CN111883831A - 一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件，所述锂离子电池电解液包括功能性电解液添加剂，所述功能性电解液添加剂包括如式Ⅰ所示的硅氧基化合物及其衍生物。本发明的锂离子电池电解液应用到锂离子电池中，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，从而对负极材料进行保护，达到提高锂离子电池的充放电循环性能及高温存储性能的目的。
Description
技术领域
本发明属于锂电池技术领域，尤其涉及一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件。
背景技术
锂离子电池是一种高新技术产品，当前应用领域非常广泛，同时也是一种新型高容量长寿命环保电池，其在国民经济和社会生活中占有比较重要的地位，尤其是在当今国家将电动汽车作为新兴支柱产业重点扶持和发展对象的政策下，进一步深化和提升了锂离子电池的应用前景和应用领域。
锂离子电池具有电压高、比能量大、循环寿命长、安全性能好、自放电小、无记忆效应、可快速充放电、工作温度范围宽等诸多优点。目前市场上锂离子电池在体积能量密度、重量能量密度、倍率性能、循环性能、安全性能高、低温性能方面各有各的优势和劣势。但是都存在一个共同的问题，即高温储存过程中电池性能劣化。由于近些年来地球环境的日益恶化，臭氧层的破坏，导致全球变暖现象。尤其是夏季地表温度和环境温度年复一年的升高，导致锂离子电池不论是手机、笔记本等便携设备使用的3C类民用电池，还是电动汽车使用的动力电池都在经受着高温的考验，夏日在烈日下暴晒的汽车内温度可以达到70-80℃，如此高的温度下锂离子电池性能也会发生劣化。一般希望用于电动汽车的锂离子电池使用寿命在十年以上。一方面，电池在使用过程中经常会遇到低温、高温、高湿等极端环境，如汽车在发动时或者烈日下行驶和放置，这样的高温环境对电池的性能和使用寿命都是严峻的考验。另一方面，在动力电池包中，单体电池的温度环境不同，单体电池的劣化程度不同，又会影响电池放电容量、电池电压的一致性，结果影响其在动力电池领域的能量发挥和使用过程控制。
为了更好的发挥锂离子电池绿色能源的优势，急切需要深入研究锂离子电池高温储存条件下劣化形式和劣化机理，找出主要影响因素，为改善高温性能提供理论依据，期望能够利用最经济、最有效的方法提高锂离子电池的循环寿命和安全性能。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件，所述锂离子电池电解液可以提高锂离子电池的充放电循环性能、高低温性能和倍率性能。
为达此目的，本发明采用以下技术方案：
一方面，本发明提供一种锂离子电池电解液，所述锂离子电池电解液包括功能性电解液添加剂，所述功能性电解液添加剂包括如式Ⅰ所示的硅氧基化合物及其衍生物：
其中R1、R2、R3、R4、R5和R6分别独立地选自未取代的C1～C10的烃基、C1～C10的氟代烃基、C1～C10的含氧烃基、C1～C10的含硅烃基、氰基取代的C1～C10的烃基，并且R1、R2、R3、R4、R5和R6中至少一个选自氰基取代的C1～C10的烃基。
在本发明中，所述C1～C10即指所述基团中碳原子个数为1、2、3、4、5、6、7、8、9或10个。
在本发明中，通过使用所述特定结构的添加剂能够有效地提升锂离子电池的性能，能够使得电解液负极材料的表面形成韧性和稳定性更好的SEI膜，可以很好地提高锂离子电池的循环寿命和安全性能。
在本发明中，所述锂离子电池电解液可提高锂离子电池的充放电循环性、高低温性能和倍率性能。
优选地，所述功能性电解液添加剂包括
(1,3,5-三(2,2,2-乙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷)和
(1,3,5-三(3,3,3-丙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷)至少一种。
硅氧化合物1,3,5-三(2,2,2-乙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷和1,3,5-三(3,3,3-丙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷是一种新型的非水锂离子电池电解液添加剂，有助于在电极表面形成稳定致密的钝化膜，阻止溶剂分子的进一步分解，能有效改善锂离子电池的高温储存和高温循环性能。
1,3,5-三(2,2,2-乙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷的合成途径：
1,3,5-三(3,3,3-丙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷的合成路径：
其中△代表加热，加热温度为50-80℃，例如50℃、55℃、58℃、60℃、65℃、68℃、70℃、75℃、78℃或80℃。
优选地，所述锂离子电池电解液中所述功能性电解液添加剂的质量百分含量为1～7％，例如1％、1.5％、2％、2.5％、3％、3.5％、4％、4.5％、5％、5.5％、6％、6.5％或7％，进一步优选1-3％。
优选地，所述锂离子电池电解液中包括锂盐电解质，所述锂盐电解质为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂或双三氟甲烷磺酰亚胺锂的至少一种。
优选地，所述锂离子电池电解液中锂盐电解质的质量百分含量为10～14％，例如10％、10.5％、11％、11.5％、12％、12.5％、13％、13.5％或14％。
优选地，所述锂离子电池电解液中包括非水性有机溶剂。
优选地，所述非水性有机溶剂为碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、氟醚、芳香烃或卤代芳烃中的至少一种。
