CN110808411A - 电解液及锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本申请提供一种电解液及包含该电解液的锂离子电池。所述电解液包括电解质、溶剂以及添加剂,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括环状磷腈类添加剂。本申请还提供一种包括上述电解液的锂离子电池。所述电解液既可以改善电池在常温下的循环性能,又能够提高电池在热箱过程中的通过率。
Description
技术领域
本申请涉及储能材料领域,具体地讲,涉及一种电解液及应用该电解液的电池。
背景技术
锂离子电池相对于铅酸电池、镍氢电池、镍镉电池具有更高的能量密度、循环寿命长等优点,当前已广泛应用于各个领域。近年来,可充电锂离子电池充当动力系统的新能源汽车和清洁能源汽车行业发展迅速,对动力锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。提高动力锂离子电池能量密度的通常做法是提高电池的工作电压或者提高材料的能量密度。然而,更高的工作电压往往意味着高的反应活性,电极-电解液界面副反应较多,容易电芯性能方面及安全方面的诸多问题,特别是电芯在高温条件下工作时,安全问题需要格外引起重视。
发明内容
鉴于背景技术中存在的问题,本发明的目的在于提供一种锂离子电池电解液及锂离子电池,所述电解液能够有效改善电池在高温条件下工作的安全问题,同时改善锂离子电池在常温下的循环性能。
为了达到上述目的,本申请实施例的第一方面提供了一种电解液,包括电解质、溶剂以及添加剂,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括环状磷腈类添加剂。
申请实施例的的第二方面提供了一种锂离子电池,包括正极极片、负极极片、隔离膜以及本申请第一方面所述的电解液。
相对于现有技术,本发明的有益效果为:
在本申请第一方面所述的电解液中,第一添加剂为环状硅氧烷类化合物或环状硅氮烷类化合物,其应用到锂离子电池中后,可以在正极表面发生开环聚合,形成保护层,避免电解液与高活性的正极材料的直接接触氧化,提高电解液-正极界面的稳定性;同时第一添加剂还可以在负极表面还原,参与SEI膜的形成,由于Si-O键或Si-N的键能较强,由第一添加剂参与形成的SEI膜在高温下的稳定性较高,因此,第一添加剂对电池在高温条件下工作时的安全性能有改善作用。所述第二添加剂为环状磷腈类添加剂,其应用到锂离子电池中后,能够俘获电池在循环过程中产生的酸性副产物,降低酸性副产物对活性材料的腐蚀,从而改善电池的常温循环性能。当同时在电解液中同时加入第一添加剂和第二添加剂时,由于二者的配合作用,既可以改善电池在常温下的循环性能,又能够提高电池在热箱过程中的通过率。
具体实施方式
为了使本申请的发明目的、技术方案和有益技术效果更加清晰,以下结合实施例,对本申请进行进一步详细说明。应当理解的是,本说明书中描述的实施例仅仅是为了解释本申请,并非为了限定本申请,实施例的配方、比例等可因地制宜做出选择而对结果并无实质性影响。
下面详细说明根据本申请的电解液及锂离子电池。
首先说明根据本申请第一方面的电解液。
下面详细说明根据本发明的锂离子电池电解液及锂离子电池。
首先说明根据本发明第一方面的电解液。
本申请第一方面所述的电解液,包括电解质、溶剂以及添加剂,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括环状磷腈类添加剂。。
在根据本申请第一方面所述的电解液中,所述电解液可以为液态电解液、固态聚合物电解液或凝胶聚合物电解液,可根据实际需求进行选择。
在根据本申请第一方面所述的电解液中,由于液态电解液与固态聚合物电解液、凝胶聚合物电解液的作用机理相似,因此在本申请中仅以液态电解液为例进行说明,即下述说明中的电解液均代指液态电解液。
在本申请第一方面所述的电解液中,第一添加剂为环状硅氧烷类化合物或环状硅氮烷类化合物,其应用到锂离子电池中后,可以在正极表面发生开环聚合,形成保护层,避免电解液与高活性的正极材料的直接接触氧化,提高电解液-正极界面的稳定性;同时第一添加剂还可以在负极表面还原,参与SEI膜的形成,由于Si-O键或Si-N的键能较强,由第一添加剂参与形成的SEI膜在高温下的稳定性较高,因此,第一添加剂对电池在高温条件下工作时的安全性能有改善作用。所述第二添加剂为环状磷腈类添加剂,其应用到锂离子电池中后,能够俘获电池在循环过程中产生的酸性副产物,降低酸性副产物对活性材料的腐蚀,从而改善电池的常温循环性能。当同时在电解液中同时加入第一添加剂和第二添加剂时,由于二者的配合作用,既可以改善电池在常温下的循环性能,又能够提高电池在热箱过程中的通过率。
可选地,所述第一添加剂选自式I所示的化合物中的一种或几种,
其中,Rn各自独立地选自氢原子、取代或未取代的C1~C10的烷基、取代或未取代的C1~C10的烷氧基、取代或未取代的C2~C5的不饱和烃基中的一种,取代基选自卤素原子、氰基、羧基、磺酸基、硅基中的至少一种;所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基、芳香基;n为1~20的整数,X为-NH或O,m为3~10的整数
