CN115295881A - 一种电解液添加剂、电解液以及二次电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于二次电池技术领域,尤其涉及一种电解液添加剂、电解液以及二次电池,该电解液添加剂包括式I的第一添加剂和式II的第二添加剂,其中,R1~R4各自独立地选自线性或环状的烷基或烷氧基、线性或环状的烯基或烯氧基、线性或环状的炔基或炔氧基、卤基、芳基、氢、硅烷基,硅氧烷基的一种或几种的组合;其中,R5各自独立地选自烯基、炔基、氢、腈基、醚基、卤基、芳基的一种或几种的组合,且R5中具有碳碳双键和/或碳碳三键。本发明电解液添加剂,能够提高SEI膜的稳定性,保护极片界面膜,减少副反应,通过化学键键合在正负极材料表面,抑制其高温高压下的膨胀,提高高温存储性能。
Description
技术领域
本发明属于二次电池技术领域,尤其涉及一种电解液添加剂、电解液以及二次电池。
背景技术
锂离子电池由于具有能量密度高、循环寿命长、工作电压高、自放电率低等特点,使得其被广泛应用于智能穿戴、计算机、智能手机和电动汽车等领域。无论在哪个应用领域,随着科技的进步,本领域对锂离子电池技术提出更高的要求,高温下需要更好的存储性能。现有的电解液在高温条件下容易使极片的SEI膜产生副反应,导致SEI膜损坏,使电池产气膨胀,从而影响电池质量。
发明内容
本发明的目的之一在于:针对现有技术的不足,而提供一种电解液添加剂,能够提高SEI膜的稳定性,保护极片界面膜,减少副反应,而且能够通过化学键键合在正负极材料表面,抑制其高温高压下的膨胀,提高电池的高温存储性能。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种电解液添加剂,包括式I的第一添加剂和式II的第二添加剂,所述式I的结构式为:
其中,R1~R4各自独立地选自线性或环状的烷基或烷氧基、线性或环状的烯基或烯氧基、线性或环状的炔基或炔氧基、卤基、芳基、氢、硅烷基,硅氧烷基的一种或几种的组合,且R1~R4中碳碳双键和/或碳碳三键数量总和≥2;所述式II的结构式为:
其中,R5独立地选自烯基、炔基、氢、腈基、醚基、卤基、芳基的一种或几种的组合,且R5中具有碳碳双键和/或碳碳三键。
优选地,所述第一添加剂的结构式包括以下的一种或几种:
优选地,所述第二添加剂的结构式包括以下的一种或几种:
本发明的目的之二在于:针对现有技术的不足,而提供一种电解液,具有耐高温性能,提高极片界面膜的稳定,减少副反应,提高电池性能。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种电解液,包括上述的电解液添加剂。
优选地,所述第一添加剂占电解液总质量的0.1wt%~5wt%;所述第二添加剂占电解液总质量的0.1wt%~10wt%。
优选地,所述电解液还包括有机溶剂,所述有机溶剂占电解液质量的50wt%~90wt%。
优选地,所述电解液还包括锂盐,所述锂盐占电解液质量的8wt%~20wt%。
优选地,所述电解液还包括第三添加剂,所述第三添加剂占电解液质量的0.5wt%~20wt%。
本发明的目的之三在于:针对现有技术的不足,而提供一种二次电池,具有良好的耐高温性能和循环稳定性。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种二次电池,包括上述的电解液。
优选地,所述二次电池还包括正极片和负极片,所述正极片包括正极集流体以及设置于正极集流体至少一表面的正极活性物质层,所述负极片包括负极集流体以及设置于负极集流体至少一表面的负极活性物质层,所述正极活性物质层或所述负极活性物质层包括聚偏氟乙烯。
优选地,所述正极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~3%,所述负极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~3%,所述聚偏氟乙烯的相对分子质量为100000~10000000。
