CN111883830B - 一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件，所述锂离子电池电解液包括功能性电解液添加剂，所述功能性电解液添加剂包括如式Ⅰ所示的硼氧基化合物，应用在高电压体系中，可以抑制电池的膨胀，降低电池的内阻。本发明的锂离子电池电解液应用到锂离子电池中，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，抑制电池的膨胀，降低电池内阻，从而提高电池的高温性能。

Description

一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件
技术领域
本发明属于锂电池技术领域，尤其涉及一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件。
背景技术
电解液是锂离子电池的重要组成部分，它在正负极之间起着传输锂离子的作用。电池的安全性，充放电循环，工作温度范围和电池的充放电容量等都与电解液的电化学性能有重要的关系。锂离子电池电解液按照相态一般分为液态电解液，聚合物固态电解液和凝胶聚合物固液复合电解液，虽然聚合物固态和凝胶聚合物固液复合电解液的安全性有一定的提高，但是它们致命的缺陷是电解液的离子电导率偏低，导致电池的大电流放电差。目前商业化的锂离子电池用的电解液由锂盐，有机溶剂和添加剂组成。
提高锂离子电池能量密度的主要手段是采用更高能量密度正负极材料体系、提升充电截止电压和提高正负极压实密度。电解液在高能量密度电池体系中，容易出现浸润性差、析锂、循环寿命下降以及倍率性能下降等一系列问题，在构成锂离子电池的材料中，电解液是一个关键的组成部分。当前开发的电动汽车用的各种二次锂离子电池电解液，由于其工作电位窗口宽、适用温度范围宽等多重优势，已经成为必须使用的锂离子电池材料。对锂离子电池电解液的改性研究中，主要的研发方向是高能量密度、宽温型、长寿命和高安全性，其中长寿命与高安全性是最为关键的技术指标。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件，所述锂离子电池电解液应用到锂离子电池中，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，从而对负极材料进行保护，达到提高锂离子电池的充放电循环性能的目的。
为达此目的，本发明采用以下技术方案：
一方面，本发明提供一种锂离子电池电解液，所述锂离子电池电解液包括功能性电解液添加剂，所述功能性电解液添加剂包括如式Ⅰ所示的硼氧基化合物。
Figure BDA0002601319300000021
其中R1和R3分别独立地选自氰基取代的C1～C10(例如C1、C2、C3、C4、C5、C6、C7、C8、C9或C10)的烃基或含氧C1～C10(例如C1、C2、C3、C4、C5、C6、C7、C8、C9或C10)的烃基。
在本发明中，所述锂离子电池电解液可提高锂离子电池的充放电循环性、高低温性能和倍率性能。
优选地，所述功能性电解液添加剂包括
Figure BDA0002601319300000022
(2,4,6-三(3,3,3-丙腈)环硼氧烷)和
Figure BDA0002601319300000023
(2,4,6-三(3,3,3-丙氧腈)环硼氧烷)及其衍生物中的至少一种。
(2,4,6-三(3,3,3-丙腈)环硼氧烷)和2,4,6-三(3,3,3-丙氧腈)环硼氧烷是一种新型的非水锂离子电池电解液添加剂，有助于在电极表面形成稳定致密的钝化膜，阻止溶剂分子的进一步分解，应用于高电压体系中，抑制电池膨胀，降低电池内阻，改善锂离子电池的高温储存和高温循环性能。
2,4,6-三(3,3,3-丙腈)环硼氧烷合成路径为：
Figure BDA0002601319300000031
2,4,6-三(3,3,3-丙氧腈)环硼氧烷合成路径为：
Figure BDA0002601319300000032
其中△代表加热，所述加热的温度为60-80℃，例如60℃、65℃、68℃、70℃、75℃、78℃或80℃。
优选地，所述锂离子电池电解液中所述功能性电解液添加剂的质量百分含量为1～7％，例如1％、1.5％、2％、2.5％、3％、3.5％、4％、4.5％、5％、5.5％、6％、6.5％或7％。
优选地，所述锂离子电池电解液中包括锂盐电解质，所述锂盐电解质为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂或双三氟甲烷磺酰亚胺锂的至少一种。
优选地，所述锂离子电池电解液中锂盐电解质的质量百分含量为10～15％，例如10％、10.5％、11％、11.5％、12％、12.5％、13％、13.5％、14％或15％。
优选地，所述锂离子电池电解液中包括非水性有机溶剂。
优选地，所述非水性有机溶剂为碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、氟醚、芳香烃或卤代芳烃中的至少一种。
优选地，所述碳酸酯为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)或碳酸甲乙酯(EMC)中的至少一种。
优选地，所述非水性有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)的组合，所述组合中，碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯的体积比为3:2:5。