可选地,所述环状硅氧烷类化合物选自六甲基环三硅氧烷、2,4,6-三甲基-2,4,6-三乙烯基环三硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷、四甲基四乙烯基环四硅氧烷、七甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氧烷、十甲基环五硅氧烷、五甲基五乙烯基环五硅氧烷、十二甲基环六硅氧烷、六甲基六乙烯基环六硅氧烷、十四甲基环七硅氧烷、1,1,3,3,5,5-六甲基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6-六甲基环三硅氮烷、三甲基三乙烯基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6,7,8-八甲基环四硅氮烷、1,1,3,3,5,5,7,7-八甲基环四硅氮烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氮烷、N,N-二苯基四苯基环二硅氮烷、六苯基环三硅氮烷中的至少一种。
可选地,所述第一添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.1%~15%,优选地,0.2%~15%,进一步优选地,0.3%~10%。
所述环状磷腈类添加剂选自下述式II所示的化合物中的至少一种;
其中,R’1、R’2、R’3、R’4、R’5、R’6各自独立地选自卤素原子、取代或未取代的C1~C10的烷基、取代或未取代的C1~C10的烷氧基、取代或未取代的C2~C5的不饱和烃基中的一种,取代基选自卤素原子、氰基、羧基、磺酸基、硅基中的至少一种;所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基、芳香基;优选地,R’2、R’4、R’6中至少一个为取代或未取代的C1~C12的烷氧基。
可选地,所述环状磷腈类化合物选自如式IIA、式IIB、式IIC所示化合物中的至少一种;
可选地,所述环状磷腈类化合物的含量为所述电解液的总重量的0.001%~3%,优选地,0.1%~2%。
在本发明第一方面所述的电解液中,所述电解质选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2(简写为LiFSI)、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2(简写为LiBOB)、LiBF2(C2O4)(简写为LiDFOB)、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的至少一种,其中,RF表示为CnF2n+1,n=1~10。n可优选为1~3。RF可为-CF3、-C2F5或-CF2CF2CF3。优选地,所述锂盐选自LiPF6、LiN(SO2F)2、LiN(CF3SO2)2、LiB(C2O4)2、LiBF2(C2O4)中的至少一种。进一步优选地,所述锂盐选自LiPF6、LiN(SO2F)2、LiBF2(C2O4)中的至少一种。
可选地,所述电解质的含量为所述电解液的总重量的6.25%~25%,优选地,6.25%~18.8%。
可选地,所述有机溶剂的具体种类可根据实际需求进行选择。特别地,选用非水有机溶剂。所述非水有机溶剂可包括任意种类的碳酸酯或羧酸酯,例如环状碳酸酯或者链状碳酸酯、环状羧酸酯或链状羧酸酯。所述非水有机溶剂还可包括碳酸酯的卤代化合物。具体地,所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸戊烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯、1,4-丁内酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯以及丁酸乙酯中的一种或几种。
在本申请第一方面所述的电解液还可以包含并不限于以下添加剂:碳酸亚乙稀酯、氟代碳酸乙烯酯等。
其次说明根据本发明第二方面的锂离子电池。
本申请第二方面的锂离子电池,其包括正极极片、负极极片、隔离膜以及本申请第一方面所述的电解液。
可选地,所述正极极片包括正极集流体和位于所述正极集流体上的正极活性浆料层,其中,其中,所述正极活性浆料层包括正极活性材料。所述正极活性材料选自钴酸锂(LiCoO2)、LiNixAyB(1-x-y)O2、LiMPO4、Li1-x’(Qy’Lz’C1-y’-z’)O2中的一种或几种。A、B各自独立地选自Co、Al、Mn中的一种,且A和B不相同,0<x<1、0<y<1且x+y<1。LiMPO4具有橄榄石型,M选自Co、Ni、Fe、Mn、V中的一种,0≤x’<1、0≤y’<1、0≤z’<1且y’+z’<1,Q、L、C各自独立地选自Co、Ni、Fe、Mn中的一种。