其中,第一添加剂和聚偏氟乙烯满足以下关系式:第一添加剂的分子数为K1,聚偏氟乙烯分子数为K2,(K1:K2)>5。
相对于现有技术,本发明的有益效果在于:本发明的一种电解液添加剂,能够提高SEI膜的稳定性,而且能够通过化学键键合在正负极材料表面,保护极片界面膜,减少副反应,抑制其高温高压下的膨胀,提高电池的高温存储性能。
具体实施方式
下面结合具体实施方式,对本发明作进一步详细的描述,但本发明的实施方式并不限于此。
1、一种电解液添加剂,包括式I的第一添加剂和式II的第二添加剂,所述式I的结构式为:
其中,R1~R4各自独立地选自线性或环状的烷基或烷氧基、线性或环状的烯基或烯氧基、线性或环状的炔基或炔氧基、卤基、芳基、氢、硅烷基,硅氧烷基的一种或几种的组合,且R1~R4中碳碳双键和/或碳碳三键数量总和≥2;所述式II的结构式为:
其中,R5独立地选自烯基、炔基、氢、腈基、醚基、卤基、芳基的一种或几种的组合,且R5中具有碳碳双键和/或碳碳三键。
本发明的一种电解液添加剂,能够提高SEI膜的稳定性,而且能够通过化学键键合在正负极材料表面,保护极片界面膜,减少副反应,抑制其高温高压下的膨胀,提高电池的高温存储性能。具体地,本发明所述的式Ⅰ的第一添加剂的R1~R4中具有有碳碳不饱和键,包括碳碳双键和/或碳碳三键,能够在极片表面还原成膜,正负极表面形成SEI,硅烷类结构自身的稳定性较好,可提高生成的SEI的稳定性,起到保护正负极,减少其与电解液的副反应;同时,式II第二添加剂中R5具有含碳碳不饱和键,PVDF高温下可分解脱HF产生少量碳碳不饱和键,不饱和键间可加成形成网络,第一添加剂可以将式II第二添加剂和PVDF固定在正负极活性材料表面。式II的第二添加剂含腈类官能团,可络合正极溶出的过渡金属离子,防止其破坏负极表面的SEI,提高SEI的稳定性,保护负极,亦可消耗高温下产生的酸防止产气,PVDF则可通过化学键键合在正负极材料表面,稳定正负极材料颗粒网络结构,抑制其高温高压下的膨胀。两类添加剂对正负极的保护可起到协同作用,提高电池的高温存储膨胀率。优选地第二添加剂中腈基数量大于或等于2。
在一些实施例中,所述第一添加剂的结构式包括以下的一种或几种:
在一些实施例中,所述第二添加剂的结构式为:
2、一种电解液,具有耐高温性能,提高极片界面膜的稳定,减少副反应,提高电池性能。
一种电解液,包括上述的电解液添加剂。
在一些实施例中,所述第一添加剂占电解液总质量的0.1wt%~5wt%。优选地,第一添加剂占电解液总质量为0.1wt%~1wt%、1wt%~2wt%、2wt%~3wt%、3wt%~4wt%、4wt%~5wt%。具体地,第一添加剂占电解液总质量的0.1wt%、0.8wt%、1.2wt%、1.5wt%、1.8wt%、2wt%、2.5wt%、3.5wt%、3.8wt%、4wt%、4.6wt%、4.8wt%、5wt%。
在一些实施例中,所述第二添加剂占电解液总质量的0.1wt%~10wt%。第二添加剂占电解液总质量的0.1wt%~2wt%、2wt%~4wt%、4wt%~6wt%、6wt%~8wt%、8wt%~10wt%,具体地,第二添加剂占电解液总质量的0.1wt%、0.5wt%、0.8wt%、1.2wt%、1.8wt%、2.4wt%、2.5wt%、3.5wt%、3.7wt%、4.2wt%、4.5wt%、5wt%、6wt%、8wt%、10wt%。第一添加剂与第二添加剂的重量份数比按0.5~2:2~4时,能够更好的发挥二者的协同作用,提高极片的性能。
在一些实施例中,所述电解液还包括有机溶剂,所述有机溶剂占电解液质量的50wt%~90wt%。优选地,有机溶剂占电解液质量的50wt%~60wt%、60wt%~70wt%、70wt%~80wt%、80wt%~90wt%,具体地,有机溶剂占电解液质量的50wt%、55wt%、60wt%、65wt%、70wt%、75wt%、80wt%、85wt%、90wt%。
