CN110707360B - 一种锂离子电池电解液、锂离子电池及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于电解液领域,具体为一种锂离子电池电解液,所述电解液中含相当于电解液总重的0.1%‑1%的具有不饱和烯键的取代基的咪唑类共价化合物。该电解液采用了具有不饱和烯键的取代基的咪唑类共价化合物作为添加剂,有效提高电池的高温存储和高温循环性能。同时,本发明还提供了锂离子电池及该添加剂的应用。
Description
技术领域
本发明涉及电解液领域,具体为一种锂离子电池电解液、锂离子电池及应用。
背景技术
随着电动汽车市场的不断扩大,作为核心动力源的锂离子电池对性能的需求也越来越高。更高的能量密度、更长的续航里程、更长的使用寿命、更宽泛的使用条件、更严苛的安全标准都对动力电池领域的各个方面提出更严厉的要求。
从电解液的角度来讲,满足上述严苛的市场需求需要从电解液的基本组分溶剂、锂盐和添加剂几个方面做出革新。其中,添加剂的开发一直是电解液研发的重点工程。在当前碳酸酯类溶剂和LiPF6锂盐体系相对固定的情况下,新型高性能的添加剂一直是开发重点,也是提高市场竞争力的必要手段。
添加剂依作用机理可划分为成膜添加剂、防过充添加剂、正极保护添加剂、锂盐稳定剂等类别,依表现出的性能又可划分为高温添加剂、低温添加剂、低阻抗添加剂等。电池在高温环境下的使用情况通常是消费者关注的重点之一,高温存储性能和高温循环性能也是评测电池高温性能的重要指标。因而,开发新型的有效高温添加剂是提升电池性能的重要手段。
目前有文献证明部分咪唑类的添加剂可以有效的提高电池的综合性能。Rong等将新型咪唑类添加剂1-1’硫酰基咪唑应用在4.5V高电压测试条件下的NCM523/石墨体系中,研究结果发现1-1’硫酰基咪唑可以参与正负极成膜,形成稳定的电解液与正负极的界面,因而可以有效保护正负极材料,抑制电解液分解,延长电池循环性能,降低电池阻抗。Wang等将2-苯基咪唑应用在PC基的电解液中,并测试了在石墨扣电中的电化学性能。研究结果表明2-苯基咪唑可以在石墨负极形成稳定SEI膜,从而可以保护石墨负极避免剥落,并可以有效阻止PC的共嵌和避免电解液的分解,大幅度提高电池循环寿命。Wotango等发现1-三甲基硅咪唑可以与电解液中的痕量水结合,抑制LiPF6分解,并提高SEI膜的离子传输能力。张鹏等在专利中声明N一元取代不饱和咪唑可以在石墨表面成膜,取得优异的电池循环性能。这些研究结果表明咪唑类物质有潜力成为优异的添加剂。
发明内容
本发明的目的在于提供一种锂离子电池电解液,该电解液采用了具有不饱和烯键的取代基的咪唑类共价化合物作为添加剂,有效提高电池的高温存储和循环性能。同时,本发明还提供了锂离子电池及该添加剂的应用。
在不做特殊说明的情况下,本发明的%、份均为重量百分比和重量份,M代表mol/L。
为实现上述目的,本发明提供如下技术方案:
一种锂离子电池电解液,所述电解液中含相当于电解液总重的0.1%-1%的具有不饱和烯键的取代基的咪唑类共价化合物。
在上述的锂离子电池电解液中,所述咪唑类共价化合物为1-乙烯基咪唑、1-乙烯基咪唑、1-苯基咪唑、1-烯丙基咪唑、1-烯丁基咪唑、1-异烯丙基咪唑、1-烯戊基咪唑、2-乙烯基咪唑、4-乙烯基咪唑、2-苯基咪唑、2-4-二苯基咪唑、2-烯丙基咪唑、2-烯丁基咪唑、1-H咪唑-1-基乙腈。
在上述的锂离子电池电解液中,所述电解液为碳酸酯基电解液。
在上述的锂离子电池电解液中,所述碳酸酯基电解液中碳酸酯溶剂占电解液总重超过80%。
在上述的锂离子电池电解液中,所述电解液为碳酸丙烯酯与碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯中一种或多种混合形成的的混合溶剂体系。
在上述的锂离子电池电解液中,所述电解液中,电解质为六氟磷酸锂、双草酸硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂中的一种或几种的组合,所述锂盐占电解液总重的10%-15%。
在上述的锂离子电池电解液中,所述添加剂为碳酸亚乙烯酯、1,3-丙磺内酯中的一种或两种,所述添加剂占电解液总重的1%-10%。
同时,本发明还公开了一种锂离子电池,由正极、负极、隔膜、如上任一所述的电解液组成。
在上述的锂离子电池中,所述正极中的活性材料为钴酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂中的一种;所述负极为石墨、硅碳中的一种。
此外,本发明还公开了具有不饱和烯键的取代基的咪唑类共价化合物的用途,用于电解液添加剂。
与现有技术相比,本发明的有益效果是:
本发明采用具有不饱和烯键的取代基的咪唑类共价化合物作为电解液的高温循环、存储性能改善的添加剂,其相比于其他同系物来说,其高温存储、循环性能得到明显提升。