可选地,所述负极极片包括负极集流体和位于所述负极集流体上的负极活性浆料层。所述负极活性浆料层包括负极活性材料。所述负极活性材料可以选自金属锂。所述负极活性材料也可以选自相对于Li/Li+平衡电位的电极电位<2V时可以嵌入锂的材料,具体地,所述负极活性材料选自天然石墨、人造石墨、中间相微碳球(简称为MCMB)、硬碳、软碳、硅、硅-碳复合物、Li-Sn合金、Li-Sn-O合金、Sn、SnO、SnO2、尖晶石结构的锂化TiO2-Li4Ti5O12、Li-Al合金中的一种或几种。
下面结合实施例,进一步阐述本申请。应理解,这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
在下述实施例、对比例中,所使用到的试剂、材料以及仪器如没有特殊的说明,均可商购获得。
(1)正极极片的制备
将正极活性材料镍钴锰酸锂(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)、粘结剂聚偏氟乙烯、导电剂乙炔黑按照质量比98:1:1混合,加入N-甲基吡咯烷酮,在真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一,获得正极浆料;将正极浆料均匀涂覆于厚度为12μm的铝箔上;将铝箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h,然后经过冷压、分切得到正极片。
(2)负极极片制备
将负极活性材料人造石墨、导电剂乙炔黑、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)溶液、粘结剂丁苯橡胶乳液按照质量比97:1:1:1混合,加入去离子水,在真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一,获得负极浆料;将负极浆料均匀涂覆于厚度为8μm的铜箔上;将铜箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h,然后经过冷压、分切得到负极片。
(3)电解液的制备
有机溶剂为含有碳酸乙烯酯(简称为EC)、碳酸甲乙酯(简称为EMC)和碳酸二乙酯(简称为DEC)的混合液,其中,EC、EMC和DEC的重量比为1:1:1。电解质为LiPF6,LiPF6的总含量为电解液的总重量的12.5%。添加剂及其含量示出在表1中,其中添加剂的比例为占所述电解液的总重量的比例。
(4)锂离子电池的制备
将正极极片、负极极片以及隔离膜进行卷绕得到电芯,将电芯放入包装壳后,注入电解液,再依次封口,经静置、热冷压、化成、排气、测试容量等工序,获得锂离子电池。
表1实施例1-21以及对比例1-3的添加剂及其含量
接下来说明锂离子电池的性能测试过程以及测试结果。
(1)锂离子电池的常温循环性能测试
将锂离子电池在25℃下以1C恒流充电至4.2V后,恒压充电至电流为0.05C,然后用1C恒流放电至2.8V,上述为一个充放电循环。然后按照上述条件进行500次和1000次循环。锂离子电池n次循环后的容量保持率(%)=(第n次循环的放电容量/首次放电容量)×100%,其中n为锂离子电池的循环次数。
(2)锂离子电池的热箱性能测试
首先将锂离子电池在25℃下以1C恒流充电至4.2V后,恒压充电至电流为0.05C,搁置5min,将锂离子电池放置在热箱中,以2℃/min的速率加热,至120℃保持2h,然后继续以2℃/min的速率加热至150℃保持2h,测试结束。待电芯充分冷却后取出,电池不起火不爆炸则为通过。
表2实施例1-21以及对比例1-3的测试结果
根据表2所示的结果:相比对比例1-3,实施例1-21的锂离子电池在25℃下循环多次后容量保持率整体上得到了提升,同时电池在热箱测试中的通过率大大增加。
在对比例2中,仅加入乙氧基五氟环三磷腈,对锂离子电池的常温循环性能有一定的改善,但是电池过充电实验的通过率没有明显提高。
在对比例3中,仅加入四甲基四乙烯基环四硅氧烷,能够分别在正、负极活性材料表面形成稳定的保护层,从而减少电极与电解液之间的副反应,进而有效提高电池在热箱测试中的通过率。但是25℃循环性能不能得到有效的改善。
在对比例4、5中,由于加入了1%乙氧基五氟环三磷腈,锂离子电池的常温循环性能得到明显改善,但是四甲基四乙烯基环四硅氧烷加入量过多或者过少都不能使锂离子电池通过热箱测试。四甲基四乙烯基环四硅氧烷加入量过少时,不足以在正负极表面形成良好的保护膜;四甲基四乙烯基环四硅氧烷加入量过多时,其在正负极表面成膜之后剩余的四甲基四乙烯基环四硅氧烷参与了高温下电极表面的副反应,因此不能改善锂离子电池的热箱性能
在对比例6中,由于加入了5%的四甲基四乙烯基环四硅氧烷,锂离子电池全部通过热箱性能测试,但是乙氧基五氟环三磷腈的加入量过多,其在循环过程中发生副反应,导致锂离子电池25℃循环后的容量保持率降低。
