CN116093432A - 一种电解液及包括该电解液的电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种电解液及包括该电解液的电池,所述电解液包括有机溶剂、电解质盐以及功能添加剂;所述功能添加剂包括第一添加剂和第二添加剂,所述第一添加剂为含有S元素和O元素的有机小分子化合物,所述第一添加剂中O原子和S原子的原子个数比≤4;所述第二添加剂为1,3‑丙烷磺酸内酯;所述电解液能够提升电池的循环性能和存储性能,而且还能显著抑制溶剂和正负极发生氧化还原反应产生气体,使得所述电解液能够抑制电池产气。进一步搭配具有特定Fe/Si质量比的铝箔,铝箔中存在Fe元素,能够改善电池的针刺性能,还能提升电池的低温性能。
Description
技术领域
本发明涉及一种电解液及包括该电解液的电池,属于锂离子电池技术领域。
背景技术
锂离子电池具备循环寿命长、能量密度大、低成本等系列优点,近年来被愈来愈广泛地应用于各类电子产品、电动车辆、各种电动工具和储能装置中。特别地,随着锂离子电池在电动汽车领域的规模化应用,对电池的使用寿命要求越来越高。电解液作为影响电池寿命的一种关键材料,通过其改进能够显著提升电池性能。因此,提供一种性能优异的电解液是本领域技术人员持续追求的目标。
发明内容
本发明提供一种电解液及包括该电解液的电池,所述电解液能够在正负极表面形成稳定的SEI膜,抑制电池产气,提升电池的循环性能和存储性能,同时也能改善电池的针刺安全性能。进一步搭配具有特定Fe/Si含量比的铝箔,能够进一步抑制电池产气的同时提升电池的针刺安全性能,还能显著提升电池的低温性能。
本发明目的是通过如下技术方案实现的:
一种电解液,所述电解液包括有机溶剂、电解质盐以及功能添加剂;所述功能添加剂包括第一添加剂和第二添加剂,所述第一添加剂为含有S元素和O元素的有机小分子化合物,所述第一添加剂中O原子和S原子的原子个数比≤4;所述第二添加剂为1,3-丙烷磺酸内酯;所述电解液满足如下关系式:
1%≤A+B≤7%,A/B≥0.08;
其中,A为所述第一添加剂的质量占电解液总质量的百分比;B为所述第二添加剂的质量占电解液总质量的百分比。
根据本发明的实施方式,所述第一添加剂中O原子和S原子的原子个数比≤3,优选地≤2。具有特定O原子和S原子的原子个数比的第一添加剂的引入有利于形成以Li2SO3为主的SEI膜,该以Li2SO3为主的SEI膜有利于电池循环性能和存储性能的提升。
根据本发明的实施方式,所述A+B为1%、1.5%、2%、2.5%、3%、3.5%、4%、4.5%、5%、5.5%、6%、6.5%或7%;当1%≤A+B≤7%时,所述电解液能够在负极表面生成以Li2SO3为主的SEI膜,而该以Li2SO3为主的SEI膜的强度较高、导离子性能较好,能够有效提升电池的循环性能和存储性能,而且还能有效抑制溶剂在正负极发生氧化还原反应产生气体,使得所述电解液能够抑制电池产气;当A+B>7%时,功能添加剂的含量过多,这样的电解液虽然可以抑制电池产气,但是阻抗较大,导致电池的循环性能和存储性能严重恶化,还会严重影响电池的倍率性能和低温性能;当A+B<1%时,功能添加剂的含量过少,这样的电解液无法在负极表面形成有效的SEI膜,无法抑制电池的产气。
根据本发明的实施方式,10≥A/B≥0.1;优选地,8≥A/B≥0.1。示例性地,A/B为0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1、1.2、1.5、1.8、2、2.2、2.5、2.8、3、3.2、3.5、3.8、4、4.2、4.5、4.8、5、5.2、5.5、5.8、6、7、8、9、10或上述两两点值组成的范围中的任意点值。当A/B≥0.08时,功能添加剂在负极表面形成的SEI膜中会有比较多的有机组分,而有机组分的导离子性比较好,有利于电池充放电性能的提升。
根据本发明的实施方式,A为0.5%~4%,即所述第一添加剂的质量占电解液总质量的百分比为0.5%~4%;例如为0.5%、1%、1.5%、2%、2.5%、3%、3.5%、4%或上述两两点值组成的范围中的任意点值。
根据本发明的实施方式,B为0.5%~5%,即所述第二添加剂的质量占电解液总质量的百分比为0.5%~5%;例如为0.5%、1%、1.5%、2%、2.5%、3%、3.5%、4%、4.5%、5%或上述两两点值组成的范围中的任意点值。