根据现有试验可以证明,1-乙烯基咪唑相比于1-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-苯基咪唑、1,1'-磺酰二咪唑、双(4-氟苯基)砜、1-乙基咪唑,在高温存储性能方面如电池60℃存放7d后的内阻变化率、电压变化率、热测厚度膨胀率、容量保持率、容量恢复率、直流电阻变化率,本电解液均表现出优异的效果。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
在手套箱中配制EC(碳酸乙烯酯):EMC(碳酸甲乙酯):DEC(碳酸二乙酯)重量比例为3:5:2的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐,混匀静置。在99.5g这种电解液中加入0.5g1-乙烯基咪唑,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
电池注液:在镍钴锰酸锂(NCM)材料为正极、石墨为负极的锂离子电芯干燥48h后,置于手套箱中,用注液器取约7g电解液注液于电芯中,封口后静置一段时间以让电解液充分浸润隔膜和正负极材料。
实施例2
在手套箱中配制EC:EMC比例为3:7的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐,混匀静置。在99.9g这种电解液中加入0.1g1-乙烯基咪唑,混匀静置。得到添加剂含量0.1wt%的碳酸酯基电解液。
在钴酸锂材料为正极、石墨为负极的锂离子电池体系中测试所配电解液的高温循环性能、高温存储前后的容量保持率、容量恢复率、内阻增长率、厚度增长率等。
实施例3
在手套箱中配制EC:PC(碳酸丙烯酯):DMC(碳酸二甲酯)比例为3:2:5的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐,混匀静置。在99g这种电解液中加入1g1-乙烯基咪唑,混匀静置。得到添加剂含量1wt%的碳酸酯基电解液。
在磷酸铁锂材料为正极、石墨为负极的锂离子电池体系中测试所配电解液的高温循环性能、高温存储前后的容量保持率、容量恢复率、内阻增长率、厚度增长率等。
实施例4
在手套箱中配制EC:EMC:DMC比例为3:5:2的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐,混匀静置。在99.5g这种电解液中加入0.5g1-乙烯基咪唑,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
在镍钴锰酸锂(NCM)材料为正极、石墨为负极的锂离子电池体系中测试所配电解液的高温循环性能、高温存储前后的容量保持率、容量恢复率、内阻增长率、厚度增长率等。
实施例5
在手套箱中配制EC:EMC:DMC比例为3:5:2的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐及0.5wt%二氟磷酸锂(LiPO2F2)混匀静置。在99.5g这种电解液中加入0.5g1-乙烯基咪唑,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
在镍钴锰酸锂(NCM)材料为正极、石墨为负极的锂离子电池体系中测试所配电解液的高温循环性能、高温存储前后的容量保持率、容量恢复率、内阻增长率、厚度增长率等。
实施例6
在手套箱中配制EC:EMC比例为3:7的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐混匀静置。在97.5g这种电解液中加入0.5g1-乙烯基咪唑、1g碳酸亚乙烯酯、1g1,3-丙烷磺内酯,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
将该电解液配置成电池,电池为NCM622电池。
实施例7
在手套箱中配制EC:EMC比例为3:7的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐混匀静置。在97g这种电解液中加入0.5g1-乙烯基咪唑、1g碳酸亚乙烯酯、1.5g1,3-丙烷磺内酯,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
将该电解液配置成电池,电池为NCM622电池。
实施例8
在手套箱中配制EC:EMC比例为3:7的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐混匀静置。在96.5g这种电解液中加入0.5g1-乙烯基咪唑、1g碳酸亚乙烯酯、1.5g1,3-丙烷磺内酯、0.5g二氟磷酸锂,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
将该电解液配置成电池,电池为NCM622电池。
实施例9
在手套箱中配制EC:EMC比例为3:7的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐混匀静置。在96.5g这种电解液中加入0.5g1-烯丙基咪唑、1g碳酸亚乙烯酯、1.5g1,3-丙烷磺内酯,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