在一些实施例中,所述电解液还包括锂盐,所述锂盐占电解液质量的8wt%~20wt%。优选地,锂盐占电解液质量的8wt%~10wt%、10wt%~14wt%、14wt%~16wt%、16wt%~20wt%。具体地,锂盐占电解液质量的8wt%、10wt%、12wt%、15wt%、18wt%、20wt%。
在一些实施例中,所述电解液还包括第三添加剂,所述第三添加剂占电解液质量的0.5wt%~20wt%。优选地,第三添加剂占电解液质量的0.5wt%~8wt%、8wt%~15wt%、15wt%~20wt%,具体地,第三添加剂占电解液质量的0.5wt%、1.5wt%、2.5wt%、3wt%、4.5wt%、5wt%、8wt%、10wt%、14wt%、16wt%、18wt%、20wt%。
3、一种二次电池,具有良好的耐高温性能和循环稳定性。
一种二次电池,包括上述的电解液。
在一些实施例中,所述二次电池还包括正极片和负极片,所述正极片包括正极集流体以及设置于正极集流体至少一表面的正极活性物质层,所述负极片包括负极集流体以及设置于负极集流体至少一表面的负极活性物质层,所述正极活性物质层或所述负极活性物质层包括聚偏氟乙烯。PVDF存在在正负极极片中,与正负极颗粒物理混合接触,其接触作用力较小,易于脱落,通过不饱和键的化学交联将其固定在材料颗粒表面,防止其脱落。同时,使用上述的电解液添加剂与聚偏氟乙烯配合使用,能够协作提高电池的耐高温性能。
优选地,所述聚偏氟乙烯的相对分子质量为100000~10000000。聚偏氟乙烯的相对分子质量为100000~500000、500000~800000、800000~1000000、1000000~5000000、5000000~8000000、8000000~10000000,具体地,聚偏氟乙烯的相对分子质量为500000、800000、1200000、1600000、10000000。当正极片和负极片的粘结剂均使用聚偏氟乙烯时,能够协会上述电解液添加剂发挥作用,提高极片的界面膜稳定性,避免界面膜的损坏,从而提高极片和电池的性能。
优选地,所述正极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~3%,所述负极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~3%。正极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~3%,优选地,正极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~1%、1~2%、2~3%,具体地,正极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1%、0.5%、0.8%、1%、1.2%、1.5%、1.8%、1.9%、2%、2.2%、2.4%、2.5%、2.8%、3%。
优选地,第一添加剂和聚偏氟乙烯满足以下关系式:第一添加剂的分子数为K1,聚偏氟乙烯分子数为K2,(K1:K2)>5。
具体地,一种二次电池,包括正极片、隔离膜、负极片、壳体以及上述的电解液,隔离膜用于将正极片和负极片分隔,所述壳体用于将正极片、隔离膜、负极片以及电解液封装。
正极