根据本发明的实施方式,所述含有S元素和O元素的有机小分子化合物为磺酸酯类化合物。
根据本发明的实施方式,所述磺酸酯类化合物为环状磺酸酯类化合物和/或链状磺酸酯类化合物。
根据本发明的实施方式,所述环状磺酸酯类化合物具有式I所示结构式、式II所示结构式中的至少一种:
式I中,R1为不存在或-CH2-;R2、R3、R4、R5、R6、R7相同或不同,彼此独立地选自氢、卤素、-COOH、-OCOH、取代或未取代的烷基;若为取代时,取代基为烷基、卤素。
根据本发明的实施方式,式I中,R1为不存在或-CH2-;R2、R3、R4、R5、R6、R7相同或不同,彼此独立地选自氢、卤素、-COOH、-OCOH、取代或未取代的C1-12烷基;若为取代时,取代基为C1-12烷基、卤素。
根据本发明的实施方式,式I中,R1为不存在或-CH2-;R2、R3、R4、R5、R6、R7相同或不同,彼此独立地选自氢、卤素、-COOH、-OCOH、取代或未取代的C1-6烷基;若为取代时,取代基为C1-6烷基、卤素。
根据本发明的实施方式,式I中,R1为不存在或-CH2-;R2、R3、R4、R5、R6、R7相同或不同,彼此独立地选自氢、卤素、-COOH、-OCOH、取代或未取代的C1-3烷基;若为取代时,取代基为C1-3烷基、卤素。
根据本发明的实施方式,所述环状磺酸酯类化合物选自如下所示的化合物:
根据本发明的实施方式,所述链状磺酸酯类化合物具有式III所示结构式、式IV所示结构式和式V所示结构式中的至少一种:
R8-S(=O)2-O-R9 式III
式III中,R8、R9相同或不同,彼此独立地选自卤素、取代或未取代的烷基、取代或未取代的烯基、取代或未取代的炔基、取代或未取代的芳基;若为取代时,取代基为烷基、卤素;
式IV中,M选自Na、K;R10选自取代或未取代的烷基、取代或未取代的烯基、取代或未取代的炔基、取代或未取代的芳基、取代或未取代的杂环基;若为取代时,取代基为烷基、卤素、杂环基。
根据本发明的实施方式,式III中,R8、R9相同或不同,彼此独立地选自卤素、取代或未取代的C1-12烷基、取代或未取代的C2-12烯基、取代或未取代的C2-12炔基、取代或未取代的C6-12芳基;若为取代时,取代基为C1-12烷基、卤素。
根据本发明的实施方式,式III中,R8、R9相同或不同,彼此独立地选自卤素、取代或未取代的C1-6烷基、取代或未取代的C2-6烯基、取代或未取代的C2-6炔基、取代或未取代的C6-10芳基;若为取代时,取代基为C1-6烷基、卤素。
根据本发明的实施方式,式III中,R8、R9相同或不同,彼此独立地选自卤素、取代或未取代的C1-3烷基、取代或未取代的C2-3烯基、取代或未取代的C2-4炔基、取代或未取代的C6-8芳基;若为取代时,取代基为C1-3烷基、卤素。
根据本发明的实施方式,式III所示的链状磺酸酯类化合物选自如下所示的化合物:
根据本发明的实施方式,式IV中,M选自Na、K;R10选自取代或未取代的C1-12烷基、取代或未取代的C2-12烯基、取代或未取代的C2-12炔基、取代或未取代的C6-12芳基、取代或未取代的3-12元杂环基;若为取代时,取代基为C1-12烷基、卤素、3-12元杂环基。
根据本发明的实施方式,式IV中,M选自Na、K;R10选自取代或未取代的C1-6烷基、取代或未取代的C2-6烯基、取代或未取代的C2-6炔基、取代或未取代的C6-10芳基、取代或未取代的3-6元杂环基;若为取代时,取代基为C1-6烷基、卤素、3-6元杂环基。
根据本发明的实施方式,式IV中,M选自Na、K;R10选自取代或未取代的C1-3烷基、取代或未取代的C2-3烯基、取代或未取代的C2-3炔基、取代或未取代的C6-8芳基、取代或未取代的5-6元杂环基;若为取代时,取代基为C1-3烷基、卤素、5-6元杂环基。
根据本发明的实施方式,式IV所示的链状磺酸酯类化合物选自如下所示的化合物:
根据本发明的实施方式,所述磺酸酯类化合物选自式I-1所示化合物和式I-4所示化合物的组合。优选地,式I-1所示化合物和式I-4所示化合物的质量比为0.8~1.2:1,例如为0.8:1、0.9:1、1:1、1.1:1或1.2:1。研究发现,当式I-1所示化合物和式I-4所示化合物共同作为添加剂加入到电解液中后,二者组合使用能够产生显著的协同作用,其在电极表面形成的SEI膜性能最佳,获得的电池的性能最优。