优选地，所述卤代碳酸酯为氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、双氟碳酸丙烯酯、三氟代乙酸乙酯、三氟乙基甲基碳酸酯、三氟甲基碳酸乙烯酯、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟丙酸甲酯、3,3,3-三氟代乙酸乙酯、2-(三氟甲基)苯甲酸甲酯、4,4,4-三氟丁酸乙酯、1,1,1,3,3,3-六氟异丙基丙烯酸酯中的至少一种。
优选地，所述羧酸酯为丁酸丙酯、乙酸丙酯、乙酸异丙酯、丙酸丁酯、丙酸异丙酯、丁酸乙酯中的至少一种。
优选地，所述丙酸酯为丙酸甲酯(EM)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)中的至少一种。
本发明电解液的溶剂对SEI膜有着举足轻重的作用，不同的溶剂在形成SEI膜中的作用不同。例如，在PC溶液中，形成的SEI膜不能完全覆盖表面，电解液很容易在石墨表面反应，产生不可逆容量。在纯EC做溶剂时，生成的SEI膜主要成分是(CH2OCOOLi)2，而加入DEC或DMC后，形成的SEI膜的主要成分分别为C2H5COOLi和Li2CO3。显然，后二者形成的SEI膜更稳定。碳酸酯、卤代碳酸酯、羧酸酯、丙酸酯、芳香烃及卤代芳烃等非水性有机溶剂对于SEI膜的形成和稳定有着不同程度的作用，一般都会将几种溶剂采用不同配比组成不同混合体系的溶剂，例如采用EC:DEC:EMC的比例为3:2:5。
优选地，所述锂离子电池电解液中非水性有机溶剂的质量百分含量为80～85％，例如80％、81％、82％、83％、84％、85％等。
优选地，所述锂离子电池电解液还包括电解液稳定剂。
优选地，所述电解液稳定剂为六甲基二硅胺烷、乙醇胺或亚磷酸三苯酯中的至少一种。
优选地，所述锂离子电池电解液中电解液稳定剂的质量百分含量为0.5％。
另一方面，本发明提供一种电池负极，所述电池负极包括如上所述的锂离子电池电解液。
负极电极浸没在本发明的锂离子电池电解液中，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，从而对负极材料进行保护，达到提高锂离子电池的充放电循环性能目的。
优选地，所述电池负极的材料为石墨，或单晶硅与石墨的复合材料，或氧化亚硅与石墨的复合材料。
另一方面，本发明提供一种电化学储能器件，所述电化学储能器件包括如上所述电池负极。
优选地，所述电化学储能器件包括硫基锂电池、金属离子电池、金属空气电池或超级电容。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明的电解液，使得当由金属锂、石墨或者硅碳复合材料制备的负极电极浸没在电解液中时，会在负极材料表面形成一层稳定性极高的保护膜，从而对负极材料进行保护，进一步起到提高锂离子电池的充放电循环和高温存储性能。
通过对本发明的电解液制备出的锂电池进行倍率测试、常温循环测试、高温45℃循环测试和高温60℃存储测试，证明本发明的电解液可以提高锂离子电池的长循环和高温存储性能。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例中使用的材料如下：
本实验正极采用粘结剂PVDF-S5130、复合导电剂Super-P/KS-6(质量比Super-P：KS-6＝2：1)、622镍钴锰三元正极材料或钴酸锂正极材料、溶剂NMP(N-methyl-2-pyrrolidone，N-甲基吡咯烷酮)，负极采用C-P15、导电剂Super-P溶剂CMC、H2O、粘结剂SBR为原材料，分别采用湿法制浆工艺制备浆料，正极调节黏度10000mPa·s，负极调节黏度2500mPa·s，设计N/P比为1.12，容量为1671mAh，通过涂布、切片、辊压、分条、140℃干燥8h、贴胶带、卷电芯、80℃干燥48h，然后按着下述不同的电解液配方对锂离子电池注液封口、搁置24h、化成、一次终封、老化、二次终封制备出锂离子软包电池，然后对电池进行循环性能和安全性能的测试。
实施例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、PE/PP隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例1所示质量百分含量的组分以及15％LiPF6盐。
实施例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例2所示质量百分含量的组分以及15％LiPF6盐。
实施例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例3所示质量百分含量的组分以及15％LiPF6盐。
实施例4
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例4所示质量百分含量的组分以及15％LiPF6盐。
实施例5
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例5所示质量百分含量的组分以及15％LiPF6盐。
实施例6
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1实施例6所示质量百分含量的组分以及15％LiPF6盐。
对比例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1对比例1所示质量百分含量的组分以及15％LiPF6盐。
对比例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1对比例2所示质量百分含量的的组分以及15％LiPF6盐。
对比例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/人造石墨电池，包括正极，负极、隔膜，以及电解液，其中所述电解液为非水电解液，且所述非水电解液的总重量为100％，含有有表1对比例3所示质量百分含量的的组分以及15％LiPF6盐。
