JP2018152311A - 蓄電デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
実施の形態に係る蓄電デバイス30は、図1に示すように、第1導電型の第1酸化物半導体を有する第1酸化物半導体層14と、第1酸化物半導体層上に配置され、第1絶縁物と第1導電型の第2酸化物半導体とからなる第1充電層16と、第1充電層16上に配置された第3酸化物半導体層24とを備える。ここで、第3酸化物半導体層24は、水素、及び第2導電型の第3酸化物半導体を有し、第3酸化物半導体を構成する金属に対する水素の割合が40%以上であっても良い。
第1充電層16は、充電時に発生した水素を蓄積する層である。第1充電層16は、充電時は、M+H2O+e-→MH+OH-の反応が進行し、放電時は、MH+OH-→M+H2O+e-の反応が進行する。多孔質化することで、水素蓄積の効率を増大可能である。また、複数層とすることで、水素蓄積と導電性を最適化できる。第2酸化物半導体を、Ti、Sn、Zn若しくはMgの酸化物とすることで、最適化可能である。
第2充電層18は、H+及び電子(e-)の移動を調整するためのバッファ層である。
酸化物半導体層24は、第1充電層16のn型半導体(第2酸化物半導体)に対してpn接合を構成し、充電時の電荷リークを抑制可能である。p型酸化物半導体層24は、水素を含有する酸化ニッケル(NiOyHx)とすることで、第1充電層16への水素供給量を増大可能になる。
実施の形態に係る蓄電デバイス30は、図1に示すように、第1電極12と、第2電極26とを備え、第1酸化物半導体層14はn型酸化物半導体層を備え、かつ第1電極12に接続され、第2酸化物半導体はn型第2酸化物半導体を備え、第3酸化物半導体層24はp型第3酸化物半導体層を備え、かつ第2電極26に接続されていても良い。
実施の形態に係る蓄電デバイス30の製造方法は、第1導電型の第1酸化物半導体層14を形成する工程と、第1酸化物半導体層14上に、第1絶縁物と第1導電型の第2酸化物半導体とからなる第1充電層16を形成する工程と、第1充電層16上に第2充電層18を形成する工程と、第2充電層18上にスパッタデポジション法により第3酸化物半導体層24を形成する工程とを有する。
下部電極を構成する第1電極12上にTiOx膜を例えば、スパッタデポジション法で成膜することによって形成する。ここで、TiまたはTiOxをターゲットとして使用可能である。n型酸化物半導体層14の膜厚は、例えば、約50nm−200nm程度である。なお、第1電極12は、例えば、タングステン(W)電極などを適用可能である。
薬液は脂肪酸チタンとシリコーンオイルを溶媒と共に攪拌して形成する。この薬液を、スピン塗布装置を用いて、n型酸化物半導体層14上に塗布する。回転数は例えば、約500−3000rpmである。塗布後、ホットプレート上で乾燥させる。ホットプレート上の乾燥温度は、例えば、約30℃−200℃程度、乾燥時間は、例えば約5分−30分程度である。乾燥後焼成する。乾燥後焼成には、焼成炉を用い、大気中で焼成する。焼成温度は例えば、約300℃−600℃程度、焼成時間は例えば、約10分−60分程度である。
薬液はシリコーンオイルを溶媒と共に攪拌して形成する。この薬液を、スピン塗布装置を用いて、第1充電層16上に塗布する。回転数は例えば、約500−3000rpmである。塗布後、ホットプレート上で乾燥させる。ホットプレート上の乾燥温度は例えば、約50℃−200℃程度、乾燥時間は例えば、約5分−30分程度である。さらに、乾燥後焼成する。乾燥後焼成には、焼成炉を用い、大気中で焼成する。焼成温度は例えば、約300℃−600℃程度、焼成時間は例えば、約10分−60分程度である。焼成後、低圧水銀ランプによるUV照射を実施する。UV照射時間は例えば、約10分−60分程度である。UV照射後の第2充電層(バッファ層)18の膜厚は、例えば、約10nm−100nm程度である。