根据本发明的实施方式,所述电解质盐选自锂盐。
根据本发明的实施方式,所述锂盐选自高氯酸锂(LiClO4)、六氟磷酸锂(LiPF6)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、四氟草酸磷酸锂(LiOTFP)、双氟磺酰亚胺锂(LiTFSI)、双三氟甲基磺酰亚胺锂(LiTFSI)、二氟双草酸磷酸锂(LiDFBP)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、六氟锑酸锂(LiSbF6)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、4,5-二氰基-2-三氟甲基-咪唑锂(LiTDI)、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂、二(五氟乙基磺酰)亚胺锂、三(三氟甲基磺酰)甲基锂或二(三氟甲基磺酰)亚胺锂中的一种或两种以上。
根据本发明的实施方式,所述电解质盐的加入量为所述非水电解液总质量的11~18wt%,例如为11wt%、12wt%、13wt%、14wt%、15wt%、16wt%、17wt%、18wt%。
根据本发明的实施方式,所述有机溶剂选自碳酸酯和/或羧酸酯,所述碳酸酯选自氟代或未取代的下述溶剂中的一种或几种:碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC);所述羧酸酯选自氟代或未取代的下述溶剂中的一种或几种:乙酸丙酯、乙酸正丁酯、乙酸异丁酯、乙酸正戊酯、乙酸异戊酯、丙酸丙酯(PP)、丙酸乙酯(EP)、丁酸甲酯、正丁酸乙酯。
根据本发明的实施方式,所述电解液用于锂离子电池。
本发明还提供一种电池,所述电池包括上述的电解液。
根据本发明的实施方式,所述电池还包括含有正极活性物质的正极片。
根据本发明的实施方式,所述电池还包括含有负极活性物质的负极片、隔离膜。
根据本发明的实施方式,所述正极片包括正极集流体和涂覆在正极集流体一侧或两侧表面的正极活性物质层,所述正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂。
根据本发明的实施方式,所述负极片包括负极集流体和涂覆在负极集流体一侧或两侧表面的负极活性物质层,所述负极活性物质层包括负极活性物质、导电剂和粘结剂。
根据本发明的实施方式,所述正极活性物质层中各组分的质量百分含量为:80~99.8wt%的正极活性物质、0.1~10wt%的导电剂、0.1~10wt%的粘结剂。
优选地,所述正极活性物质层中各组分的质量百分含量为:90~99.6wt%的正极活性物质、0.2~5wt%的导电剂、0.2~5wt%的粘结剂。
根据本发明的实施方式,所述负极活性物质层中各组分的质量百分含量为:80~99.8wt%的负极活性物质、0.1~10wt%的导电剂、0.1~10wt%的粘结剂。
优选地,所述负极活性物质层中各组分的质量百分含量为:90~99.6wt%的负极活性物质、0.2~5wt%的导电剂、0.2~5wt%的粘结剂。
根据本发明的实施方式,所述导电剂选自导电炭黑、乙炔黑、科琴黑、导电石墨、导电碳纤维、碳纳米管、金属粉、碳纤维中的至少一种。
根据本发明的实施方式,所述粘结剂选自羧甲基纤维素钠、丁苯胶乳、聚四氟乙烯、聚氧化乙烯中的至少一种。
根据本发明的实施方式,所述负极活性物质包括碳基负极材料和/或硅基负极材料。
根据本发明的实施方式,所述碳基负极材料选自人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、硬碳、软碳中的至少一种。
根据本发明的实施方式,所述硅基负极材料选自硅氧负极材料或者硅碳负极材料中的至少一种,如Si、SiC、SiOx(0<x<2)。
根据本发明的实施方式,所述正极活性物质选自过渡金属锂氧化物、磷酸铁锂、锰酸锂中的一种或几种;所述过渡金属锂氧化物的化学式为Li1+xNiyCozM(1-y-z)O2,其中,-0.1≤x≤1;0≤y≤1,0≤z≤1,且0≤y+z≤1;其中,M为Mg、Zn、Ga、Ba、Al、Fe、Cr、Sn、V、Mn、Sc、Ti、Nb、Mo、Zr中的一种或几种。
根据本发明的实施方式,所述正极集流体选自铝箔,所述铝箔中含有Fe元素和Si元素,其中Fe元素和Si元素的质量比≥4。