所述正极活性物质层中包括正极活性物质,正极活性物质可以是包括但不限于化学式如LiaNixCoyMzO2-bNb(其中0.95≤a≤1.2,x≥0,y≥0,z≥0,且x+y+z=1,0≤b≤1,M选自Mn、Al、Ti中的一种或多种的组合,N选自F、P、S中的一种或多种的组合)所示的化合物中的一种或多种的组合,所述正极活性物质还可以是包括但不限于LiCoO2、LiNiO2、LiVO2、LiCrO2、LiMn2O4、LiCoMnO4、Li2NiMn3O8、LiNi0.5Mn1.5O4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiFePO4、LiNiPO4、LiCoFSO4、CuS2、FeS2、MoS2、NiS、TiS2等中的一种或多种的组合。所述正极活性物质还可以经过改性处理,对正极活性物质进行改性处理的方法对于本领域技术人员来说应该是己知的,例如,可以采用包覆、掺杂等方法对正极活性物质进行改性,改性处理所使用的材料可以是包括但不限于Al、B、P、Zr、Si、Ti、Ge、Sn、Mg、Ce、W等中的一种或多种的组合。而所述正极集流体通常是汇集电流的结构或零件,所述正极集流体可以是本领域各种适用于作为锂离子电池正极集流体的材料,例如,所述正极集流体可以是包括但不限于金属箔等,更具体可以是包括但不限于铝箔等。正极活性物质层还包括粘结剂、导电剂,所述粘结剂为上述的聚偏氟乙烯。
负极
负极活性物质层包括负极活性物质,所述负极活性物质可以是包括但不限于石墨、软碳、硬碳、碳纤维、中间相碳微球、硅基材料、锡基材料、钛酸锂或其他能与锂形成合金的金属等中的一种或几种。其中,所述石墨可选自人造石墨、天然石墨以及改性石墨中的一种或几种;所述硅基材料可选自单质硅、硅氧化合物、硅碳复合物、硅合金中的一种或几种;所述锡基材料可选自单质锡、锡氧化合物、锡合金中的一种或几种。所述负极集流体通常是汇集电流的结构或零件,所述负极集流体可以是本领域各种适用于作为锂离子电池负极集流体的材料,例如,所述负极集流体可以是包括但不限于金属箔等,更具体可以是包括但不限于铜箔等。所述负极活性物质层还包括粘结剂、导电剂,所述粘结剂为上述的聚偏氟乙烯。
隔离膜
隔离膜可以是本领域各种适用于锂离子电池隔膜的材料,例如,可以是包括但不限于聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯、芳纶、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈、聚酰亚胺,聚酰胺、聚酯和天然纤维等中的一种或多种的组合。
所述壳体的材质为铝塑膜、不锈钢中的一种。
实施例1
1、制备电解液:在充满氩气的手套箱中,水分含量<5ppm,氧气含量<5ppm,将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸甲乙酯(DEC)、丙酸丙酯(PP)、丙酸乙酯(EP)按照1:1:1:1:1的质量比混合,得到有机溶剂。将有机溶剂与六氟磷酸锂按现有技术混合,使得锂盐为电解液的重量百分比为13.70%,得到有机溶剂与六氟磷酸锂的混合物,加入本发明的式I-1和式II-1化合物,式I-1占电解液的总质量为0.5wt%,式II-2化合物占电解液的总质量3wt%,以及3wt%1,3-丙烷磺内酯(PS),3wt%氟代碳酸乙烯酯(FEC),3wt%1,3,6-己烷三腈混合均匀,得到电解液。
2、正极片的制备:将NCM811正极活性物质、导电剂超导碳和碳管、粘结剂聚偏氟乙烯(相对分子质量1200000)按质量比96:2.0:0.5:1.5混合均匀制成正极浆料,将正极浆料涂布在集流体铝箔的一表面上,在85℃下烘干收卷后,再在铝箔另一面按上述方法进行正极浆料涂布和干燥,然后将制备出的铝箔双面涂有正极活性物质层的极片进行冷压处理;进行切边、裁片、分条,分条后,制成正极片。
3、负极片的制备:将硅碳负极活性物质与导电剂超导碳、相对分子质量1600000的粘结剂聚偏氟乙烯或丁苯橡胶(SBR)按质量比96:1:3制成负极浆料,涂布在集流体铜箔上并在85℃下烘干收卷后,再在铜箔另一面按上述方法进行负极浆料涂布和干燥,然后将制备出的铜箔双面涂有负极活性物质层的极片进行冷压处理;进行切边、裁片、分条,分条后制成负极片。
4、隔离膜:选取厚度为16μm的聚乙烯多孔薄膜作为隔离膜。