优选地，所述碳酸酯为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)或碳酸甲乙酯(EMC)中的至少一种。
优选地，所述卤代碳酸酯为氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、双氟碳酸丙烯酯、三氟代乙酸乙酯、三氟乙基甲基碳酸酯、三氟甲基碳酸乙烯酯、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟丙酸甲酯、3,3,3-三氟代乙酸乙酯、2-(三氟甲基)苯甲酸甲酯、4,4,4-三氟丁酸乙酯、1,1,1,3,3,3-六氟异丙基丙烯酸酯中的至少一种。
优选地，所述羧酸酯为丁酸丙酯、乙酸丙酯、乙酸异丙酯、丙酸丁酯、丙酸异丙酯或丁酸乙酯中的至少一种。
优选地，所述丙酸酯为丙酸甲酯(EM)、丙酸乙酯(EP)或丙酸丙酯(PP)中的至少一种。
SEI膜的形成与电解液添加剂有着直接的关系，不同的溶剂在形成SEI膜中的作用不同。在PC溶液中，形成的SEI膜不能完全覆盖表面，电解液很容易在石墨表面反应，产生不可逆容量，例如加入VC等添加剂有利于石墨负极表面成膜，减少溶剂的消耗。在纯EC做溶剂时，生成的SEI膜主要成分是(CH2OCOOLi)2，而加入DEC或DMC后，形成的SEI膜的主要成分分别为C2H5COOLi和Li2CO3。碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、芳香烃及卤代芳烃等非水性有机溶剂对于SEI膜的形成和稳定有着不同程度的作用，一般都会将几种溶剂采用不同配比组成不同混合体系的溶剂，例如采用EC:DEC:EMC的比例为3:2:5，再此基础上加入添加剂可提高电池的循环寿命。
优选地，所述锂离子电池电解液中非水性有机溶剂的质量百分含量为70～90％，例如70％、75％、80％、85％、90％等。
优选地，所述锂离子电池电解液还包括电解液稳定剂。
优选地，所述电解液稳定剂为六甲基二硅胺烷、乙醇胺或亚磷酸三苯酯中的至少一种。
优选地，所述锂离子电池电解液中电解液稳定剂的质量百分含量为1％。
另一方面，本发明提供一种电池负极，所述电池负极包括如上所述的锂离子电池电解液。
负极电极浸没在本发明的锂离子电池电解液中，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，从而对负极材料进行保护，达到提高锂离子电池的充放电循环性能目的。
优选地，所述电池负极的材料为石墨，或单晶硅与石墨的复合材料，或氧化亚硅与石墨的复合材料。
另一方面，本发明提供一种电化学储能器件，所述电化学储能器件包括如上所述电池负极。
优选地，所述电化学储能器件包括硫基锂电池、金属离子电池、金属空气电池或超级电容。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明的电解液通过采用所述功能性电解液添加剂，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，从而对正极材料进行保护，进一步起到提高锂离子电池的充放电循环和高温存储性能的作用。
通过对本发明的电解液制备出的锂电池进行倍率测试、常温循环测试、高温45℃循环测试和高温60℃存储测试，证明本发明的电解液可以提高锂离子电池的长循环和高温存储性能。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例中使用的材料如下：
本实验正极采用粘结剂PVDF-S5130、复合导电剂Super-P/KS-6(质量比Super-P：KS-6＝2：1)、622镍钴锰三元正极材料或钴酸锂正极材料、溶剂NMP(N-methyl-2-pyrrolidone，N-甲基吡咯烷酮)，负极采用C-P15、导电剂Super-P溶剂CMC、H2O、粘结剂SBR为原材料，分别采用湿法制浆工艺制备浆料，正极调节黏度11000mPa·s，负极调节黏度2500mPa·s，设计N/P比为1.12，容量为1671mAh，通过涂布、切片、辊压、分条、140℃干燥8h、贴胶带、卷电芯、80℃干燥48h，然后按着下述不同的电解液配方对锂离子电池注液封口、搁置24h、化成、一次终封、老化、二次终封制备出锂离子软包电池，然后对电池进行循环性能和安全性能的测试。
实施例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、PE/PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
实施例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例2所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
实施例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例3所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
实施例4
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例4所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
实施例5
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例5所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
实施例6
