CN111883842A - 一种非水电解液用功能非水性有机添加剂 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种非水电解液用功能非水性有机添加剂。所述添加剂为丙磺酸内酯及其衍生物，其分子结构如结构式I和结构式II所示。本发明的有机添加剂可以提高以金属锂、石墨或硅碳复合材料为负极的锂离子电池的充放电循环性、高低温性能和倍率性能。

Description

一种非水电解液用功能非水性有机添加剂
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种非水电解液用功能非水性有机添加剂。
背景技术
电解液是锂离子电池的重要组成部分，它在正负极之间起着传输锂离子的作用。电池的安全性，充放电循环，工作温度范围和电池的充放电容量等都与电解液的电化学性能有重要的关系。锂离子电池电解液按照相态一般分为液态电解液，聚合物固态电解液和凝胶聚合物固液复合电解液，虽然聚合物固态和凝胶聚合物固液复合电解液的安全性有一定的提高，但是它们致命的缺陷是电解液的离子电导率偏低，导致电池的大电流放电差。目前商业化的锂离子电池用的电解液由锂盐，有机溶剂和添加剂组成。
锂离子电池具有工作电压高、比能量密度大、循环寿命长以及环境污染小等优点，己经广泛应用到各类电子消费品和动力电池领域。减小尺寸、减轻重量并延长锂电池使用寿命是电子产品行业的发展趋势与要求。因此，开发高能量密度的轻量化二次电池是行业发展的迫切需求。提高锂离子电池能量密度的主要手段是采用更高能量密度正负极材料体系、提升充电截止电压和提高正负极压实密度。电解液在高能量密度电池体系中，容易出现浸润性差、析锂、循环寿命下降以及倍率性能下降等一系列问题，而锂盐型添加剂，尤其是硼酸盐类、磷酸盐类、亚胺盐类添加剂通常都具有优异的正负极成膜性能，广泛应用于锂电池行业中，这些新型锂盐可以显著提升电池浸润性能、高低温性能、倍率性能和循环性能。
发明内容
本发明的目的在于提供一种非水电解液用功能非水性有机添加剂，来提高以金属锂、石墨或硅碳复合材料为负极的锂离子电池的充放电循环性、高低温性能和倍率性能。
一种非水电解液用功能非水性有机添加剂，所述添加剂为丙磺酸内酯及其衍生物，其分子结构如结构式I和结构式II所示：
Figure BDA0002622243540000021
其中，其中R1，R2，R3为氢基、烷基、芳基、卤素基团、卤代烷基、卤代芳基、烷氧基、氰基或带杂原子的烃基。
所述丙烷磺酸内酯及其衍生物为3-氟-1,3-丙磺酸内酯、1-氟-1,3-丙磺酸内酯、2-氟-1,3-丙磺酸内酯、1，2，3-三氟-1,3-丙磺酸内酯、1，3-二氟-2-氟甲基-1,3-丙磺酸内酯、1，3-二氟-2-氟乙基-1,3-丙磺酸内酯、2,4-丁烷磺酸内酯、2-丁氰磺酸内酯中的一种或几种。
一种锂离子电池非水电解液，包括锂盐、非水性有机溶剂、电解液稳定剂和权利要求1所述有机添加剂。
所述锂盐为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的至少一种。
所述电解液稳定剂为六甲基二硅胺烷、乙醇胺、亚磷酸三苯酯中的至少一种。
所述非水性有机溶剂为碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、氟醚、芳香烃及其卤代芳烃中的至少一种。
所述碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯中的至少一种；所述卤代碳酸酯为氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、双氟碳酸丙烯酯、三氟代乙酸乙酯、三氟乙基甲基碳酸酯、三氟甲基碳酸乙烯酯、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟丙酸甲酯、3,3,3-三氟代乙酸乙酯、2-(三氟甲基)苯甲酸甲酯、4,4,4-三氟丁酸乙酯、1,1,1,3,3,3-六氟异丙基丙烯酸酯中的至少一种；所述羧酸酯为丁酸丙酯、乙酸丙酯、乙酸异丙酯、丙酸丁酯、丙酸异丙酯、丁酸乙酯中的至少一种；所述丙酸酯为丙酸甲酯(EM)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)中的至少一种；所述氟醚为分子中含7个碳及以下的醚类；所述卤代芳烃为单氟苯、双氟苯、1,3,5-三氟苯、三氟甲苯、2-氟甲苯、2,4-二氯三氟甲苯中的至少一种。