5、电池的制备:将上述正极片、隔离膜和负极片卷绕成电芯,电芯容量约为5Ah。隔膜位于相邻的正极片和负极片之间,正极以铝极耳点焊引出,负极以镍极耳点焊引出;然后将电芯置于铝塑包装袋中,烘烤后注入上述电解液,经封装、化成、分容等工序,最后制成锂离子电池。
参照实施例1的制备方法制备出实施例2-11以及对比例1-4,实施例1-11、对比例1-4的具体组分和含量见表1。
高温存储测试:将锂离子电池分别置于25℃恒温室中,静置30分钟,使锂离子电池达到恒温。将达到恒温的锂离子电池以0.5C恒流充电至电压为4.4V,然后以4.4V恒压充电至电流为0.05C,接着以0.2C恒流放电至电压为3.0V,记录初始容量C1,然后以4.4V恒压充电至电流为0.05C,记录电池厚度T1。将电池转移至85℃温箱中,静置24h,将电池取出冷却后,测试电池厚度T2。以0.2C恒流放电至电压为3.0V,记录剩余容量C2,以0.5C恒流充电至电压为4.4V,然后以4.4V恒压充电至电流为0.05C,接着以0.2C恒流放电至电压为3.0V,记录恢复容量C3。
对实施例1-11和对比例1-4的二次电池的性能测试结果见表2。
由上述表1和表2对比得到,使用了本发明的电解液添加剂能够提高电池的热稳定性,减少电池膨胀,提高电池的容量保持率。由实施例1-7与实施例8-10对比得出当使用PVDF配合本发明的电解液添加剂时,相对于SBR配合本发明折电解液添加剂应用于二次电池时,具有更好的性能,电池膨胀率更低,最低膨胀率可低至6.4%,容量恢复率更高,可达到92.2%。由实施例1-3与实施例4-7对比得出,当电解液添加剂使用第一添加剂与第二添加剂混合使用时,得到的电解液效果更佳,电池膨胀率、电池剩余容量比以及容量恢复率均相对较高。由实施例1-3对比得出,当设置电解液添加剂为式I-1和式II-3按重量份数比为2:3时,得到的电解液添加剂的效果更佳,电池膨胀率、电池剩余容量比以及容量恢复率均相对较高。
根据上述说明书的揭示和教导,本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此,本发明并不局限于上述的具体实施方式,凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (11)
4.一种电解液,其特征在于,包括权利要求1-3中任一种所述的电解液添加剂。
5.根据权利要求4所述的电解液,其特征在于,所述第一添加剂占电解液总质量的0.1wt%~5wt%;所述第二添加剂占电解液总质量的0.1wt%~10wt%。
6.根据权利要求4所述的电解液,其特征在于,所述电解液还包括有机溶剂和锂盐,所述有机溶剂占电解液质量的50wt%~90wt%,所述锂盐占电解液质量的8wt%~20wt%。
7.根据权利要求6所述的电解液,其特征在于,所述电解液还包括第三添加剂,所述第三添加剂占电解液质量的0.5wt%~20wt%。
8.一种二次电池,其特征在于,包括权利要求4-7中任一项所述的电解液。
9.根据权利要求8所述的二次电池,其特征在于,所述二次电池还包括正极片和负极片,所述正极片包括正极集流体以及设置于正极集流体至少一表面的正极活性物质层,所述负极片包括负极集流体以及设置于负极集流体至少一表面的负极活性物质层,所述正极活性物质层或所述负极活性物质层包括聚偏氟乙烯。
10.根据权利要求9所述的二次电池,其特征在于,所述正极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~3%,所述负极片中聚偏氟乙烯的含量为0.1~3%,所述聚偏氟乙烯的相对分子质量为100000~10000000。
11.根据权利要求9所述的二次电池,其特征在于,第一添加剂和聚偏氟乙烯满足以下关系式:第一添加剂的分子数为K1,聚偏氟乙烯分子数为K2,(K1:K2)>5。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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