JP2017516317A - エレクトロルミネセンスデバイス - Google Patents
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Abstract
Description
透明導電性電極とペロブスカイト層との間、
電荷注入層と導電性電極との間、
透明導電性電極と電荷注入層との間、
ペロブスカイト層と電荷注入層との間、又は
ペロブスカイト層と導電性電極との間
に堆積される。
図1aは、本発明の実施形態によるデバイス機構10を示す。PeLEDは、ガラス基板であってもよい透明基板12上に製作される。概して、ここでPeLEDは、第1の電荷注入層16に連結された第1の電極14、第2の電荷注入層20に連結された第2の電極22、及び有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料で形成された活性層18を含む。活性層18は、第1及び第2の電荷注入層16、20の間に挟まれている。電荷注入層16、20の1つ又は両方は、二酸化チタン(TiO2)等の半導体材料で形成されてもよい。活性ペロブスカイト層は、CH3NH3PbI3−xClxペロブスカイトで形成されてもよい。有利には、ここで示される二重ヘテロ構造の機構により、注入された電荷(正孔及び電子)を活性(放出)ペロブスカイト層内に閉じ込めることが可能になる。これは、電子及び正孔の閉込めに関して個別に選択された、ペロブスカイト層のバンドギャップに対して大きいバンドギャップを有する材料から得た電荷注入層16、20を使用して、PeLEDを形成することにより実現されてもよい。活性層内のこの閉込めは、例えば100nm未満(又は<60nm、又は更に<20nm)の厚さを有する、薄い活性ペロブスカイト層の使用によって改善されてもよい。大きいバンドギャップの半導体材料により、活性層内の電子及び正孔の空間閉込めが可能になり、これは薄いペロブスカイト層の使用によって更に増強され、その結果、放射再結合及び発光がもたらされる。
可視光放出体として有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトの適用を実証するために、より大きいバンドギャップのCH3NH3PbBr3ペロブスカイト材料を、本発明のPeLEDデバイスの緑色放出体として使用した。より大きいバンドギャップは、TiO2からペロブスカイト伝導帯への電子注入を実現するのをより難しくするので、反転させたデバイス構造(図1aに示されるものに対し)を使用した。
図3aは、本発明の実施形態によるデバイス機構38を示す。PeLEDは、ガラス基板であってもよい透明基板40上に製作される。概して、ここで示されるPeLEDは、電荷注入層44に連結された第1の電極42、第2の電極50、及び有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料で形成された活性(放出)層48を含む。活性層48は、電荷注入層44と第2の電極50との間に設けられる。この実施例のデバイス構造では、第2の電極50が電荷を活性ペロブスカイト層48に直接注入し、したがって電荷注入層と見なすことができる。第2の電極50は、Au等の導電性材料から形成されてもよい。電荷注入層44は、電子を第1の電極44(アノード)から活性ペロブスカイト層に注入する、二酸化チタン(TiO2)等の半導体材料のものから形成されてもよい。活性ペロブスカイト層は、CH3NH3PbI3−xClx材料で形成されてもよい。
実施例1に類似の手順を使用して、下記の機構:ITO/ZnO/PEI/ペロブスカイト/CBP/MoO3/Auを持つデバイスを作製した。実施例のデバイスは、透明なITOで被覆されたガラス導電性基板上に被覆された酸化亜鉛(ZnO)電子注入層16(20nm)を含み、続けて絶縁ポリマーポリエチレンイミン(PEI)の薄層(<5nm)を含み、その上にはペロブスカイト(CH3NH3PbBr3−xClx)層18(80nm)を堆積した。正孔注入材料4,4’−ビス(N−カルバゾリル)−1,1’−ビフェニル(CBP)の層(40nm)を、ペロブスカイト被膜上に堆積し、続けて三酸化モリブデン(15nm)を堆積し、最後に電気接触用に金(Au)(150nm)電極を堆積した。
実施例2に類似の手順を使用して、下記の機構:ITO/PEDOT:PSS/ペロブスカイト/CBP/Ca/Agを持つデバイスを作製した。実施例のデバイスは、透明なITOで被覆されたガラス導電性基板上に被覆されたPEDOT:PSSのような正孔注入層(30nm)を含み、続けてペロブスカイト(CH3NH3PbBr3−xClx)層(80nm)を含んでいる。4,4’−ビス(N−カルバゾリル)−1,1’−ビフェニル(CBP)のような電子注入材料の層(40nm)を、ペロブスカイト被膜上に堆積し、続けてカルシウム(25nm)及び銀(Ag)(150nm)電極を電気接触用に堆積した。
