO3 −、CF3CF2SO3 −、CF3CF2(CF3)2CO−、(CF3SO2)2CH−、CF3(CF2)7SO3 −、SCN−からなる群から選択された少なくともいずれか1つを挙げることができる。
前記非水電解液は、添加剤としてリチウムジフルオロホスフェート、テトラビニルシラン及びスルトン系化合物が混合された混合添加剤を含んでもよい。
また、本発明の一実施形態によるリチウム二次電池は、高出力の環境で分解されて負極の崩壊が誘発されることを防止するか、低温高率放電特性、高温安定性、過充電防止、高温での電池膨張抑制の効果などをさらに向上させるために、必要に応じて前記非水電解液内に付加的添加剤をさらに含んでもよい。
実施例1.
(非水電解液の製造)
1MのLiPF6が溶解された非水系有機溶媒(エチレンカーボネート(EC):エチルメチルカーボネート(EMC)=3:7体積比)98.85gに添加剤(リチウムジフルオロホスフェート(LiDFP):テトラビニルシラン(TVS):1,3−プロパンスルトン(PS)=1:0.05:0.1重量比)1.15gを添加し、本発明の非水電解液を製造した(下記表1参照)。
正極活物質(Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2)と導電材(カーボンブラック)及びバインダー(ポリビニリデンフルオライド)を90:5:5の重量比でN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に添加し、正極スラリー(固形分50%)を製造した。前記正極スラリーを厚さが20μmの正極集電体(Al薄膜)に塗布し、乾燥及びロールプレス(rollpress)を実施して正極を製造した。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒96.5gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1:1:1.5重量比)3.5gを添加することを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97.9gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1:1:0.1重量比)2.1gを添加することを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97.45gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1:0.05:1.5重量比)2.55gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97.3gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1.5:0.2:1重量比)2.7gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1.5:1:0.5重量比)3gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97gにビニレンカーボネート(VC)3gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒98gにLiBF4 2.0gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒96gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1:1:3重量比)4.0gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒95.5gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1:2:1.5重量比)4.5gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97.85gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=2:0.05:0.1重量比)2.15gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97.5gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1:0:1.5重量比)2.5gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒97.5gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=0:1:1.5重量比)2.5gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
非水電解液の製造時に、非水系有機溶媒98gに添加剤(LiDFP:TVS:PS=1:1:0重量比)2.0gを含むことを除いては、前記実施例1と同一の方法で非水電解液及びこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
(二次電池の製造)
正極活物質としてLi(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2の代わりにLiCoO2を用いることを除いては、前記実施例1と同一の方法で正極とこれを含むリチウム二次電池を製造した(下記表1参照)。
実験例1.高温貯蔵後の性能評価
前記実施例1から実施例6で製造されたリチウム二次電池と、比較例1から比較例9で製造されたそれぞれの二次電池とを、それぞれ25℃で定電流/定電圧(CC/CV)条件で4.25V/55mAまで1Cで充電した後、定電流(CC)条件で2.5Vまで2Cで放電した。
前記実施例1から実施例6で製造されたリチウム二次電池と、比較例1から比較例9で製造されたリチウム二次電池との初期厚さを測定し、これらそれぞれの二次電池を25℃で定電流/定電圧(CC/CV)条件で4.25V/55mAまで1Cで充電した後、定電流(CC)条件で2.5Vまで2Cで放電した。
前記実施例1から実施例6で製造されたリチウム二次電池と、比較例1から比較例9で製造されたリチウム二次電池とを、それぞれ25℃で定電流/定電圧(CC/CV)条件で4.25V/55mAまで1Cで充電した後、定電流条件で3.0Vまで2Cで放電を行った。PNE−0506充放電器(製造社:(株)PNEソリューション、5V、6A)を用いて初期放電容量を測定した。
下記式(3)を用いて、高温で500サイクル後の放電容量維持率(capacity retention)(%)を算出し、その結果を下記表1に示した。
EC:エチレンカーボネート、EMC:エチルメチルカーボネート、LiDFP:リチウムジフルオロホスフェート、TVS:テトラビニルシラン、PS:1,3−プロパンスルトン、VC:ビニレンカーボネート
Claims (11)
- 正極、負極、前記正極及び負極の間に介在されるセパレータ及び非水電解液を含み、
前記正極は、下記化学式1で表される正極活物質を含み、
前記非水電解液は、非水系有機溶媒、リチウム塩及び添加剤を含み、
前記添加剤は、リチウムジフルオロホスフェート、テトラビニルシラン及びスルトン系化合物を1:0.05:0.1から1:1:1.5の重量比で含む混合添加剤である、リチウム二次電池:
[化学式1]
Li(NiaCobMnc)O2
前記化学式1で、
0.65<a≦0.9、0.05≦b<0.2、0.05≦c<0.2であり、a+b+c=1である。 - 前記正極活物質は、下記化学式1aで表されるリチウム遷移金属酸化物である、請求項1に記載のリチウム二次電池:
[化学式1a]
Li(Nia1Cob1Mnc1)O2
前記化学式1aで、
0.78≦a1<0.9、0.05<b1<0.17、0.05<c1<0.17であり、a1+b1+c1=1である。 - 前記正極活物質は、Li(Ni0.8Co0.1Mn0.1)O2である、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記非水系有機溶媒は、環状カーボネート系有機溶媒及び直鎖状カーボネート系有機溶媒を含み、
前記環状カーボネート系有機溶媒:直鎖状カーボネート系有機溶媒の重量比は1:1から1:4である、請求項1に記載のリチウム二次電池。 - 前記添加剤は、リチウムジフルオロホスフェート、テトラビニルシラン及びスルトン系化合物を1:0.07:0.3から1:0.7:1の重量比で含むものである、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記添加剤は、リチウムジフルオロホスフェート、テトラビニルシラン及びスルトン系化合物を1:0.1:0.5から1:0.5:0.8の重量比で含む混合添加剤である、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記スルトン系化合物は、1,3−プロパンスルトン、1,4−ブタンスルトン及び1,3−プロペンスルトンからなる群から選択される少なくとも1つ以上を含むものである、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記スルトン系化合物は、1,3−プロパンスルトンである、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記添加剤の含量は、非水電解液の全重量を基準として0.1重量%から7重量%である、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記添加剤の含量は、非水電解液の全重量を基準として0.1重量%から5重量%である、請求項1に記載のリチウム二次電池。
- 前記非水電解液は、ビニレンカーボネート、エチレンサルフェート、トリメチレンサルフェート、メチルトリメチレンサルフェート、リチウムジフルオロ(ビスオキサラト)ホスフェート、リチウムジフルオロホスフェート、リチウムオキサリルジフルオロボレート、スクシノニトリル及びLiBF4からなる群から選択される少なくとも1つ以上の付加的添加剤をさらに含むものである、請求項1に記載のリチウム二次電池。
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