第2充電層18上に水素を含有する酸化ニッケル(NiOyHx)膜を例えば、スパッタデポジション法で成膜することによって形成する。ここで、NiまたはNiOをターゲットとして使用可能である。また、水は、スパッタデポジション装置のチャンバー内の水蒸気若しくは水分から取り込まれる。p型酸化物半導体層(水素を含有する酸化ニッケル(NiOyHx))24の膜厚は、例えば、約200nm−1000nm程度である。
上部電極としての第2電極26は、例えばAlをスパッタデポジション法若しくは真空蒸着法で成膜することによって形成する。p型酸化物半導体層(水素を含有する酸化ニッケル(NiOyHx))24上にAlターゲットを使用して成膜可能である。第2電極26は、例えば、ステンレスマスクを用い、指定領域のみ成膜しても良い。
実施の形態に係る蓄電デバイス30において、p型酸化物半導体層24の模式的構成例は、図2(a)に示すように表される。また、p型酸化物半導体層24の別の模式的構成例は、図2(b)に示すように表される。
二次イオン質量分析法(SIMS:Secondary Ion Mass Spectrometry)の分析結果より、p型酸化物半導体層24中の総水素量CHと蓄電デバイス30の放電時間TDに比例する放電電荷量QDの関係を測定した。
SIMSの分析結果より、p型酸化物半導体層(水素を含有する酸化ニッケル(NiOyHx))24中の水素Hの添加量は膜深さ方向にほぼ一定であった。このため、p型酸化物半導体層24の厚さtpに比例して、p型酸化物半導体層24中の総水素量は、増加している。そこで、同成膜条件でp型酸化物半導体層24の厚さtpを変更したときの、膜厚と放電時間との関係を測定し、放電電荷量QDとp型酸化物半導体層24の厚さtpとの関係を求めた。
実施の形態に係る蓄電デバイスにおいて、p型酸化物半導体層24のX線散乱(XRD:X-ray diffraction)測定結果は、図5に示すように表される。XRDの測定結果、2θ=37度および43度の結果より、NiOの(111)面37度と、(200)面43度が観測されている。
実施の形態に係る蓄電デバイス30において、スパッタデポジションにおけるp型酸化物半導体層24中の水素量CHと圧力ΔPとの関係は、図6に示すように模式的に表される。ここで、圧力ΔP=P1、P2、P3はリニアに増大しており、それぞれに対応する水素量CH=CP1、CP2、CP3もリニアに増大している。圧力ΔPは、スパッタリングにおけるチャンバー内のAr/O2の流量をそれぞれ増加することで、変更可能である。
実施の形態に係る蓄電デバイス30において、放電時間TDとp型酸化物半導体層24の厚さtpとの関係は、図7に示すように模式的に表される。ここで、厚さtp=tp1、tp2、tp3はリニアに増大しており、それぞれに対応する放電時間TD=TP1、TP2、TP3もリニアに増大している。p型酸化物半導体層24の厚さtpは、SIMSの分析結果より、水素添加量に比例するため、厚さtpを増大することで、p型酸化物半導体層24中の水素添加量を増大可能である。
実施の形態に係る蓄電デバイス30において、放電時間TDと第1充電層16の厚さtchとの関係は、図8に示すように模式的に表される。ここで、第1充電層16の厚さtch=tch1、tch2、tch3は増大しており、それぞれに対応する放電時間TD=Tc1、Tc2、Tc3も増大している。
実施の形態に係る蓄電デバイス30の製造方法において適用されるスパッタデポジション装置600の模式的構成は、図9に示すように表される。尚、図9の装置構成を拡張した複数枚処理可能なバッチ式装置を用いても良い。