上述のペロブスカイト材料を有機光電子デバイスの製造で使用するとき、材料は、好ましくは溶解して溶液を形成する。溶液は、そのようなデバイスの活性/放出層が形成されるように溶液加工技法で使用されてもよい。PeLEDの電極は、熱蒸着により堆積されてもよい。放出層、正孔注入層、及び/又は中間層は、溶液加工、例えばスピンコーティングによって堆積されてもよい。本発明の好ましいデバイスは、湿分及び酸素の移入が回避されるようにカプセル封入もされる。従来のカプセル封入技法を使用してもよい。
本発明のデバイスを使用した、有機金属ハロゲン化物をベースにしたペロブスカイトからの、明るい可視及び赤外線エレクトロルミネセンスの実証は、大面積光電子又は電気的にポンピングされるレージング適用例のための、このクラスの材料の開発において、大きな将来性を示す。更に、この研究は、Shockley−Queisserの詳細平衡限界の計算によって与えられるように(W. Shockley及びH. J. Queisser、Journal of Applied Physics 1961、32、510、並びにO. D. Millerら、Photovoltaics、IEEE Journal of 2012、2、303)、効率的な太陽電池材料が一般に良好な発光体でもあるという事実を具体化する。
12 基板
14 第1の電極
16 第1の電荷注入層
18 活性層
20 第2の電荷注入層
22 第2の電極
24 デバイス
26 基板
28 第1の電極
30 第1の電荷注入層
32 活性層
34 第2の電荷注入層
36 第2の電極
Claims (48)
- 第1の電荷注入層に連結された第1の電極、
第2の電荷注入層に連結された第2の電極、
第1及び第2の電荷注入層の間に設けられた、ペロブスカイト材料を含む放出層
を含み、第1及び第2の電荷注入層のバンドギャップが、放出ペロブスカイト層のバンドギャップよりも大きい
固相発光デバイス。 - 電荷注入層に連結された第1の電極、
第2の電極、
前記電荷注入層と前記第2の電極との間に設けられた、ペロブスカイト材料を含む放出層
を含み、前記電荷注入層のバンドギャップが、ペロブスカイト層のバンドギャップよりも大きい
固相発光デバイス。 - 第1の電荷注入層に連結された第1の電極、
第2の電荷注入層に連結された第2の電極、
第1及び第2の電荷注入層の間に設けられた、ペロブスカイト材料を含む放出層
を含み、前記第1の電荷注入層が正孔注入高分子電解質であり、前記第2の電荷注入層が放出ペロブスカイト層のバンドギャップよりも大きいバンドギャップを有する
固相発光デバイス。 - 前記電荷注入層の少なくとも1つが、1.5eVから5eVの光学バンドギャップを有する、請求項1から3のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記放出層が100nm未満の厚さを有する、請求項1から4のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記電荷注入層の少なくとも1つが、半導体材料で形成される、請求項1から5のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記電荷注入層の少なくとも1つが、有機半導体材料で形成される、請求項1から6のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記電荷注入層が、正孔注入有機半導体材料であり、PEDOT:PSS、PANI(ポリアニリン)、ポリピロール、任意選択で置換されたドープ型ポリ(エチレンジオキシチオフェン)(PEDOT)からなる群から選択される、請求項1から7のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記電荷注入層が、電子注入有機半導体材料であり、ポリ(フルオレン)、好ましくはF8、TFB、F8BT、又はF8−TFB ABコポリマー(95:5 F8:TFB)からなる群から選択される、請求項1から8のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記電荷注入層が、電子注入無機半導体材料であり、二酸化チタン(TiO2)、酸化亜鉛(ZnO)、酸化マグネシウム亜鉛(MgZnO)、及びアルミニウムドープ型ZnO(AZO)からなる群から選択される、請求項1から9のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記電荷注入層が、正孔注入有機半導体材料であり、ポリフルオレン(好ましくは、F8、TFB、PFB、又はF8−TFB)、又はスピロ−OMeTAD、又はポリカルバゾール[好ましくは、ポリ(9−ビニルカルバゾール)]、又は4,4’−ビス(N−カルバゾリル)−1,1’−ビフェニルからなる群から選択される、請求項1から10のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 第1及び第2の電極の少なくとも1つが、透明導電性材料で形成される、請求項1から11のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記電極がアノードであり、前記透明導電性材料が、酸化インジウムスズ(ITO)、フッ素ドープ型酸化スズ(FTO)、酸化インジウム亜鉛、グラフェン、カーボンナノチューブ、及び金属であって20nm未満の厚さを持つものから選択される、請求項12に記載の固相発光デバイス。