所述电解液由以下重量百分比的组分构成：六氟磷酸锂8-50％、非水性有机溶剂40-85％、电解液稳定剂3.5-6％、丙磺酸内酯及其衍生物1-7％。
本发明的有益效果：本发明的电解液通过采用特殊的非水性有机溶剂以及添加剂相结合、再配合电解液稳定剂和锂盐制备而成，当由金属锂、石墨或者硅碳复合材料制备的负极电极浸没在电解液中时，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，从而对负极材料进行保护，进一步起到提高锂离子电池的充放电循环和高温存储性能。电解液的溶剂对SEI膜有着举足轻重的作用,不同的溶剂在形成SEI膜中的作用不同。在PC溶液中，形成的SEI膜不能完全覆盖表面，电解液很容易在石墨表面反应，产生不可逆容量。在纯EC做溶剂时,生成的SEI膜主要成分是(CH2OCOOLi)2，而加入DEC或DMC后，形成的SEI膜的主要成分分别为C2H5COOLi和Li2CO3。显然，后二者形成的SEI膜更稳定。碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、氟醚、芳香烃及其卤代芳烃等非水性有机溶剂对于SEI膜的形成和稳定有着不同程度的作用，一般都会将几种溶剂采用不同配比组成不同混合体系的溶剂。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下面将对本发明进行更全面的描述。但是，本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施例。相反地，提供这些实施例的目的是使对本发明的公开内容的理解更加透彻全面。
下述实施例中正极采用粘结剂PVDF-S5130、复合导电剂Super-P/KS-6(质量比Super-P：KS-6＝2：1)、622镍钴锰三元正极材料或钴酸锂正极材料、溶剂NMP(N-methyl-2-pyrrolidone，N-甲基吡咯烷酮)，负极采用C-P15、导电剂Super-P溶剂CMC、H2O、粘结剂SBR为原材料，分别采用湿法制浆工艺制备浆料，正极调节黏度12000mPa·s，负极调节黏度2000mPa·s，设计N/P比为1.12，容量为1671mAh，通过涂布、切片、辊压、分条、140℃干燥8h、贴胶带、卷电芯、80℃干燥48h，然后按着下述不同的电解液配方对锂离子电池注液封口、搁置24h、化成、一次终封、老化、二次终封制备出锂离子软包电池，然后对电池进行循环性能和安全性能的测试。
反应机理：
-SO2基团在3-氟-1,3-丙磺酸内酯得到电子后电荷由0.4087变为0.2245,而五元环中的5个原子在3-氟-1,3-丙磺酸内酯得到电子后电荷由0.1986增加到0.8611.这表明，C1-O2或O2-S7键的断裂归因于环和-SO2基团之间弱的共轭效应，这也是由于五元环上的电子密度的增加，在断裂C1-O2或O2-S7键后，电荷主要从五元环转移-SO2基团，形成相对稳定的结构。
实施例1
一种长循环锂离子电池电解液，包括以下重量份数的组分：六氟磷酸锂20％、碳酸乙烯酯70％、六甲基二硅胺烷4％、1，2，3-三氟-1,3-丙磺酸内酯6％。电解液添加到负极材料为金属锂的电池中，制备成锂离子电池。
实施例2
一种提升锂离子电池循环性能和安全性能的电解液，包括以下重量份数的组分：六氟磷酸锂20％、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)70％、六甲基二硅胺烷4.5％、1，2，3-三氟-1,3-丙磺酸内酯5.5％。电解液添加到负极材料为硅碳复合材料的电池中，制备成锂离子电池。
实施例3
一种提升锂离子电池循环性能和安全性能的电解液，包括以下重量份数的组分：六氟磷酸锂20％、丁酸丙酯70％、亚磷酸三苯酯5％、1，2，3-三氟-1,3-丙磺酸内酯5％。电解液添加到负极材料为金属锂的电池中，制备成锂离子电池。
实施例4
一种提升锂离子电池循环性能和安全性能的电解液，包括以下重量份数的组分：六氟磷酸锂20％、碳酸乙烯酯70％、亚磷酸三苯酯乙5.5％、1-氟-1,3-丙磺酸内酯4.5％。电解液添加到负极材料为石墨的电池中，制备成锂离子电池。
实施例5
一种提升锂离子电池循环性能和安全性能的电解液，包括以下重量份数的组分：六氟磷酸锂40％、氟醚50％、乙醇胺6％、1-氟-1,3-丙磺酸内酯4％。电解液添加到负极材料为硅碳复合材料的电池中，制备成锂离子电池。