当同时在电解液中同时加入乙氧基五氟环三磷腈和四甲基四乙烯基环四硅氧烷时,由于二者的配合作用,乙氧基五氟环三磷腈能够俘获电池在循环过程中产生的酸性物质,减少酸对活性材料的腐蚀,从而改善电池在常温下的循环性能。同时,四甲基四乙烯基环四硅氧烷的存在能够减少热箱过程中正、负极活性材料与电解液界面上的副反应,大大提高电池在热箱过程中的通过率。这是由于,环状硅氧烷类化合物或环状硅氮烷类化合物应用到锂离子电池中后,可以在正极表面发生开环聚合,形成保护层,避免电解液与高活性的正极材料的直接接触氧化,提高电解液-正极界面的稳定性;同时环状硅氧烷类化合物或环状硅氮烷类化合物还可以在负极表面还原,参与SEI膜的形成,由于Si-O键或Si-N的键能较强,由第环状硅氧烷类化合物或环状硅氮烷类化合物参与形成的SEI膜在高温下的稳定性较高,因此,环状硅氧烷类化合物或环状硅氮烷类化合物对电池在高温条件下工作时的安全性能有改善作用。环状磷腈类添加剂应用到锂离子电池中后,能够俘获电池在循环过程中产生的酸性副产物,降低酸性副产物对活性材料的腐蚀,从而改善电池的常温循环性能。当同时在电解液中同时加入环状硅氧烷类化合物或环状硅氮烷类化合物和环状磷腈类添加剂时,由于二者的配合作用,既可以改善电池在常温下的循环性能,又能够提高电池在热箱过程中的通过率。基于上述原理,其他类型的硅氧烷和硅氮烷与磷腈类化合物搭配也可以使锂离子电池热箱测试的通过率显著增加,同时改善锂离子电池常温循环性能。
本发明虽然以较佳实施例公开如上,但并不是用来限定权利要求,任何本领域技术人员在不脱离本发明构思的前提下,都可以做出若干可能的变动和修改,因此本发明的保护范围应当以本发明权利要求所界定的范围为准。
Claims (10)
1.一种电解液,包括电解质、溶剂以及添加剂,其特征在于,所述添加剂包括第一添加剂及第二添加剂,所述第一添加剂包括环状硅氧烷类添加剂或环状硅氮烷类添加剂中的至少一种,所述第二添加剂包括环状磷腈类添加剂。
2.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述第一添加剂选自式I所示的化合物中的一种或几种,
其中,Rn各自独立地选自氢原子、取代或未取代的C1~C10的烷基、取代或未取代的C1~C10的烷氧基、取代或未取代的C2~C5的不饱和烃基中的一种,取代基选自卤素原子、氰基、羧基、磺酸基、硅基中的至少一种;所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基、芳香基;n为1~20的整数,X为-NH或O,m为3~10的整数。
3.根据权利要求2所述的电解液,其特征在于,所述环状硅氧烷类化合物选自六甲基环三硅氧烷、2,4,6-三甲基-2,4,6-三乙烯基环三硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基环四硅氧烷、四甲基四乙烯基环四硅氧烷、七甲基环四硅氧烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氧烷、十甲基环五硅氧烷、五甲基五乙烯基环五硅氧烷、十二甲基环六硅氧烷、六甲基六乙烯基环六硅氧烷、十四甲基环七硅氧烷、1,1,3,3,5,5-六甲基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6-六甲基环三硅氮烷、三甲基三乙烯基环三硅氮烷、1,2,3,4,5,6,7,8-八甲基环四硅氮烷、1,1,3,3,5,5,7,7-八甲基环四硅氮烷、1,3,5,7-四甲基-1,3,5,7-四乙基环四硅氮烷、N,N-二苯基四苯基环二硅氮烷、六苯基环三硅氮烷中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述环状磷腈类添加剂选自下述式II所示的化合物中的至少一种;
其中,R’1、R’2、R’3、R’4、R’5、R’6各自独立地选自卤素原子、取代或未取代的C1~C10的烷基、取代或未取代的C1~C10的烷氧基、取代或未取代的C2~C5的不饱和烃基中的一种,取代基选自卤素原子、氰基、羧基、磺酸基、硅基中的至少一种;所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基、芳香基;优选地,R’2、R’4、R’6中至少一个为取代或未取代的C1~C12的烷氧基。
6.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述第一添加剂的含量为所述电解液的总重量的0.1%~15%,优选为0.2%~15%,更进一步优选为0.3%~10%。
7.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述环状磷腈类化合物的含量为所述电解液的总重量的0.001%~3%,优选为0.1%~2%。
8.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述电解质选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2、LiBF2(C2O4)、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的一种或几种。
9.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述电解质的含量为所述电解液的总重量的6.25%~25%。
10.一种锂离子电池,包括:正极极片、负极极片、隔离膜、以及电解液,其特征在于,所述电解液为根据权利要求1~9中任一项所述的电解液。
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