表1
Figure BDA0002601319300000081
Figure BDA0002601319300000091
以622镍钴锰三元材料为正极材料，采用实施例1-5以及对比例1和2的电解液配方制备的锂离子电池进行循环每100周结束后进行内阻测试，高温循环(45℃，1C充放，电压2.75～4.35)测试和常温循环测试(45℃，1C充放，电压2.75～4.35)，测试结果如下表所示。
表2为实施例1-5以及对比例1-2电解液制备的锂离子电池的循环放电后电阻变化情况，表3为实施例1-5以及对比例1-2的电解液制备的锂离子电池的高温存储性能。表4为实施例1-5以及对比例1-2的电解液制备的锂离子电池的常温循环性能容量保持率。
表2
Figure BDA0002601319300000092
表3
Figure BDA0002601319300000101
表4
Figure BDA0002601319300000102
由表2-4的结果可以看出，2,4,6-三(3,3,3-丙腈)环硼氧烷和2,4,6-三(3,3,3-丙氧腈)环硼氧烷有效的降低了电池的内阻，提高了电池的循环性能。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的锂离子电池电解液以及电池负极和电化学储能器件，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (18)

1.一种锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液包括功能性电解液添加剂，所述功能性电解液添加剂为
Figure FDA0004056254420000011
和
Figure FDA0004056254420000012
中至少一种；
所述锂离子电池电解液用于电池负极的材料为石墨、或单晶硅与石墨的复合材料、或氧化亚硅与石墨的复合材料的电化学储能器件中。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中所述功能性电解液添加剂的质量百分含量为1-7％。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中包括锂盐电解质，所述锂盐电解质为六氟磷酸锂、双氟磺酸亚胺锂或双三氟甲烷磺酰亚胺锂的至少一种。
4.根据权利要求3所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中锂盐电解质的质量百分含量为10-15％。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中包括非水性有机溶剂。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述非水性有机溶剂为碳酸酯、羧酸酯、氟醚或芳香烃中的至少一种。
7.根据权利要求5所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述非水性有机溶剂为卤代碳酸酯、丙酸酯或卤代芳烃中的至少一种。
8.根据权利要求6所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯或碳酸甲乙酯中的至少一种。
9.根据权利要求7所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述卤代碳酸酯为氟代碳酸乙烯酯、二氟代碳酸乙烯酯、双氟碳酸丙烯酯、三氟代乙酸乙酯、三氟乙基甲基碳酸酯、三氟甲基碳酸乙烯酯、4-三氟代甲基碳酸乙烯酯、氯代碳酸乙烯酯、二(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯、三氟丙酸甲酯、3,3,3-三氟代乙酸乙酯、2-(三氟甲基)苯甲酸甲酯、4,4,4-三氟丁酸乙酯、1,1,1,3,3,3-六氟异丙基丙烯酸酯中的至少一种。
10.根据权利要求6所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述羧酸酯为丁酸丙酯、乙酸丙酯、乙酸异丙酯、丙酸丁酯、丙酸异丙酯、丁酸乙酯中的至少一种。
11.根据权利要求7所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述丙酸酯为丙酸甲酯(EM)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)中的至少一种。
12.根据权利要求5所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中非水性有机溶剂的质量百分含量为80-85％。
13.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液还包括电解液稳定剂。
14.根据权利要求13所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述电解液稳定剂为六甲基二硅胺烷、乙醇胺或亚磷酸三苯酯中的至少一种。
15.根据权利要求13所述的锂离子电池电解液，其特征在于，所述锂离子电池电解液中电解液稳定剂的质量百分含量为0.5％。
16.一种电池负极，其特征在于，所述电池负极包括如权利要求1-15中任一项所述的锂离子电池电解液。
17.根据权利要求16所述的电池负极，其特征在于，所述电池负极的材料为石墨，或单晶硅与石墨的复合材料，或氧化亚硅与石墨的复合材料。
18.一种电化学储能器件，其特征在于，所述电化学储能器件包括如权利要求16或17所述的电池负极。
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