根据本发明的实施方式,铝箔中Fe元素的存在能够催化第一添加剂在铝箔表面形成钝化层。具体地,铝箔中存在Fe元素,该元素能够成为催化的催化点,诱导第一添加剂分解,并在铝箔表面形成主要成分为FeSO4的钝化层,该钝化层能够显著抑制电解液在铝箔表面上的催化氧化以及产气。同时,该钝化层能够改善电池的针刺性能,还能提升电池的低温性能。研究发现,Si元素不利于第一添加剂在铝箔表面形成钝化层,这主要是因为铝箔中Fe元素的含量太少,Si元素太多会影响铝箔表面钝化层的形成,会极大的恶化锂离子电池的循环性能,且对电池产气的抑制效果不明显。而将Fe元素和Si元素的质量比控制为≥4时,可以很好地解决此问题。
本发明的有益效果:
本发明提供了一种电解液及包括该电解液的电池,具有特定O原子和S原子的原子个数比的第一添加剂的引入有利于形成以Li2SO3为主的SEI膜,而该以Li2SO3为主的SEI膜的强度较高、导离子性能较好,能够提升电池的循环性能和存储性能,而且还能抑制溶剂和正负极发生氧化还原反应产生气体,使得所述电解液能够抑制电池产气。进一步搭配具有特定Fe/Si质量比的铝箔,铝箔中存在Fe元素,该元素能够成为催化的催化点,诱导第一添加剂分解,并在铝箔表面形成主要成分为FeSO4的钝化层,该钝化层能够显著抑制电解液在铝箔表面上的催化氧化以及产气。同时,该钝化层能够改善电池的针刺性能,还能显著提升电池的低温性能。综上,通过加入特定含量的添加剂组分,并配合具有特定Fe/Si质量比的铝箔,能够获得具有较好的针刺性能、产气性能、循环性能、储存性能和低温性能的电池。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明做更进一步的详细说明。应当理解,下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明,而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明,均为常规方法;下述实施例中所用的试剂、材料等,如无特殊说明,均可从商业途径得到。
实施例及对比例的电池通过以下步骤制备得到:
1)正极片制备
将正极活性材料钴酸锂(LiCoO2)、聚偏氟乙烯(PVDF)、SP(super P)和碳纳米管(CNT)按照96:2:1.5:0.5的质量比进行混合,加入N-甲基吡咯烷酮(NMP),在真空搅拌机作用下搅拌,直至混合体系成均一流动性的正极活性浆料;将正极活性浆料均匀涂覆于铝箔(铝箔的纯度如表1所示,并进一步测试铝箔中Fe含量和Si含量,余量为Cu、Mn、Ti等其他杂质元素)的两个表面;将涂覆好的铝箔烘干,然后经过辊压、分切得到所需的正极片。
2)负极片制备
将负极活性材料人造石墨、氧化亚硅、羧甲基纤维素钠(CMC-Na)、丁苯橡胶、导电炭黑(SP)和单壁碳纳米管(SWCNTs)按照质量比79.5:15:2.5:1.5:1:0.5进行混合,加入去离子水,在真空搅拌机作用下获得负极活性浆料;将负极活性浆料均匀涂覆在铜箔的两个表面;将涂覆好的铜箔在室温下晾干,随后转移至80℃烘箱干燥10h,然后经过冷压、分切得到负极片。
3)电解液的制备
在充满氩气的手套箱中(H2O<0.1ppm,O2<0.1ppm),将EC/PC/DEC/PP按照10/20/40/30的质量比混合均匀,然后往其中快速加入1mol/L的充分干燥的六氟磷酸锂(LiPF6),加入占电解液总质量5%氟代碳酸乙烯酯,加入占电解液总质量2%己烷三腈,溶解后加入如表1所示的第一添加剂和第二添加剂(1,3-丙磺酸内酯),搅拌均匀,经过水分和游离酸检测合格后,得到所需的非水电解液。
4)电池的制备
将步骤1)的正极片、步骤2)的负极片和隔离膜按照正极片、隔离膜和负极片的顺序层叠设置后,再进行卷绕得到电芯;将电芯置于外包装铝箔中,将步骤3)的非水电解液注入外包装中,经过真空封装、静置、化成、整形、分选等工序,获得电池。本发明电池的充放电范围为3.0-4.45V。
5)铝箔中的金属元素的测试方法
取箔材0.1g,放置在10mL的盐酸中30min以上(浓度为10~20%盐酸(AR)皆可),然后使用容量瓶定容只100mL,在进行过滤,然后取滤液进行测试ICP。
表1实施例和对比例的电池中电池的组成
表2实施例和对比例的电池的性能测试结果
电池性能测试:
(1)循环性能测试
将实施例和对比例的电池在25℃下,按照1C的倍率进行充放电循环100周,将第100周的容量除以第1周的容量,得到循环容量保持率,测试结果记于表2。
(2)针刺性能测试
将实施例和对比例的电池充满电,然后使用直径为2mm的钢针,然后使用100mm/s的速度刺穿电池,观察是否起火爆炸,测试结果记于表2。
(3)60℃存储性能测试
将实施例和对比例的电池在25℃下充满电,将电池放置在60℃存储35天观察是否产气,测试结果记于表2。
(4)低温测试
将实施例和对比例的电池在25℃下,按照0.2C的倍率进行充放电1次;然后,记录放电容量Q1。在0℃的按照0.2C倍率测试进行充放电1次;然后,记录放电容量Q2。结果记于Q2/Q1的比值于表2。
从上述实施例1-1~实施例1-6和对比例1~对比例4中可以看出,本发明的电解液能够提升电池的循环性能和存储性能,而且还能抑制溶剂和正负极发生氧化还原反应产生气体,使得所述电解液能够抑制电池产气。这主要是因为具有特定O原子和S原子的原子个数比的第一添加剂的引入有利于形成以Li2SO3为主的SEI膜,而该以Li2SO3为主的SEI膜的强度较高、导离子性能较好,能够提升电池的循环性能和存储性能,而且还能有效抑制溶剂和正负极发生氧化还原反应产生气体,使得所述电解液能够抑制电池产气。
在此基础上,进一步搭配具有特定Fe/Si质量比的铝箔,铝箔中存在Fe元素,该元素能够成为催化的催化点,诱导第一添加剂分解,并在铝箔表面形成主要成分为FeSO4的钝化层,该钝化层能够显著抑制电解液在铝箔表面上的催化氧化以及产气。同时,该钝化层能够改善电池的针刺性能,还能提升电池的低温性能。
从上述实施例2~实施例19可以看出,通过加入特定含量的添加剂组分,并配合具有特定Fe/Si质量比的铝箔,均能够获得具有较好的针刺性能、产气性能、循环性能、储存性能和低温性能的电池。
从上述实施例20~实施例22可以看出,当式I-1所示化合物和式I-4所示化合物共同作为添加剂加入到电解液中后,获得的电池的循环容量保持率和低温性能显著高于其他的电解液,这可能是由于式I-1所示化合物和式I-4所示化合物共同作为添加剂加入到电解液中后,二者组合使用能够产生显著的协同作用,在电极表面形成的SEI膜性能最佳,获得的电池的性能最优。
以上,对本发明的实施方式进行了说明。但是,本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内,所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种电解液,其特征在于,所述电解液包括有机溶剂、电解质盐以及功能添加剂;所述功能添加剂包括第一添加剂和第二添加剂,所述第一添加剂为含有S元素和O元素的有机小分子化合物,所述第一添加剂中O原子和S原子的原子个数比≤4;所述第二添加剂为1,3-丙烷磺酸内酯;
所述电解液满足如下关系式:
1%≤A+B≤7%,A/B≥0.08;
其中,A为所述第一添加剂的质量占电解液总质量的百分比;B为所述第二添加剂的质量占电解液总质量的百分比。
2.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,A为0.5%~4%。
3.根据权利要求1或2所述的电解液,其特征在于,B为0.5%~5%。
4.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述含有S元素和O元素的有机小分子化合物为磺酸酯类化合物,所述磺酸酯类化合物为环状磺酸酯类化合物和/或链状磺酸酯类化合物。
8.根据权利要求7所述的电解液,其特征在于,式I-1所示化合物和式I-4所示化合物的质量比为0.8~1.2:1。
9.一种电池,其特征在于,所述电池包括权利要求1-8任一项所述的电解液。
10.根据权利要求9所述的电池,其特征在于,所述电池还包括含有正极活性物质的正极片,所述正极片包括正极集流体和涂覆在正极集流体一侧或两侧表面的正极活性物质层,所述正极活性物质层包括正极活性物质、导电剂和粘结剂,所述正极集流体选自铝箔,所述铝箔中含有Fe元素和Si元素,其中Fe元素和Si元素的质量比≥4。
Priority Applications (1)
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