实施例6
一种提升锂离子电池循环性能和安全性能的电解液，包括以下重量份数的组分：六氟磷酸锂40％、1,3,5-三氟苯52％、亚磷酸三苯酯6％、1-氟-1,3-丙磺酸内酯2％。电解液添加到负极材料为石墨的电池中，制备成锂离子电池。
实施例7
一种提升锂离子电池循环性能和安全性能的电解液，包括以下重量份数的组分：六氟磷酸锂40％、1,3,5-三氟苯55％、亚磷酸三苯酯3.5％、1-氟-1,3-丙磺酸内酯1.5％。电解液添加到负极材料为石墨的电池中，制备成锂离子电池。
以622镍钴锰三元材料为正极材料，采用实施例1至实施例7电解液配方制备的锂离子电池进行循环性能以及安全性能的测试，测试结果如表1-3所示。
表1为实施例1-7电解液制备的锂离子电池的高温存储性能
Figure BDA0002622243540000061
表2为实施例1-7电解液制备的锂离子电池的常温循环性能容量保持率
Figure BDA0002622243540000071
表3为实施例1-7电解液制备的锂离子电池的高温循环性能容量保持率
Figure BDA0002622243540000072
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (8)

1.一种非水电解液用功能非水性有机添加剂，其特征在于，所述添加剂为丙磺酸内酯及其衍生物，其分子结构如结构式I和结构式II所示：
Figure FDA0002622243530000011
其中，其中R1，R2，R3为氢基、烷基、芳基、卤素基团、卤代烷基、卤代芳基、烷氧基、氰基或带杂原子的烃基。
2.根据权利要求1所述非水电解液用功能非水性有机添加剂，其特征在于，所述丙烷磺酸内酯及其衍生物为3-氟-1,3-丙磺酸内酯、1-氟-1,3-丙磺酸内酯、2-氟-1,3-丙磺酸内酯、1，2，3-三氟-1,3-丙磺酸内酯、1，3-二氟-2-氟甲基-1,3-丙磺酸内酯、1，3-二氟-2-氟乙基-1,3-丙磺酸内酯、2,4-丁烷磺酸内酯、2-丁氰磺酸内酯中的一种或几种。
3.一种锂离子电池非水电解液，其特征在于，包括锂盐、非水性有机溶剂、电解液稳定剂和权利要求1所述有机添加剂。
4.根据权利要求3所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的至少一种。
5.根据权利要求3所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述电解液稳定剂为六甲基二硅胺烷、乙醇胺、亚磷酸三苯酯中的至少一种。
6.根据权利要求3所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述非水性有机溶剂为碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、氟醚、芳香烃及其卤代芳烃中的至少一种。
7.根据权利要求6所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯中的至少一种；所述卤代碳酸酯为氟代碳酸乙烯酯、二氟代碳酸乙烯酯、双氟碳酸丙烯酯、三氟代乙酸乙酯、三氟乙基甲基碳酸酯、三氟甲基碳酸乙烯酯、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟丙酸甲酯、3,3,3-三氟代乙酸乙酯、2-(三氟甲基)苯甲酸甲酯、4,4,4-三氟丁酸乙酯、1,1,1,3,3,3-六氟异丙基丙烯酸酯中的至少一种；所述羧酸酯为丁酸丙酯、乙酸丙酯、乙酸异丙酯、丙酸丁酯、丙酸异丙酯、丁酸乙酯中的至少一种；所述丙酸酯为丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯中的至少一种；所述氟醚为分子中含7个碳及以下的醚类；所述卤代芳烃为单氟苯、双氟苯、1,3,5-三氟苯、三氟甲苯、2-氟甲苯、2,4-二氯三氟甲苯中的至少一种。
8.根据权利要求3所述锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述电解液由以下重量百分比的组分构成：六氟磷酸锂8-50％、非水性有机溶剂40-85％、电解液稳定剂3.5-6％、丙磺酸内酯及其衍生物1-7％。
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