- 前記電荷注入層のいずれか又は両方と前記発光層との間に形成された薄い絶縁層がある、請求項1から13のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記絶縁層が、酸化物又は窒化物で形成され、30nm未満の厚さを有する、請求項14に記載の固相発光デバイス。
- 前記絶縁層が、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウムで改質された酸化亜鉛、酸化ニッケル、又は酸化マグネシウムからなる群から選択される、請求項14に記載の固相発光デバイス。
- 前記絶縁層が、絶縁ポリマーで形成され、ポリ(エチレンイミン)(PEI)、エトキシ化ポリエチレンイミン(PEIE)、ポリスチレン(PS)、及びポリ(メチルメタクリレート)(PMMA)からなる群から選択される、請求項14に記載の固相発光デバイス。
- 前記絶縁層が、原子層堆積、ALDによって堆積される、請求項14から17のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 三酸化モリブデン及び三酸化タングステンから選択される材料の、<30nmの薄層が、前記透明導電性電極と前記ペロブスカイト層との間、電荷注入層と導電性電極との間、前記透明導電性電極と電荷注入層との間、前記ペロブスカイト層と電荷注入層との間、又は前記ペロブスカイト層と導電性電極との間に堆積される、請求項1から18のいずれか一項に記載のデバイス。
- 前記ペロブスカイトが、有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料である、請求項1から19のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 前記有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト又は金属ハロゲン化物ペロブスカイトがAMX3構造を有し、式中、Aは1価の有機陽イオン又は1価の金属陽イオンであり、Mは2価の陽イオンであり、Xはハロゲン化物陰イオンである、請求項20に記載の固相発光デバイス。
- 2価の陽イオンMが、2価の金属陽イオンである、請求項20又は請求項21に記載の固相発光デバイス。
- 2価の金属陽イオンが、スズ(Sn2+)又は鉛(Pb2+)である、請求項22に記載の固相発光デバイス。
- 1価の有機陽イオンが、第1級、第2級、又は第3級アンモニウム陽イオン[HNR1R2R3]+であり、式中、R1、R2、及びR3のそれぞれは、同じでも異なっていてもよく、水素、非置換又は置換C1〜C20アルキル基、及び非置換又は置換C5〜C18アリール基から選択される、請求項20から23のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 1価の有機陽イオンが、式[R1R2N−CH=NR3R4]+
- 1価の有機陽イオンが、式(R1R2N)(R3R4N)C=N+R5R6
- 1価の金属陽イオンが、アルカリ金属陽イオンである、請求項20から23のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 1価の金属陽イオンが、セシウム(Cs+)又はルビジウム(Rb+)である、請求項20から23のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- Xが塩化物、臭化物、ヨウ化物、及びフッ化物から選択されるハロゲン化物陰イオンであり、AMX3構造では、各ハロゲン化物が同じでも異なっていてもよい、請求項20から28のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。
- 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、A1−iBiMX3構造を有し、式中、
A及びBは、それぞれ、請求項24から28のいずれか一項に規定の1価の有機陽イオン又は1価の金属陽イオンであり、A及びBは異なっており、
Mは、請求項22及び23に規定の2価の金属陽イオンであり、
Xは、請求項29に規定のハロゲン化物陰イオンであり、
iは0から1の間である、
請求項1から20のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。 - 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、AMX3−kYk構造を有し、式中、
Aは、請求項24から28のいずれか一項に規定の1価の陽イオンであり、
Mは、請求項22及び23に規定の2価の金属陽イオンであり、