将该电解液配置成电池,电池为NCM622电池。
实施例10
在手套箱中配制EC:EMC比例为3:7的混合溶剂,加入1MLiPF6电解质盐混匀静置。在96.5g这种电解液中加入0.5g1-H咪唑-1-基乙腈、1g碳酸亚乙烯酯、1.5g1,3-丙烷磺内酯,混匀静置。得到添加剂含量0.5wt%的碳酸酯基电解液。
将该电解液配置成电池,电池为NCM622电池。
对比例1
与实施例6大体相同,不同的地方在于:将1-乙烯基咪唑用1-甲基咪唑替代。
对比例2
与实施例6大体相同,不同的地方在于:将1-乙烯基咪唑用1,2-二甲基咪唑替代。
对比例3
与实施例6大体相同,不同的地方在于:将1-乙烯基咪唑用2-苯基咪唑替代。
对比例4
与实施例6大体相同,不同的地方在于:将1-乙烯基咪唑用1,1'-磺酰二咪唑替代。
对比例5
与实施例6大体相同,不同的地方在于:将1-乙烯基咪唑用双(4-氟苯基)砜替代。
对比例6
与实施例6大体相同,不同的地方在于:将1-乙烯基咪唑用1-乙基咪唑替代。
对比例7
与实施例6大体相同,不同的地方在于:不添加1-乙烯基咪唑。
对比例8
与实施例6大体相同,不同的地方在于:将1-乙烯基咪唑用二氟磷酸锂替代。
对比例9
与实施例1大体相同,不同地方在于:没有添加1-乙烯基咪唑。
对比例10
与实施例2大体相同,不同地方在于:没有添加1-乙烯基咪唑。
对比例11
与实施例3大体相同,不同地方在于:没有添加1-乙烯基咪唑。
对比例12
与实施例4大体相同,不同地方在于:没有添加1-乙烯基咪唑。
对比例13
与实施例5大体相同,不同地方在于:没有添加1-乙烯基咪唑。
测试方法:
电池高温循环测试:将准备好的锂离子电池置于45℃的高温测试箱中静置2h,待电池整体温度升高后,在1C的电流下测试含有对比例和实施例电解液的锂离子电池的高温循环性能。
电池高温容量保持和容量恢复测试:将准备好的锂离子电池在高温存储前测试电池的电压、内阻、厚度以及容量等数据,然后将含有实施例和对比例的电池置于60℃的高温存储测试箱中,存储7d后测试电池的保持容量、保持电压、厚度、内阻及容量恢复率等。高温存储后的测试数据与高温存储前的测试数据比较得出电池的容量保持率、容量恢复率、电压下降率、内阻升高率及厚度增高率。
测试结果
第一部分:电池高温容量保持和容量恢复测试(参考下表1、表2):
表1
表2
第二部分:电池高温循环测试(参考下表3、表4)
表3
表4
对于本领域技术人员而言,显然本发明不限于上述示范性实施例的细节,而且在不背离本发明的精神或基本特征的情况下,能够以其他的具体形式实现本发明。因此,无论从哪一点来看,均应将实施例看作是示范性的,而且是非限制性的,本发明的范围由所附权利要求而不是上述说明限定,因此旨在将落在权利要求的等同要件的含义和范围内的所有变化囊括在本发明内。
Claims (7)
1.一种锂离子电池电解液,其特征在于,所述电解液中含相当于电解液总重的0.1%-1%的具有不饱和烯键的取代基的咪唑类共价化合物;还包括添加剂,所述添加剂为碳酸亚乙烯酯和1,3-丙烷磺内酯,所述添加剂占电解液总重的1-10%;
所述电解液中,锂盐为六氟磷酸锂、双草酸硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂中的一种或几种的组合;
所述电解液为碳酸酯基电解液。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述咪唑类共价化合物为1-乙烯基咪唑、1-烯丙基咪唑、1-烯丁基咪唑、1-异烯丙基咪唑、1-烯戊基咪唑、2-烯丙基咪唑、2-烯丁基咪唑。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述碳酸酯基电解液中碳酸酯溶剂占电解液总重超过80%。
4.根据权利要求3所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述电解液为碳酸丙烯酯与碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯中一种或多种混合形成的混合溶剂体系。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述锂盐占电解液总重的10%-15%。
6.一种锂离子电池,其特征在于,由正极、负极、隔膜、如权利要求1-5任一所述的电解液组成。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池,其特征在于,所述正极中的活性材料为钴酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂中的一种;所述负极为石墨、硅碳中的一种。
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GR01 | Patent grant | ||
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