SIMSでは、相互比較はできるが、絶対量が測定できないため、ラザフォード後方散乱分光法(RBS:Rutherford Backscattering Spectroscopy)での定量化も実施した。RBSにおいては、試料に高速イオン(He+、H+等)を照射すると、入射イオンのうち一部は試料中の原子核により弾性(ラザフォード)散乱を受ける。散乱イオンのエネルギーは、対象原子の質量及び位置(深さ)により異なる。この散乱イオンのエネルギーと収量から、深さ方向の試料の元素組成を得ることができる。この結果、一例として、Ni含有量35.20%、O含有量35.60%、H含有量29.00%の結果が得られ、原子量比で約30%の水素(H)が含まれていることが判明した。
上記のように、実施の形態について記載したが、開示の一部をなす論述及び図面は例示的なものであり、限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。
14…第1酸化物半導体層
16…第1充電層
18…第2充電層
24…第3酸化物半導体層
26…第2電極(E2)
30…蓄電デバイス
50…サンプル基板
60…ヒータ
70…磁力線
80…上部電極
90…磁石
100…ガス導入口
200…ガス排出口
300…高周波電源
400…ターゲット
500…チャンバー
600…スパッタデポジション装置
Claims (14)
- 第1導電型の第1酸化物半導体を有する第1酸化物半導体層と、
前記第1酸化物半導体層上に配置され、第1絶縁物と第1導電型の第2酸化物半導体とからなる第1充電層と、
前記第1充電層上に配置された第3酸化物半導体層と
を備え、
前記第3酸化物半導体層は、水素、及び第2導電型の第3酸化物半導体を有し、前記第3酸化物半導体を構成する金属に対する前記水素の割合が40%以上であることを特徴とする蓄電デバイス。 - 前記第1充電層と前記第3酸化物半導体層との間に配置された第2充電層を備えることを特徴とする請求項1に記載の蓄電デバイス。
- 前記第2充電層は、第2絶縁物を備えることを特徴とする請求項2に記載の蓄電デバイス。
- 前記第3酸化物半導体は、NiOを備えることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。
- 前記第2充電層は、第2絶縁物と、導電率調整材とを備えることを特徴とする請求項2に記載の蓄電デバイス。
- 前記第2酸化物半導体は、Ti、Sn、Zn、若しくはMgの酸化物からなる群から選択された少なくとも1つの酸化物を備えることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。
- 前記導電率調整材は、第1導電型の半導体、若しくは金属の酸化物を備えることを特徴とする請求項5に記載の蓄電デバイス。
- 前記導電率調整材は、Sn、Zn、Ti、若しくはNbの酸化物からなる群から選択された少なくとも1つの酸化物を備えることを特徴とする請求項5または7に記載の蓄電デバイス。
- 前記第2絶縁物は、SiOxを備え、前記導電率調整材は、SnOxを備えることを特徴とする請求項5に記載の蓄電デバイス。
- 前記第2絶縁物は、シリコーンオイルから成膜したSiOxを備えることを特徴とする請求項5に記載の蓄電デバイス。
- 前記第1絶縁物はSiOxを備え、前記第2酸化物半導体はTiOxを備えることを特徴とする請求項1〜10のいずれか1項に記載の蓄電デバイス。
- 前記第3酸化物半導体層は、前記第3酸化物半導体とは異なる金属を備えることを特徴とする請求項1に記載の蓄電デバイス。
- 前記金属は、リチウム、又はコバルトを備えることを特徴とする請求項12に記載の蓄電デバイス。
- 第1導電型の第1酸化物半導体層と、
前記第1酸化物半導体層上に配置され、第1絶縁物と第1導電型の第2酸化物半導体とからなる第1充電層と、
前記第1充電層上に配置された第2導電型の第3酸化物半導体層と
を備え、
前記第3酸化物半導体層は、水素を含有する酸化ニッケル(NiOyHx)を備え、水素組成比xの値は0.35以上、酸素組成比yの値は任意であることを特徴とする蓄電デバイス。
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