X及びYは、それぞれ、請求項29に規定のハロゲン化物陰イオンであり、X及びYは異なっており、
kは0から3の間である、
請求項1から20のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。 - 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、AM1−jNjX3構造を有し、式中、
Aは、請求項24から28のいずれか一項に規定の1価の陽イオンであり、
M及びNは、それぞれ、請求項22及び23に規定の2価の金属陽イオンであり、
Xは、請求項29に規定のハロゲン化物陰イオンであり、
jは0から1の間である、
請求項1から20のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。 - 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料又は金属ハロゲン化物ペロブスカイト材料が、A1−iBiM1−jNjX3−kYk構造を有し、式中、
A及びBは、それぞれ、請求項24から28のいずれか一項に規定の1価の陽イオンであり、A及びBは異なっており、
M及びNは、それぞれ、請求項22及び23に規定の2価の金属陽イオンであり、
X及びYは、それぞれ、請求項29に規定のハロゲン化物陰イオンであり、X及びYは異なっており、
iは0から1の間であり、jは0から1の間であり、kは0から3の間である、
請求項1から20のいずれか一項に記載の固相発光デバイス。 - 第1の電極を基板上に設ける工程と、
第1の電荷注入層を前記第1の電極上に堆積する工程と、
放出ペロブスカイト層を前記第1の電荷注入層上に堆積する工程と、
第2の電荷注入層を前記放出ペロブスカイト層上に堆積する工程と、
第2の電極を前記第2の電荷注入層上に堆積する工程と
を含み、第1及び第2の電荷注入層のバンドギャップが、前記放出ペロブスカイト層のバンドギャップよりも大きい、
固相発光デバイスを製造する方法。 - 前記第1の電極が、アノードであり、透明導電性材料、好ましくは酸化インジウムスズ(ITO)又はフッ素ドープ型酸化スズ(FTO)を堆積することによって形成される、請求項34に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
- 前記放出ペロブスカイト層が、単一の均質相のペロブスカイト材料から構成される、請求項30又は請求項31に規定の固相発光デバイスを製造する方法。
- 放出層が100nm未満の厚さを有する、請求項34から36のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
- 薄い絶縁層が、電荷注入層のいずれか又は両方と発光層との間に堆積される、請求項34から37のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
- 前記絶縁層が、酸化物又は窒化物で形成され、30nm未満の厚さを有する、請求項38に記載の方法。
- 前記絶縁層が、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウムで改質された酸化亜鉛、酸化ニッケル、又は酸化マグネシウムからなる群から選択される、請求項38に記載の方法。
- 前記絶縁層が、ポリ(エチレンイミン)(PEI)、エトキシ化ポリエチレンイミン(PEIE)、ポリスチレン(PS)、及びポリ(メチルメタクリレート)(PMMA)からなる群から選択される絶縁ポリマーである、請求項38に記載の方法。
- 前記絶縁層が、原子層堆積、ALDによって堆積される、請求項38から41のいずれか一項に記載の方法。
- 前記第1の電荷注入層及び前記第2の電荷注入層の少なくとも1つが、半導体材料で形成される、請求項34から42のいずれか一項に記載の固相発光デバスを製造する方法。
- 三酸化モリブデン及び三酸化タングステンから選択される材料の、<30nmの薄層が、
透明導電性電極とペロブスカイト層との間、
電荷注入層と導電性電極との間、
透明導電性電極と電荷注入層との間、
ペロブスカイト層と電荷注入層との間、又は
ペロブスカイト層と導電性電極との間
に堆積される、請求項34から43のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。 - 層の堆積が、下記の堆積技法:真空熱蒸着、スピンコーティング、直接描画印刷、インクジェット印刷、リソグラフィーパターニング、及び溶液堆積の1つ又は複数を使用して行われる、請求項34から43のいずれか一項に記載の固相発光デバイスを製造する方法。
- LEDディスプレイを含む請求項1から33のいずれか一項に記載の発光デバイスを含む、電子デバイス。
- 図1a、図2a、図3a、及び図16を参照しながら実質的にこれまで記載された固相発光デバイス。
- 図面を参照しながら実質的にこれまで記載された固相発光デバイスを製造する方法。
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