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例6所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
实施例7
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例7所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
实施例8
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例8所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
对比例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1对比例1所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
对比例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1对比例2所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
对比例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1对比例3所示质量百分含量的组分以及12.5％LiPF6盐。
表1
以622镍钴锰三元材料为正极材料，采用实施例1-4以及对比例1-3的电解液配方制备的锂离子电池进行高温存储(60℃，存储7天)测试，高温循环(45℃，1C充放，电压2.75～4.35)测试和常温循环测试(45℃，1C充放，电压2.75～4.35)，测试结果如下表所示。
表2为实施例1-4以及对比例1-3电解液制备的锂离子电池的高温存储性能，表3为实施例1-4以及对比例1-3的电解液制备的锂离子电池的常温循环性能容量保持率。表4为实施例1-4以及对比例1-3的电解液制备的锂离子电池的高温循环性能容量保持率。
表2
表3
表4
由表2-4的结果可以看出，1,3,5-三(2,2,2-乙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷和1,3,5-三(3,3,3-丙腈)-1,3,5-三甲基环三硅氧烷有效的提高了电池的高温存储和高温循环性能。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液包括功能性电解液添加剂，所述功能性电解液添加剂包括如式Ⅰ所示的硅氧基化合物及其衍生物：
其中R1、R2、R3、R4、R5和R6分别独立地选自未取代的C1～C10的烃基、C1～C10的氟代烃基、C1～C10的含氧烃基、C1～C10的含硅烃基、氰基取代的C1～C10的烃基，并且R1、R2、R3、R4、R5和R6中至少一个选自氰基取代的C1～C10的烃基。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述功能性电解液添加剂包括
至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中功能性添加剂的质量百分含量为1-7％，优选1-3％。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中包括锂盐电解质，所述锂盐电解质为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂或双三氟甲烷磺酰亚胺锂的至少一种；
优选地，所述锂离子电池电解液中锂盐电解质的质量百分含量为10-14％。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中包括非水性有机溶剂；
优选地，所述非水性有机溶剂为碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、氟醚、芳香烃或卤代芳烃中的至少一种。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯或碳酸甲乙酯中的至少一种；
优选地，所述卤代碳酸酯为氟代碳酸乙烯酯、二氟代碳酸乙烯酯、双氟碳酸丙烯酯、三氟代乙酸乙酯、三氟乙基甲基碳酸酯、三氟甲基碳酸乙烯酯、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟丙酸甲酯、3,3,3-三氟代乙酸乙酯、2-(三氟甲基)苯甲酸甲酯、4,4,4-三氟丁酸乙酯、1,1,1,3,3,3-六氟异丙基丙烯酸酯中的至少一种；
优选地，所述羧酸酯为丁酸丙酯、乙酸丙酯、乙酸异丙酯、丙酸丁酯、丙酸异丙酯、丁酸乙酯中的至少一种；
优选地，所述丙酸酯为丙酸甲酯、丙酸乙酯或丙酸丙酯中的至少一种。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中非水性有机溶剂的质量百分含量为70-90％。
8.根据权利要求1-7中任一项所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液还包括电解液稳定剂；
优选地，所述电解液稳定剂为六甲基二硅胺烷、乙醇胺或亚磷酸三苯酯中的至少一种；
优选地，所述锂离子电池电解液中电解液稳定剂的质量百分含量为1％。
9.一种电池负极，其特征在于，所述电池负极包括如权利要求1-8中任一项所述的锂离子电池电解液；
优选地，所述电池负极的材料为石墨，或单晶硅与石墨的复合材料，或氧化亚硅与石墨的复合材料。
10.一种电化学储能器件，其特征在于，所述电化学储能器件包括如上所述电池负极；
优选地，所述电化学储能器件包括硫基锂电池、金属离子电池、金属空气电池或超级电容。
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